Auslösungskrystalle und Zwillingsbildung in Rekrystallisiertem Aluminium

546.621 : 548.53 : 548.58 : 548.24 AUSLOSUNGSKRYSTALLE UND ZWILLINGSBILDUNG IN

REKRYSTALLISIERTEM ALUMINIUM VON

W. G. BURGERS und W. MAY.

Aluminium plates with large crystals, obtained by recrystallization of finely grained material, show many “pointed” crystals: cf. fig. 1. 9 and 11. Such crystals have grown as a result of “stimulation” by another crystal, in this way that their growth did not start until another crystal, the growth of which had started previously, reached the nucleus of the “stimulatzd” crystal. In order to obtain a measurable size, the velocity of growth of the stimulated crystal must, at least a t the beginning, be larger than that of the stimulating crystal.

X-ray investigation has shown that the relation between the orientations of both crystals is practically always that of a spinel-twin: cf. fig. 5. Twinning is thus rather common in recrystallized aluminium. It has only not be generally recognized on account of the absence of straight twin boundaries, a consequence of the difference in velocity of growth of stimulating and stimulated crystal.

The question is discussed as to the physical aspect of “stimulation“ in the above given sense. For the moment the following has been suggested: Stimulating and stimulated crystal have an octahedral plane (111) and in this plane the direction [ 1101 in common. This plane and direction are those used in the glide-process of the cubic face-centred metals. Suppose gliding along a definite combination has taken place in a lattice-region: this means, according to the now prevalent conception, that “dislocations” have mo\red along this plane over certain distances and are then arrested, together with their fields of stress, a t definite structural “irregularities“ (flaws etc.). Suppose again there is a growing crystal, which by chance has an octahedral plane in twin Orientation with regard to the active glide-plane of the lattice-region considered above. Then as soon as contact is established between the growing crystal and the deformed Iattice-region, something like a “discharge” of the arrested dislocations along the octahedral plane of the growing crystal might perhaps be conceived. As a consequence the deformed region may attain the capacity to grow. W h y , however, its velocity of growth is larger than that of the stimulating crystal, is not yet clear. Perhaps the lattice of the stimulated crystal is more “perfect” than that of the stimulating crystal.

The possibility must be kept in mind that the process described by us as a stimulation does not exist in reality and is actually caused by an “error in the deposition of a layer of atoms along the octahedral plane, giving rise to the occurrence of the twin orientation. In that case it seems still more difficult to imagine in which way the experimentally observed difference in velocity of growth of both twin-parts comes into existence. Perhaps this second mechanism is the normal one for such metals as nickel, copper, nickeliron, which twin frequently, producing twin lamellae with straight boundaries.

§ 1. In zwei friiheren Arbeiten ( S a n d e e l ) , B u r g e r s * ) ) wurde gezeigt, dass in Aluminiumplatten mit grossen Krystallen, die durch primare Rekrystallisation von feinkornigem, quasi-isotropem Material nach yeringer Dehnung und darauffolgender Gliihbehandlung entstanden sind, vielfach merkwiirdige, spitzige Krystalle vorliegen, welche teilweise von einern grosseren Krystall urnschlossen sind, so wie es schematisch Abb. 1 zeigt. Beispiele sind in den genannten Arbeiten angefiihrt und ferner in den Abbildungen 9 und 11 der vorliegenden Arbeit. Die von S a n d e e ausgefiikrte Analyse der Krystallform, unter Annahme gleicher Wachsfumsgeschwindigkeif der Kerne in allen Richfungen, hat ergeben, dass solche Forrnen entstehen konnen, falls

’) J. S a n d e e, Physica 9, 741 (1942). 2, W. G. B u r g e r s , Physica 9, 987 (1942).

6

1. die Keimstelle (Kern) des spitzigen Krystalls gerade in der Spitze liegt, 2. das Wachstum erst angefangen hat, nachdem ein schon in Wachstum

begriffener Krystall bis zu dieser Keimstelle herangewachsen ist, und 3. der entstehende ,,ausgeloste” Krystall (,,stimulated crystal”) mit grosserer

Geschwindigkeit wachst als der herangewachsene ,,auslosende” Krystall.

W. G. Burgers und W . May.

a

/ A

b C Fig. 1. Fig. 2.

Abb. 1. ,.Spitzkrystalle” B an der Grenze von Krystallen A. Das Wachstum von B ist durch A ..ausgelost”; vergl. Abb. 2.

Abb. 2. Zur Ableitung der Grenze zwischen zwei Krystallen mit Keimstellen in A und B. a. Allgemeiner Fall. Das Wachstum von B hat erst angefangen als A bis zu dem

punktierten Kreis gewachsen war. Das Verhaltnis der Wachstumsgeschwindigkeiten

b. Die Keimstelle von B liegt auf dem punktierten Kreis, d.h. das Wachstum von B fangt erst an als A bis zu dieser Keimstelle herangewachsen ist. B ist ein .,ausgeloster” Kr,ystall. Im allgemeinen entsteht nur die Spitze bei der Keimstelle (vergl. Abb. 1).

c. B ist ein ,,ausgeloster” Krystall mit gleicher Wachstumsgeschwindigkeit wie der auslosende Krystall A. Es entsteht eine dunne Lamelle mit parallelen Grenzen.

P = V,,/V,( < 1.

W i r mochten. anschliessend an I ) , in der Absicht eine bestimmte Eigenartigkeit hervortreten zii lassen, die Analyse der Grenzform hier noch einmal kurz ableiten. In Abb. 2a sind A und B die Keimstellen von zwei Krystallen. ihr gegenseitiger Abstand ist d. Im Zeitpunkt. dass B zu wachsen anfangt. hat A schon die Grosse eines Kreises mit Radius s erreicht. Ferner sei die Wachstumsgeschwindigkeit von A das p-fache von der -von B, mit p < 1. Wenn P einen Punkt der Grenze zwischen A und B vorstellt, so gilt

woraus sich ableiten Iasst

W i e S a n d e e jedoch hervorhebt. gilt diese Gleichung nur fur den Teil RS der Grenzlinie zwischen dem Schnittpunkt S mit der Verbindungslinie der Keimstellen ( A B ) und dem Beriihrungspunkt von der Tangente von B aus an die Kurve. Fur die weitere Grenze gilt dann

A P - s = p X B P . . . . . . . . . . . . (1)

(2) ( l -p*)r* + 2(dcosp,-pps)r + (6-9) = O . . . . . .

A A = p = cos a . . . . . . . . . . . . (3)

Auslosungskrystalle und Zwillingsbildung in rekrystallisiertem Aluminium. 7

und es entsteht eine Kurve, bei der der Winkel zwischen Radiusvektor aus A und der Tangente konstant ist und gleich arc cos p. Eine solche Kurve bildet eine logarithmische Spirale, deren halber Scheitelwinkel (bei T) (Abb. 2b) gleichfalls gleich a = arc cos p ist. Die Gleichung der Tangente von B aus wird gegeben durch

oder (d cos p - ps) 2 - ( 1 - p‘) (d2 - 9 ) . 0 . . . . . . . . (4)

. . . . . . . . cosp,= ps+ \ / ( l - p ‘ ) ( d - s * ) . (5) d Falls nun B ein ..ausgeloster” Krystall ist, ist

und also

In diesem Fall schliesst die Tangente an der Grenzkurve in B also gleichfalls einen Winkel a mit AB ein (Abb. 2b).

Uberdies ist die Lange der Tangente gegeben durch einsetzen von (6) und (7) in (2 ) , also durch

Das heisst, fur p # 1 ist die Lange der Tangente von B aus gleich 0 und die Grenzkurve hat vom Anfang an die Form der logarithmischen Spirale. Dabei ist der halbe Winkel der Spitze in der Keimstelle B ebenso gross wie der der Spitze bei T und zwar gleich 3~ = arc cos p: siehe Abb. 2b 3 ) .

Die vollstandige Entwicklung der Grenzkurven, wobei der ,,ausgeloste” Krystall B also schliesslich den ,,auslosenden” Krystall durch A ganz umhullt, wird jedoch im allgemeinen durch vorzeitige Behinderung des Wachstunis durch andere Krystalle nicht realisiert und es entsteht nur ein kleiner Teil von B, wie es in Abb. 1 angedeutet wurde (hierbei wird gerade der Eindruck geweckt, dass B nicht den Krystall A, sondern A Krystall B umhullt). Im Zusammenhang mit Folgendem werden wir noch die Falle p > 1 und p = 1 kurz

betrachten. Aus (7) folgt, dass p keinen reellen W e r t hat fur p ) 1. d.h., der ausgeloste Krystall kann nicht zur Entwicklung kommen. wenn seine Wachstumsgeschwindigkeit kleiner ist als die des auslosenden Krystalls. Ferner, dass fur p = 1, also gleiche Wachstums- geschwindigkeit der beiden Krystalle, p = 0: also fallt die Tangente an der Grenzkurve von B aus zusammen mit der Achse AB. Uberdies folgt aus (8). dass die Lange der Tangente unbestimmt ist. Abhangig von der Grosse des ausgelosten Keimes kann also .die Entwicklung eines langen schmalen Krystalls mit Grenzen parallel zu der Verbindungslinie der Keimstellen ( A B ) erwartet werden (Abb. 5c) .

. . . . . . . . . . . . . s = d . . (6)

. . . . . . . . . . . cos p p qj = arc cos p (7)

( l -p’)r’=O . . . . . . . . . . . . (8)

j 2. Schon S a n d e e hat festgestellt, dass Spitzkrystalle in der Mehrzahl der untersuchten Falle hinsichtlich ihrer Gitterlage Spinellzwillinge im Bezug auf den auslosenden Krystall darstellen, jedenfalls innerhalb der von ihm bei der Orientierungsbestimmung erreichten Genauigkeit. Dieser Umstand war von besonderem Interesse, da das Auftreten von Zwillingen in rekrystallisiertem Aluminium bis heute als ziemlich selten und nur gelegentlich vorkommend betrachtet wird 4 ) .

In 5 ) , 5 138, wird eine Anzahl sich hierauf beziehenden Literaturstellen erwahnt. Es zeigt sich, dass diese Falle sich hauptsachlich auf verformtes und nachher rekrystallisiertes einkrystallinisches Ausgangsmaterial beziehen. In solchem Material wachsen die neuen Krystalle meistens nicht mehr oder

3, Das Verhaltnis der Wachtumsgeschwindigkeiten (p ) vom auslosenden und ausgelosten Krystall wird also sowohl vom Winkel der (im allgemeinen nicht zur Entwicklung kommenden) Spitze bei T wie vom dffnungswinkel der (tatsachlich vorliegenden) Spitze bei B festgelegt. Da Winkel bis zu 70” voikommen, kann p Werte bis zu etwa 0.8 haben, wie auch S a n d e e 1) schon gefunden hat.

4, Dieses Verhalten steht in schroffem Gegensatz zu dem, was bei anderen kubisch-flachenzentrierten Metallen, wie Kupfer, Nickel, Nickeleisen u.a. gefunden wird. W i r kommen hierauf am Schluss dieser Arbeit (in fi 9) noch kurz zuruck.

6, W. G. B u r g e r s, Handbuch der Metallphysik, Bd. 111, 2 (1941).

8 W . G. Burgers und W . May.

weniger vollkommen kreisformig aus (wie in quasi-isotropem feinkrystallinem Material), sondern die Grenzen sind vielfach gerade oder nur wenig ge- kriimmt und weisen unter Umstanden Richtungen auf, die zu den Schnitt- linien von Oktaederebenen des Mutterkristalls oder des wachsenden Kernes mit der Probenoberflache parallel sind: siehe z.B. K o r n f e 1 d und R y b a 1 k o 6 ) (referiert in 5 ) , 5 90) und ferner Abb. 3a, b., In einzelnen

-

a

Fig. 3. Fig. 4. Abb. 3. Beispiele von Korngrenzen. entstanden bei der Rekrystallisation von um einige yo

gedehnten Einkrystallen. a. b.

c. d.

Eckiges Kernwachstum ( m 9; >< ) . . Wachstums eines Kernes: die Begrenzung nach 8. 15 und 25 Min. Gliihung bei 600" C ist angegeben. Die gerade Grenze ist parallel zu der Schnittlinie einer (111)-Ebene des wachsenden Kernes (nichf des Mutterkristalls) mit der Probenoberflache ( m W X). Zwilling mit geraden Grenzen, parallel zu der Zwillingsebene (1 11) ( m 1 X). Zum Vergleich: Kreisformiges Kernwachstum in gedehntem oielkrystallinern Material ( m 1 X).

(Nach unveroffentlichtG Versuchen von M. C. d e W i t t e) .

Abb. 4. Gerade Krystallgrenzen, entstanden bei der Rekrystallisation von schwach gedehntem oielkrystallinern Aluminium, dadurch, dass zwei Nachbarkrystalle wie P und Q bzw. R am gleichen Zeitpunkt und mit gleicher Geschwindigkeit ihr Wachstum

angefangen haben; kein Zwillingsoerband (nat. Gr.).

derartigen Fallen hat die rontgenographische Orientierungsbestimmung tatsachlich das Vorliegen einer Zwillingsbeziehung (nach dem Spinellgesetz) zwischen den Gitterlagen an beiden Seiten einer solchen Grenze ergeben, z.B. bei E 1 a m 7 ) (referiert in 5 ) ) . Ein Beispiel zeigt auch die in Abb. 3c wieder- gegebene Probe. Die mit einem Pfeile angegebenen geraden Begrenzungs- linien sind die Schnittlinien der Zwillingsebene ( 11 1 ) mit der Probenober- flache.

6, M. K o r n f e l d und F. R y b a l k o , Physik. Z. Sowjetunion 12, 658 (1937) ") C. F. E l a m , Proc. Roy. SOC. London A 121, 237 (1928).


In rekrystallisiertem vielkrystallinem Material liegen solche gerade Grenzen nur selten vor. W o sie auftreten, hat Orientierungsbestimmung der sich dort beruhrenden Krystalle im allgemeinen keinen Zwillingsverband ergeben. Die gerade Grenze (siehe Abb. 4 ) ist in solchen Fallen eine Folge des Umstandes, dass die zwei Nachbarkrystalle zu gleicher Zeit und mit gleicher Geschwindig- keit ihr Wachstum angefangen haben und als Krystallgrenze die Senkrechte durch die Mitte der Verbindungslinie der beiden Kerne entsteht.

Umgekehrt liegen im Schrifttum einige Beispiele vor (2.B. in 7), 8) ) , wobei zwar zwei Krystalle in Zwillingsverband vorlagen, die Grenze zwischen den beiden Teilen jedoch nicht geradlinig war (vergl. Abb. 7 ) . Der bei den ,,Spitzkrystallen” festgestellte Befund l a s t nun vermuten, dass dieser Sach- verhalt vie1 allgemeiner ist als bis jetzt vermutet wurde. Eine Orientierungs- bestimmung einer grossen Anzahl solcher Krystalle (55) hat uns gezeigt, dass hierbei, mit einer Ausnahme (siehe in fj 7, Abb. l l g und $5, Note I * ) ) , in allen Fallen eine Zwillingslage im Bezug auf den einschliessenden 9) Krystall vorliegt 1 0 ) .

Uberdies haben wir festgestellt, dass die Zwillingslage dabei eine sehr vollkommene ist, in dem Sinn, dass die Orientierungsbeziehung zwischen den beiden Krystallen mit grosser Genauigkeit diejenige ist, welche fur den Spinellzwilling gilt: gemeinsame Oktaederebene, jedoch beide Gitter um die Senkrechte zu dieser Ebene urn 180’ zueinander gedreht. Um dies festzustellen, wurde eine Laue-Kamera mit einem Praparathalter beniitzt, welche ausser Durchstrahlung des Praparats in einer willkurlichen Richtung, iiberdies eine Verschiebung des Praparats senkrecht zum Primarstrahl ermoglichte. Auf diese Art war es moglich ein plattenformiges Probestuck an beiden Seiten der oder gerade auf die ,,Zwillingsgrenze” in genau derselben Richtung zu durchstrahlen. Abb. 5a, b, c zeigt nun drei Aufnahmen, wobei senkrecht zu der Zwillingsebene durchstrahlt wurde. Selbstverstandlich war hierzu erst die Herstellung einer grosseren Anzahl Aufnahmen erforderlich, woraus die Lage der Zwillingsebene und dann die genaue Einstellung in die gewunschte Richtung abgeleitet wurde. Zur Orientierungsbestifimung wurde dabei die von S c h i e b o 1 d und S a c h s 12) angegebene Methode angewendet, jedoch unter Benutzung von genauen Schablonen, wie einer von uns 13) berechnet und konstruiert hat. Bei den Aufnahmen a und c lag die Durchstrahlungsstelle innerhalb des ,,auslosenden” bzw. des ,,ausgelosten” Krystalls, bei der mittleren Aufnahme b gerade auf der Grenze zwischen beiden. Die sechszahlige Symmetrie dieser letzteren Aufnahme entspricht der Vollkommenheit der Zwillingslage. Die Aufnahmen 5d, e, f zeigen dasselbe bei einem anderen Auslosungszwilling auf andere Art. In diesem Fall wurde (nach voran- gegangener Feststellung der Zwillingsebene) bei allen drei Aufnahmen

9 3.

x, H. J. G o u g h, H. L. C o x and D. G. S o p w i t h , J Inst. Metals 54, 193 (1934). 9, Vergl. hierzu jedoch das oben in 6 1 hinsichtlich Abb. 1 gesagte. 10) Die in einer anderen Arbeit 11) besprochenen Krystallgrenzen mit spitzigen ,,Einstiil-

pungen” sind auf ganz andere Art entstanden als die spitzigen Grenzen der ,,ausgelosten” Krystalle und bilden nicht die Grenzen zwischen Krystallen in Zwillingsverband. Sie sind also keine Ausnahme von der obenerwahnten Tatsache.

W. G. B u r g e r s, Rec. trav. chim. 63, (1944). 12) E. S c h i e b o l d und G. S a c h s , 2. Krist. 63, 34 (1926). 13) W. M a y , 2. Krist., im Druck.

a d

b e

C t Abb: 5. Laue-Aufnahmen der beiden Teile eines ,,Auslosungszwillings".

Durchstrahlungsrichtung senkrecht zu der ,,Zwillingsebene" ( 11 1 ) . Aufnahmen der beiden einzelnen Teilen. Aufnahme an der Grenze; die sechszahlige Symmetrie entspricht der exakten Zwillings- lage der beiden Teile. Durchstrahlungsrichtung derart, dass die Reflexion der Zwillingsebene auf den Auf- nahmen erscheint (Fleck 1 1 1 ). Aufnahme der beiden einzelnen Teile. Aufnahme an der Grenze; das Zusammenfallen der Fleckenellipsen links-oben und rechts-unten mit den entsprechenden Ellipsen auf den Aufnahmen d und f ist wiederum ein Zeichen fur eine vollkommene Zwillingslage der beiden Teile.

a-c: a, c: b:

d- f :

d, f: e:

Auslosungskrystalle und Zwillingsbildung in rekrysfallisiertem Aluminium. 1 1

wiederum in derselben Richtung durchstrahlt: die Durchstrahlungsrichtung war dabei so, dass der der Zwillingsebene entsprechende Laue-Fleck auf der Aufnahme vorkommt ( 11 1 in den Aufnahmen). Fur jede Zone, welche diese Ebene enthallt, verlauft also die Zonenachse parallel zu der Zwillingsebene. Das heisst, dass die Achsen solcher Zonen in beiden Zwillingshalften parallel verlaufen, die von den entsprechenden Laue-Flecken gebildeten Ellipsen 14)

auf den Aufnahmen also zusammenfallen mussen. Wiederum zeigt die mittlere Aufnahme, wobei gerade an der Grenze der beiden Krystalle durchstrahlt wurde, wie genau diese Bedingung bei den zwei links oben bzw. rechts unten deutlich zu erkennenden Flecken-Ellipsen erfiillt ist.

9 4. Aus Vorhergehendem folgt, dass ,,Zwillingsbildung” in rekrystallisiertem Aluminium, wenn auch nicht so haufig wie in Kupfer, Nickeleisen u.s.w., doch vielfach vorliegt und nur deswegen nicht unmittelbar als solche erkannt wird, weil die Grenze zwischen den ,,Zwillingsindividuen” im allgemeinen nicht gerade ist. Ein derartiger ,,Zwilling” (wir werden ihn anschliessend an die benutzte Bezeichnung am besten einen ,,Auslosungs- zwilling” nennen) wurde dabei nach 4 1 entstehen, falls ein in Wachstum begriffener Krystall auf ein Gittergebiet (eine ,,Keimstelle”) stij.sst, welches mit dem wachsenden Krystall eine Oktaederebene gemeinsam hat und zu dieser in Zwillingslage liegt, und nach dem Anstossen selbst mit grosserer Geschwindigkeit zii wachsen anfangt. Jedenfalls muss dies im ersten Stadium des Wachstums der Fall sein, denn nach fj 1 ist es deutlich, dass, falls die . Geschwindigkeit des ausgelosten Krystalls im ersten Augenblick kleiner ist als die des auslosenden Krystalls, er gar nicht zur Entwicklung gelangt. Es scheint jedoch, dass das Verhaltnis der Wachstumsgeschwindigkeiten nicht konstant zu sein braucht und VOP einem W e r t uf l /uA > 1 auf Wer te < 1 abnehmen kann: in solchen Fallen wird der ausgeloste Krystall nach Erreichung einer gewissen Grosse doch schliesslich vom auslosenden Krystall vollkommen umhullt werden 15) und es liegt eine ,,Auslosungszwilling” vor, wobei der eine Partner ganz innerhalb des anderen liegt. Bleibt uR/oA dabei dann wahrend langerer Zeit konstant gleich 1 , so findet nach 4 1 und Abb. 2c voraussichtlich Ausbildung von langgestreckten eingeschlossenen Zwillingen mit nahezu parallelen Grenzen statt (abgesehen von einer ,,Kornigkeit”, weiche von der Feinheit des aufgezehrten Ausgangsmaterials abhangt) . Beispiele zeigen Abb. 6a, b und auch Abb. 1 lc.

Umgekehrt scheint es auch Falle zu geben, wobei das Geschwindigkeits- verhaltnis nach einem anfanglich konstanten Wer t in der Nahe von 1, mehr oder weniger plotzlich grosser wird. Es konnen dann Krystalle der in Abb. 6c gezeichneten Gestalt entstehen, welche ein schlauchartiges Anfangsstadium

14) W i r sagen qusdrucklich ,,Ellipsen”. O b auch die einzelnen Flecken in den Ellipsen zusammenfallen, hangt davon ab, ob die Zonenachse eine Symmetrielinie in der Zwillings- ebene darstellt oder nicht. Ersteres ist der Fall fur [112] (entsprechende Zone links oben auf den Aufnahmen), letzteres fur [ 1101 (entsprechende Zone rechts unten).

1. Da wurde jedoch ein konstantes Verhaltnis der U’achstumsgeschwindigkeiten vorausgesetzt. Die Annahme, dass auch hier der umhiillende Krystall der ,,ausgeloste” ist, kann wohl nicht zutreffen, denn es ware dazu ein so grosses Geschwindigkeitsverhaltnis notig, dass dies wohl sehr unwahr- scheinlich ist.

15) Vergl. hierzu die gerade entgegengesetzte Behauptung in


zeigen. Solche, von der ,,theoretischen” Gestalt abweichende Formen, treten insbesondere bei der Rekrystallisation von Ausgangsmaterial mit ziemlich

a Abb. 6. Spitzkrystalle (,,

b C

uslosungszwillinge”) , wobei das Ver- haltnis de; Wachsturnsgeschwindigkeiten vA/vB wahrend des

Wachstums nicht konstant geblieben ist. r~ Nat. Gr. a. b: Ausgeloster Krystall B vollkommen innerhalb des auslosenden

Krystalls A. c: B zeigt ein schlauchartiges Anfangsstadiurn.

grobem Korn auf, was sich im kornigen Aussehen der Grenzen bemerkbar macht. In solchem Material wird die mathematische Analyse, welche quasi- isotropes Ausgangsmaterial voraussetzt, am ersten scheitern.

9 5. Die Fragen, welche im Zusammenhang mit dem Auftreten der Spitzkrystalle das meiste Interesse wecken, sind wohl folgende: a) Findet der als ,,Wachstumsauslosung” beschriebene Vorgang wirklich

statt? /3) So ja, was bedeutet dieser atomistisch betrachtet? y ) Warum ist hierfiir offenbar ein Zwillingsvqrband zwischen ,,auslosendem”

und ,,ausgelostem” Gitter notig oder jedenfalls sehr giinstig? a) Was ist die Ursache, dass das ausgeloste Gitter mit grosserer Geschwin-

digkeit wachsen kann als das ausltisende? W i r mochten sofort bemerken, dass es uns bis jetzt nicht gelungen ist eine

eindeutige Antwort auf diese Fragen zu geben. Einige diesbeziigliche Erwagungen wollen wir doch envahnen. Zu a) muss gesagt werden, dass das Vorliegen eines Zwillingsverbandes zwischen auslosendem und ausgelostem Krystall ( Mutterkrystall-Spitzkrystall) auch die Moglichkeit offen lasst, dass keine tatsachliche Auslosung eines vorher schon in Zwillingslage vorhandenen Gitterteiles stattgefunden hat, aber dass der schon im Wachstum begriffene Krystall sich bei Anlagerung von Atomen an eine Oktaederebene ,,geirrt” hat und die nachste Atomschicht sich in ,,Zwillingslage” angelegt hat: ein derartiges , , h e n ” haben wir friiher (16), auch 5 ) , 9 141) im Zusammen- hang mit direkten elektronenoptischen Beobachtungen des Wachstums von Zwillingen wohl als Ursache der Zwillingsbildung bei Metallen wie Nickel- eisen U.S.W. fur moglich gehalten 1 7 ) . Es scheint uns jedoch ein solcher Vorgang

la) W. G. B u r g e r s und J. J. A. P l o o s v a n Arns t e l , Metallwirtschaft 17, 648 (1938).

l7) Es muss dabei bernerkt werden, dass die direkte elektronenoptische Beobachtung des Wachsturns von Zwillingen in rekrystallisiertern Nickeleisen als Folge des geringen Auf- losungsverrnogens der Elektronenloupe jedoch nicht zureichend war urn hieriiber genaues aussagen zu konnen.


bei Aluminium nicht sehr wahrscheinlich, erstens darum nicht, weil es dann wiederum eine offene Frage bleibt, weshalb die Zwillingsbildung bei Aluminium doch immer noch vie1 weniger oft auftritt als bei diesen anderen kubisch-flachenzentrierten Metallen. Ferner auch darum nicht, weil es dann noch schwieriger zu verstehen ist. wie es kommt, dass Mutter und Zwilling verschieden schnell wachsen. Stellen wir uns auf den Standpunkt, dass ,,Auslosung” eines Gittergebietes tatsachlich stattfinden kann, so kann aus unserer Arbeit wohl mit Sicherheit gefolgert werden, dass ein Zwillings- verband zwischen beiden Gitterteilen dafiir sehr giinstig ist 18).

9 6. Hinsichtlich des atomistischen Vorganges, den man sich bei einer .,Auslosung” vorzustellen hat (Frage 1: siehe 5 5) , ware vielleicht Folgendes zu sagen. Beim kubisch-flachenzentrierten Gitter ist die Oktaederebene auch Gleitebene. Bei der heute wohl allgemein angenommenen Auffassaung des Gleitvorganges (siehe z.B. 19) oder 5 ) . 5 36) denkt man sich die Gleitung zustande gekommen durch die Fortbewegung bestimmter Gitterstorungen (Versetzungen, ,,dislocations”) entlang der Gleitebene. Das Aufhalten der Versetzungen an Gitterstorstellen (z.B. Mosaikgrenzen u.s.w.) veranlasst das Auftreten von Gitterkriimmungen und ortlichen Spannungsfeldern, die engstens mit der Erscheinung der Verfestigung zusammenhangen 2 0 ) . Denken wir uns nun einen Gitterteil im gedehnten feinkornigen Ausgangsmaterial, worin sich Versetzungen entlang einer bestimmten Schar von Oktaederebenen kleinere oder grossere Strecken fortbewegt haben und danach ,,blockiert” wurden, und ferner einen wachsenden Krystall, dessen Gitterlage zufalliger- weise mit dem betrachteten Gitterteil eine Oktaederebenenschar gemeinsam (d.h. parallel) hat. Falls nun dieser Krystall im Laufe seines Wachstums auf den betrachteten Gitterteil stosst, so ware es vielleicht denkbar, dass dadurch eine Art ,,Entspannung” des Gitterteiles auftreten kann, derart, dass letzterer ,,gesunder” wird als der nicht entspannte Rest des feinkornigen Materials und so wachstumsfahig wird (dies ware eine etwas genauere Ausarbeitung der in 2 ) gegebenen Betrachtung iiber den Auslosungsvorgang und der dort ye- zeichneten Abbildung 5, die den energetischen Vorgang beim ,,Auslosen” schematisch darstellte).

In dieser Beziehung ist eine von G o u g h, C o x und S o p w i t h s ) ver6ffentlichte mikrophotographische Aufnahme der Grenze eines durch Rekrystallisation entstandenen Zwillingskrystalles in Aluminium (schon vorher von uns am Ende von 4 2 erwahnt) von Interesse. W i r haben diese Aufnahme

Is) O b es absolut notig ist, Iasst sich nicht mil Sicherheit sagen. Es wurde namlich, wie schon in 4 2 bemerkt, in einem Fall ein Krystall mit ausgesprochener Spitze gefunden, wobei kein Zwillingsverband vorlag. Der betreffende Fall ist in Abb. l l g gezeichnet. W i e man sieht, handelt es sich hierbei jedoch um einen komplizierten Fall, denn es kommen in der Nahe der ,,Spitze” des Krystalls R drei Krystalle P, Q und R zusammen. Es ist uns noch nicht recht deutlich, wie diese Begrenzung zustande kommt. In allen anderen Fallen ergib sich aus den Rhtgenaufnahmen, dass die Zwillingsbeziehung, sicher mit einer Genauigkeit von 1-2”, vorliegt. Inwiefern sie immer so genau erfiillt ist. wie es in den zwei ausgewahlten Beispielen im 4 3 und Abb. 5 der Fall ist, haben wir im Hinblick auf die vielen dazu erforderlichen Auf- nahmen nicht besonders festgestellt. Es gibt jedoch auch keinen Grund dies zu bezweifeln.

‘!’I W . G. B u r g e r s , Plasticity of Crystals, in R. H o u w i n k, Elasticity, Plasticity and Structure of Matter (London 1937, Leipzig 1938).

2 0 ) W. G. B u r g e r s und F. J. L e b b i n k, in Vorbereitung.


in Abb. 7 reproduziert. Sie zeigt die Grenze bei 75-facher Vergrosserung, nachdem der Zwillingskrystall einer Wechselbeanspruchung unterworfen war. Die Zwillingsebene ist parallel zu den deutlich sichtbaren Gleitlinien. Sie war im linken Krystall zugleich die Ebene maximaler Schubbeanspruchung. im rechten Krystall jedoch nicht. Wahrend also die Erscheinung der Gleitlinien

Abb. 7. Grenze eines Zwillingskrystalles in rekrystallisiertem Aluminium nach Wechselbeanspruchung. Die Gleitlinien sind deutlich sichtbar. Sie verlaufen parallel zu der Zwillingsebene. Diese ist im linken Krystall zugleich die Ebene inaximaler Schubbean- spruchung, im rechten Krystalle jedoch nichf. Trotzdem setzen sich die Gleitlinien im letzteren Krystall iiber eine gewisse Strecke fort. Man konntc die Gleitung in diesem Krystall als vom anderen Krystall ..ausgelost” betrachten. Mikrophotographie von G o u g h,

C o x und S o p w i t h a ) ; Vergr. 75 X.

im linken Krystall normal ist, ist ihre Fortsetzung iiber die Zwillingsgrenze hinaus im rechten Krystall als merkwiirdig zu betrachten. Man konnte ihr Auftreten als eine vom linken Krystall ,,ausgeloste” (vielleicht besser ,.induzierte”) Gleitung betrachten. Im Zusammenhang mit obengegebener Betrachtung einer eventuellen Wachstumsauslosung miichten wir jedenfalls die Aufmerlesamkeit auf dieses Ergebnis lenken 21) .

Jedenfalls ware’ es bei diesem ,,Erklarungsversuch” verstandlich, dass fur Auslosung ein vollkommener Zwillingsverband giinstig ist ( 9 5, Punkt y ) ,

21) In der Arbeit von G o u g h C.S. wird bemerkt, dass eine in der Nahe der Grenze zwischen den beiden Krystallen verlaufende Spalte die Spannungsverteilung beeinflusst und so Gleitung im rechten Krystalle verursacht haben kann.

9 7.

Auslosungskrystalle und Zwillingsbildung in rekrystallisiertern Aluminium. 15

denn nur in dem Fall sind die Gleitrichtungen (also die bevorzugten Be- wegungsrichtungen der Versetzungen) in beiden Gitterteilen parallel 2 2 ) .

Ferner konnte man erwarten, dass die Zwillingsebene eine bevorzugte Lage einnahm, z.B. im Bezug auf die Dehnungsrichtung des urspriinglichen feinkornigen Ausgangsmaterials; oder im Bezug auf die Richtung der Grenze des wachsenden Krystalls: z.B. ware es denkbar (vergl. die schematische Abb. 8) .

a b Abb. 8. Schematische Darstellung von zwei verschiedenen Lagen (a und b) vom ,,auslosenden” Krystall A und von der ,,auszulosenden” Keimstelle B. Die Schraffierung gibt der Richtung der gemein- sarnen Oktaederebene (Zwillingsebene) an. Die Keimstelle B ist im Vergleich zu A vie1 zu gross gezeichnet urn die Richtung der Zwillingsebene auch im Innern gut sichtbar zu fhachen. Es ist moglich, dass entweder a oder b gunstiger ist fur ,,Auslosung”.

dass die in a gezeichnete Lage giinstiger (oder gerade ungiinstiger) fur Aus- 16sung ist als die in b gezeichnete, deren Oktaederebenen die Fortsetzung der Oktaederebenen im auslosenden Krystall bilden. Oder es konnte auch die Lage von der als Zwillingsebene auftretenden Oktaederebene im Bezug auf die Ebene der Probe von Einfluss sein. Mit diesen Moglichkeiten vor Augen haben wir verschiedene derartige Lagenbeziehungen an Hand des vorliegenden Versuchsmaterials einer Durchsicht unterzogen. Obgleich in verschiedenen Fallen bestimmte iibereinstimmende Lagenbeziehungen vorlagen, wurden jedoch immer wieder Ausnahmen gefunden, die es bis jetzt unmoglich machten eine eindeutige Beziehung zu finden. Teilweise ist hieran der komplizierte Charakter des Wachscumsvorgangs Schuld. Dies gilt z.B. im Hinblick auf die in Abb. 8 angeschnittene Frage. Denn in Wirklichkeit ist die Grenze eines wachsenden Krystalls nicht eine glatte Kurve. Abb. 9, welche das Auswachsen einiger Krystalle, wobei ein ,,Spitzkrystall”, in relativ grobkornigem Material (Korngrosse etwa 0.1-0.2 mm) zeigt, Iasst deutlich erkennen, dass die wachsenden Krystalle bestimmte Krystallite des Ausgangs- materials liegen lassen und sich gewissermassen wie Tentakel ausbreiten. Es ist sehr wohl moglich, dass (nebst einem eventuellen Unterschied in der Giite der Gitterausbildung: siehe 9 8) auch die relative Lage des wachsenden und aufzuzehrenden Gitters die Geschwindigkeit der Grenzverschiebung be- stimmt 2 3 ) . Demzufolge ist es moglich, dass beim Wachstumsprozess ein

22) Selbstverstandlich ware dies auch bei Parallelsfellung der Gitter der Fall; dann aber wurde man das Wachsen des ausgelosten Gitters nicht bemerken (eventuell konnte die Gestallf des ganzen wachsenden Krystalls beeinflusst werden, aber das Iasst sich zufolge der Behinderung durch andere Krystalle wohl nicht feststellen) .

23) Es hat allen Schein, dass die nicht direkt aufgezehrten Krystallite des Ausgangsmate- rials bestimmte Orientierungen bevorzugen; vide solcher Einschlusse zeigen denselben Reflex irn auffallenden Licht. Dies wird noch naher untersucht.


bestimmter kleiner Krystallit nicht sofort ,,von unten" angegriffen wird, aber erst teilweise umschlossen und dann von der Seite aus aufgezehrt, gegebenen- falIs ,,stimuliert" wird (vergl. Abb. 10). Ein solcher Vorgang macht es natur-

Abb. 9. Wachstum eines Spitzkrystalles in relativ grobkornigem Ausgangsmaterial (Korngrosse etwa 0.1-0.2 mm). Das kornige Aussehen der Wachsturnsfront ist sehr deutlich. Man bekommt den Eindruck, dass bestimmte Korner schneller aufgezehrt werden als andere. Der gleiche Reflex von vielen Einschliissen weist darauf. dass die nicht sofort aufgezehrten Korner bestimmte Gitterlagen bevorzugen. (Etwa nat. Gr.).

lich fast unmoglich Gesetzmassigkeiten, falls anwesend, zwischen Richtung der Zwillingsebene und ,,Richtung" des stimulierten Krystalls. (Richtung der Halbierenden der ,,Spike") festzustellen.

In Abb. 11 haben wir noch einige Beispiele von Spitzkrystallen gezeichnet, die im Zusammenhang mit Oberstehendem bemerkenswert erscheinen:

a. b. es treten vielfach in demselben ,,auslosenden" Krystall zwei ausgeloste Spitzkrystalle (Zwillinge) in fast diametraler Lage auf. In solchen Fallen haben beide identische Gitterlage, d.h. die Zwillingsebene ist dieselbe Oktaederebene des auslosenden Krystalls;

es gibt Krystalle, bei denen alle vier Oktaederebenen als Zwillings- ebenen beniitzt werden. In solchen Fallen weisen die Halbierenden der ,,SpitZen", bzw. die Langsrichtungen der eingeschlossenen Krystalle im allgemeinen in verschiedene Richtungen. Der Schnittpunkt ihrer Verlangerungen muss voraussichtlich ungefahr die Lage der Keimstelle des auslosenden Krystalls angeben; ,

d. in diesem Fall verlief die Grenze zwischen A und B an einer Seite nahezu gerade und nahezu parallel der Schnittlinie der Zwillingsebene mit der Probenoberflache:

c.

Auslosungskrystalle und Zwillingsbildung in rekrystallisiertem Alumhium. 17

e. zeigt einen Krystall B mit zwei Spitzen, die ungefahr in dieselbe Richtung weisen. Diese Form konnte zustande gekommen sein, wenn der stimulierende Krystall A an zwei Stellen einen Zwilling mit derselben ( 1 1 1 ) - Ebene ausgelost hat, sodass die zwei Individuen beim aneinanderstossen zu einem Krystall mit zwei Spitzen ,,zusammengeschmolzen” sind;

schliesslich seien zwei Beispiele gezeigt von Korngrenzenbeziehungen, deren Entstehung uns noch nicht ganz klar ist. In f haben die Krystalle P und R dieselbe Lage, wahrend Q eine Zwillingslage im Bezug auf beide einnimmt. Zwischen P und Q liegt also Zwillingsverband vor, ohne dass eine spitzige

f, 8.

b

B

C

d

e

Fig. 10. Fig. 11 . Abb. 10. Schematische Darstellung der Aufzehrung des feinkornigen Materials durch einen wachsenden Krystall. Nach Abb. 9 ist es wahrscheinlich, dass die Korner sowohl ,,van

unten” (a ) wie ,,von der Seite” (b) aufgezehrt werden. Abb. 11. Einige ,merkwiirdige” ,,Spitzkrystalle” (B). Der Verlauf der Krystallgrenzen ist

annahernd wiedergegeben. Erklarung im Tekst, 7. m Nat. Gr.

Grenze anwesend ist. Umgekehrt zeigen die Krystalle P, Q und R in g keinen Zwillingsvefband und sind alle drei verschieden orientiert. Hier liegt also ein ,,Spitzkrystall” vor, der offenbar mit dem ihn umgebenden Krystall keinen Zwilling bildet (wir haben schon am Schluss von f j 2 und in f j 5 Note l s ) hierauf verwiesen) .

Es bleibt schliesslich die Frage 6 von 9 5: woher kommt der Unter- schied in Wachstumsgeschwindigkeit zwischen auslosendem und ausgelostem Krystall? Es gibt auch hier verschiedene Moglichkeiten. Erstens ist es denkbar, dass es eine Folge der verschiedenen Lagen der beiden Krystalle im Bezug auf das Ausgangsmaterial ist. Die im feinkomigen Ausgangsmaterial

9 8.


annahernd gleiche Wachstumsgeschwindigkeit in allen Richtungen (kreisformiges Auswachsen der Kerne: siehe Abb. 9) la& darauf schliessen, dass nicht die Anisotropie des wachsenden Krystalls, sondern die Quasi-isotropie der aufzuzehrenden Umgebung den Wachstumsvorgang an erster Stelle be- stimmt. Ein solcher Einfluss ware daher wohl nur denkbar, falls die am schnellsten (bzw. am langsamsten) wachsenden Krystalle im Bezug auf die Plattennormale irgendeine Lage bevorzugten. Ein solcher Zusammenhang konnte bis jetzt nicht gefunden werden.

Vielleicht spielt auch die doch immer im Ausgangsmaterial noch vorliegende Textur eine Rolle (vergl. das nicht-kreisformige Wachstum von Kernen in gedehnten Einkrystallen in Abb. 3a, b ) , z.B. derart, dass die Orientierung des schneller (bzw. langsamer) wachsenden Krystalls sich besser oder gerade weniger gut an diese Textur anschliesst 24) .

Eine zweite Moglichkeit ist jedoch, dass ein Unterschied in Gitterausbildung der Krystalle die Ursache des Unterschiedes in Wachstumsgeschwindigkeit ist. Falls ein solcher Unterschied tatsachlich vorliegt, bleibt die Frage, wie dieser zustande kommt. Auch hieruber Iasst sich zur Zeit nichts bestimmtes sagen. In 2 ) ist die Hypothese gemacht, dass das Gitter der auszulosenden Keimstelle schon an und fur sich ,,gesunder” ist als das. Gitter des auslosenden Krystalls und dass die Keimstelle nur darum nicht vorher schon ihr Wachstum angefangen hat, weil das Verformungsgefalle zwischen ihr und ihrer Um- gebung zu .,flach” verlief und gerade der Akt der Auslosung die Steilheit dieses Gefalles vergrossert. Uberdies muss dann der Wachstumsvorgang derart sein, dass dieser Unterschied ganz oder teilweise erhalten bleibt.

In dieser Beziehung sind zwei Arbeiten von H e r 1 i n g e r 2 5 ) von Interesse. welche vor kurzem auch von G r a f 2 6 ) im Zusammenhang mit seinen Be- trachtungen iiber den Realbau von Krystallen hervorgehoben wurden. Nach H e r 1 i n g e r k6nnen einerseits Baufehler erst von einer bestimmten Minimal- grosse des Gitters an auftreten, andererseits sollen diese weitere Gitterfehler induzieren, sodass nach Erreichung einer bestimmten Gitterblockgrosse ein Weiterwachsen nicht mehr erfolgt und die Wahrscheinlichkeit fur die Bildung neuer Blocke zunimmt. Nach diesen Betrachtungen ist die Bildung von grossere, Krystallen mit einer bestimmten Fehlerstruktur im Prinzip verstandlich. Es ware von grosster Wichtigkeit zu untersuchen. ob sich ein Unterschied in Gittervollkommenheit zwischen den beiden Teilen eines ,,Auslosungs- zwillings” feststellen liesse, z.B. durch Messung des Intensitatsabfalls der Rontgenreflexionen, auf ahnliche Art wie D e h 1 i n g e r und G i s e n 27) einen Unterschied in Ausbildung der Mosaikstruktur zwischen gegossenen und durch Rekrystallisation erhaltenen Aluminiumkrystallen festgestellt haben. Vorlaufige Messungen haben noch zu keinem sicheren Ergebnis gefuhrt.

Zusafz bei der Korrektur. Vielleicht liegen auch Unterschiede in den Intensitatsmaxima der diffusen Streuung in Laue-Aufnahmen vor, die auf

z4) Es ist beabsichtigt dies fur die in Abb. 9 gezeigten, im Wachsen begriffenen Krystalle

? 6 ) E. H e r l i n g e r , 2. Krist. 92, 372, 380 (1935). za) L. G r a f , Z . Elektrochem. 48, 181 (1942). 2 7 ) U. D e h l i n g e r und F. G i s e n , Physik. 2. 35, 862 (1934). F. G i s e n , 2. Metallk.

naher zu untersuchen.

27, 256 (1935). Siehe auch 6 ) . f 144.

Auslosungskrystalle und Zwillingsbildung in rekrysfallisiertem Aluminium. 19

Unterschiede in Gitterstorungen hinweisen: siehe J. J. A r 1 m a n und R. K r o n i g, Physica 10, 795 (1943).

Abschliessend seien noch einige Bemerkungen iiber die wiederholte Zwillingsbildung in den anderen flachenzentrierten Metallen wie Kupfer, Nickel, Nickeleisen U.S.W. zugefugt. Bei diesen Metallen zeigt das Rekrystal- lisationsgefiige immer unzahlbare Krystallite, die von geradlinigen Lamellen durchschnitten sind. Aneinander grenzende Lamellen trennen dabei immer Gittergebiete, die zueinander in Zwillingsverband stehen (siehe 5 ) . 5 138). Die charakteristische gerade Begrenzung der Zwillingslamellen deutet wohl darauf hin, dass hier doch ein anderer Wachstumsvorgang vorliegt als bei Aluminium. Einen ,,Auslosungsvorgang” haben wir hierbei fur unwahrschein- licher gehalten als eine Zwillingsbildung zu Folge eines ,,Irrtums” bei der Atomanlagerung. Im Zusammenhang mit dem in 5 5 (Fussnote 17) erwahnten, mochten wir auch hier einen Auslosungsmechanismus nicht ganz ausschliessen. In diesem Zusammenhang sei jedoch darauf hingewiesen, dass bei den meisten dieser Metalle das durch Rekrystallisation von Walzblech erhaltene Ausgangsmaterial die sogenannte ,,Wurfellage” aufweist, und dass diese, wie die Untersuchungen von C u s t e r s 2 8 ) an Nickeleisen gezeigt haben, mit der ,,idealen” Walzlage eine Oktaederebene gemeinsam hat. Es fragt sich (vergl. auch C u s t e r s, loc. cit. S. 7 8 2 ) , ob kein Zusammenhang zwischen dem bei diesen Metallen sehr haufigen Auftreten von Zwillings- bildung und dem Vorliegen solcher Texturen mit gemeinsamen Oktaeder- ebenen besteht. Auch dies bedarf einer naheren Untersuchung.

5 9 .

D e 1 f t , Laboratorium voor physische Scheikunde der Technische Hooge- school.

(Eingegangen am 31. Marz 1944).

28) J. F. H. C u s t e r s , Physica 8, 771 (1941).

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Auslösungskrystalle und Zwillingsbildung in Rekrystallisiertem Aluminium