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hohung ihrer Loslichkeit, was in ubersattigter Losung zu einer ver- minderten Wachstumsgeschwindigkeit deformierter Kristalle oder sogar zu deren Auflosung fuhrt. Fur eine quantitative Beschrei- bung dieses Spannungszustands kann erneut die Hypothese nach R I T T I N G E R verwendet werden. Damit ist es moglich, die hohe- re Loslichkeit kleiner Fragmente durch den Abriebmechanismus selbst zu erklaren.

Ein Kristallisationsprozel3, der durch die Entstehung von Abriebfragmenten und deren Wachstum bestimmt wird, kann rnit den abgeleiteten Beziehungen numerisch berechnet wer- den. Dabei wird, unter Beriicksichtigung der Stoff- und Populati- onsbilanz, sowohl die sich im System einstellende Ubersattigung als auch die resultierende KorngrolSenverteilung ermittelt.

Am Beispiel der Kristallisation von Kaliumnitrat aus wadriger Losung wurde die Berechnungmethode an experimentel- len Ergebnissen eines Zwangsumlauf- (FC-) Kristallisators mit einem aktiven Volumen von V, = 0.58 m3 uberpriift (s. Abb.). Die der Berechnung zugrunde liegenden Stoffwerte und kineti- schen Koeffizienten sind enhveder aus der Literatur bekannt oder wurden im Labor ermittelt.

Bei den Berechnungen wurde zunachst ein monodis- perses Impfkristallisat als Startverteilung vorgegeben (hier Kri- stalle rnit einer charakteristischen Lange von 300 pm), die sich rnit zunehmender Anzahl von Verweilzeiten einer stationaren Korngrol3enverteilung und damit einem konstanten mittleren Durchmesser annahert. Die theoretischen Rechnungen weichen gegenuber den experimentellen mittleren Korndurchmessern um ehva 10 % nach oben ab. In Anbetracht der Unterschiede, die sich bereits durch verschiedene Methoden der KorngroBenanaly- se ergeben, sind die gezeigten Berechnungen hinreichend genau.

Der Vorteil der vorgeschlagenen Methode besteht dar- in, dal3 die Berechnung m a r zunachst die Bestimmung einer Reihe von Stoffeigenschaften und kinetischen Koeffizienten erfordert, diese jedoch bei der Berechnung eines Kristallisators anderer Bau- art und GroBe unverandert bleiben. Fur den Fall, da13 die Produkt- korngrol3e aus einem Kristallisationsprozefl alleine durch die Ent- stehung von Abriebfragmenten und deren Wachstum entschieden wird, ist die vorgeschlagene Methode f i r eine zuverlassige Ausle- gung von Suspensionskristallisatoren geeignet.

Anforderungen und Losungsansatze einer skalenu bergreifenden Modellie- rung verfahrenstechnischer Prozesse

P R O F . DR: ING. G . E I G E N B E R G E R (Vortragender), D I P L . - I N G . M . B A U E R , D I P L . - I N G . A . S A L D E N

Institut fur Chemische Verfahrenstechnik, Universitat Stuttgart, Boblinger StraBe 72, D-70199 Stuttgart.

Mathematische Modellierung und numerische Simulation haben sich in der Verfahrenstechnik zu einem unverzichtbaren Werk- zeug der Analyse und Auslegung entwickelt. Physikalisch begriin- dete mathematische Modelle stehen mittlerweile fur eine Vielzahl von Fragestellungen und Detaillierungsstufen zur Verfugung. Da- bei erstreckt sich die fur verfahrenstechnische Aufgabenstellungen relevante Detaillierung uber einen Skalenbereich von mehr als 10 GroBenordnungen, von der molekularen Ebene beim Studium mo- lekularer Verteilungsgleichgewichte und molekularer Transport- prozesse bis zur Simulation verkoppelter GroBanlagen der Che- mie- und Energietechnik.

In die Modellerstellung und Weiterenhvicklung sind zahlreiche natunvissenschaftliche und technische Fachdiszipli- nen eingebunden. Die numerische Simulation erfordert ein enges Zusammengehen mit der numerischen Mathematik und ggf. der Informatik. Kommunikationsprobleme konnen entstehen, wenn sich die verschiedenen Fachdisziplinen nur ihrer engeren Aufga- benstellung verpflichtet fuhlen und zur Losung die ihnen gelaufige Methodik und das aus ihrem Fachgebiet entwickelte Vokabular ein- setzen.

Fur denverfahrensingenieur, der einen komplexen Ge- samtprozeR zu gestalten hat, stellen sich damit zwei Aufgaben: Zum einen mu13 er die Kommunikationsschranken uberwinden, um alle Teilvorgange zu identifizieren und zu verstehen, die mangeblichen EinfluB auf seinen ProzeR nehmen konnen. Zum anderen mul3 er das Systemverhalten auf den feineren Detaillierungsstufen so ag- gregieren und vereinfachend modellieren, daB die Auswirkungen auf das Gesamtverhalten zutreffend wiedergegeben werden, ohne daR der Simulationsaufwand untragbar wird.

Fur beide Teilaufgaben einer skalenubergreifenden Modellierung und Simulation, der henvindung der Kommunika- tionsschranken wie der anwendungsbezogenen Modellreduktion, ist eine einheitliche Strukturierung der verfahrenstechnischen Modellierung sinnvoll. In diesem Beitrag sollen an zwei konkreten Beispielen Anforderungen und Probleme einer solchen Strukturie- rung diskutiert werden.

Das erste Beispiel umfaBt Adsorptionsprozesse rnit zeolithischen Adsorbentien. Hier ist die Mikroskala durch die re- gelmal3ige Hohlraumstruktur der Zeolithkristalle vorgegeben. Mo- lekulare Wechselwirkungen mit den Sorptivmolekulen bestimmen das Verteilungsgleichgewicht und die mal3gebenden (Mikro-) Transportvorgange. Die nachstgroberen Skalen erfassen den Ma- kroporentransport im Korn und die Stromungs- und Transportvor- gange in der Festbettschuttung des einzelnen Adsorberbettes. Bei Mehrbettprozessen wie Druckwechseladsorptionsanlagen bildet die uber Ventile und Pumpen verkoppelte Mehrbettanlage die

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grobste Detaillierungsstufe und gleichzeitig das Objekt, das es zu analysieren und zu optimieren gilt. Fur die mehrskalige Strukturie- rung wird ein stiickweise eindimensionaler Ansatz vorgeschlagen, der auf jeder Detaillierungsebene (Kristallit, Pellet, Festbett) von einer idealisierten eindimensionalen Geometrie ausgeht. Dann lassen sich die Stoff- und Energiebilanzen nach einheitlichen Ge- sichtspunkten aufstellen und miteinander verkoppeln. Die Modell- reduktion wird uber geeignete Triebkraftansatze realisiert, deren Parameter durch Modellrechnungen auf feineren Detaillierungs- stufen bei Bedarf angepal3t oder aus einer vorausberechneten Ta- belle abgerufen werden konnen.

Das zweite Beispiel betrifft Gas/Flussigkeitsreaktoren mit Blasenauftriebsstromung. Die groflraumige, stark instationare dreidimensionale Stromungsstruktur in diesen Apparaten 1aRt sich zwar mittlerweile (unter Vernachlassigung von Koaleszenz und Re- dispergierung) mit guter Genauigkeit vorausberechnen. Der dafur erforderliche Aufwand ist aber so grol3, daR eine direkte Modeller- weiterung um Material- und Energiebilanzen wenig erfolgverspre- chend erscheint. Der Aufwand erscheint auch nicht erforderlich, wenn man das groflraumige axiale und radiale Stromungs- und Vermischungsverhalten im zeitlichen Mittel brauchbar beschrei- ben konnte. Im Beitrag wird gezeigt, wie dafiir ebenfalls stuckwei- se eindimensionale Ersatzmodelle entwickelt werden konnen, de- ren Transportparameter bei Bedarf an die detaillierte Stromungs- simulation anzupassen sind. Diese Ersatzmodelle konnen auf der feineren Detaillierungsebene um eindimensionale Film- oder Oberflachenerneuerungsmodelle zur genaueren Erfassung der Gas/Flussigkeitsreaktion erganzt werden. Deren Transport- parameter waren aus detaillierten (instationaren, dreidimensiona- len) Simulationsrechnungen der Einzelblasenumstromung mit Reaktion zu ermitteln, so dad das vereinfachte stiickweise eindi- mensionale Apparatemodell seine Genauigkeit aus einer periodi- schen Anpassung an die detaillierte Simulation der grodraumigen Apparatestromung und der kleinraumigen Blasenumstromung be- zieht.

ProzeRmodel lierung mit Hybridmodellen

A N D R E A S S C H U P P E R T

ZT-TEZ, E41, Bayer AG, D-51368 Leverkusen.

Die modellgestiitzte Regelung und Optimierung chemischer Pro- zesse ist fur die Kostenfiihrerschaft in der chemische Industrie von wachsender Bedeutung. Obwohl sehr effiziente Algorithmen sowohl fur die Regelung als auch fur die Optimierung vorhanden sind, sind modellgestutzte Verfahren auflerhalb der Petrochemie jedoch nur wenig verbreitet. Die Ursache hierfiir liegt zu einem groflen Teil in der mangelnden Verfugbarkeit zuverlassiger quan- titativer ProzeRmodelle, besonders f i r Reaktoren.

Rigorose Modelle, die auf einer detaillierten Beschrei- bung der Prozesse basieren und die in der modellgestiitzten Opti- mierung von Crackern weite Verbreitung finden, liegen auflerhalb

der Petrochemie nur sehr selten vor. In den Fallen, in denen die Reaktionskinetik von nur wenigen geschwindigkeitsbestimmen- den Schritten dominiert wird, sind die verbreiteten effektivkineti- schen Modelle im allgemeinen vollig ausreichend. Bei komplexen Reaktionen sowie im Bereich der biotechnologischen Prozesse 1st dies jedoch nur in wenigen Fallen gegeben.

Eine Alternative zur Beschreibung von Prozessen mit rigorosen Modellen bilden empirische, rein datenbasierte Model- lierungsverfahren (sogenannte Black-Box-Modelle) . Bei solchen Verfahren wird kein Expertenwissen uber den ProzeR benotigt, sondern das Modell nur an die vorliegenden Eingangs- und Aus- gangsdaten des Prozesses angepal3t. Im Gegensatz zu den rigoro- sen Modellen mufl dabei naturlich eine aul3erst flexible Modell- klasse als Ansatz gewahlt werden, die in der Regel sehr viele Para- meter enthalt, die alle gefittet werden mussen.

Die bekanntesten Vertreter solcher Black-Box-Modelle in der Chemie sind die neuronalen Netze, die eine oft sehr effiziente Beschreibung nichtlinearer Zusammenhange zwischen vielen Va- riablen erlauben. Sie sind eine flexible Modellklasse, die in unter- schiedlichsten Anwendungsbereichen eingesetzt wird. Diese Fle- xibilitat wird in den Fallen jedoch zu einem Nachteil, in denen nicht die bei den typischen Anwendungsfeldern ublichen groRen homo- genen Datenmengen vorliegen und die Daten zusatzlich im stati- stischen Sinne schlecht verteilt sind. Bei Prozeddaten sind wegen haufiger hderungen in den Anlagen keine groflen Mengen an ho- mogenen Datensatzen zu erwarten, und die Daten sind typischer- weise hoch korreliert, so dalS sie statistisch schlecht verteilt sind.

Ein Ansatz, diese Probleme zu losen, ist die Verwen- dung von Hybridmodellen. Hierbei wird der ProzeR soweit wie moglich rigoros modelliert, d. h. fur alle Teilprozesse, fur die rigo- rose Modelle vorliegen, werden sie auch eingesetzt. Mit Black-Box- Modellen werden dann nur noch die verbleibenden Lucken ge- schlossen. Bei der Hybridmodellierung entsteht so ein Netz aus miteinander gekoppelten Teilprozessen, die jeweils mit einem ri- gorosen Modell oder mit einem Black-Box-Mode11 modelliert wer- den.

Die Entwicklung solcher Verfahren fur die Modellie- rung chemischer Produktionsprozesse war Teil des BMBF-Pilot- projekts ,,Nichtlineare Dynamik in der chemischen Technik. Es konnte nachgewiesen werden, dafl durch die Strukturierung des Prozesses und den Einsatz mehrerer kleiner statt eines groRen Black-Box-Modells mehrere signifikante Vorteile erreicht werden konnen: - Abhangigvon der Strukturierung kann der Datenbedarf fiir die

Anpassung des Modells extrem gesenkt werden. Durch die explizite Integration von rigorosen Modellen fur Teile des Prozesses werden die Modelle bedingt extrapolier- bar. Die Modelle konnen mit Daten angepal3t werden, die stati- stisch schlecht verteilt sind.

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Gegenuber der reinen Black-Box-Modellierung treten

Die Anpassung des Modells erfolgt typischerweise simultan fur die Black-Box- und rigorose Modelle. Die existierenden, effizienten Trainingsalgorithmen fiir neuronale Netze kon- nen daher nur bedingt eingesetzt werden. Die Anpassung des Modells ist ein sogenanntes ,,schlecht ge- stelltes Problem". Die Anpassung kann daher empfindlich auf

auch Nachteile auf -

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