AOC I: Teil Umweltradioaktivität Historie Isotope Arten der radioaktiven Strahlung Zerfallsgesetz...

AOC I: Teil „Umweltradioaktivität“

• Historie• Isotope• Arten der radioaktiven Strahlung• Zerfallsgesetz• Radioaktives Gleichgewicht• Natürliche Zerfallsreihen• Von welchen Strahlenquellen geht unsere Belastung aus?• Das Radon-Problem• Natürliche Radionuklide im Trinkwasser• Kernspaltung, Kernreaktor• Anthropogene Radionuklide• Der Reaktorunfall von Chernobyl und seine Auswirkungen auf

Österreich• Belastungspfade• Die Bombenpeaks

Uranglas

Historischer Rückblick

1828 Berzelius: Thorium1879 Klaproth: Uran

Verwendung des Urans: Färben von Gläsern und Keramikgrößter Lieferant: Bergbau in St. Joachimsthal / Jachimov

1895: Röntgenarbeitet über Floureszenzerscheinungen von KathodenstrahlenX-Strahlen

1896: H. Becquerelarbeitet über die Floureszenz von UranmineralienUransalz auf Photoplatte, die lichtdicht in schwarzes Papiereingewickelt ist; Sonnenlicht regt Floureszenz an, Platte ist dann geschwärzt

Henri Becquerel

Marie und Pierre Curie

Marie Curie

untersucht die Ionisation von Luft durch verschiedene Präparate:metallisches Uran und Uransalze aus abgetrenntem Urannicht besonders aktiv im Vergleich zu Pechblende = natürliches Uranmineral U3O8

Strahlung kommt nicht vom Uran selbst !!!

Aufarbeitung von 11 Tonnen Pechblende-Abraum (4 Jahre):findet 2 neue Elemente:

Polonium (Tellur-Fraktion)Radium 85 mg (Barium-Fraktion) - Atomgewicht

Nobelpreis für Physik 1903: Entdeckung der Radioaktivität Becquerel, M. und P. CurieNobelpreis für Chemie 1911: Entdeckung von Po und Ra und Untersuchung der Chemie des Ra M. Curie

1907

ca. 40 radioaktive „Körper“ bekannt

im Periodensystem aber nur mehr 12 Plätze frei!

manche dieser „Körper“ haben unterschiedliche Lebensdauern und

versch. Zerfallsprodukte, lassen sich aber chemisch nicht trennen!

z.B. Thorium (232), Radiothorium (228), Ionium (230)

alle mit Ordnungszahl 90!

weiteres Problem mit Periodensystem:

nicht-ganzzahlige Atomgewichte kommen vor, z.B. Chlor 35,453

PSE um 1907

1913 F. Soddy: Isotopie

es gibt Atome gleicher Kernladungszahl (und damit des gleichen

Elements) von verschiedenem Atomgewicht;

jedes solche, durch die Zahl seiner Protonen und Neutronen eindeutig

bestimmte Atom nennt man ein Nuklid

Verschieden schwere, aber chemisch identische Atomarten heißen

Isotope

Periodensystem → Nuklidkarte

E. Rutherford

1898 E. Rutherforddie neue Strahlung besteht aus 3 unterschiedlichen Komponenten,Unterschiedlich bezüglich Reichweite / Durchdringungsfähigkeit

α Helium-Ionenβ Elektronen

1902 Rutherford + Soddy:radioaktiver Zerfall verbunden mit Elementumwandlung!

γ elektromagnetische Strahlung Folge eines α- oder β-Zerfalls

Emanation: Entdeckung des radioaktiven Edelgases Radon

Das radioaktive Zerfallsgesetz

Zerfallskonstante λ: ein Maß für die Wahrscheinlichkeit des Zerfalls in

der Zeiteinheit

Einheit: 1 / sec oder s-1

dN = - λ N dt N(t) = N(0) e-λt

Halbwertszeit T1/2

Aktivität A = Anzahl der Zerfälle pro Zeiteinheit

A = λ N = λ (m/M) NL

Aktivität von 1g Ra = 1 Ci = 3,7*1010 s-1

Radioaktives Gleichgewicht

Radioaktives Gleichgewicht:

Mutternuklid sehr langlebig,

Tochternuklid rel. kurzlebig

Mutternuklid rel. kurzlebig,

Tochternuklid noch deutlich

kurzlebiger

Thorium-Reihe Ra 2285.7 a ←

Th 2321.4*1010a

Ac 2286.13 h

Pb 21210.6 h ←

Po 2160.15 s ←

Rn 22055.6 s ←

Ra 2243.64 d ←

Th 2281.9 a

Tl 2083.1 m

←36% Bi 21260.6 min 64% β

Pb 208Stabil ←

Po 212

0.3 µs

Th 23424.1 d ←

U 2384.5*109a

Pa 2341.2 m

Pb 214

26.8 m ←Po 218

3.05 m ←Rn 2223.8 d ←

Ra 2261600 a ←

Th 2301.4*1010a ←

U 2342.5*105a

Bi 21419.8 m

Pb 21022 a ←

Po 214

162 µs

Bi 2105.0 d

Uran-Reihe

Pb 20626.8 min ←

Po 210

138.4 d

Wie liest man die Karten mit den Zerfallsreihen?

Rechts oben das jeweils langlebigste Nuklid ist das Mutternuklid, das noch von der Elementsynthese aus der „Geburtsstunde“ unseres Sonnensystems übrig ist (vor ca. 4-5 Milliarden Jahren)

Der Pfeil 2 Felder nach links bedeutet: α-Zerfall

Der Pfeil 1 Feld nach unten und 1 Feld nach rechts: β-Zerfall

(dieser Pfeil fehlt leider manchmal, bitte selbst ergänzen)

Es gibt noch eine 3. Zerfallsreihe ausgehend von U-235

Verhältnis U-235/U-238= 0.007, d.h. U-235 ist sehr selten

Eine 4. Zerfallsreihe ausgehend von Np-237 ist bereits ausgestorben,

da die HWZ der Mutter nur 2,14 Millionen Jahre beträgt (seit der

Elementsynthese sind also bereits 1000 HWZ vergangen…)

Radon

Rn-222- Konzentrationen im Freien: 4-10 Bq/m3

(1 Bq = 1 Zerfall pro Sekunde)

In Häusern kann die Rn-Konzentration viel höher sein:

Ab 400 Bq/m3 müssen Maßnahmen zur Reduktion ergriffen werden, wie z.B. Keller besser abdichten, Bodenluft unter dem Haus absaugen…

Neubauten sollten 200 Bq/m3 nicht überschreiten

Eine Konzentration von 60 Bq/m3 bewirkt eine jährliche Dosis von

1 mSv. Die jährliche mittlere Strahlenbelastung beträgt bei uns

2-3 mSv (alles zusammen, wie im Bild vorher angegeben), kann aber aufgrund

unterschiedlicher Wohnverhältnisse auf bis zu 70 mSv ansteigen.

Thorium-Reihe Ra 2285.7 a

←Th 2321.4*1010a

Ac 2286.13 h

Pb 21210.6 h ←

Po 2160.15 s ←

Rn 22055.6 s ←

Ra 2243.64 d

←Th 2281.9 a

Tl 2083.1 m

←36% Bi 21260.6 min 64% β

Pb 208Stabil ←

Po 212

0.3 µs

Th 23424.1 d ←

U 2384.5*109a

Pa 2341.2 m

Pb 214

26.8 m ←Po 218

3.05 m ←Rn 2223.8 d ←

Ra 2261600 a

←Th 2301.4*1010a ←

U 2342.5*105a

Bi 21419.8 m

Pb 21022 a ←

Po 214

162 µs

Bi 2105.0 d

Uran-Reihe

Pb 20626.8 min ←

Po 210

138.4 d

Das „Radon-Problem“

Rn-220: sehr kurzlebig (HWZ 55 s), d.h. bis es aus dem Boden herausdiffundiert, ist schon das meiste zerfallen

Rn-222: 3,8 d HWZ, entweicht aus dem Boden

Edelgas, d.h. wird wieder ausgeatmet; Wahrscheinlichkeit, dass es in der Lunge zerfällt, ist gering, ABER:

Seine Folgeprodukte sind Metalle, diese lagern sich in der Luft an Aerosole an und werden mit diesen eingeatmet; je kleiner die Aerosole (1µm und kleiner), desto tiefer gehen sie in die Lunge und desto länger bleiben sie dort. Die beiden α-Strahler Po-210 und Po-214 können dabei Strahlenschäden induzieren - Krebsvorstufen

Rn-222: 5,49 MeV α-Spektrum von Rn-222 und seinen TöchternPo-218: 6,00 MeVPo-214: 7,69 MeV

Trinkwasseruntersuchungen

Bestimmung natürlicher Radionuklide im Trinkwasser

Thorium-Reihe Ra 2285.7 a

←Th 2321.4*1010a

Ac 2286.13 h

Pb 21210.6 h ←

Po 2160.15 s ←

Rn 22055.6 s ←

Ra 2243.64 d

←Th 2281.9 a

Tl 2083.1 m

←36% Bi 21260.6 min 64% β

Pb 208stabil ←

Po 212

0.3 µs

Th 23424.1 d ←

U 2384.5*109a

Pa 2341.2 m

Pb 214

26.8 m ←Po 218

3.05 m ←Rn 2223.8 d ←

Ra 2261600 a

←Th 2301.4*1010a ←

U 2342.5*105a

Bi 21419.8 m

Pb 21022 a ←

Po 214

162 µs Uran-Reihe

Bi 2105.0 d

Pb 20626.8 min ←

Po 210

138.4 d

EU-Trinkwasserrichtlinie (1998)Richtdosis: 0.1 mSv/a

Beiträge sämtlicher Nuklide mit Ausnahme von Tritium, 40K, 222Rn und 222Rn-Folgeprodukte

Trinkwasser: Ra, U, (210Pb, 210Po)

Empfehlung der Kommission (2001): max. Konzentration 210Pb: 200 mBq/L max. Konzentration 210Po: 100 mBq/L

WHO 2004: max. 15 µg/L Unat.↔185 mBq/L 238U ↔12µSv/a 238U+ 234U: 24µSv/a

Uran: chem. Toxizität viel höher als Radiotoxizität, darum WHO-Grenzwert als Masse und nicht als Aktivität oder Dosis.Zielorgan: Niere

Radium: wird in die Knochen eingelagertRa-228 (β-Strahler) gefährlicher als Ra-226 (α-Strahler), da es eher an

der Knochenoberfläche bleibt, wo es blutbildende Organe schädigen kann; das langlebigere Ra-226 geht tiefer in den Knochen

Pb-210: β-Strahler, geht auch in die Knochen, dort wächst dann auch noch Po-210 nach

Po-210: α-Strahler, sehr radiotoxisch (Litwinenko-Affäre)! Verteilt sich auf alle Organe

Die Dosiskonversionsfaktoren zeigen die relative Gefährlichkeit der Nuklide an. Für Kleinkinder sind alle toxischen Substanzen noch gefährlicher als für Erwachsene, da sie aufgrund ihrer hohen Wachstumsraten die Nahrung besser auswerten müssen.

Dosiskonversionsfaktoren (Sv/Bq), IAEA 1996Dosis (Sv/a) = Akt.konz(Bq/L).x Trinkwasserkonsum(L/a) x f(Sv/Bq)

Erwachsene Kinder 1a (3m)

U-238 4.5*10-8 1.2*10-7

U-234 4.9*10-8 1.3*10-7

Ra-226 2.8*10-7 9.6(47)*10-7

Pb-210 6.9*10-7 3.6*10-6

Po-210 1.2*10-6 8.8*10-6

Ra-228 6.9*10-7 6.0(31)*10-6

Messung der verschiedenen Radionuklide

alle Nuklide werden aus derselben Probe bestimmt (1-1.5 L)

Radium und 210Pb: Flüssigszintillationsspektrometrie

210Po: Spontandeposition, α-Spektrometrie

Uran: Ionenaustausch, Mikropräzipitation, α-Spektrometrie

Radium-Isotope in Waldquelle Mineralwasser

Österreichisches Trinkwasser

Nur die Ra-Isotope liefern relevante Beiträge zur Effektivdosis!210Pb und 210Po jeweils < 5 mBq/L

Ra-226: 9 von 100 Proben über 10 mBq/L Waidhofen/Th. 110 mBq/L ↔ 0.02 mSv/a (0.13 mSv/a 3m) Retz 80 Eberstein K. 48 Hermagor K. 38 Heilstollen 32 Eisgarn, Horn 30 Schrems 23 Freistadt 19

Ra-228: 17 von 23 Proben im Waldviertel 10-26 mBq/L Kamegg 10 mBq/l ↔ 0.005 mSv/a (0.08 mSv/a 3m) Forstau S. 17

Aktivitätskonzentrationen (mBq/L) in Mineralwässern

Ra-226 Ra-228 Pb-210 Po-210 U-238 U-234

Gasteiner 14.6 ±1.5 25 ±2.5 17 ±2 4.0 ±0.4 73.6 ±3.8 79 ±4

Johannisb. 150 ±2.0 135 ±4.0 — 2.4 ±0.3 1.2 ±0.2 1.4 ±0.2

Juvina 78 ±2.0 70 ±2.0 ≤3 1.4 ±0.2 2.4 ±0.2 3.1 ±0.2

Peterquelle 211 ±3.0 236 ±6.0 — 0.7 ±0.1 1 ±0.1 1.5 ±0.2

Preblauer 3.7 ±0.8 5.8 ±0.6 4.6 ±2 1.2 ±0.2 2.4 ±0.2 2.6 ±0.2

Römerquelle 31 ±2.0 5.5 ±0.5 5 ±1 6.1 ±0.4 35.8 ±1.4 37.6 ±1.4

Severin-Vita. 4.8 ±1.0 — — 0.4 ±0.1 1.4 ±0.2 1.5 ±0.2

Urquelle 33 ±3.0 18 ±1.0 6 ±1 1.5 ±0.3 1.8 ±0.2 3.4 ±0.3

Vöslauer 43 ±3.0 — 3.3 ±1 0.5 ±0.1 36.1 ±1.3 54.4 ±1.9

Waldquelle 92 ±2.0 62 ±2.0 — 0.6 ±0.1 12.5 ±0.6 44.1 ±1.6

Effektivdosen von 226Ra, 228Ra, 210Pb, 210Po, 234U und 238U in österr. Mineralwässern (Erwachsene)

0

0,001

0,002

0,003

0,004

0,005

0,006

0,007

0,008

0,009

0,01

Eff

ekti

vd

osis

/m

Sv/a

)

Ra-226

Ra-228

Pb-210

Po-210

U-238

U-234

0,015~

Mineralwasser

auch hier liefern die Ra-Isotope die größten Dosisbeiträge

Achtung: Baby-Nahrung sollte nicht mit Mineralwasser

zubereitet werden!!!

weitere Risikogruppe: Jugendliche (10-15 a)aufgrund der hohen Wachstumsraten hohe Dosiskonversionsfaktoren

30-er Jahre: auf der Suche nach Transuranen

Man bestrahlte Uran mit langsamen Neutronen:

U-238 + n → U-239 β-Strahler mit23,5 min HWZ

zerfällt in Np-239, dieses in Pu-239

ABER: es passiert noch etwas anderes!

Im natürlichen Uran befindet sich auch U-235, das durch langsame

Neutronen gespalten wird!!!

O. Hahn (Chemiker!) konnte nachweisen, dass sich die Produkte der

Reaktion mit den Neutronen chemisch wie Barium verhalten und nicht

wie Transurane (Ende 1938)

Bei der Spaltung werden wieder 2-3 Neutonen frei → Kettenreaktion!!!

Außerdem ca. 200 MeV Energiegewinn pro Spaltung!!!

1g U-235: 7,9*1010 J 1g C: 4*102 J

Die Bindungsenergie pro Nukleon als Funktion der Massenzahl

Der Kernreaktor

U-235 muss auf ca. 3% angereichert werden

2 von den 3 entstehenden Neutronen müssen absorbiert werden –wird vom U-238 erledigt; damit nicht alle 3 Neutronen absorbiert werden muss der Querschnitt der Brennelemente rel. klein sein

Die Neutronen müssen auf thermische Energien abgebremst werden,damit sie das U-235 spalten können – Moderator Wasser (Graphit)

Das Wasser wird erhitzt, gibt seine Energie über einen Wärmetauscheran einen Sekundärkreislauf ab → Turbine

Ein gut gewartetes KKW gibt weniger Radioaktivität an die Umwelt abals ein Kohlekraftwerk!

Atombombe: reines U-235 oder Pu-239

Anthropogene Nuklide:

Spaltprodukte: I-131, Cs-137, Sr-90,…..

Aktivierungsprodukte: Co-60,…Pu-Isotope

Bombe: durch den hohen Neutronenfluss Bildung von Aktivierungs-

Produkten direkt in der Atmosphäre, z.B. C-14, H-3, I-129……

Verteilen sich mit den Luftströmungen über die ganze Nordhalbkugel

Die Lage der Spaltprodukte in der Nuklidkarte

Der Reaktorunfall von Chernobyl,

26. April 1986

Radioaktive Stoffe in der Luft:

Die Radionuklide wurden vor

allem durch Niederschläge

ausgewaschen

Natürlicher Hintergrund:

0,20 µSv/h (Wien)

Nach dem Unfall:

Erhöhung um Faktor 3-5,

Höchster Wert: 2,7 µSv/h

Nuklid HWZ

Jod-131 8,04 d

Cäsium-137 30 a

Cäsium-134 2,1 a

Strontium-90 28,5 a

Strontium-89 51 d

Ruthenium-103 39,5 d

Ruthenium-106 368 d

Tellur-132 78 h

Belastung im ersten Jahr nach dem Reaktorunfall

Die Zufuhr radioaktiv verseuchter Lebensmittel verursachte ca. 80%

der Gesamtdosis

Pflanzen, die direkt dem fallout ausgesetzt waren, waren stark belastet;

über das Futter besonders Milch, Milchprodukte und Fleisch belastet.

I-131 nur kurzfristig problematisch, allerdings Anreicherung in der

Schilddrüse!

Cs-137 und Cs-134 längerfristig am wichtigsten; durch Fütterung mit

unbelastetem Futter einige Wochen vor der Schlachtung starke

Reduzierung der Fleisch-Belastung

Die Radionuklide werden im Boden fest gebunden, werden dann kaum

mehr von den Pflanzen aufgenommen

Österreich:

die Belastung durch den Reaktorunfall in Chernobyl war ungefähr so groß wie am Beginn der 60er-Jahre die Belastung durch den fallout von den Kernwaffenversuchen!!!

Die „Bombenpeaks“

N-14 + n → C-14 + p

HWZ (C-14)= 5730 a

geht auch mit therm. Neutronen

N-14 + p → H-3 + Fragmente

HWZ (H-3)=12,3 a

En>4,5 MeV