Calidad del aire

Arbeitsgruppe Luftreinhaltung der Universitt Stuttgart ALS

Jahresbericht 2009 22. ALS-Kolloquium und 7. IVD-Holzfeuerungskolloquium Fachthema: Einfluss von Holzfeuerungen auf die Luftqualitt in Wohngebieten

Impressum: Herausgegeben von der Arbeitsgruppe Luftreinhaltung der Universitt Stuttgart, Pfaffenwaldring 23, 70569 Stuttgart, Tel. 0711/685-63489 oder -67885 Bearbeitung und Redaktion: Prof. Dr.-Ing. G. Baumbach, M.Sc. Dipl.-Ing. (FH) Johannes Brodbeck Hergestellt in der Bundesrepublik Deutschland

Arbeitsgruppe Luftreinhaltung

der Universitt Stuttgart

ALS-Jahresbericht 2009

Vortrge des 22. ALS-Kolloquiums kombiniert mit dem

7. Stuttgarter Holzfeuerungs-Kolloquium

Einfluss von Holzfeuerungen auf die Luftqualitt in Wohngebieten

Vorwort

In der Luftreinhaltung wurde in den letzten Jahrzehnten viel erreicht. Die Emissionen der Industrie gingen durch Abgasreinigungsmanahmen und neue Technologien stark zurck. Im Kraftfahrzeugbereich zeigt die Katalysatortechnik bei den Fahrzeugen mit Benzinmotoren ihre deutliche Wirkung. Bei den Dieselfahrzeugen greift ebenfalls allmhlich die zunehmende Verbreitung der Rufilter und die Optimierung der Motortechnik. An verkehrsreichen Straen stellen allerdings die vom Verkehr mit den Abgasen emittierten und die aufgewirbelten Partikel immer noch ein groes Problem dar, das die Luftreinhaltung noch geraume Zeit beschftigen wird. Im Hausheizungsbereich sind durch die Entschwefelung des leichten Heizls, durch die regelmigen Abgasmessungen der Schornsteinfeger und durch die Vergrerung des Erdgasanteils die Emissionen der verschiedenen luftverunreinigenden Stoffe ebenfalls vermindert worden. Im Rahmen der Emissionsminderung fr den Klimaschutz werden vermehrt Biomassebrennstoffe, insbesondere Holz, fr Heizzwecke eingesetzt. Wegen der CO2Neutralitt dieser Brennstoffe ist dies gewollt und zu begren. Es werden aber nicht nur klimaneutrales CO2 bei der Verbrennung der Biomassen freigesetzt, sondern je nach Verbrennungsgte werden auch Produkte unvollstndiger Verbrennung - CO, Kohlenwasserstoffe und Ru und mineralische Aschen als Partikel emittiert. Insbesondere die im Hausheizbereich eingesetzten Stckholzfeuerungen knnen Probleme verursachen, die sich in Partikelemissionen und Geruchsbelstigung mit vielen Beschwerdefllen uern. Zur Thematik der Beeinflussung der Luftqualitt in Wohngebieten durch Holzfeuerungen wurden in Bayern, in Sachsen und in Baden-Wrttemberg Projekte durchgefhrt, die von den Landesregierungen bzw. Landesanstalten und dem Umweltbundesamt untersttzt wurden. Es bestand der allgemeine Wunsch der beteiligten frdernden und ausfhrenden Stellen, die Ergebnisse der einzelnen Projekte der ffentlichkeit vorzustellen und gemeinsam zu diskutieren. Die Arbeitsgruppe Luftreinhaltung der Universitt Stuttgart - ALS hat diesen Wunsch gern aufgegriffen und das aktuelle Thema Einfluss von Holzfeuerungen auf die Luftqualitt in Wohngebieten zum Inhalt des diesjhrigen 22. ALS-Kolloquiums gemacht. Das Kolloquium stellt gleichzeitig das 7. Stuttgarter Holzfeuerungs-Kolloquium des Instituts fr Verfahrenstechnik und Dampfkesselwesen1) der Universitt Stuttgart dar. Der Sinn des Kolloquiums besteht nicht darin Argumente zum Verbieten von Holzfeuerungen zu liefern. Es soll vielmehr die ffentlichkeit auf die Problematik der Luftbelastung in Wohngebieten durch Holzfeuerungen aufmerksam gemacht werden mit dem Ziel neue, emissionsarme Holzfeuerungen zu entwickeln und zu verbreiten.

Das Kolloquium wird vom Institut fr Verfahrenstechnik und Dampfkesselwesen1) der Universitt Stuttgart durchgefhrt. Wir danken allen beteiligten Mitarbeitern und Helfern! Ferner danken wir allen Referenten, Ausstellern, dem Umweltministerium Baden-Wrttemberg und dem Umweltbundesamt, ohne die das Kolloquium nicht mglich gewesen wre. Die Alfred-Teufel-Stiftung in Nagold hat speziell die Forschungen untersttzt, die zur Erkennung der Stube, die aus Holzfeuerungen stammen, fhren. Ihr gilt unser besonderer Dank fr die Frderung und zur Untersttzung dieses Kolloquiums.

Prof. Dr.-Ing. M. Schmidt ALS-Sprecher und Dekan der Fakultt Energie-, Verfahrens- und Biotechnik Prof. Dr.-Ing. G. Baumbach ALS-Geschftsfhrer

Prof. Dr. techn. G. Scheffknecht Direktor des Instituts fr Feuerungs- und Kraftwerkstechnik (IFK)1) M.Sc. J. Brodbeck ALS-Sekretr

1) Das Institut fr Verfahrenstechnik und Dampfkesselwesen (IVD) hat ab 01.10.2009 einen

neuen Namen: Institut fr Feuerungs- und Kraftwerkstechnik (IFK)!

Inhaltverzeichnis ALS: Anschrift, Aufgaben und Arbeitsgebiete .................................................................... 1 Mitgliedsinstitute der ALS ..................................................................................................... 3 Sponsoren und Aussteller ALS-Kolloquium 2009 .............................................................. 9

Vortrge des 22. ALS-Kolloquiums und des 7. Stuttgarter Holzfeuerungskolloquiums

Feststofffeuerungen und Luftreinhaltung in Wohngebieten Dipl.-Phys. Alfred Truckenmller, Umweltbundesamt, Dessau-Rolau ................................. 13 Einfluss von Emissionen aus der Gebudeheizung auf Feinstaubimmissionen im Raum Augsburg Gerhard Schmoeckel, Bayrisches Landesamt fr Umwelt, Augsburg .................................... 23 Particulate matter originating from wood combustion in residential areas M. Sc. Aynul Bari, IVD, Stuttgart ............................................................................................ 33 PM10-Staubinhaltsstoffe aus Holzfeuerungen in der Immission: Erste Ergebnisse aus Baden-Wrttemberg Dr. Harald Creutznacher, LUBW Baden-Wrttemberg, Karlsruhe ......................................... 45 Frderung der Emissionsminderung bei Kleinfeuerungen Dr.-Ing. Andrej Stanev, Fachagentur Nachwachsende Rohstoffe, Glzow ............................ 63 Luftqualitt in einem schsischen Kurort unter Bercksichtigung von Holzfeuerungen: Chemische Massenbilanz des Aerosols Dr. Konrad Mller, IfT, Leipzig ................................................................................................ 69

Luftqualitt in einem schsischen Kurort unter Bercksichtigung von Holzfeuerungen: Characterization of wood combustion tracers Dr. Yoshiteru Iinuma, IfT, Leipzig ........................................................................................... 79 Immissionsbelastung in Wohngebieten: Modellierung Dr.-Ing. Wolfgang Bchlin, Ing. Bro Lohmeyer, Karlsruhe ................................................... 83 Immissionsbelastung in Wohngebieten: Validierung Prof. Dr.-Ing. Gnter Baumbach, IVD, Stuttgart ..................................................................... 93 Immissionsbelastung in Wohngebieten: Immissionsprognose-Toll fr Wohngebiete M. Sc. Winfried Juschka, IVD, Stuttgart ............................................................................... 115

CrisResaltado

1

Arbeitsgruppe Luftreinhaltung der Universitt Stuttgart

ALS: Anschrift, Aufgaben und Arbeitsgebiete Mitgliedsinstitute der ALS

Sprecher: Prof. Dr.-Ing. M. Schmidt Institut fr Gebudeenergetik (IGE) Geschftsfhrer: Prof. Dr.-Ing. Gnter Baumbach Institut fr Verfahrenstechnik und Dampfkesselwesen (IVD), Abt. Reinhaltung der Luft Geschftsstelle: Pfaffenwaldring 23, 70569 Stuttgart (Vaihingen) Telefon 0711/685-63489, -67885 Telefax 0711/685-63491 E-Mail [email protected] Internet http://www.ivd.uni-stuttgart.de/als Die Arbeitsgruppe Luftreinhaltung ist ein Zusammenschluss von 18 Instituten aus 4 Fakultten der Universitt Stuttgart sowie zwei aueruniversitre Forschungsinstitute und ein Institut der Universitt Hohenheim. Aufgaben: Erforschung der wissenschaftlichen Grundlagen technischer Verfahren der

Luftreinhaltung, Beratung und messtechnische Untersttzung von Kommunen und Industriebetrieben,

insbesondere auch mittelstndischer Unternehmen bei Planung, Beurteilung und Ausfhrung von Manahmen zur Luftreinhaltung,

Anregung und Durchfhrung von Forschungsprojekten. Thematische Schwerpunkte gemeinsamer Projekte: Verkehr und Luftreinhaltung Schadstoffmessung und -minderung im Straenverkehr und an Kraftfahrzeugen Flchtige organische Verbindungen Aerosole in Technik und Umwelt Untersuchungen der rumlichen Verteilung von Luftverunreinigungen mit Fesselballon

und Luftschiff-Messsystem

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Mitgliedsinstitute und luftreinhaltebezogene Arbeitsgebiete der Arbeitsgruppe Luftreinhaltung der Universitt Stuttgart

Institut fr Bioverfahrenstechnik (IBVT) Institute for Biochemical Engineering (IBVT) Anschrift: Allmandring 31, 70569 Stuttgart; Tel.: 0711/6 8564574 Homepage: www.ibvt.uni-stuttgart.de Kontakt: Prof. Dr.-Ing. Matthias Reuss, Tel.: 0711/685-64573 [email protected] Arbeitsgebiete: Adsorptive Schadstoffspeicherung, Modellbildung der

Schadstoffspeicherung, Entwicklung technisch-wirtschaftlicher Anwendungskonzepte der biologischen Regeneration, mikrobielle Degradation

Field of research: Adsorptive pollutant storage, model building of pollutant storage, development of technical-economical application concepts of biological remediation, microbial degradation

Institut fr Chemische Verfahrenstechnik (ICVT) Institute of Chemical Process Engineering (ICVT) Anschrift: Bblinger Str. 72, 70199 Stuttgart; Tel.: 0711/685-85229 Homepage: www.icvt.uni-stuttgart.de/ Kontakt: Dipl.-Ing. Jens Bernnat; Tel.: 0711/685-85247 [email protected] Arbeitsgebiete: Wrmeintegrierte Konzepte in der Reaktionstechnik, Abgasnachbe-

handlung fr Kraftfahrzeuge, zyklische Prozesse in der Reaktionstechnik und Adsorption, kinetische Messungen, Transport in porsen Medien, Simulation der Strukturbildung in porsen Materialien.

Field of research: heat-integreated concepts in reaction engineering, automotive exhaust aftertreatment, cyclic processes in reaction engineering and adsorption, kinetic mesurements, transport in porous media, simulation of morphogenesis of porous materials

Institut fr Energiewirtschaft und Rationelle Energieanwendung (IER) Institute of Energy Economics and the Rational Use of Energy (IER) Anschrift: Hebhlstr. 49 A, 70565 Stuttgart; Tel.: 0711/685-87810 Homepage: www.ier.uni-stuttgart.de Kontakt: Prof. Dr.-Ing. Rainer Friedrich; Tel.: 0711/685-87812 [email protected] Arbeitsgebiete: Ermittlung von Luftschadstoffemissionen (Emissionskataster) und -

immissionen, Bewertung von Emissionsminderungstechniken und Identifizierung effizienter Strategien zur Luftreinhaltung, Technikbewertung und Umweltkonomie sowie Bewertung von Umwelt- und Gesundheitsschden durch Luftschadstoffe

Field of research: Investigations on emissions and immissions of air pollutants (emission register), assessment of emission reduction technologies and identification of efficient strategies for air quality management, technology assessment and environmental economics, assessment of environmental damage and health damage caused by air pollutants

4

Institut fr Gebudeenergetik (IGE) Institute for Buildings Energetics (IGE) Anschrift: Pfaffenwaldring 35, 70569 Stuttgart; Tel.:0711/685-62085 Homepage: www.ige.uni-stuttgart.de Kontakt: Dipl.-Ing. Thomas Schlosser; Tel.: 0711/685-62088 [email protected] Arbeitsgebiete: Stofferfassungseinrichtungen, Luftfhrungen, raumlufttechnische

Komponenten, Wohnungslftung, emissionsarme Heizlbrenner-technologien

Field of research: Facilities for material survey, routing of air flow, technical components for ambient air systems, air conditioning of residences, low emission fuel oil burner technologies

Institut fr Industrielle Fertigung und Fabrikbetrieb (IFF) Institute of Industrial Manufacturing and Management (IFF) Anschrift: Nobelstrae 12, 70569 Stuttgart; Tel.: 0711/970-1101 Homepage: www.iff.uni-stuttgart.de Kontakt: Dr.-Ing. Andreas Scheibe; Tel.: 0711/970-1729 [email protected] Arbeitsgebiete: Primrmanahmen zur Verminderung der Abluftbelastung beim

Lackieren, Emissionsmessungen und -beurteilungen an Lackieranlagen, Erstellung von Lsemittel-Management-Plnen

Field of research: Primary measures for reduction of extracted air from varnishing, emission measurements and assessments of varnishing facilities, preparation of solvent management plans

Institut fr Mechanische Verfahrenstechnik (IMVT) Institute of Mechanical Process Engineering (IMVT) Anschrift: Bblinger Str. 72, 70199 Stuttgart; Tel.: 0711/685-85209 Homepage: www.imvt.uni-stuttgart.de Kontakt: Dr.-Ing. Steffen Schtz; Tel.: 0711/685 - 85209 [email protected] Arbeitsgebiete: Zyklonabscheider, lsemittelfreie Polymerherstellung, Staub-

abscheidung in Sichtern, Tiefenfiltration, strmungstechnische Optimierung in Gassonden

Field of research: Cyclone separators, solvent-free production of polymers, dedusting with dedusting sifters, deep bed filtration, fluidic optimisation in gas probes

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Institut fr Physik und Meteorologie der Universitt Hohenheim (IPM) Institut fr Physik und Meteorologie der Universitt Hohenheim (IPM) Anschrift: Garbenstr. 30, 70593 Stuttgart Homepage: www.uni-hohenheim.de/www120/ Kontakt: Prof. Dr. R. Wurster; Tel.: 0711/459-22061 [email protected] Arbeitsgebiete: Erforschung des Wetter- und Klimasystems der Erde, Entwicklung und

Anwendung von einzigartigen in-situ Messgerten und Laser-Fern-erkundungssystemen

Field of research: Investigation of the weather and climate system of the earth, development and implementation of unique in-situ testing equipments and long distance laser detection systems

Institut fr Physikalische Chemie (IPC) Institute of Physical Chemistry (IPC) Anschrift: Arbeitsgruppe Chemie der unteren Atmosphre, Pfaffenwaldring 55; 70569 Stuttgart; Tel.: 0711/685-64491 oder -64451 Homepage: www.ipc.uni-stuttgart.de Kontakt: Prof. Dr. rer. nat. Friedhelm Zabel; Tel.: 0711/685-64491 oder 64451 [email protected] Arbeitsgebiete: Atmosphrenchemie, Gasphasenreaktionen, UV-Spektren, Radikale Field of research: Chemistry of the atmosphere, gas phase reactions, UV-spektra, radicals Institut fr Siedlungswasserbau, Wassergte- und Abfallwirtschaft (ISWA) Lehrstuhl fr Biologische Abluftbehandlung Institute for Sanitary Engineering, Waste Water Treatment and Solid Waste Management (ISWA) Anschrift: Bandtle 2, 70569 Stuttgart; Tel.: 0711/685-5495 Homepage: www.iswa.uni-stuttgart.de/alr/index.htm Kontakt: Prof. Dr. rer. nat. Karl-Heinz Engesser; Tel.: 0711/685-63734 [email protected] Arbeitsgebiete: Biowscher, Biotricklingfilter, Biofilter sowie Membranfilter, biologischer

Abbau von (lsemittelhaltiger) Industrieabluft, Olfaktometrische Messungen, Emission von Keimen

Field of research: Bio-scrubbers, biotricklingfilters, biofilters as well as membrane filters, biological degradation of (solvent containing) industrial exhaust air, olfactometric measurements, emission of germs

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Institut fr Statik und Dynamik der Luft- und Raumfahrtkonstruktionen (ISD) Institute for Statics and Dynamics in Aerospace Structures (ISD) Anschrift: Pfaffenwaldring 27, 70569 Stuttgart; Tel.: 0711/685-63612 Homepage: www.isd.uni-stuttgart.de/lotte Kontakt: Dipl.-Ing. Peter Kungl; Tel.: 0711/685-63639 [email protected] Arbeitsgebiete: Betrieb eines solargetriebenen Luftschiffes zur Forschung, Plattform fr

Luftmessungen und andere Anwendungen, Entwicklung von Luftschiffen Field of research: Operation of a solar powered airship for research, platform for air

measurements and other applications, development of airships Institut fr Straen- und Verkehrswesen (ISV) Lehrstuhl fr Verkehrsplanung und Verkehrsleittechnik Institute for Road and Transport Science (ISV) Anschrift: Seidenstrae 36, 70174 Stuttgart; Tel.: 0711/685-82482 Homepage: www.isv.uni-stuttgart.de Kontakt: AOR Dipl.-Ing. Manfred Wacker; Tel.: 0711/685-82481 [email protected] Arbeitsgebiete: Vergleichende Bewertung von Verkehrsmitteln, Emissionen des

Straenverkehrs, CO2-Minderung, Bewertung alternativer Kraftstoffe, Entwicklung von Szenarien fr einen umweltvertrglichen Verkehr der Zukunft

Field of research: Comparative assessment of means of transport, emissions of road traffic, reduction of CO2, assessment of alternative fuels, development of scenarios for a sustainable traffic of the future

Institut fr Textil- und Verfahrenstechnik (ITV-D) Institute of Textile Technology and Process Engineering (ITV-D) Anschrift: Krschtalstr. 26, 73770 Denkendorf; Tel.: 0711/9340-0 Homepage: www.itvd.uni-stuttgart.de Kontakt: Dr.-Ing. Jamal Sarsour; Tel.: 0711/9340-225 [email protected] Arbeitsgebiete: Prozessgas-Entstaubung, Faserfeinstaub in der textilen Fertigung,

toxikologische Untersuchungen, Gasfiltration, Abluftreinigung Field of research: Process gas dedusting, fine fibre dust in textile production, toxicity tests,

gas filtration, exhaust gas cleaning Institut fr Thermodynamik der Luft- und Raumfahrt (ITLR) Institute of Aerospace Thermodynamics (ITLR) Anschrift: Pfaffenwaldring 31, 70569 Stuttgart; Tel.: 0711/685-62318 Homepage: www.uni-stuttgart.de/itlr/itlr.html Kontakt: Dr.-Ing. Norbert Roth; Tel.: 0711/685-62320 [email protected] Arbeitsgebiete: Tropfenverdunstung, Partikelfolgeverhalten, Partikelwechselwirkungen Field of research: Droplet evaporation, particle tracking charakteristics, interaction of

droplets

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Institut fr Verbrennungsmotoren und Kraftfahrwesen (IVK) Institute of Combustion Engines and Automotive Enginering (IVK) Anschrift: Pfaffenwaldring 12, 70569 Stuttgart; Tel.: 0711/685-65646 Homepage: www.ivk.uni-stuttgart.de Kontakt: Prof. Dr.-Ing. M. Bargende; Tel.: 0711/685-65645 [email protected] Arbeitsgebiete: Emissionsminderung bei Kraftfahrzeugen und Verbrennungsmotoren,

Abgasmessungen auf Motorprfstnden, Modellierung von Gemisch-bildung und motorischer Verbrennung

Field of research: Reduction of emissions from motor vehicles and internal combustion engines, exhaust gas measurements at engine test stands, modelling of fuel-mixture generation and motor combustion

Institut fr Verfahrenstechnik und Dampfkesselwesen (IVD) Institute for Process Engineering and Power Plant Technology (IVD) Anschrift: Pfaffenwaldring 23, 70569 Stuttgart; Tel.: 0711/685-63487 Homepage: www.ivd.uni-stuttgart.de Kontakt: Prof. Dr.-Ing. G. Baumbach; Tel.: 0711/685-63489 [email protected] Arbeitsgebiete: Emissionsminderung bei Verbrennung und Feuerungsanlagen,

Optimierung von Verbrennungsvorgngen, mathematische Modellierung von technischen Flammen und Feuerrumen, Luftqualittsuntersuchungen, Messung von Feinstuben in Abgasen und Auenluft

Field of research: Reduction of emissions from combustion processes and combustion plants, optimisation of combustion processes, mathematic modelling of technical flames and furnaces, air quality monitoring, measurement of particulate matter in exhaust gases and ambient air

Institut fr Werkzeugmaschinen (IfW) Institute for Machine Tools (IfW) Anschrift: Holzgartenstrae 17, 70174 Stuttgart; Tel.: 0711/ 685-83861 Homepage: www.ifw.uni-stuttgart.de Kontakt: Dipl.-Ing. Martin Dressler; Tel.: 0711/ 685-82781 [email protected] Arbeitsgebiete: Entwicklung und Optimierung von Staub- und

Spneerfassungssystemen fr Holzbearbeitungsmaschinen, Staubemissionsmessungen, Beratung von Betrieben hinsichtlich Reduzierung der Staubbelastung

Field of research: Development and optimisation of dust and splints capturing systems for wood machining, dust emission measurement, consultancy of companies regarding reduction of dust loading

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Lehrstuhl fr Bauphysik (LBP) in Verbindung mit dem Fraunhofer-Institut fr Bauphysik Chair of Building Physics (LBP) - in connection with Fraunhofer Institute for Building Physics Anschrift: Pfaffenwaldring 7, 70569 Stuttgart Homepage: www.lbp.uni-stuttgart.de Kontakt: Dipl.-Ing. Matthias Fischer; Tel.: 0711/489999-21 [email protected] Arbeitsgebiete: Ganzheitliche Bilanzierung, Produktkobilanzen und Bewertungen

(LCA), Nachhaltigkeitsbewertung, Raumklima Field of research: Life Cycle Engineering, Life Cycle Assessment (LCA), Sustainability

Benchmarking, Room Climate Fraunhofer-Institut fr Bauphysik (FhG-IBP) in Verbindung mit dem Lehrstuhl fr Bauphysik Fraunhofer Institute for Building Physics (FhG-IBP) in connection with Chair of Building Physics

Anschrift: Nobelstr. 12, 70569 Stuttgart; Tel.: 0711/ 970-0 Homepage: www.ibp.fraunhofer.de Kontakt: Dr. Andreas Kalisch; Tel.: 0711/ 970-3455 [email protected] Arbeitsgebiete: Prfung von Kleinfeuersttten und Abgasanlagen, Emissionen von

Baustoffen in Rumen, Behaglichkeitsuntersuchungen Field of research: Testing of small combustion facilities and chimneys, indoor emissions of

building materials, testing of comfortableness of rooms Materialprfungsanstalt Universitt Stuttgart, Otto-Graf-Institut (FMPA) Otto-Graf-Institut (Research and Testing Establishment for Materials and Structures, FMPA)

Anschrift: Abt. 41, Bautenschutz und Bauchemie, Ref. 411 Bauchemie, Analytik, Umweltschutz Pfaffenwaldring 4, 70569 Stuttgart, Tel.: 0711/685-62604 Homepage: www.mpa.uni-stuttgart.de Kontakt: Dr. rer. nat. G. Volland; Tel.: 0711/685-66740 [email protected] Arbeitsgebiete: Forschung und Entwicklung zu Emissionen aus Baustoffen und

Bauprodukten, Forschung und Prfungen zur Messung und Bewertung von Innenraumluft-schadstoffen, Entwicklung von Prfkammerverfahren, Asbestuntersuchungen

Field of research: Research and development on emissions from building materials and products, measurement and assessment of interior air pollutants (research and testing), development of test chamber procedures, asbestos analyses

9

Das 22. ALS-Kolloquium und das 7. Stuttgarter Holzfeuerungskolloquium fanden statt

mit freundlicher Untersttzung der folgenden Firmen, die sich

an der Ausstellung bzw. mit einer Anzeige beteiligten:

ESCUBE GmbH & Co. KG, GRIMM Aerosol Technik GmbH,

TESTA GmbH, Walter Riemer Messtechnik,

MLU Messtechnik fr Luft und Umwelt GmbH Umwelttechnik MCZ GmbH

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Vortrge des 22. ALS Kolloquiums und des 7. Stuttgarter Holzfeuerungskolloquiums

Einfluss von Holzfeuerungen auf die

Luftqualitt in Wohngebieten

13

Feststofffeuerungen und Luftreinhaltung in Wohngebieten

Dipl.-Phys. Alfred Truckenmller, Umweltbundesamt

Feststofffeuerungen und Luftreinhaltung in Wohngebieten22. ALS-Kolloquium 08.10.2009 1

Feststofffeuerungen undLuftreinhaltung in Wohngebieten

Alfred TrukenmllerUmweltbundesamt


Arbeitsgruppe Luftreinhaltung der Universitt Stuttgart

Beteiligte am UmweltbundesamtprojektGnter Baumbach

UBA: Hans-Joachim HummelAnja BehnkeHans-Guido MckeJohanna Appelhans

BMU: Hans-Peter EwensFU Berlin: Rainer Stern

Dank an

14


Bedeutung der Feststofffeuerungen gemessen an:

Nationalen PM10-Emissionsmengen

Gesundheitlichen Wirkungen

Betroffenheit der Bevlkerung

Minderungspotenzial frPM10-Konzentrationen

Gliederung


0

Straenverkehr Abgasemissionen(Projektion)Straenverkehr, Abrieb undAufwirbelung (Projektion)Hausbrand Holzbrennstoffe(Trend)Hausbrand Holzbrennstoffe(Novelle Neuanlagen)Hausbrand Hozbrennstoffe (MitAltanlagenregelung)

0

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10

15

20

25

30

2000 2005 2010 2015 2020

Jahr

PM10

Em

issi

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(kt a

-1)

Relevanz: Groe Mengen an PM10-Emissionen

Daten: Umweltbundesamt 20070

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2000 2005 2010 2015 2020

Jahr

PM10

Em

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(kt a

-1)

Novelle 1. BImSchV Neuanlagen

0

5

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2000 2005 2010 2015 2020

Jahr

PM10

Em

issi

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(kt a

-1)

Novelle 1. BImSchV Altanlagen

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07/2007 Referentenentwurf 09/2007 Anhrung beteiligter Kreise

Viel berzeugungsarbeit durch BMU

05/2009 berarbeiteter Referentenentwurf 20.05.2009 Zustimmung des Bundeskabinetts 02.07.2009 Zustimmung des Bundestags 01.10.2009 Beratung in Ausschssen des Bundesrates

www.bundesrat.deDrucksache 712/09: EntwurfDrucksache 712/1/09: Empfehlungen der Ausschsse

Zustimmung nach Magabe folgender nderungen ...

16.10.2009: 862. Sitzung des Bundesrates

Fortschritt: Stand Novelle der 1. BImSchV


Relevanz: PM10 und Gesundheit

Neuherberg, 05.10.2009. Manahmen zur Verminderung der Feinstaubbelastung sparen im amerikanischen Gesundheitswesen jhrlich mindestens 60 Milliarden Dollar. Dies beweist eine 2007 vom Weien Haus durchgefhrte Studie, deren Ergebnisse jetzt der ffentlichkeit zugnglich gemacht werden.

16




The Task Force discussed recent evidence on health impacts of PM and O3. These studies confirmed and, in general, strengthened earlier observations summarized, inter alia, in the WHO Air Quality Guidelines, Global Update 2005.Keine Entwarnung im Gegenteil


groe epidemiologische Studien aus den Jahren 2008 und 2009

17


according to the present knowledge, particles emitted from biomass combustion could not be considered differently with respect to health effects than particles emitted from other combustion sources



Most (90 per cent) people in European cities where PM10 was monitored were exposed to PM10 levels exceeding the WHO Air Quality Guidelines level of 20 g/m3, indicating asubstantial risk to health.


18


The priority in risk prevention strategies should be on the reduction of long-term exposure, mainly due to domestic biomass combustion.

[gemeint sind alle Emissionen der unvollstndigen Biomasseverbrennung]



Residential wood combustion could be responsible for a significant fraction of long-term exposure to PAHs, in particular among persons heating with wood. Many PAHs are known carcinogens. Consequently, possible effects of long-term exposure to wood smoke on the incidence of cancer should be evaluated.

Relevanz: PAK und Gesundheit

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In der Heizperiode tgliche Beschwerden beim BMU und beim UBA

typischerweise Beschwerden, denen von den zustndigen Behrden nicht abgeholfen wurde

typischerweise Bezug auf gesundheitliche Gefhrdung

Relevanz: Betroffenheit der Brger


typischer Fall bei Beschwerden an das UBA


20


typischer Fall bei Beschwerden an das UBA


Optimierung der Ableitbedingungen?

Minimierung der Emissionen?


Schtzung des PM10-Minderungspotenzials in der Auenluft durch Modellrechnungen auf nationaler Skala

UFOPLAN-Projekt PArtikel-REduktions-STrategien www.parest.de

PM10-Minderungspotenzial PAREST-Projekt

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PM10-Minderungspotenzial PAREST-ProjektSzenarienrechnung

Ersatz der Holzheizungen durch lheizungenBezugsjahr 2005Emissionsreduktion:

ca. 20 kt PM10Immissionsreduktion: siehe Karte

Zum Vergleich:Novelle 1. BImSchV spart 15 kt PM10im Jahr 2020


PM10-Minderungspotenzial

0 0,5 1 1,5 2 2,5 3 3,5 4

Novelle 1. BImSchV, maximale lokaleZusatzbelastung

Novelle 1. BImSchV, Flchenmittel der lokalenZusatzbelastung

Novelle 1. BimSchV, typische Hintergrundbelastung

Alle denkbaren Minderungsmanahmen 2020,typische Hintergundbelastung

Entwicklung 2005 bis 2020, typischeHintergrundbelastung

PM10-Minderungspotenzial (g m-3)

22


Feststofffeuerungen

sind emissionsseitig relevant (bekannt)

sind gesundheitlich relevant (bekannt)

haben hohes Minderungspotenzial fr die PM10-Belastung

selbst regional

insbesondere aber lokal in Wohngebieten

Zusammenfassung

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Einfluss von Emissionen aus der Gebudeheizung auf Feinstaubimmissionen im Raum Augsburg

Gerhard Schmoeckel, Dr. Jrgen Schnelle-Kreis, Robert Kunde

Bayrisches Landesamt fr Umwelt

Emissionen aus der Verbrennung von Holz tragen zur Belastung der Umwelt mit Feinstaub bei. Ziel des Projekts war es, diesen Beitrag am Beispiel von Augsburg fr eine Grostadt zu quantifizieren. Am Projekt haben mitgewirkt:

Universitt Augsburg, Professur fr Analytische Chemie: Projektleitun Ansprechpartner: Prof. Dr. Armin Reller E-Mail: [email protected]

bifa Umweltinstitut GmbH: Organische Analytik, Zusammenfhrung der Messergebnisse, Koordination Ansprechpartner: Dr. Jrgen Schnelle-Kreis E-Mail: [email protected]

Bayerisches Zentrum fr angewandte Energieforschung e.V. (ZAE Bayern): Emissionsmessungen, Ausbreitungsrechnungen Ansprechpartner: Robert Kunde E-Mail: [email protected]

Bayerisches Landesamt fr Umwelt: Koordination, Ergebnisbewertung Ansprechpartner: Gerhard Schmoeckel E-Mail: [email protected]

Umweltamt Stadt Augsburg: Datenbereitstellung Ansprechpartner: Thomas Gratza E-Mail: [email protected]

Das Projekt wurde durch das Bayerische Staatsministerium fr Umwelt und Gesundheit gefrdert.

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Die folgenden Teilziele wurden im Projekt verfolgt:

Aktualisierung des Emissionskatasters fr Feuerungsanlagen, Ermittlung der energiespezifischen Emissionen fr Feinstaub und Tracer-Substanzen

im Abgas der staubrelevanten Feuerungsanlagen (Tracer sind Bestandteile in der Umgebungsluft, die typischerweise nur im Abgas der Feuerungsanlagen auftreten und whrend des Transports zum Immissionsort weitgehend unverndert bleiben; z.B. Kalium (der Kaliumgehalt im Holz betrgt etwa 0,2 % und bestimmt ca. 30 % des Oxid-Aschegehaltes) oder Levoglucosan (entsteht bei der Pyrolyse von Cellulose),

Messung der Feinstaubimmissionen und Berechnung des Anteils der Holzverbrennung an den Feinstaubimmissionen anhand der gemessenen Tracer-Konzentrationen,

Modellierung der Feinstaubimmissionen in Augsburg, die auf Emissionen der Holzverbrennung zurckzufhren sind,

Erarbeitung von mglichen Manahmen zur Minderung der durch Gebudeheizung verursachten Feinstaubimmissionen.

Emissionskataster

Das Stadtgebiet ist in 24 Kehrbezirke aufgeteilt. Dort sind 17400 Einzelraumfeuerungen fr feste Brennstoffe gemeldet (siehe Abb. 1). Nach den Erfahrungen der Kaminkehrer werden in einer Einzelraumfeuerung, deren Kamin einmal jhrlich zu reinigen ist, etwa 2,5 Ster Holz eingesetzt. Zweimal jhrlich zu reinigende Anlagen weisen einen Holzverbrauch von ca. 5 Ster Holz auf, u.s.w..

Aus den erhobenen Daten ergibt sich fr das gesamte Stadtgebiet Augsburg ein Holzverbrauch von ca. 28.000 t/a. Holzfeuerungen tragen damit zu ca. 2,6 % des gesamten Gebudeheizbedarfes (15.400 TJ/a) bei, whrend Gasfeuerungen 50 % und lfeuerungen 30 % beisteuern. Der Rest wird durch Fernwrme bereit gestellt.

Aus den vom Umweltbundesamt verffentlichten Emissionsfaktoren fr Staub (fr Holzfeuerungen im Mittel 120 mg/MJ, entsprechend ca. 180 mg/m bei einem O2-Gehalt von 13 Vol.-%) wurden die Feinstaubemissionen (Primrpartikel) im Stadtgebiet wie folgt abgeschtzt:

Abbildung 1: Anzahl und Anteile der Schornsteine fr l- und Festbrennstofffeuerungen in den Kehrbezirken

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Holzfeuerung: 47 t/a Braunkohlefeuerung: 5,5 t/a; lfeuerung: 6,7 t/a; Gasfeuerung: vernachlssigbar

Emissionsmessungen:

Die Emissionsmessungen wurden auf Feuerungsprfstnden mit unterschiedlichsten Betriebszustnden durchgefhrt (siehe Abb. 2). Bei einer der Feuerungspraxis entsprechenden Gewichtung guter und schlechter Verbrennungszustnde konnte der vom UBA verffentlichte Emissionsfaktor fr Gesamtstaub aus Festbrennstofffeuerungen in der Grenordnung von 120 mg/MJ besttigt werden. Da viele Studien bereinstimmend gezeigt haben, dass 90 93 % des Gesamtstaubs aus huslichen Holzfeuerungen einen Partikeldurchmesser von weniger als 10 m aufweisen, wurden in diesem Projekt Gesamtstaub und PM10-Feinstaub aus huslichen Holzfeuerungen im Sinne einer konservativen Betrachtung gleichgesetzt.

Die bei den Emissionsmessungen gewonnenen Staubproben wurden hinsichtlich anorganischer und organischer Tracer-Komponenten untersucht. Fr die organischen Tracer (Levoglucosan, Dehydroabietinsure u. a.) wurden nur sehr wenige plausible Messwerte erhalten. Fr den anorganischen Tracer Kalium wurden Gehalte im Bereich von 0,7 bis 43 % (bezogen auf die emittierte Gesamtstaubmasse) festgestellt. Der Kaliumgehalt im Flugstaub ist abhngig vom Kaliumgehalt im Brennstoff und von der Feuerraumtemperatur. Haupteinflussfaktor ist jedoch die Ausbrandqualitt und damit der Ru- bzw. Staubanfall selbst. Anhand der Korrelation der Kalium-Gehalte mit der Masse an emittiertem Staub konnte abgeleitet werden, dass der Kalium-Anteil an der im Abgas enthaltenen Gesamtstaubmasse im Mittel ber alle untersuchten Betriebszustnde 5,8 % betrgt.

Abbildung 2: Verlauf der Emissionen im Abgas eines Kaminofens bei verschiedenen Betriebsbedingungen

Abbildung 3:Korrelation zwischen Kaliumgehalt und Gesamtstaubkonzentration

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Immissionsmessungen

Methodik

In den beiden relativ milden Heizperioden Dezember 2006 bis Mrz 2007 und November 2007 bis Mrz 2008 wurden PM10-Konzentrationsmessungen (teilweise auch NOx, SO2 und CO) und Probenahmen mit High-Volume-Sammlern (HVS) an unterschiedlichen Standorten in Augsburg durchgefhrt (siehe Tab. 1 und Abb. 4). Die gewonnenen Proben wurden auf organische und anorganische Inhaltsstoffe untersucht.

Am Knigsplatz (K) wurden die Messungen und Probenahmen jeweils ber die gesamten Zeitrume durchgefhrt.

Die anderen Standorte wurden whrend einer Intensivmesskampagne Mitte Februar bis Mitte Mrz 2008 beprobt (siehe Tabelle 1). Die jeweilige Probenahmedauer betrug 24 Stunden.

Darber hinaus wurde am Standort Knigsplatz (SP1) im Zeitraum 13.02.2008 bis 22.02.2008 eine Probenahme mit einer Zeitauflsung von 3 Stunden durchgefhrt.

Ergebnisse

Die Immissionskonzentrationen der Tracer fr Biomasse- bzw. Holzverbrennung waren untereinander (hoch-)signifikant korreliert. Die hchste Korrelation wurde fr Levoglucosan und Kalium gefunden (siehe Abb. 5). Auch die Konzentration der meisten polycyclischen Kohlenwasserstoffe (PAK) war hoch signifikant mit denen der Tracer fr Holzverbrennung korreliert. Die Konzentration an Benzo(a)pyren an der Messstation Knigsplatz lag im Heizperiodenmittel bei 1,6 ng/m. Fr das Jahr 2008 lsst sich ein Jahresmittelwert von ca. 0,7 0,9 ng/m abschtzen. Der Zielwert der 22. BImSchV von 1 ng/m wird damit unterschritten. An Standorten mit signifikant hheren PM10-Zusatzbelastungen durch Holzfeuerungen als am Knigsplatz sind berschreitungen des Zielwertes der 22. BImSchV nicht ausgeschlossen.

Tabelle 1: Standorte der Probenahmen, Messzeitrume und -parameter

Abbildung 4: Lage der Probenahmestandorte

1) 3h-Probenahme

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Abbildung 6: Korrelation von Benzo(a)pyren und Levoglucosan; Heizperioden 2006/2007 und 2007/2008

Die Gegenberstellung der am Knigsplatz (SP1; Verkehrsknotenpunkt) und an den brigen Standorten gemessen PM10- und Levoglucosan-Konzentrationen macht den Einfluss des Verkehrs am Standort Knigsplatz auf die Immissionen deutlich. Am SP1 liegt die Ausgleichsfunktion gegenber den brigen Messstationen um 11-12 g/m parallel nach oben verschoben (siehe Abb. 7).

Abbildung 7: Vergleich der Korrelationen der PM10- und der Levoglucosan-Konzentrationen am SP1 (schwarz) und den brigen Standorten (rot)

Abbildung 5: Korrelation von Kalium und Levoglucosan; Heizperioden 2006/2007 und 2007/2008

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Der verkehrsbedingte Zusatzbeitrag betrug damit fr PM10 hier 11-12 g/m und fr NOx 70-80 g/m (siehe Abb. 8)

Abbildung 8: Vergleich der Korrelationen der NOx- und der Levoglucosan-Konzentrationen an SP1 (schwarz) und den brigen Standorten (rot)

Knigsplatz (14.11.2007 30.03.2008):

Am Knigsplatz haben die Immissionsmessungen im Zeitraum 14.11.2007 - 31.03.2008 25 berschreitungen des PM10-Grenzwerts von 50 g/m (Tagesmittelwert) ergeben. Der Mittelwert der PM10-Konzentration lag bei 37 g/m.

Die Zusatzbelastung durch Holzfeuerungen betrug 3,4 g/m (Anteil an Gesamtbelastung: 9 %). Je hher die PM10-Konzentration im Stadtgebiet war, desto grer war der Anteil von Partikeln aus Holzfeuerungen. So lag der PM10-Anteil aus der Holzverbrennung an den berschreitungstagen bei 11,3 %.

Abbildung 9: Verlauf der PM10-Konzentration am SP1 und Kennzeichnung des PM10-Anteils aus Holzverbrennung (Primrpartikel)

Die Messungen mit 3 h Zeitauflsung ergaben sehr hohe Konzentrationen von Partikeln aus Holzverbrennung in Nchten mit schlechten Austauschbedingungen. Die hchsten Anteile an den PM10-Immissionen wurden mit bis zu 25 % in den Stunden zwischen 3 und 6 Uhr (mit vergleichsweise niedriger Verkehrsbelastung) gefunden. Spitzenkonzentrationen von ber 17 g/m wurden jeweils im Zeitraum von 21 Uhr bis Mitternacht beobachtet.

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Abbildung 10: Verlauf der PM10-Konzentration aus der Holzverbrennung in der Messkampagne 13.02.-22.02.2008, 3h Mittelwerte, SP1. Berechnet aus der Levoglucosan-Konzentration. Die Fehlerbalken geben den erwarteten Bereich fr mittlere Levoglucosan-Konzentrationen in den Emissionen von 6,3 bis 18,9 % wieder.

Wohngebiet (13.02.2008 - 12.03.2008):

Die hchsten Konzentrationen von Partikeln aus Holzfeuerungen wurden i. d. R. in einem Wohngebiet mit relativ hoher Dichte von Festbrennstofffeuerungen gemessen. Die maximalen Tageswerte von bis zu 9 g/m fr Partikel aus Holzfeuerungen lagen in den austauscharmen Perioden etwa 50 % ber den Werten im brigen Stadtgebiet.

Hotelturm: (13.02.2008 - 12.03.2008):

Die geringsten Einflsse mit im Heizperiodenmittel ca. 1,5 g/m wurden in den Proben aus 100 m Hhe (Hotelturm) festgestellt. Das bedeutet, dass ca. 50 % der Zusatzbelastung durch Emissionen von Holzfeuerungen auerhalb des Stadtgebietes hervorgerufen werden. Die hier gemessenen Hintergrund-Konzentrationen von Partikeln aus Holzfeuerung im PM10 lagen in austauscharmen Perioden 3 bis 5,5 g/m unter den Konzentrationen im brigen Stadtgebiet.

Modellierung

Methodik

Die Berechnung der PM10-Immissionszusatzbelastung durch Holzfeuerungen im Stadtgebiet erfolgte mithilfe des Ausbreitungs-Rechenprogramms LASAT. In jedem Schornsteinfeger-Kehrbezirk wurden Anzahl und Kehrhufigkeit der Einzelraumfeuerungskamine erhoben (siehe Abschnitt Emissionskataster).

Zur (statistischen) Verteilung der Emissionen auf die Wohngebude wurden zunchst verschiedene Feuerungsanlagen-Nutzertypen definiert:

Kehrhufigkeit 1:

Wochenend-Zusatzheizung: Betrieb unabhngig von der Auentemperatur bei Volllast (10 kW), nur am Wochenende zwischen 16 und 22 Uhr

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Kehrhufigkeit 2:

Abend-Zusatzheizung: Betrieb unabhngig von der Auentemperatur bei Volllast (8 kW), tglich zwischen 17 (bzw.16) bis 22 Uhr.

Kehrhufigkeit 3 und 4:

Vollzeitheizung: Betrieb tglich 7 (bzw. 8) bis 22 Uhr, Last und Emissionen sind abhngig von der Auentemperatur

Aus den erhobenen Kehrbezirksdaten und diesen nutzertyp- bzw. kehrhufigkeitsspezifischen Zeitreihen wurde fr jeden Kehrbezirk eine Gesamt-Emissionszeitreihe (siehe Abb. 12) ermittelt:

Espec: Spezifischer Emissionsfaktor (fr Feinstaub PM10: 120 mg/MJ)

ZKH: nutzertypspezifische bzw. kehrhufigkeitsspezifische Zeitreihe (abhngig von Zeit und Auentemperatur)

nKH: Anzahl an Feuerungen im Kehrbezirk mit der Kehrhufigkeit KH

Abbildung 12: Gesamt-Emissionszeitreihe fr PM10 aus allen Fetsbrennstoff-Einzelraumfeuerungen im Kehrbezirk 20 fr Samstag, den 08.12.2007

Die Gesamtemissionen im Kehrbezirk wurden auf alle Wohngebude und entsprechend deren Wohnflche statistisch auf die im Flchennutzungsplan (digitalisiert) ausgewiesene Wohnflche verteilt. Jedem Wohngebude wurde ein Emissionsquellort 1 m ber dem Gebude am Centroid der Grundflche zugewiesen. Dabei handelt sich um eine quaderfrmige Volumenquelle mit 8 m Seitenlnge und einer Hhe von 1 Meter.

Abbildung 11: Teil-Emissionzeitreihe fr den Nutzertyp "Vollzeitheizung"

( ) KHKH=KH

spec nt,ZE=tE **)(4

1

31

Dadurch ergibt sich gegenber der Realitt eine Unschrfe bezglich der rtlichen Auflsung der Emissionsquellen.

rotes Gerst: Darstellung eines Wohngebudes im Vektorformat laut Flchennutzungsplan

blau: die fr das Ausbreitungsmodell gerasterte Gebude-Interpretation

grn: Volumen-Emissionsquelle

Ergebnisse

Das Ergebnis der Berechnungen zeigt Abbildung 14. Die hchste Zusatzbelastung durch innerstdtische Holzfeuerungen in einer Rechenzelle (128 x 128 m) im Heizperiodenmittel (15.10.2007 31.3.2008) betrug 5,5 g/m. Die Zelle liegt im Kehrbezirk mit der hchsten Feuerungsanlagendichte sowie dichter Bebauung mit hohem Reihenhausanteil (1497 Feuerungen auf einer Kehrbezirksflche von 2,22 km; 1,3 Feuerungen pro Wohngebude; 79 von 136 Rechenzellen sind bebaut).

Auf 8 Rechenzellen lag die Zusatzbelastung im Heizperiodenmittel ber 5,0 g/m. Der Heizperiodenmittelwert ber allen Zellen mit Wohnbebauung betrgt 1,5 g/m.

Aus den gemessenen und berechneten Daten wurde auch der Einfluss von fiktiven Emissionsminderungsmanahmen fr Holzfeuerungen auf die Gesamt-Fein-staubimmissionskonzentrationen und die Hufigkeit von berschreitungen des PM10-Grenzwerts von 50 g/m (Tagesmittelwert) an unterschiedlichen Standorten im Stadtgebiet von Augsburg im Zeitraum 01.11.2007 - 31.03.2008 abgeschtzt.

Abbildung 13: Darstellung eines Wohngebudes im Vektorformat

Abbildung 14: Mittlere berechnete Zusatzbelastung durch Staubemissionen innerstdtischer Holzfeuerungen im Stadtgebiet Augsburg whrend der Heizperiode 2007/2008

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Dabei wurden folgende Annahmen getroffen:

Die Messwerte der LfU-Messstation (SP4) reprsentieren die Hintergrund-Belastung im gesamten Stadtgebiet.

Die Gesamtbelastung an nicht verkehrsbelasteten Immissionsorten lsst sich durch Addition von berechneter Zusatzbelastung und gemessener Hintergrundbelastung (an SP4) bestimmen.

Die Gesamtbelastung am Knigsplatz ergibt sich aus den Messwerten im Zeitraum 01.10.2007 31.03.2008 abzglich der durch die fiktiven Emissionsminderungsmanahmen sich rechnerisch ergebenden Reduzierung der Belastung.

Manahme: fiktives, nur im Stadtgebiet geltendes, generelles Verbot von Holz-Einzelraum-feuerungen

Knigsplatz: Senkung der PM10-Belastung um 1,6 g/m im Heizperiodenmittel und Senkung der Anzahl der berschreitungstage von 26 auf 23

Wohngebiet: Senkung der Belastung im Heizperiodenmittel um 5,5 g/m Reduzierung der berschreitungstage von 15 auf 8

Manahme: fortgeschrittener Stand der Technik und Reduktion der Partikelemissionen aus Holzverbrennung (innerstdtisch und auerstdtisch um 50 %)

Knigsplatz: Reduzierung der berschreitungstage (ebenfalls) von 26 auf 23

Manahme: fortgeschrittener Stand der Technik und Reduktion der Partikelemissionen aus Holzverbrennung (nur innerstdtisch) um 50 %

Knigsplatz, Karlstrae bzw. Bourges-Platz: Reduzierung der berschreitungstage um null bis drei

Fazit: Die gemessenen Zusatzbelastungen stimmen mit den berechneten Zusatzbelastungen berein. Damit stehen nun Werkzeuge zur Abschtzung der Belastungen durch Holzfeuerungen zur Verfgung. Hauptverursacher von PM10-Belastungen durch Gebudeheizung sind Einzelraumfeuerungen (Kamin- und Kachelfen). Die durch Gebudeheizung verursachte PM10-Belastung in Augsburg betrug am Knigsplatz whrend der Heizperiode 2007/2008 im Mittel 3,4 g/m. Dies entspricht einem Anteil von ca. 9 % an der Gesamtbelastung. 50 % dieser Zusatzbelastung wird durch auerstdtische Feuerungen hervorgerufen. Zur Minderung der Emissionen sollten daher Anreize zu einer Modernisierung und einer verbesserten Betriebsweise der Anlagen geschaffen werden. Ggf. muss eine Beschrnkung der Betriebszeiten in Betracht gezogen werden. Mittelfristig werden die Novellierung der 1. BImSchV und die Festlegung von Anforderungen im Zusammenhang mit der ko-Design-Richtlinie der EU zu einer Minderung der Emissionen fhren.

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Particulate matter originating from wood combustion in residential areas

Md. Aynul Baria, Guenter Baumbacha, Bertram Kuchb, Guenter Scheffknechta

aInstitute of Process Engineering and Power Plant Technology, Department of Air Quality Control, Universitt Stuttgart, Pfaffenwaldring 23, 70569 Stuttgart, Germany, bInstitute of Sanitary Engineering, Water Quality and Solid Waste Management, Universitt Stuttgart, Bandtaele 2, 70569 Stuttgart, Germany Abstract Different particle-phase wood smoke tracer compounds were determined and characterised during winter 2005/06 to find out the contribution of wood-fired heating to ambient PM10 pollution in a residential area near Stuttgart, Germany. Twenty four wood smoke compounds were detected and quantified by gas chromatography mass spectrometry (GC-MS). In ambient air, significant amounts of hardwood markers (syringaldehyde, actosyringone, propionylsyringol, sinapyldehyde) and lower concentrations of softwood markers (vanillin, acetovanillone, coniferyldehyde) were found. Levoglucosan was detected in high concentrations in all particle-phase PM10 samples. Using average levoglucosan mass fraction from emissions and ambient PM10 samples, it can be demonstrated that during winter months 59% of ambient PM10 pollution could be attributed to residential wood-fired heating.

1. Introduction Airborne Particulate Matter (PM) is associated with a range of effects on human health, including effects on the respiratory and cardiovascular systems, asthma, and mortality (Pope, 2000; Schwartz et al., 1996). This has led to considerable concern and the establishment of health-based air quality standards and objectives for particles. Residential wood combustion results in partly very high particulate emissions with high percentages of inhalable particles, causing it to be an important source for soot, polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs), and other organic compounds. In the residential villages of Germany, several people use log wood boilers with and without a heat storage tank for central heating and use for additional heating mainly manually fed chimney stoves, tiled stoves, and open fire places. Depending on the users behaviour, such wood-firings can cause high particulate emissions which can reach up to more than 1000 mg/m (Struschka, 1993). Smoke emitted from residential chimneys causes regional haze with high PM10 concentrations in the ambient air, resulting in nuisance with complains among the inhabitants. During cold winter months, people of such areas can often smell a distinct wood smoke odour in the air. Initiated by the low EU limit values for PM10 in Germany, a discussion on sources of fine dust was conducted. The smoke emitted from wood combustion in domestic heating, especially in residential areas, came in the focus of the discussion. Therefore, it is important to find out the contribution of wood smoke particles to the PM10 load in such residential areas. For that an investigation was done, which considered the wood smoke PM composition in emission samples and the PM composition in ambient air samples. In this study, an investigation including a combination of the different

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organic PM tracers of wood combustion has been carried out in a residential town Dettenhausen surrounded by forests near Stuttgart in southern Germany. 2. Methodology 2.1. Site description and sampling procedure

Ambient air PM10 samples were collected at a residential site in Dettenhausen (area 11 km2, altitude 500 m above sea level and inhabitants of 5389) which is located 19 km south of Stuttgart and at the northern edge of the Nature park Schoenbuch, a large forest in the state of Baden-Wuerttemberg, Germany. Like many cities in southern Germany and the Schoenbuch region particularly, it possess a temperate climate with four distinct seasons, but with considerably less variation in seasonal temperatures. The annual precipitation is about 1260 mm. Prevailing winds are weak (1.6 m/s) with SW directions resulting in inefficient dispersion of atmospheric pollutants and short-range transport. The ambient PM10 sampling was carried out from 1 November 2005 to 31 March 2006. To distinguish between hardwood and softwood tracer compounds, 6 beech wood and 5 pine wood combustion experiments were performed. PM samples were collected from the flue gases of a chimney oven installed in a residential house. The procedure of ambient PM10 sampling is described in detail in Bari et al. (2009).

2.2. Organic chemical analysis

The 42 ambient PM10 filter samples were analysed by gas chromatography mass spectrometry (GC-MS) using a Hewlett Packard 6890 Gas Chromatograph coupled with a Agilent 5973 Mass Selective Detector (MSD) operating in full scan mode. Standards of methoxyphenols and levoglucosan were purchased from Sigma-Aldrich (Steinheim, Germany). To identify monosaccharide anhydrides (MA), chemical derivatisation has been performed to increase the analytical sensitivity. The GC profiles as well as filter extraction procedure are described in details in another study (Bari et al., 2009). 3. Results and discussion 3.1. Emission and ambient levels of wood smoke tracers

3.1.1 Methoxyphenols

In our study, 11 syringol and 10 guaiacol derivatives were detected and quantified. Typical total ion chromatograms for particle-phase hardwood and softwood smoke extracts and representative ambient PM10 sample are illustrated in Fig. 1. The identities of selected methoxyphenol candidate tracers (along with retention time and quantification ions), emission concentrations and ambient concentrations of methoxyphenols are shown in Table 1. It can be seen that syringol and its derivatives were found in large amounts in hardwood burning but were not detected in softwood burning emissions, whereas the guaiacol and its derivatives were found in both softwood and hardwood smoke. The detail emission patterns and emission factors are described in Bari et al. (2009). In the ambient air, the total levels of methoxyphenols ranged from 1.9 to 451 ng/m3 (median = 36.9 ng/m3) with the highest concentrations occurring during winter inversion episodes in Dettenhausen (PM10 levels = 60 to 95 g/m3). It was found that in the ambient air syringaldehyde, acetosyringone, syringylacetone,

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propionylsyringol, sinapylaldehyde, guaiacol, vanillin, guaiacylacetone, and coniferylaldehyde were found as the most abundant compounds among the methoxyphenols. In our study, the level of syringaldehyde (median 8.5 ng/m3, range 0.0161 ng/m3) was found to be higher than the 1999/2000 wintertime ambient levels in Seattle (median 0.61 ng/m3, range 0.081.52 ng/m3) (Simpson et al., 2005) and the 1988/89 winter levels in Salt Lake City (median 6.8 ng/m3, range 0.123 ng/m3) (Hawthorne et al., 1992), but lower than in the 1995 wintertime levels (range 11135 ng/m3) at urban sites (Fresno and Bakersfield) in San Joaquin Valley (Schauer and Cass, 2000). In the current study, acetosyringone was found in much higher concentrations (mean 48.8 ng/m3, median 20.5 ng/m3, range 0.02213.6 ng/m3) than in Seattle (median 0.47 ng/m3, range 0.071.06 ng/m3) (Simpson et al., 2005) and Bakersfield (mean 18 ng/m3) and Fresno (13 ng/m3) (Nolte et al., 2001). Schauer et al. (2001) found propionylsyringol exclusively in the particle-phase wood smoke emissions and suggested to be used as tracer for hardwood smoke particles in the atmosphere. In our study, propionylsyringol was found in higher concentrations (mean 9.9 ng/m3, range 0.0145.8 ng/m3) in the ambient air than measurement values for the study period of December 5, 1995 to January 6, 1996 in Bakersfield (mean 2.6 ng/m3) and Fresno (mean 1.8 ng/m3) (Nolte et al., 2001) and lower than measurement values during high pollution episode (December 2628, 1995) in Bakersfield (mean 32.1 ng/m3) and Fresno (16.2 ng/m3) (Schauer and Cass, 2000). In our study, the ambient levels of sinapylaldehyde were in the range of 0.6631.78 ng/m3 which was higher than the 1999/2000 wintertime ambient levels in Seattle (median 0.56 ng/m3, range 0.121.43 ng/m3) (Simpson et al., 2005). The ambient levels of guaiacol type methoxyphenols (e.g., vanillin, actovanillone, coniferylaldehyde), which are the characteristic tracers for softwood combustion (Hawthorne et al., 1989; Schauer et al., 2001), were lower compared to syringol derivatives. In our study, the ambient levels of vanillin were in the range of 0.021.02 ng/m3, which was comparable to the 1999/2000 wintertime ambient levels in Seattle (median 0.96 ng/m3, range 0.521.45 ng/m3) influenced by residential wood burning

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Fig. 1. GC-MS total-ion-current gas chromatogram of particle-phase methoxyphenols identified in hardwood and softwood smoke and ambient PM10 sample. Peak attributions: (1) guaiacol; (2) syringol; (3) vanillin; (4) acetovanillone; (5) guaiacylacetone; (6) syringaldehyde; (7) coniferylaldehyde; (8) acetosyringone; (9) syringylacetone; (10) propionylsyringol; (11) sinapylaldehyde

Time

10 5 252015 30 36

4

108 6

5

9

3

7 11

Hardwood (beech) smoke

10 15 20 25 30 36

Ambient PM10

10 15 20 25 30 36Time

Softwood (pine) smoke

Time

Rel

ativ

e re

spon

se

Rel

ativ

e re

spon

se

Rel

ativ

e re

spon

se

1 2

1

1 2

3

3

4

4 5

5

6

7

7

8 9 10 11

5

5

37

Table 1. Identities, analytical data and emission and ambient concentrations of methoxyphenols in the residential site

Compounds Retention

time min

Quantification ion

Emission Hardwood

g/m3

EmissionSoftwood

g/m3

Ambient mean ng/m3

Ambient range ng/m3

Ambient median ng/m3

Syringol 10.56 154, 139, 96 1.273 4.54 0.0229.06 1.65 4-Methylsyringol 12.2 168, 153, 125 0.025 0.03 0.0020.28 0.02 4-Ethylsyringol 13.48 167, 182, 168 0.080 0.07 0.0050.24 0.06 4-Allylsyringol 16.69 194, 179, 91 0.005 0.01 0.0010.03 0.01

Syringaldehyde 16.17 182, 167, 139 3.134 15.19 0.0161 8.51 Acetosyringone 16.32 181, 196, 153 26.423 48.83 0.02213.61 20.52 Syringylacetone 17.76 167, 210, 181 20.698 9.40 0.08108.60 1.27 Propionylsyringol 18.59 181, 210, 153 3.925 9.86 0.0145.83 3.52 Sinapylaldehyde 20.56 208, 165, 137 3.037 5.87 0.6631.78 4.19 Propylsyringol 14.86 167, 196, 123 0.104 0.03 0.0030.22 0.02

Propenylsyringol 16.69 194, 91, 179 0.043 0.07 0.0030.38 0.04 Guaiacol 5.86 109, 124, 81 0.016 0.109 0.52 0.012.07 0.33

4-Methyguaiacol 7.52 123, 138, 95 0.010 0.019 0.12 0.010.42 0.10 4-Ethylguaiacol 9.02 137, 152, 122 0.001 0.064 0.02 0.0020.05 0.01

4-Propylguaiacol 11.26 137, 166, 122 0.027 0.005 0.05 0.0060.31 0.03 Eugenol 17.7 164, 149, 137 0.032 0.018 0.04 0.0040.18 0.03

Iso-eugenol 12.92 164, 149, 77 0.015 0.016 0.23 0.011.45 0.13 Vanillin 11.67 151, 152, 109 0.027 0.093 0.33 0.021.02 0.23

Acetovanillone 13.14 151, 166, 123 0.033 0.037 0.08 0.010.31 0.05 Guaiacylacetone 13.75 137, 180, 122 1.594 0.216 3.98 0.0119 1.34

Coniferylaldehyde 17.61 178, 135, 147 0.228 0.650 1.44 0.025.21 1.13

(Simpson et al., 2005) but lower than in Bakersfield (mean 4.8 ng/m3) and Fresno (mean 6.3 ng/m3) dominated by residential woodstoves and fireplace burning (Nolte et al., 2001). On the other hand, the ambient levels of coniferylaldehyde in our study (mean 1.44 ng/m3, range 0.025.21 ng/m3) were higher than the values in Seattle (median 0.42 ng/m3, range

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Table 2. Emission factors and concentrations of monosaccharide anhydrides (MA), dehydroabietic acid and retene in wood smoke emissions and ambient PM10 samples in the residential site Emission factor Emission concentration Ambient concentration Compounds mg/g PM (g/m3) (ng/m3) beech pine beech pine mean median min max

Levoglucosan 22.87 10.7 480 1209.8 805.5 517.1 35.45 3223

Mannosan 0.16 0.28 32.5 31.8 70.8 48.5 1.99 277 Galactosan 0.82 0.094 17.3 10.7 24.5 13.6 1.55 79

particle emissions in PM10 fraction seems to be lower. The levoglucosan to particle emission fraction may also vary due to types of wood species, different wood combustion appliances, burn rate, different air flow settings and moisture content in the fuel (Gullett et al., 2003; Fine et al., 2001, 2004; Hedberg et al., 2006; Jordan and Seen, 2005). In our study, emission concentration of levoglucosan was comparatively lower than the reported values, ranging 1.1% in pine wood smoke and 2.3% of total PM10 emissions in beech wood smoke. The emission factor of levoglucosan for hardwood (beech) (22.87 mg/g total PM mass) was lower than other studies and for softwood (pine) was 10.7 mg/g PM which was in agreement with the literature, where emission factors of different pine species have been reported in the range of 8-110 mg/g PM mass (Fine et al., 2001, 2002, 2004). In our study the ratio of levoglucosan to mannosan for beech wood was 14.7 which was similar to the reported ratios (1415) in Austria (Schmidl et al., 2008), but for pine wood the ratio was somewhat higher than other studies. In the residential site the ambient concentrations of levoglucosan were in the range of 353223 ng/m3 with an winter average of 806 ng/m3. The relative contribution of levoglucosan to ambient PM10 mass concentration was 2.2 1.5% (range 0.46.9%) indicating wood burning as the dominant source in the residential site during winter. The concentrations obtained in our study can be compared to the reported values of other measurements over Europe, where residential wood burning provides a significant contribution to winter particulate air pollution. The average ambient concentration of levoglucosan in our study was close to that of winter 2002 study (mean 897 ng/m3, range 172335 ng/m3) in Lycksele, northern Sweden (Hedberg et al., 2006) and winter 2004 study (mean 860 ng/m) in Graz, Austria (Caseiro et al., 2009) but higher than in Elverum (mean 407 ng/m3, range 134971 ng/m3) and Oslo (166 ng/m3), Norway (Yttri et al., 2005), in Gent, Belgium (mean 477 ng/m3, range 1211133 ng/m3) (Zdrhal et al., 2002), in Salzburg, Austria (mean 330 ng/m) (Caseiro et al., 2009) as well as in Kpuszta, Hungry (mean 576 ng/m3) (Puxbaum et al., 2007), but lower than in Aveiro, Portugal (mean 957 ng/m3) (Puxbaum et al., 2007). In Germany, the concentrations of levoglucosan in our study were higher than recent measurement carried out during winter 2006/07 and 2007/08 in Augsburg (range 29 1922 ng/m) (Schnelle-Kreis et al., 2009) and winter 2007/08 values (range 661390 ng/m) in Seiffen, Germany (Birmili et al., 2008). When compared to the US studies influenced by residential wood burning, the concentrations of our study were higher than in Fresno, California in winter 2003/04 (mean 0.6 g/m3, maximum 1.9 g/m3) (Gorin et al., 2006), in Seattle, Washington (range 13760 ng/m) (Simpson et al.,2005), in Pittsburgh, Pennsylvania during winter 2002 (range 0.3150 ng/m3) (Robinson et al., 2006), but lower than measurement values for the study period of December 5, 1995 to January 6, 1996 in Bakersfield (mean 2390 ng/m3) and Fresno (mean

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2980 ng/m3) (Nolte et al., 2001), during high pollution episode (December 2628, 1995) in Fresno, California (7.6 g/m3) (Schauer and Cass, 2000), during 2000 in Fresno (4.1 g/m3) (Poore, 2002) and in Libby, Montana (3.0 g/m3) during winter 2004/05 (Bergauff et al., 2009). High concentrations of levoglucosan were also reported from the impact of forest fires upto 6 g/m3 in USA (Ward et al., 2006; Simpson et al., 2005), in Brazil (4.1 g/m3) (Zdrhal et al., 2002), and in Southeast Asia (range 1.440 g/m3) (bin Abas et al., 2004). The other monosaccharide anhydrides (MA) e.g., mannosan and galactosan detected in the emission samples were also proportionally more abundant in the ambient air in our study with the mannosan average of 71 ng/m3 (range 2277 ng/m3) and galactosan average of 24.5 ng/m3 (range 1.678.8 ng/m3). In our study, the ratio of ambient levoglucosan/mannosan was 11.3 suggesting that the wood burning is dominated by hardwoods.

3.2. Temporal variations of monosaccharide anhydrides

The temporal variation of concentrations of levoglucosan, mannosan, galactosan, dehydroabietic acid and retene during the whole winter is illustrated in Fig. 2. High concentrations of levoglucosan were observed during November and first week of December, suggesting wood burning impact for residential heating at the beginning of winter. It can be seen that levoglucosan concentrations were not always consistent with the variation of PM10 concentrations. For instance, a peak levoglucosan concentration of 3.2 g/m was measured when the mass concentration of PM10 was 62.5 g/m on January 911 and the second highest peak of levoglucosan (2.6 g/m) was observed on November 911 when the PM10 concentration was 37.5 g/m. But during the period January 2830 the levoglucosan concentrations were also increased but not in the same way as the high PM10 concentrations. At the end of winter lower Fig. 2. Temporal concentrations of levoglucosan (a) and mannosan, galactosan (b)

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levoglucosan concentrations were observed due to low heating demand except during March 2224, with high levoglucosan concentration of 2.2 g/m, which may indicate the influence from local wood firings. Mannosan and galactosan (Fig. 2b) were found same variation trend as levolgucosan but the concentrations were quite lower compared to levoglucosan. During colder months concentration of mannosan ranged from 8 to 183 ng/m for NovemberDecember and 12 to 277 ng/m for JanuaryFebruary. Concentrations of galactosan were found in low levels during winter months.

3.3 Wood smoke contribution to ambient PM10 pollution

Due to high atmospheric stability, levoglucosan has been suggested as tracer to quantify the contribution of wood combustion to ambient PM10 pollution. Several researchers have adopted different approaches to find out the contribution of particulate matter originating from wood combustion. Schimidl at el. (2008) considered relationships of levoglucosan with organic carbon (OC) and PM from wood smoke in mass per volume units based on the factors derived from the emissions. Another common approach to assess the contribution of wood combustion to ambient PM concentrations is to use the emission ratio of levoglucosan to PM (mass levoglucosan to mass PM) (Wang et al., 2007; Yttri et al., 2005). In our study, we adopted a semi-quantitative approach using average levoglucosan mass fraction from emissions and ambient air samples. In our investigation, the emission factors (in terms of mass fraction here) of levoglucosan for hardwood and softwood emissions were in the range of 257 mg/g PM from woodstoves. While from our wintertime ambient PM10 measurements, the mass fraction of levoglucosan was found in the range of 470 mg/g PM10. As it is quite difficult to measure the average mass fraction of levoglucosan from all wood stoves used in the residential site, we followed one estimate from the linear Fig. 3. Correlation between ambient concentrations of levoglucosan and PM10 in Dettenhausen. Outliers in cross (x) marks were excluded from the least-squares fit

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regression of the ambient concentrations of levoglucosan and PM10 as depicted in Fig. 3. If we excluded outliers (as shown by cross marks observed during strong inversion period) from the least-squares fit of ambient levoglucosan concentration versus PM10 loading, an average levoglucosan mass fraction was estimated to be 37 mg/g PM10. As a result, a good correlation (R = 0.57) was found between levoglucosan and PM10 concentrations. Using this average levoglucosan mass fraction of 37 mg/g PM in wood smoke, the estimated relative contribution of wood-fired heating to wintertime ambient PM10 pollution was found to be 59 41%. This finding agrees well with the wintertime woodheater contribution to ambient PM10 of 77 22% in Launceston, Australia using average levoglucosan mass fraction approach (Jordan 2006). Thus, it can be concluded that small-scale wood-fired heating has a considerable impact on ambient PM10 pollution in the investigated residential site. 4. Summary and conclusion In our study different wood smoke organic tracer compounds were determined and characterised to assess the relative contribution of wood-fired heating to ambient PM10 loadings in the residential area. In ambient PM10 samples, significant amounts of hardwood tracers (syringaldehyde, actosyringone, propionylsyringol, sinapyldehyde) were found as well as lower concentrations of softwood tracers (vanillin, acetovanillone, coniferyldehyde) were obtained, which may indicate the contribution of both hardwood and softwood burning to the PM10 load in this residential area. The observed ambient concentrations of syringol and guaicol derivatives suggest for much more hardwood burning which is in good agreement with the reality in the investigated residential area, as people use more hardwood than softwood which is available in the surrounding forests. Levoglucosan and its isomers mannosan, galactosan, which are indicators for wood burning smoke, were detected in high concentrations in all particle-phase PM10 samples. Using average mass fraction of levoglucosan and the linear regression of ambient concentrations of levoglucosan and PM10 loadings, it could be demonstrated that during winter months the contribution from wood-fired heating to ambient PM10 pollution was found to be 59% in the investigated residential site. This confirms that wood-fired house heating is a dominant source to particulate air pollution in residential villages of southern Germany. 5. Acknowledgements The authors would like to thank the Institute of Process Engineering and Power Plant Technology and the Institute of Sanitary Engineering, Water Quality and Solid Waste Management, Universitaet Stuttgart, for the material support for this work through a research project. Md. Aynul Bari received a doctoral grant from the Ministry of Baden-Wuerttemberg state. We would like to thank for this.

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PM-10-Staubinhaltsstoffe aus Holzfeuerungen in der Immission: Erste Ergebnisse aus Baden Wrttemberg

Dr. Harald Creutznacher und Mitarbeitern des Referates 72

LUBW Landesanstalt fr Umwelt, Messungen und Naturschutz Baden-Wrttemberg, Karlsruhe

1. Einleitung An zwei Messpunkten in Baden-Wrttemberg mit Grenzwertberschreitungen fr Schwebstaub PM 10 werden neben dem Kraftfahrzeugverkehr auch die Staubemissionen aus Holzfeuerungsanlagen in die Ursachenanalyse einbezogen. Deren Anteil kann mit den bisher eingesetzten Analysenverfahren fr Schwebstaubinhaltsstoffe aber nicht bestimmt werden. Um den Anteil der Staubemissionen aus Holzfeuerungsanlagen am Schwebstaub PM10 bestimmen zu knnen, wurde 2008 ein Projekt zur Entwicklung eines Analyseverfahrens von Levoglucosan und Reten begonnen. Die vorliegende Arbeit stellt erste Ergebnisse aus dem laufenden Messprojekt vor. Seit einigen Jahren liegt ein Hauptaugenmerk auf der Quellenidentifikation zum Feinstaub. Wegen anhaltender hoher PM10 Konzentrationen, besonders relevant bei Inversionswetterlagen und daraus resultierender berschreitungen der PM10-Grenzwerte ist auch der Hausbrand, hier speziell Holzheizungen, in den Fokus geraten. Nachdem die Politik wegen der CO2-Neutralitt diesen Energietrger begrte und die Privathaushalte verstrkt auch wegen hoher Rohstoffpreise im Bereich Erdl und Gas auf Holz-Zusatzheizungen setzen, wird nunmehr untersucht, inwieweit diese Heizungstechnik einen nennenswerten Beitrag zur PM10-Konzentration liefert. Moderne Pelletheizungen emittieren hierbei geringere Partikelmengen als Kaminfen, Kachelfen oder offene Kamine. In der nachfolgenden Tabelle sind die Brennstoffeinstze und Emissionen von kleinen und mittleren Feuerungsanlagen nach Brennstoffen in Baden Wrttemberg im Jahre 2006 aufgefhrt /LUBW; Luftschadstoff-Emissionskataster Baden-Wrttemberg 2006/.

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Tabelle 1: Brennstoffeinstze und Emissionen von kleinen und mittleren Feuerungsanlagen nach Brennstoffen in Baden Wrttemberg im Jahre 2006 aufgefhrt

Die Festbrennstoffe weisen trotz ihres geringen Anteils am Brennstoffmix berproportional hohe Anteile beim Kohlenmonoxid (95 %), bei den NMVOC (97 %), bei Methan (97 %) und bei den Stuben (94 %) auf. Die Verbrennung von Holz verursacht darber hinaus bei Fluorwasserstoff, Chlorwasserstoff, Benzol, Benzo(a)-pyren, den Schwermetallen Cadmium, Blei, Chrom und Kupfer sowie den polychlorierten Dioxinen und Furanen die meisten Emissionen. Liegen darber hinaus nicht ideale Feuerungsbedingungen vor und kommt nicht gengend getrockneter Holz-Brennstoff zum Einsatz, schlgt sich dies besonders negativ nieder. Teilweise kommt es zu Geruchsbelstigungen. Das, was im Winter in den lndlichen Regionen der Urlaubsgebiete wie in Bayern oder sterreich als typischer Geruch und nicht als unangenehm empfunden wird, wird dann losgelst von der Urlaubsidylle zurck in den Wohnorten vielfach als uerst unangenehm und gesundheitsgefhrdend empfunden. Aus all diesen Grnden beschftigen sich verschiedene wissenschaftliche Disziplinen mit Fragestellungen rund um die Emissionen von Feststoffheizungen. Im Bereich der Immission wird sich einerseits der Analyse von typischen Indikatorkomponenten aber auch verstrkt der toxikologischen Wirkung der Partikeln gewidmet.

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2. Holzfeuerung Um eine Aussage darber treffen zu knnen, welchen Anteil die Holzfeuerung an der Partikelmasse besitzt, bentigt man Indikatoren, die weder bei Verbrennungsprozessen in der Industrie noch durch den Verkehr entstehen knnen.

Holz ist ein komplexer Brennstoff, welcher aus einer Flle von Naturstoffen, aus Salzen, die in der Asche oder im Feinstaub landen, aus Fetten, Eiweien, Zuckern, Harzen, Wachsen, Terpenen und Phenolen besteht. Die chemische Zusammensetzung von Holz ist fr unterschiedliche Holzarten sowie fr verschiedene Bestandteile der Bume (Stamm, ste, Wurzel) weitgehend gleich [N. Bogusch, Holzwerkstoffe und Holzschdlinge, 2005: http://www.norbertbogusch.de/pdf/a-holz.pdf]:

Tab. 2: Chemische Zusammensetzung von Holz Chemisches Element Anteil in % Kohlenstoff ca. 50 Sauerstoff ca. 43 Wasserstoff ca. 6 Stickstoff und Mineralien ca. 1

Die Holzsubstanz besteht im Wesentlichen aus folgenden Bestandteilen: Tab. 3: Zusammensetzung der Holzsubstanz

Chemische Bestandteile

Anteil in %

Cellulose ca. 40 - 50 Lignin ca. 20 35 Polyose ca. 15 35 Sonstiges ca. 1 - 3

Hauptbestandteile des Holzes sind Cellulose und Lignin.

Cellulose ist ein unverzweigtes Polysaccharid, das aus mehreren Hundert bis zehntausend -D-Glucose-Moleklen in -1,4-glykosidischer Bindung besteht. Sie bildet das eigentliche Gerst der Holzzellwnde und dient hauptschlich der Zugfestigkeit.

Abb. 1: Cellulose-Einheit

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Lignin sorgt als Bindemittel fr den festen Verbund der Cellulose und fr Druckfestigkeit, indem es die Zellwnde umhllt. Bei Lignin handelt es sich um ein dreidimensionales Netzwerk, das die drei Phenylpropan-Monomere Coniferyl-, Sinapyl- und p-Cumarylalkohol als Grundbausteine enthlt.

Abb. 2: Lignin Polyosen dienen als Verbindungsmittel zwischen Cellulose und Lignin. Der auch Hemicellulose genannte Vielfachzucker ist durch verzweigte und vergleichsweise kurze Polymere (DP ~50 250) aufgebaut. Hemicellulosen sind eine heterogene Gruppe von Polysacchariden, die aus verschiedenen Hexosen (Glucose, Mannose, Galactose)

Pentosen (Arabinose, Xylose)

Hexuronsuren (Glucuronsure, Methylglucuronsure, Galacturonsure)

und Desoxyhexosen (Ramnose)

aufgebaut sein knnen. Tab 4: Zusammensetzung der Polyosen in Nadel- und Laubholz

Polyosen Nadelholz Anteil in %

Laubholz Anteil in %

Mannane 15 25 3 -5 Xylane 5 10 20 30 Galactane 0,5 3 0,5 2 Gesamt 20 - 30 25 -35

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2.1 Holzverbrenungsprodukte: 2.1.1 Anhydrozucker/Levoglucosan Bei der Verbrennung von Holz entstehen durch Pyrolyse aus Cellulose und Hemicelllulose Anhydrozuckerverbindungen. Diese sind spezifisch fr Emissionen aus der Verbrennung von Biomasse und entstehen nicht bei der Verbrennung von fossilen Brennstoffen.

Abb. 3: Strukturbersicht relevanter Ausgangs- und Bildungsprodukte (entnommen aus dem Bericht Einfluss kleiner Holzfeuerungen auf die Immissionssituation Teil Immissionsmessungen Az. 13 0345.42/275 Schsisches Landesamt fr Umwelt und Geologie)

Levoglucosan (1,6-Anhydro--D-glucopyranose) wird in hheren Konzentrationen bei der Verbrennung von cellulose-haltigen Substanzen emittiert und stellt daher einen Indikator fr die Verbrennung von Biomasse dar. Neben Levoglucosan entstehen bei der Pyrolyse von Hemicellulose weitere Anhydrozucker. Mannosan (1,6-Anhydro--D-glucopyranose) und Galactosan (1,6-Anhydro--D-galactopyranose) knnen auch bei der Verbrennung von Biomasse nachgewiesen werden, jedoch in weitaus geringerer Konzentration, als Levoglucosan.

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2.1.2 Polycyklische aromatische Kohlenwasserstoffe/Reten

Bei Analysen wurden einige PAK identifiziert, die auch oder speziell bei Holzfeuerung entstehen. Eine der Komponenten ist das 7-Isopropyl-1-methylphenanthren, das unter dem Trivialnamen Reten bekannt ist. Reten entsteht ausschlielich bei der Feuerung von Nadelhlzern und dient deshalb als Tracer fr die Verbrennung solcher Hlzer. Reten ist aus drei Benzolringen sowie einer Methyl- und einer Isopropylgruppe aufgebaut. Die molare Masse betrgt 234,34g. Der Siedepunkt liegt bei 390C. Angaben zu Reten sowie zu anderen ausgewhlten PAK, hier nur Benzo(a)pyren aus der Liste der 16 EPA-PAK, sind der Tabelle 5 zu entnehmen. Tab 5: Angaben zu PAK

Name Summenformel Molare Masse Siedebereich Strukturformel

Reten C18H18 234 g/mol 390C

Benzo(a)pyren C20H12 252 g/mol 493-496C

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3. Probenahme und Analytik 3.1 Probenahme und Analyse von Anhydrozucker/Levoglucosan In der Literatur finden sich Angaben zu Probenahme und Analyse von Anhydrozucker mittels GC/MS nach Derivatisierung, HPLC/MS/MS und IC/ED. Die Probenahme erfolgt i.d.R. auf Quarzfaserfiltern mit partikelselektiven Probenahmekpfen. Die GC/MS-Methode nach Derivatisierung ist ein sehr zeitaufwndiges Verfahren und daher im Bereich der Routineanalytik kaum praktikabel. Die Einsatz der HPLC/MS/MS scheidet oft aus, weil diese Gerte in Laboren wegen des hohen Anschaffungspreises nicht zur Verfgung stehen oder dann fr Spezialanalytik in anderen Bereichen eingesetzt werden. Eine Detektion mittels UV/VIS-Detektor oder DAD scheidet aus, da Anhydrozucker weder im ultravioletten, noch im visuellen Wellenlngenbereich eine Absorption zeigen. Als einfach anzuwendende Analysenmethode mit ausreichender Empfindlichkeit und Reproduzierbarkeit wird der ionenchromatographische Nachweis am amperometrischen Detektor beschrieben. Die Anhydrozucker Levoglucosan, Mannosan und Galactosan werden nach teilweiser Protonierung der Hydroxylgruppen im alkalischen Milieu elektrochemisch oxidiert.

3.1.1 Analytische Methoden fr Anhydrozucker/Levoglucosan mittels Ionenchromatographie und gepulster amperometrischer Detektion

Die Anhydrozucker und weitere acht Zuckerverbindungen werden ionenchromatographisch mit amperometrischer Detektion bestimmt. Die Trennung der Anhydrozucker erfolgt auf einer CarboPacTM MA1 (DIONEX) im alkalischen Milieu mittels Gradientenelution: 300 mM NaOH fr 20 min, 35 mM/min auf 650 mM NaOH, 650 mM NaOH fr 0 min, 10 mM/min 300 mM NaOH, 300 mM NaOH fr 0 min. Der amperometrische Detektor wird mit einer Goldelektrode im gepulsten Modus betrieben. Das analytische System wird vor jeder Probe mit NaOH 1M fr 5 min gereinigt.

Abb. 4: Beispiel-Chromatogramm einer Standard-Lsung je 1 g/ml

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Abb. 5: Beispiel-Chromatogramm fr eine Realprobe aus dem Winter 3.1.2 Probenvorbereitung

In Vorversuchen wurden, wie in der Literatur beschrieben, Quarzfaserfilter in einem Ultraschallbad rein wssrig fr 45 min extrahiert und anschlieend ber 0,45 m Membranfilter filtriert [Yoshiteru Iinuma, Guenter Engeling, Hans Puxbaum, Hartmut Herrmann, A highly resolved anion-exchange chromatographic method for determination of saccharidic tracers for biomass combustion and primary bio-particles in atmospheric aerosol, Atmospheric Environment 43 (2009) 1367-1371; Snke Szidat, Theo M. Jenk, Hans-Arno Synal, Markus Kalberer, Lukas Wacker, Irka Hajdas, Anne Kasper-Giebl, Urs Baltensperger, Contribution of fossil fuel, biomass-burning, and biogenic emissions to carbonaceous aerosols in Zurich as traced by 14C, Journal of Geophysical Research, Vol. 111, 2006].

3.1.3 Extraktionsausbeute Der Literatur knnen fr die Extraktionsausbeute der Anhydrozucker Werte zwischen 96 und 106 % entnommen werden. Die Extraktionsausbeute wurde ber Flssig-Standarddotierungen von unbeprobten Quarzfaserfiltern ermittelt. Eigene Versuche ergaben zunchst Extraktionsausbeuten zwischen 50 % und 80 %. Nach Optimierungsversuchen musste das Extraktionsvolumen erhht werden. Daraus resultieren Extraktionsausbeuten zwischen 98 % und 100 %, hhere Nachweisgrenzen durch die Verdnnung mssen in Kauf genommen werden. Um den Matrixeinfluss zu prfen, wurden auerdem Realproben mehrfach nacheinander extrahiert und jeder Extrakt analysiert. Die ermittelte Wiederfindungsrate fr Levoglucosan lag im Mittel lediglich um 60 %. Mittels Standardaddition auf beprobte Filter wurden weitere Extraktionsversuche mit dem hheren Extraktionsvolumen, jedoch unterschiedlichen Extraktionstechniken und zeiten (z.B. Mikrowelle, Schttler, Zerkleinern der Filter vor der Extraktion) durchgefhrt. Auch bei diesen Versuchen lag die Extraktionsausbeute fr Levoglucosan im Mittel lediglich bei 60 bis 80 %. Zudem weisen die Ergebnisse eine groe Streuung auf (15 bis 60%).

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Eine Auswertung ber 1,5-Anhydro-D- mannitol als Interne Standardsubstanz brachte auch keine Verbesserung in Bezug auf die Streuung der Ergebnisse, da dieses whrend der Extraktion zum Groteil auf die Filter aufzieht (1,5-Anhydro-D-mannitol war in zuvor untersuchten Realproben nicht bzw. nur im Spurenbereich nachweisbar).

Eine Verfahrensvalidierung ausschlielich ber die Dotierung von unbeaufschlagten Filtern ist deshalb nicht mglich.

3.2 Probenahme und Analyse von polycyklischen aromatischen Kohlenwasserstoffen/Reten Die Probenahme und Analyse der polycyklischen aromatischen Kohlenwasserstoffen/Reten wurde unter Beachtung von Vorgaben der Richtlinien DIN ISO 12884, 2000: Bestimmung der Summe gasfrmiger und partikelgebundener polycylischer aromatischer Kohlenwasserstoffe und DIN EN 15549, 2008: Luftbeschaffenheit Messverfahren zur Bestimmung der Konzentration von Benzo(a)pyren in Luft appliziert. Bei der Probenahme auf Filtern ergeben sich jedoch folgende Probleme: PAKs, die nicht partikelgebunden, sondern gasfrmig in der Atmosphre vorkommen,

passieren den Filter und werden nicht abgeschieden.

Viele Einzelverbindungen sind relativ leichtflchtig. Auch bereits auf dem Filter abgeschiedene Substanzen knnen wieder verdampfen und brechen somit durch den

Filter durch. Erst PAKs mit einem Siedebereich von >475C haben in der Regel eine

Abscheiderate grer 90%.

Da auch Reten mit einem Siedepunkt von 390C zu den leichtflchtigeren Verbindungen zhlt, muss zunchst die Abscheiderate und die Rckhalteeffizienz von Reten auf dem Filter geprft werden. Dazu wird hinter den Filter ein Sorptionsmaterial hier PU-Schume - geschaltet. Aufgestellt wurden zwei Gasprobensammler auf einem Messkontainer auf dem Test-Gelnde der LUBW (Abbildung 6). Der Messzeitraum erstreckte sich von Mitte Januar bis Anfang Februar.

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Abb. 6: Probenahme von PAK/Reten; links: Auenluftprobenahme; rechts: Probenahmekopf

Als Probenahmegert wird das Kleinfiltergert LVS3 der Firma Leckel verwendet. Der eingestellte Volumenstrom betrgt 2,3m/h. Bei einer Probenahmedauer von 24h entspricht dies einem Volumen von 55,2m. Fr eine Dauer von neun Messtagen wurden auf dem Gelnde der LUBW die zwei Probenahmegerte parallel betrieben. In einem Gert wurde jeweils ein Filter eingesetzt, auf den zuvor je 200ng native Komponenten dotiert wurden. Das zweite Gert nahm zeitgleich Realproben. (Vorgehensweise entsprechend der DIN ISO 12884). ber die Differenz der jeweiligen Ergebnisse wird die Rckhalteeffizienz auf dem Filter bestimmt. In der Abbildung 7 sind typische Ergebnisse fr eine undotierte Realprobe zusammengefasst.

0%

10%

20%

30%

40%

50%

60%

70%

80%

90%

100%

Ant

eile

in %

FUA PYR RET B(a)A CHRY B(b)F B(k)F B(a)P IND D(a,h)A B(g,h,i)P

Filter Schaum 2 Schaum 1

Abb. 7: Anteile der PAK auf dem Filter, erstem und zweitem PU-Schaum in Prozent

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Erwartungsgem wurde bei diesen Versuchen als Ergebnis erhalten, dass eine Probenahme mit Filtern fr Reten nicht ausreichend ist.

3.2.1 Analytische Methode fr polycyklische aromatische Kohlenwasserstoffe/Reten mittels GC/MS Reten und andere polycyklische Kohlenwasserstoffe werden mittels GC/MS bestimmt.

Fr die Messungen wurden folgende Einstellungen verwendet: GC: Agilent G1530A MS: Hewlett Packard 5973 Mass Selective Detector Injektion: Splitless Trgergas: Helium Sule: Varian CP 8960 VF 5 MS, Lnge: 60m Durchmesser: 250m,

Filmdicke 0,25 m

Durchfluss: 1,5 ml/min Druck: 1,862 bar Temperatur Ofen: Beginn: 80C Dauer: 1 min

Stufe 1: 290C Dauer: 15,75 min Steigerung: 10C/min

Stufe 2: 320C Dauer: 5 min Steigerung: 25C/m

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