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Trockene und Nasse Deposition Modul Luftchemie 11.12.2009 Sabine Banzhaf

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Trockene und Nasse Deposition

Modul Luftchemie

11.12.2009

Sabine Banzhaf

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Modul Luftchemie, 11.12.2009

Einführung

• Deposition ist der Stoffeintrag von der Atmosphäre auf die Erdoberfläche

• Man unterscheidet

Trockene Deposition

Nasse Deposition

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Saure Deposition (1)

H2O + O3 H2O2 + O2

SO2 + H2O2 H2SO4

NO + O3 NO2 + O2

2NO2 + H2O HNO2 + HNO3

NO2 + OH HNO3

90% des Schwefels in der Atmosphäre sind anthropogenen Ursprungs.

Die Hauptquellen sind:

• Steinkohle-Industrie• Metall-Industrie (Metallschmelze)• Vulkanische Aktivitäten• Organischer Verfall• Meer-Gischt

Rund 95% der erhöhten Stickoxide in der Atmosphäre sind anthropogenen Ursprungs. Die restlichen 5% stammen aus natürlichen Quellen.

Die Hauptquellen sind:

• Verbrennung von Öl, Kohle und Gas• Verkehr• Bakterielle Aktivität im Erdboden• Waldbrände• Vulkanische Aktivitäten• Blitze

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Saure Deposition (2)

• Der Säuregrad einer wässrigen Lösung wird über den pH-Wert angegeben. pH < 7 entspricht einer Lösung mit saurer Wirkung pH = 7 entspricht absolut reinem Wasser oder neutraler Lösung pH > 7 entspricht einer alkalischen Lösung (basische Wirkung)

• Niederschlag hat meist einen pH-Wert zwischen 5.0 und 5.6 aufgrund natürlicher atmosphärischer Reaktionen mit CO2. Fällt der pH-Wert von Niederschlag unterhalb 5.6 so wird er als „saurer Regen“ bezeichent.

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Saure Deposition (3)

• Einfluss der sauren Deposition auf Vegetation und Tier

– Wachsender Säuregrad führt zur Auswaschung von wichtigen Pflanzennährstoffen (Ca, Mg, K etc.) Abnahme des Pflanzenwachstums

– Das Schwermetall Al wird in Säuren beweglicher und zerstört die Wurzeln der Pflanzen

– Saurer Regen verursacht direkten Schaden am Blattwerk der Pflanzen– Saure Deposition beeinflusst negativ die Fähigkeit der Blätter Wasser zu

speichern

Kombination aus diesen Punkten führt zu verminderten Wachstumsraten und Blütenwuchs. Außerdem sind die Pflanzen aufgrund des Nährstoffmangels anfälliger für Krankheiten, Insekten, Dürren und Frost

– Gewässer versauern und es kommt in diesen zu Fisch- und Pflanzensterben. Dies hat auch negativen Einfluss auf die Tierwelt in der Umgebung des betroffenen Gewässers

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Saure Deposition (4)

• Einfluss der sauren Deposition auf den Menschen

– Giftige Metalle, wie Hg und Al können durch die Versauerung von Boden freigesetzt werden. Diese enden im Trinkwasser oder in der Nahrungskette und sind in großen Mengen giftig für den menschlichen Organismus.

– Erhöhte Konzentrationen von SO2 und NOx führen außerdem vermehrt zu Erkrankungen der Atemwege. Bei Kindern führt der häufige Kontakt mit säurehaltiger Verunreinigung zu einem vermehrten Auftreten von Allergien und Lungenerkrankungen.

– Außerdem gibt es einen indirekten ökonomischen Einfluss auf die Menschheit. Fisch-, Pflanzen und Waldsterben hat Einfluss auf Industrie und Tourismus.

– Zuletzt führt saure Deposition zu Schäden an vom Menschen errichteten Konstruktionen und Gebäuden. Kalkstein, Eisen und Stahl wird von der Säure angegriffen.

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Critical Loads/ Critical Levels (1)

• Das Konzept der Critical Levels und Critical Loads wurde für das europäische Luftreinhalteabkommen der UN-Wirtschaftskommission (UN-ECE) entwickelt.

• Critical Levels sind die quantitative Abschätzung der Konzentration von Schadstoffen in der Atmosphäre (Immission), oberhalb derer direkte Schadeffekte an Rezeptoren (Menschen, Ökosysteme) nach derzeitigem Wissen zu erwarten sind

• Critical Loads sind die quantitative Abschätzung der Deposition eines oder mehrerer Schadstoffe, unterhalb derer nach bisherigem Wissen keine schädigenden Wirkungen an spezifizierten Rezeptoren nachweisbar sind

• SO2, NOx, NH3 Abb.: Prinzip der Kartierung

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Critical Loads/ Critical Levels (2)

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Critical Loads/ Critical Levels (3)

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Critical Loads/ Critical Levels (4)

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Critical Loads/ Critical Levels (5)

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Trockene Deposition

• Die Sedimentation von Staubpartikeln (> 10µm) durch Schwerkraft bzw. die Adsorption oder die Diffusion von Gasen und Aerosolen auf Oberflächen bedingen die trockene Deposition

• Die wichtigsten Einflussfaktoren sind:

– Partikeleigenschaften (Größe, Form, Dichte, Hygroskopizität) bzw. Gaseigenschaften (Löslichkeit, Reaktivität) und Konzentration des Schadstoffs

– Parameter der Oberfläche (Rauhigkeitslänge, Landnutzungstyp und dessen Zustand ( Feuchtigkeit))

– Meteorologische Konditionen wie Turbulenz (Windgeschwindigkeit, Schubspannungsgeschwindigkeit) atmosphärische Stabilität und relative Feuchte

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Modellierung der trockenen Deposition (1)

• Es gibt Messungen der trockenen Deposition, jedoch nicht kontinuierlich und nicht flächendeckend. Sie dienen hauptsächlich der Verbesserung der Modellierung

– Messungen sind nur pro Landnutzung möglich

Modellergebnisvergleich mit Messungen nur sehr bedingt möglich Umgekehrt: Modelle basieren auf den Messexperimenten

Modellierung der trockenen Deposition ist für eine flächendeckende Aussage notwendig (≠ Nasse Deposition)

• Es wird versucht, anhand bekannter Widerstandsmodelle das unterschiedliche Depositionsverhalten der betroffenen Substanzen zu beschreiben

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Modellierung der trockenen Deposition (2)

• Der Fluss der trockenen Deposition wird anhand der Depositionsgeschwindigkeit beschrieben:

• Annahme: Prozess der trockenen Deposition besteht aus 3 Schritten

– Dem aerodynamischen Transport durch die atmosphärische Bodenschicht zu einer sehr dünnen stationären an den Erdboden angrenzenden Luftschicht

– Dem molekularen (für Gase) bzw. Brownschen (für Partikel) Transport von der stationären Luftschicht, genannt quasi-laminare Schicht, zum Erdboden

– Der Aufnahme am Erdboden

vd: DepositionsgeschwindigkeitC: Konzentration

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• Der Prozess der trockenen Deposition wird - analog zum elektrischen Widerstand - anhand drei fiktiver in Reihe geschalteter Widerständen, beschrieben:

– turbulenter Transferwiderstand ra

– quasi-laminarer Transferwiderstand rd

– Oberflächenwiderstand rc

(für Partikel Annahme: rc=0)

Gase

Partikel

vs ist die Sedimentationsgeschwindigkeit

Modellierung der trockenen Deposition (3)

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Modellierung der trockenen Deposition (4)

Typische Depositionsgeschwindigkeiten für die trockene Deposition über Land

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Modellierung der trockenen Deposition (5)

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Modellierung der trockenen Deposition (6)

Sources: CORINE/PHARE, UBA-Forest, Dobris-3, TUNDRA, IGBPG. Smiatek

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Modellierung der trockenen Deposition (7)

Vergleich der modellierten Jahressumme der trockenen Deposition von SOx von REM-Calgrid 2005 (links) und LOTOS-EUROS 2004 (rechts)

(dry 2004)

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Modellierung der trockenen Deposition (8)

Vergleich der modellierten Jahressumme der trockenen Deposition von NOy von REM-Calgrid 2005 (links) und LOTOS-EUROS 2004 (rechts)

(dry 2004)

2005 Dry

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Modellierung der trockenen Deposition (9)

(dry 2004)

Vergleich der modellierten Jahressumme der trockenen Deposition von NHx von REM-Calgrid 2005 (links) und LOTOS-EUROS 2004 (rechts)

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Nasse Deposition

• Den Eintrag von luftgetragenen Schadstoffenin Ökosysteme durch Niederschlag bezeichnet man als nasse Deposition

• Die wichtigsten Einflussfaktoren sind:

– Partikeleigenschaften (Größe, Form, Dichte, Hygroskopizität) bzw. Gaseigenschaften (Löslichkeit, Reaktivität) und Konzentration des Schadstoffs

– Aktuelle Niederschlags- (Intensität, Tropfengröße) und Wolkeneigenschaften (Tropfengröße, Flüssigwassergehalt)

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Messung der nassen Deposition (1)

• Bulk-Sammler

– Permanent offene Sammler – Niederschlagsdeposition und Anteile der trockenen

Deposition werden erfasst– Sammleroberfläche im Vergleich zu den natürlichen

Oberflächen einen schlechter Akzeptor wahrer Anteil der Interzeptionsdeposition nur anteilig erfasst

– Dieser Anteil ist nicht quantifizierbar, d.h. gemessene Depositionsangaben nur auf den speziellen Sammler bezogene Größen

• Wet-only

– Sammelvorrichtungen während eines Niederschlags-ereignisses Auffangfläche für offen und nach dem Ereignis wieder zu

– Ansprechschwelle des Niederschlagssensors wichtig– Niederschlagsintensitäten von 0,05 mm/h müssen in

mehr als 80% aller Fälle erfasst werden

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• Zusammenstellung eines Datensatzes durch sammeln aller verfügbaren nasse Depositionsmessungen inclusive Stationskoordinaten

• Kriging-Interpolation

Berechnung von Konzentrationsfelder auf 5x5km2 Gitter

• Multiplikation der Konzentrationsfelder (5x5km2 Gitter) mit Niederschlagsfeldern des DWD (1x1km2 Gitter)

Berechnung der nassen Depositionsflüsse auf 1x1km2 Gitter

Messung der nassen Deposition (2)

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Messung der nassen Deposition (3)

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Messung der nassen Deposition (4)

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Messung der nassen Deposition (5)

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• Diagnostischer Ansatz basiert auf Messungen der nassen Deposition

Messnetz über Europa dicht genug Methode führt zu gutem Abbild der aktuellen nassen Depositionen

• Warum ist neben vorhandenen Messungen der nassen Deposition auch die Modellierung dieser von großem Nutzen?

Modellierung der nassen Deposition mit Hilfe von Chemie Transport Modellen ist für umweltpolitische Maßnahmenplanung hinsichtlich Schadstoffminderungen fundamental ( Critical Loads) Szenarienrechnungen source-receptor Analyse Entwicklung von Maßnahmen

Modellierung der Nassen Deposition (1)

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• Für die Berechnung der Gesamtdeposition benötigt man die nassen und trockenen Depositionsflüsse– Nasse Deposition anhand diagnostischer Methode– Trockene Deposition nicht flächendeckend messbar

trockene Depositionen werden mit Hilfe von CTM modelliert Gesamtdeposition wird aus gemessener nassen Deposition und modellierter trockener Deposition berechnet

aber

– Prozesse der nassen und trockenen Deposition sind in der Atmosphäre nicht unabhängig voneinander

physikalische Inkonsistenz nasse und trockene Deposition modellieren

Modellierung der Nassen Deposition (2)

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Modellierung der Nassen Deposition (3)

• Der nasse Deposition gehen viele physikalische und chemische Einzelprozesse voraus

• Prozesse teilweise bis heute nicht im Detail durch Messungen erforscht

physikalisch-chemische Prozess- beschreibung schwer

• Vereinfachte Prozessbeschreibung in Modellen durch Parametrisierungen

– Modelle für operationelle Anwendung

– Modelle für reine Forschungszwecke

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3000m

5000m

Old wetscav New wetscav

Modellierung der Nasse Deposition (4)

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Modellierung der Nasse Deposition (5)

• Parametrisierung mit Hilfe von Auswaschkoeffizienten (Bsp. RCG, (Stern, 2004))• Nassdepositionsrate von Gasen und Aerosolen:

• Für Gase gilt:

• Für Partikel werden konstante Auswaschkoeffizienten verwendet

• Keine explizite Behandlung von in-cloud scavenging

• In-cloud scavenging leistet größeren Beitrag zur nassen Deposition als below-cloud scavenging (Asman, 1995)

C: Konzentration SpurenstoffΛ: Auswaschkoeffizient

H(T): temperaturabhängige Henry-Konstante R: Regenrate (vertikal konstant)

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• New RCG wet deposition routine:– Gas in-cloud scavenging coefficient:

– Gas below-cloud scavenging coefficient:

– Solubility limits for gas-scavenging process

Modellierung der Nasse Deposition (6)

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• New RCG wet deposition routine:– Particle in-cloud scavenging coefficient:

– Particle below-cloud scavenging coefficient:

Ep- particle diameter-dependency

Ep=Ep(dp,Re,Sc,St)

Tost et al., 2005

Modellierung der Nasse Deposition (7)

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• Nasse Depositionsflüsse wurden anhand zweier verschiedener Parametrisierungen der Prozesses der nassen Deposition mit RCG/TRAMPER simuliert

Vergleich der zwei Modellläufe untereinander und zu UBA-Messungen der nassen Deposition

– Untersuchungsperiode 3.-10. Mai 2005 – Horizontale Auflösung

0.0625°x0.125° ~ 7x8km2 über Europa– Vertikale Auflösung

20 Levels 0 bis 5000m neue Version 17 Levels 0 bis 3000m alte Version

Modellierung der Nasse Deposition (8)

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Modellierung der Nasse Deposition (9)

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Modellierung der Nasse Deposition (10)

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Modellierung der Nasse Deposition (11)

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Modellierung der Nasse Deposition (12)

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Ausblick Modellierung der Nasse Deposition

• Weitere Tests und Entwicklungen an der physikalischen Beschreibung der nassen Deposition

– Einbau eines variablen pH-Wertes

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• Henry-Gesetz:

– Das Henry-Gesetz (nach William Henry) beschreibt das Löslichkeitsverhalten von Substanzen in einer Flüssigkeit

– Die Löslichkeit eines Gases in einer Flüssigkeit ist proportional zu seinem Partialdruck über der Flüssigkeit, vorausgesetzt, das Gas geht keine chemischen Reaktionen mit dem Lösungsmittel ein. Das Verhältnis zwischen der Konzentration des Gases in der Lösung caq und seinem Partialdruck pgas bildet eine Konstante, die Henry-Konstante H.

– Die Henry-Konstante ist temperaturabhängig.

HNO(298K)=1.9x10-3 M/atmHSO2(298K)=1.23 M/atm HHNO3(298K)=2.1x105 M/atm [zurück]

Modellierung der Nasse Deposition (3)