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Technische Universität München
Fakultät für Physik
Walther-Meiÿner-Institut für Tieftemperaturforschung
Abschlussarbeit im Bachelorstudiengang Physik
Epitaktisches Wachstum dünner,
ferromagnetischer Schichten aus
Y3Fe5O12 mittels gepulster
Laserdeposition
Martin Sebastian Wagner
Garching, den 30. Juni 2011
Betreuer: Prof. Dr. Rudolf Gross
Erstgutachter (Themensteller): Prof. Dr. Rudolf Gross
Zweitgutachter: ............................................................
Inhaltsverzeichnis
1 Einleitung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1
2 Grundlagen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 32.1 Die Granatstruktur . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 32.2 YIG - ein ferrimagnetisches Oxid . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 42.3 Paramagnetismus von GGG . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4
3 Probenherstellung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 73.1 Gepulste Laserdeposition . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 73.2 Lichtmikroskop . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 9
4 Ergebnisse und Diskussion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 114.1 Röntgendi�raktometrie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 11
4.1.1 Rockingkurve . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 124.1.2 2θ - ω - Scan . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 134.1.3 Re�ektometrie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14
4.2 Magnetische Charakterisierung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 154.2.1 YIG-Target . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 154.2.2 GGG . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 174.2.3 YIG-Dünnschichten . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 18
4.3 Ferromagnetische Resonanz . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20
5 Zusammenfassung und Ausblick . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 29
A Proben und Parameter . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 33
Literaturverzeichnis . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35
Danksagung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37
iii
Abbildungsverzeichnis
2.1 (a) schematische Darstellung der Granatstruktur (Legende für YIG).Aus [1], (b) 3D-Darstellung der Struktur von YIG: Y3+ =dodekaedrisch koordinierte Yttrium-Kationen, Fe(A) = tetraedrischkoordinierte Eisen-Kationen und Fe(D) = oktaedrisch koordinierteEisen-Kationen. Aus [2]. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3
3.1 Schema zur Funktionsweise von PLD . . . . . . . . . . . . . . . . . . 73.2 Lichtmikroskopaufnahmen bei 50-facher Vergröÿerung . . . . . . . . 9
4.1 Schema zur Veranschaulichung des Drehkristallverfahrens (aus [2] . . 124.2 Rockingkurve der Probe YIG #18 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 134.3 2θ - ω - Scan um den GGG (444) - Re�ex bei Probe YIG #3 (links)
und Probe YIG #10 (rechts) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 144.4 Röntgenre�ektometrie und Fit für Probe YIG #16 . . . . . . . . . . 154.5 Magnetisierung M des YIG-Targets in Abhängikeit vom externen
Feld µ0H . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 164.6 Magnetisierung M des YIG-Targets in Abhängikeit vom externen
Feld µ0H . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 174.7 Magnetisierung M von GGG in Abhängikeit vom externen Feld µ0H 184.8 Magnetisches Moment m der Probe YIG #10 in Abhängigkeit vom
externen Feld µ0H . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 194.9 Magnetisierung M der YIG-Dünnschicht bei Probe YIG #10 in
Abhängikeit vom externen Feld µ0H . . . . . . . . . . . . . . . . . . 204.10 Elektronenspinresonanz [3] . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 214.11 FMR-Signal (willkürliche Einheiten) in Abhängigkeit vom externen
Magnetfeld µ0H0 für verschiedene Probenorientierungen. Zurbesseren Übersichtlichkeit sind die Kurven um 0.2 a.u. in vertikalerRichtung gesta�elt dargestellt. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 23
4.12 Resonanzmagnetfeld µ0Hres in Abhängigkeit von der Orientierungder Probe . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 24
4.13 Resonanzmagnetfeld µ0Hres in Abhängigkeit von der Orientierungder Probe und Simulation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25
v
Abbildungsverzeichnis
4.14 Linienbreite der ferromagnetischen Resonanz µ0∆Hpp inAbhängigkeit von der Orientierung der Probe . . . . . . . . . . . . . 27
5.1 FMR-Signal und Spannung aufgrund von Spinströmen VDC inAbhängigkeit vom äuÿeren Magnetfeld µ0H . . . . . . . . . . . . . . 30
vi
Kapitel 1
Einleitung
In der Hochfrequenztechnik steigt der Bedarf an Komponenten, die trotz einer kleinenBauweise im Mikro- und Nanometerbereich sehr gute elektrotechnische Eigenschaf-ten im jeweiligen Anwendungsbereich besitzen sollen. Gerade im Mobilfunkbereichzeigt sich ein Trend zu immer leistungsfähigeren Smartphones, die mit Breitband-Internettechnologien wie UMTS1, GPRS2 oder EDGE3 ausgestattet sind. Diese Da-tenverbindungen sind wegen der aktuellen Kodierungs- und Modulationstechnik aufdas 2 GHz Band beschränkt. Um schnellere Übertragungsgeschwindigkeiten für ver-schiedene Multimedia-Anwendungen zu erreichen, muss man zu noch höheren Fre-quenzbereichen gehen [4].Yttrium-Eisen-Granat oder kurz YIG (von Yttrium Iron Garnet) ist ein ferrima-gnetisches Material, das mit groÿem Interesse seit Jahrzehnten erforscht wird, daes hervorragende magnetooptische Eigenschaften (Faraday-E�ekt [5]) und eine sehrschmale Linienbreite von nur 0.02 mT [6] bei der ferromagnetischen Resonanz auf-weist [7]. Aus diesem Grund wird YIG aktuell in Form von Einkristall-Kugeln alsMikrowellenresonatoren in Netzwerkanalysatoren verwendet, in denen man durch einvariables externes Magnetfeld verschiedene Frequenzen im Bereich von 0.5 GHz bis100 GHz ansteuern kann [8].Dicke Schichten aus YIG fungieren in MSW (Magnetostatic Wave) - Bauteilen alsBandpass�lter oder Phasenschieber [9]. Diese Schichten werden mit dem LPE (LiquidPhase Epitaxy) - Verfahren hergestellt, welches gut kontrollierbar ist und reprodu-zierbar qualitativ hochwertige Filme liefert. Da es mit dem LPE-Verfahren aber nichtmöglich ist, diese Schichten in Halbleitersysteme und Mikrochips zu integrieren, istes für die oben genannten technischen Anwendungen nicht geeignet [4].Um ein epitaktisches Wachstum dünner Schichten aus YIG mit hoher kristallinerQualität und geringer Ober�ächenrauigkeit zu erreichen, hat sich bei einigen anderenArbeitsgruppen [4, 5, 10] die gepulste Laserdeposition oder PLD (von Pulsed LaserDeposition) als Herstellungsprozess bewährt. Allerdings ist es bei diesem Verfahrenaufgrund von zahlreichen Parametern schwieriger, die optimalen Bedingungen für ein
1Universal Mobile Telecommunications System2General Package Radio Service3Enhanced Data Rates for GSM Evolution
1
Kapitel 1 Einleitung
epitaktisches Wachstum dünner, einkristalliner Filme zu �nden und zu rekonstruie-ren. Deshalb sollen im Rahmen dieser Bachelorarbeit geeignete Wachstumsparameterfür die PLD-Anlage am Walther-Meiÿner-Institut gefunden und optimiert werden.Um dies zu erreichen, wurde zunächst eigens für diese Arbeit YIG als polykristalli-nes Targetmaterial von Dr. Andreas Erb am WMI hergestellt und dieses dann aufseine magnetischen Eigenschaften untersucht. Daraufhin wurden mehr als 20 dünneSchichten aus YIG auf Substrate aus Gadolinium-Gallium-Granat (kurz GGG vonGadolinium Gallium Garnet) mit jeweils unterschiedlichen Paramatern gewachsen.Schichtdicke und kohärentes Wachstum der fertigen Proben wurden mit Methodender Röntgendi�raktometrie überprüft und die magnetischen Eigenschaften wurden,genau wie das YIG-Targetmaterial, mit einem SQUID-Magnetometer gemessen. Dasentscheidende Optimierungsergebnis ist die Linienbreite der ferromagnetischen Re-sonanz, welche als letzter Arbeitsschritt für viele Proben bestimmt wurde.In Kapitel 2 werden zunächst die Struktur und die magnetischen Eigenschaften derverwendeten Materialien vorgestellt. Die einzelnen Arbeitsschritte bei der Proben-herstellung werden in Kapitel 3 erläutert. Die verwendeten Methoden zur Charakte-risierung der Dünnschichten werden in Kapitel 4 präsentiert und die Messergebnisseausgewertet und diskutiert. Abschlieÿend erfolgt in Kapitel 5 eine Zusammenfassungder zentralen Ergebnisse und ein Ausblick für die weitere Verwendung der hergestell-ten Proben.
2
Kapitel 2
Grundlagen
2.1 Die Granatstruktur
Das Mineral Granat mit der Summenformel Ca3Al2Si3O12 bildet eine Struktur, dieauch für andere Verbindungen derselben Art mit verschiedenen Kationenkombina-tionen auftritt [1]. Die in dieser Arbeit verwendeten Verbindungen Y3Fe5O12 (YIG)und Gd3Ga5O12 (GGG) kristallisieren in dieser Granatstruktur, welche in Abbildung2.1 dargestellt ist.
(a) (b)
Abbildung 2.1: (a) schematische Darstellung der Granatstruktur (Legende für YIG).Aus [1], (b) 3D-Darstellung der Struktur von YIG: Y3+ = dodekaedrisch koordinierteYttrium-Kationen, Fe(A) = tetraedrisch koordinierte Eisen-Kationen und Fe(D) =oktaedrisch koordinierte Eisen-Kationen. Aus [2].
3
Kapitel 2 Grundlagen
2.2 YIG - ein ferrimagnetisches Oxid
Yttrium-Eisen-Granat Y3Fe5O12 (YIG) kristallisiert kubisch mit acht Formeleinhei-ten pro Elementarzelle und der Gitterkonstanten a = 1.2376 nm [5, 11]. Wie inAbbildung 2.1 (b) veranschaulicht, werden die Y3+- Ionen dodekaedrisch und vonden fünf Fe3+- Ionen pro Formeleinheit werden zwei oktaedrisch (Fe(D)-Plätze) unddrei tetraedrisch (Fe(A)-Plätze) von Sauersto�-Ionen O2− koordiniert. Aus den Elek-tronenkon�gurationen der Eisen- und Yttrium-Ionen berechnet sich der GesamtspinS wie folgt zu:
Fe3+: [Ar] 3d5 → S=5/2
Y3+: [Kr]→ S=0
Durch eine indirekte Superaustausch-Wechselwirkung der Fe3+- Ionen über die O2−-Ionen sind die Spins auf den 3 Fe(A)- und 2 Fe(D)-Plätzen antiparallel zueinanderausgerichtet und bilden auf diese Weise zwei magnetische Untergitter in YIG. Durchdie entgegengesetze Ausrichtung dieser Untergitter kompensieren sich die magneti-schen Momente von vier Fe3+- Ionen und die Gesamtmagnetisierung resultiert nuraus einem Eisen-Ion. YIG ist demnach also ferrimagnetisch, was eine abgeschwäch-te Form des Ferromagnetismus ist und die Curie-Temperatur von YIG liegt bei TC
= 559 K [2]. Die Sättigungsmagnetisierung bei T = 0 K berechnet sich mit derAnzahl der magnetischen Momente pro Einheitszelle N = 8, dem Volumen dieserEinheitszelle V = a3 = (1.2376nm)3, dem gyromagnetischen Faktor gJ = 2 und demBohr'schen Magneton µB = 9.274 · 10−24 J/T zu
MS =N
VgJµBS = 5
µB
Formeleinheit= 5µB
N
V= 195.70
kA
m(2.1)
(vgl. [12]). Im Abschnitt 4.2.1 werden die experimentellen Ergebnisse für das YIG-Targetmaterial genauer diskutiert.
2.3 Paramagnetismus von GGG
Gadolinium-Gallium-Granat Gd3Ga5O12 (GGG) kristallisiert ebenso kubisch mitacht Formeleinheiten pro Elementarzelle und einer Gitterkonstanten a = 1.2383 nm[5]. Der sehr geringe Unterschied in den Gitterkonstanten von weniger als 1 pm, alsonur 0.057 %, spielt dabei für das epitaktische Wachstum von YIG auf GGG einezentrale Rolle, da in diesem Fall durch die geringe Gitterfehlanpassung wenig Ver-spannung zwischen den Kristallschichten entsteht und so das Schichtwachstum sehrkohärent verlaufen kann. Im Vergleich zu YIG, nehmen in GGG die Gd3+- Ionen dieselben Gitterplätze wie die Y3+- Ionen ein und die Ga3+- Ionen analog die der Fe3+-
4
2.3 Paramagnetismus von GGG
Ionen. Die Elektronenkon�gurationen der beteiligten Ionen geben wieder Auskunftüber die Kopplung zum Gesamtspin S :
Ga3+: [Ar] 3d10 → S=0
Gd3+: [Xe] 4f7 → S=7/2
Da der Bahndrehimpuls verschwindet (L = 0) [13], erhält man für den Gesamtdre-himpuls nach den Hundschen Regeln J = 7/2. Man erkennt, dass in diesem Fall einzigdie Gadolinium-Ionen einen Beitrag zum Magnetismus von GGG leisten können. Dakeine Spin-Austauschwechselwirkung eine energetisch günstigere Spineinstellung her-vorruft, zeigt dieses Granat paramagnetische Eigenschaften. Um die Messergebnissein Kapitel 4.2.2 zu verstehen, werden an dieser Stelle einige Ergebnisse der Theoriedes Langevin-Paramagnetismus vorgestellt [13].
Die Magnetisierung eines paramagnetischen Isolators mit lokalisierten magnetischenMomenten in Abhängigkeit eines äuÿeren Magnetfelds B wird mit
y =gJµBB
kBT· J (2.2)
durch folgenden Zusammenhang beschrieben:
M = MS ·BJ(y) (2.3)
Die Sättigungsmagnetisierung MS und die Brillouin-Funktion BJ(y) können aus derAbleitung der Magnetisierung aus der freien Energie eines Sytems im äuÿeren Ma-gnetfeld bestimmt werden (wird in [13] durchgeführt). Mit Gleichung (2.2), demVolumen der Probe V , der Anzahl der magnetischen Momente N und dem Gesamt-drehimpuls J erhält man für die Sättigungsmagnetisierung
MS =N
VgJµBJ = ngJµBJ (2.4)
und für die Brillouin-Funktion
BJ(y) =2J + 1
2Jcoth
(2J + 1
2J
)− 1
2Jcoth
( y
2J
). (2.5)
Die Dichte der magnetischen Momente n = N/V aus Gleichung (2.4) erhält manauch aus dem Volumen der Einheitszelle VGGG (analog zu Gleichung (2.1)) und derAnzahl der Gd3+ - Ionen in der Einheitszelle NGd3+ zu
n =NGd3+
VGGG=
3 · 8(1.2383nm)3 = 1.2648 · 1028m−3 (2.6)
5
Kapitel 2 Grundlagen
und damit schlieÿlich für die Sättigungsmagnetisierung von GGG mit Gleichung (2.4)
MS = 821.08kA
m. (2.7)
Der Vergleich dieser theoretischen Vorhersagen mit dem Experiment erfolgt in Ab-schnitt 4.2.2.
6
Kapitel 3
Probenherstellung
In diesem Kapitel soll erläutert werden, wie dünne YIG-Schichten epitaktisch aufeinkristalline GGG-Substrate abgeschieden wurden. Dabei wird zunächst der Her-stellungsprozess, die gepulste Laserdeposition, detailliert erklärt und anschlieÿendeine erste Bewertung der verschiedenen Parameter bei der Schichtherstellung vorge-nommen.
3.1 Gepulste Laserdeposition
Abbildung 3.1: Schema zur Funktionsweise von PLD
In diesem Abschnitt soll die grundlegende Funktionsweise der gepulsten Laserde-position dargelegt werden (siehe Abbildung 3.1).
7
Kapitel 3 Probenherstellung
Ein KrF Excimer-Laser emittiert Licht der Wellenlänge λ = 248 nm im UV-Bereich,welches durch ein System von Linsen auf die Ober�äche eines Targets fokussiert wird.Für die Herstellung von Dünnschichten aus YIG wurde dafür ein Target aus polykris-tallinem Y3Fe5O12 verwendet, das aus Yttrium(III)-Oxid Y2O3 und Eisen(III)-OxidFe2O3 in Pulverform in stöchiometrisch richtigem Verhältnis gemischt, gepresst undbei 1400 ◦C gesintert wurde. Der Excimer-Laser erzeugt Pulse mit variabler Wie-derholrate von ≤ 10 Hz und einer Energie von (445 ± 3) mJ, wobei am Target eineEnergie von ca. 40 bis 50 mJ erreicht wird. Die Energiedichte dieses Lasers ist einwichtiger Parameter für das Schichtwachstum, sowie für die Schichtdicke und wirdfür YIG zwischen 1 J/cm2 und 3 J/cm2 variiert. Entscheidend für die Schichtdickeist allerdings die Gesamtanzahl an Pulsen. Die Energie des Excimer-Lasers wird aufder Targetober�äche absorbiert, dadurch geht das Targetmaterial in die Plasmaphaseüber und es entsteht makroskopisch eine sogenannte Plasma-Plume über dem Target.Das Target wird während dem Prozess rotiert, damit der Laser nicht immer auf dieselbe Stelle tri�t und so eine gleichmäÿige Ablation von YIG gewährleistet werdenkann [14].Das Substrat aus Gadolinium-Gallium-Granat wird in einem Abstand von einigenZentimetern über dem Target in dieser Plasma-Plume positioniert. Dabei kann esdurch einen Infrarot-Heizlaser mit einer Wellenlänge von λ = 938 nm auf Tempera-turen von bis zu 1300 ◦C aufgeheizt werden. Diese Temperatur wird dabei mit Hilfeeines Pyrometers über die spektrale Verteilung der emittierten Schwarzkörperstrah-lung gemessen und geregelt. Auf die nicht zu beschichtende Rückseite der Substratewurde vor dem PLD-Prozess noch 180 nm Platin aufgebracht, um das Erhitzen derSubstrate möglich zu machen, denn GGG ist für Licht der Wellenlänge des Heizlaserstransparent [15]. Die Temperatur des Substrats ist ein weiterer wichtiger Parameterfür ein epitaktisches Wachstum der Dünnschichten und wurde im Bereich von 500◦C bis zu 900 ◦C variiert.Dieser Aufbau be�ndet sich in einer evakuierten Kammer bei einem Druck im 10−8
mbar - Bereich, also im Ultrahochvakuum. Bei der Herstellung von dünnen Oxid-schichten hat es sich bewährt [4, 5, 10], den Beschichtungsprozess in Sauersto�at-mosphäre durchzuführen. Der Sauersto�druck wurde in einem groÿen Bereich von1 µbar bis 50 µbar variiert und hat groÿen Ein�uss auf die Qualität der erstelltenDünnschichten.Die PLD-Anlage verfügt auÿerdem über ein in-situ RHEED-System (von Re�ectionHigh Energy Electron Di�raction), bei dem ein hochenergetischer Elektronenstrahl ingeringem Einfallswinkel auf die Schichtoberfäche tri�t und dort gebeugt wird. Oszil-lationen in der Intensität von Re�exen des gebeugten Strahls während dem Prozessmachen eine direkte Beobachtung des Schichtwachstums möglich. Leider konntenbeim YIG-Wachstum keine RHEED-Oszillationen beobachtet werden, deshalb wirdauf eine genauere Beschreibung dieses Vorgangs in dieser Arbeit verzichtet.In Abschnitt A im Anhang erhält man eine Übersicht über alle erstellten Proben
8
3.2 Lichtmikroskop
und die verwendeten Parameter. Man erkennt, dass anfangs eine Temperaturseriegemacht wurde, anschlieÿend wurde der Sauersto�druck und die Energiedichte va-riiert. Nach weiteren Untersuchungen, die im weiteren Verlauf dieser Arbeit nochgenauer beschrieben werden, hat sich herausgestellt, dass das Schichtwachstum ambesten bei einer Temperatur von 550 ◦C, 25 µbar O2-Druck und einer Energiedichtevon 2 J/cm2 abläuft. Die zuletzt hergestellten Proben (YIG #19 - YIG #22) wurdenzusätzlich via Elektronenstrahlverdampfung in-situ mit 10 nm Platin beschichtet, dadiese für weiterführende Experimente benötigt wurden.
3.2 Lichtmikroskop
(a) Probe YIG #2 (b) Probe YIG #4
(c) Probe YIG #10 (d) Probe YIG #13
Abbildung 3.2: Lichtmikroskopaufnahmen bei 50-facher Vergröÿerung
Die hergestellten Proben wurden bei 50-facher Vergröÿerung unter dem Lichtmi-kroskop untersucht, um erste Hinweise auf die Bescha�enheit der Schichtober�äche
9
Kapitel 3 Probenherstellung
zu bekommen. Die Aufnahmen von vier Proben sind in Abbildung 3.2 gegenüberge-stellt. Bei Probe YIG #2, die bei 900 ◦C und geringem Sauersto�druck von 1 µbarhergestellt wurde, erkennt man bereits hier eine sehr raue und ungleichmäÿige Ober-�äche. Anhand von Probe YIG # 4 kann man erkennen, dass man bei bei höherenDrücken von 50 µbar und etwas niedrigerer Temperatur von 800 ◦C eine glattereOber�äche erhält, die allerdings noch einige Verunreinigungen aufweist. YIG #10und YIG #13 wurden bei deutlich geringerer Temperatur von 550 ◦C, einem Druckvon 25 µbar und mit Energiedichte von 2 J/cm2 bzw. 1 J/cm2 produziert. Man er-kennt deutlich, dass die Oberfächen dieser beiden Proben wesentlich homogener sindund die Verunreinigungen bis auf einige Löcher oder Droplets verschwunden sind.Diese Droplets können durch Materialcluster entstehen, die wegen Überhitzung derTargetober�äche oder wegen zu hoher Eindringstiefe des Excimer-Lasers entstehenund auf dem Substrat abgeschieden werden [21]. Auÿerdem kann man unter demLichtmikroskop noch keinen Ein�uss der Energiedichte auf die Ober�ächenbeschaf-fenheit erkennen. Diese Aufnahmen liefern erste Indizien für die Wahl der Parameter,aber um die Struktur der Schichten genauer zu überprüfen sind Methoden der Rönt-genbeugung nötig.
10
Kapitel 4
Ergebnisse und Diskussion
In diesem Kapitel soll das weitere experimentelle Vorgehen zur Charaktersierung derhergestellten Dünnschichten beschrieben werden. Dabei werden zunächst die verwen-deten Messtechniken vorgestellt, um dann einige repräsentative Ergebnisse vorstellenund diskutieren zu können. Von groÿem Interesse sind dabei die kristalline Struktur,charakteristische Gröÿen der ferromagnetischen Resonanz und die Konsistenz dermagnetischen Eigenschaften der dünnen YIG-Schichten mit denen der Ausgangsma-terialien.
4.1 Röntgendi�raktometrie
Zusammen mit der Neutronen- und Elektronenstreuung ist die Röntgendi�raktome-trie ein Standardverfahren zur experimentellen Strukturbestimmung in der Material-forschung. Zur Untersuchung der in dieser Arbeit verwendeten Sto�e wurde das Rönt-gendi�raktometer D8-Discover der Firma Bruker verwendet. Bei diesem hochau�ö-senden Drehkristallverfahren wird monochromatische Cu-Kα1-Röntgenstrahlung imWinkel ω zur Probenober�äche eingestrahlt und die Intensität des gestreuten Strahlsim Winkel 2θ durch einen Detektor erfasst (siehe Abbildung 4.1). Weitere Detailsder Anlage werden in [16] beschrieben.
Die Grundlage für die Röntgenbeugung ist die Erfüllung der Bragg-Bedingung
2dhkl sinω = n · λ. (4.1)
Dabei wird der Abstand der Netzebenen im Kristall in der Kristallrichtung mit denMiller'schen Indizes [hkl] mit dhkl bezeichnet und kann bei Materialien mit kubischerGitterstruktur mit der Gitterkonstanten a durch
dhkl =a√
h2 + k2 + l2(4.2)
berechnet werden [21]. Diese Wellenlänge der Röntgenstrahlung λ wird beim Dreh-kristallverfahren konstant gehalten und beträgt für Cu-Kα1-Strahlung 0.15406 nm.Wenn für einen Winkel ω die Bedingung (4.1) für konstruktive Interferenz erfüllt ist,erhält man ein Intensitätsmaximum n-ter Ordnung unter einem Winkel von 2θ.
11
Kapitel 4 Ergebnisse und Diskussion
Abbildung 4.1: Schema zur Veranschaulichung des Drehkristallverfahrens (aus [2]
4.1.1 Rockingkurve
Beim Drehkristallverfahren wird nur deswegen ein variabler Einfallswinkel ω einge-führt, da wegen Fehlschli�en des Kristalls der Ein- und Ausfallswinkel bezogen aufdie Orientierung der Netzebene nie exakt gleich ist und wegen der hohen Winke-lau�ösung von bis 0.001◦ eine genaue Einstellung nötig ist. Diese Kalibrierung wirddurch eine sogenannte Rockingkurve realisiert. Dabei wird der Detektor fest auf einenWinkel 2θ, bei dem ein intensitätsstarker Röntgenre�ex erwartet wird, �xiert undder Winkel ω in einem kleinen Bereich um θ variiert. Aufgund von statistisch verteil-ten Verkippungen der Netzebenen zur idealen Richtung erhält man als Resultat einegauÿförmige Intensitätsverteilung in Abhängigkeit des Winkels ω. Somit kann manzum einen durch den Winkel bei maximaler Intensität ω0 eine Ausrichtung der Probevornehmen (Alignment) und zum anderen erhält man mit der FWHM-Breite1 einMaÿ für die Mosaizität im Kristall. Diese Gröÿe gibt an, wie stark die Netzebenen imMittel gegen die ideale Richtung verkippt sind, wobei eine schmale FWHM-Breiteein Anzeichen für geringe Mosaizität und damit für eine gleichmäÿige Kristallstrukurder dünnen Schicht ist [16].In Abbildung 4.2 ist exemplarisch eine Rockingkurve eines YIG-Re�exes der Probe
YIG #18 zu sehen, der aus der Netzebene mit h = k = l = 4 (YIG (444) - Re�ex)resultiert. Durch den Fit mit einer Gauss-Funktion wurde eine FWHM-Breite von0.034◦ um den Winkel ω0 = 25.467◦ bestimmt. FWHM-Werte, die kleiner als 0.1◦
sind, zeugen bereits von geringer Mosaizität und damit gleichmäÿigem Schichtwachs-tum. Bei allen Proben wurde die anfängliche Kalibrierung mit dem GGG (444) - Re-�ex durchgeführt, da dieser sehr intensitätsstark ist. Bei den meisten Proben konnte
1Full Width at Half Maximum
12
4.1 Röntgendi�raktometrie
Abbildung 4.2: Rockingkurve der Probe YIG #18
man allerdings aufgrund der nur sehr geringen Di�erenz der Gitterkonstanten vonYIG und GGG die YIG-Re�exe nicht von den intensitätsstarken Subtratre�exenunterscheiden und damit auch keine Rockingkurven aufnehmen.
4.1.2 2θ - ω - Scan
Nach der Kalibrierung mit der Rockingkurve wird für alle Proben ein 2θ - ω - Scanim Bereich 2θ = 10◦ bis 130◦ unter Berücksichtigung des O�sets aufgrund der Mosa-izität des Kristalls durchgeführt. Das verwendete Substrat wurde so geschli�en, dassdie Ober�ächennormale parallel zur [111] - Richtung verläuft, deshalb sollte im Fallvon epitaktischem Wachstum die YIG - Dünnschicht die gleiche Orientierung aufwei-sen. Man erhält also bei diesem Scan im Wesentlichen zwei intensitätsstarke Re�exe,die aus den Netzebenen mit den Miller'schen Indizes (444) und (888) stammen. DieRe�exe mit Indizes h = k = l = 2n+ 1 und h = k = l = 4n− 2 mit n ∈ N sind so-genannte verbotene Re�exe. Diese entstehen durch destruktive Interferenz aufgrundder bcc-Symmetrie und Zwischenlagen in der kubischen Einheitszelle, die insgesamtaus acht Formeleinheiten von YIG bzw. GGG besteht.In Abbildung 4.3 ist ein vergröÿerter Scan um den GGG (444) - Re�ex der ProbenYIG #3 und YIG #10 zum Vergleich gezeigt. Diese Aufnahmen wurden mit hoherAu�ösung aufgenommen, aber wie in Abschnitt 4.1.1 diskutiert, kann man keinenYIG (444) - Re�ex erkennen. Die etwas kleinere Gitterkonstante von YIG führt zu
13
Kapitel 4 Ergebnisse und Diskussion
Abbildung 4.3: 2θ - ω - Scan um den GGG (444) - Re�ex bei Probe YIG #3 (links)und Probe YIG #10 (rechts)
Gitterverspannungen im Dünn�lm in [111] - Richtung hin zu kleineren Netzebenen-abständen in dieser Orientiertung. Deshalb würde man den YIG - Re�ex laut Bragg- Bedingung bei etwas gröÿeren Winkeln im Vergleich zum GGG - Re�ex erwarten.Die in Abbildung 4.3 gekennzeichneten Laue-Oszillationen sind besonders bei Pro-be YIG #10 und bei Proben mit ähnlichen Wachstumsparametern sehr ausgeprägt.Diese Oszillationen treten aufgrund der endlichen Dicke der Dünnschicht auf undsind ein Zeichen für höchste kristalline Qualität [16].
4.1.3 Re�ektometrie
Wird ein 2θ - ω - Scan für kleine Winkel von 2θ = 0.4◦ bis 5◦ durchgeführt, sprichtman von Röntgenre�ektometrie. Die einfallenden Röntgenstrahlen werden an derProbenoberfäche und der Grenz�äche von Dünnschicht und Substrat re�ektiert undinterferieren aufgrund der verschiedenen Brechungsindizes. Diese Interferenzen er-kennt man an Oszillationen in der detektierten Intensität. Durch den Abstand derExtrema dieser Oszillationen kann man die Dicke der Dünnschichten bestimmen.Die Auswertung der Re�ektometrie-Daten wurde mit dem Fit-Programm Leptosvon Bruker AXS durchgeführt, welches mit einigen Materialkonstanten den Verlaufder Intensitätskurve simulieren und dadurch die Schichtdicke und auch die Ober�ä-chenrauigkeit der Dünnschichten bestimmen kann. Ein Beispiel für diesen Fit ist in
14
4.2 Magnetische Charakterisierung
Abbildung 4.4 zu erkennen und die auf diese Weise ermittelten Schichtdicken wurdenin Tabelle A.3 zusammengefasst.
Abbildung 4.4: Röntgenre�ektometrie und Fit für Probe YIG #16
4.2 Magnetische Charakterisierung
Zur Bestimmung der magnetischen Eigenschaften des Targets aus YIG, des Substratsaus GGG und der dünnen YIG-Schichten wurde das SQUID2-Magnetometer MPMSXL-7 der Firma Quantum Design verwendet. Das magnetische Moment einer Probekann dabei mit einer Genauigkeit von 10−11 J/T bei Feldern bis zu 7 T in einemTemperaturbereich von 2 K bis 400 K gemessen werden. Weitere Details zum SQUID-Magnetometer sind in [17] beschrieben.
4.2.1 YIG-Target
Als erstes wurden Magnetisierungsmessungen des polykristallinen YIG-Targetsdurchgeführt. In Abbildung 4.5 kann man die Magnetisierungskurve von YIG-Target1400, das aus verschiedenen Verbindungen mit stöchiometrisch richtiger Zusammen-setzung bei 1400 ◦C getempert wurde, erkennen. Es wurde bis zu 7 T gemessen
2Superconducting Quantum Interference Device
15
Kapitel 4 Ergebnisse und Diskussion
und eine Sättigungsmagnetisierung erreicht, die mit dem Literaturwert bei 25 ◦Cvon MS = 141.65 kA/m [11] bis auf ± 0.5 kA/m übereinstimmt. Dieser Wert beiRaumtemperatur ist deshalb niedriger als in Gleichung (2.1) berechnet, da die Sätti-gungsmagnetisierung aufgrund von Spinwellenanregungen stark temperaturabhängigist [2]. Man erkennt zusätzlich, dass Werte nahe der Sättigungsmagnetisierung bereitsbei Feldern von 50 bis 100 mT erreicht werden.
Abbildung 4.5: Magnetisierung M des YIG-Targets in Abhängikeit vom externenFeld µ0H
In Abbildung 4.6 ist eine Vergröÿerung einer Messung von YIG-Target 1400 umden Bereich ± 20 mT um µ0H = 0 zu erkennen. Eine ferromagnetische Hysterese ist,wenn vorhanden, sehr klein und das Koerzitivfeld ist geringer als 0.1 mT und kanndeswegen experimentell nicht aufgelöst werden. Die Fläche, die durch diese Kurveeingeschlossen wird, ist ein Maÿ für die bei einem Durchlauf dissipierte Energie undsollte für elektrotechnische Anwendungen möglichst gering sein, da hier mit schnellwechselnden Feldern gearbeitet wird und der Energieverlust durch Wärmedissipationmöglichst gering gehalten werden soll. Deshalb ist YIG ist aufgrund der geringenKoerzitivfeldstärke von BC < 0.1 mT ein geeignetes Material für den Einsatz in derHochfrequenztechnik.
16
4.2 Magnetische Charakterisierung
Abbildung 4.6: Magnetisierung M des YIG-Targets in Abhängikeit vom externenFeld µ0H
4.2.2 GGG
Ein Substrat aus GGG wurde bei T = 300 K und T = 3 K untersucht (4.7). Diedurchgezogenen Linien in diesem Diagramm sind dabei Kurven, die, wie in Abschnitt2.3 beschrieben, mit Hilfe der Brillouin-Funktion (2.5) und der Sättigungsmagneti-sierung (2.4) berechnet wurden.Man erkennt eine sehr gute Übereinstimmung der experimentell bestimmten Ergeb-nisse bei T = 300 K und einen linearen Verlauf der Magnetisierung in Abhängigkeitvom externen Magnetfeld B, da bei hohen Temperaturen die thermische Unordnungder Ausrichtung der Spins parallel zum externen Feld stark entgegenwirkt. Um dieSättigungsmagnetisierung zu erreichen, wären technisch unerreichbar starke Magnet-felder von mehr als 1000 T nötig. Bei T = 3 K erkennt man einen annähernd linearenVerlauf der Magnetisierung im Bereich bis zu B = 2 T. Bei stärkeren Feldern wirdhier die Sättigungsmagnetisierung von MS = 821.08 kA/m bis auf ± 0.70 kA/m ge-nau erreicht. Bei tiefen Temperaturen wird also die Entropie minimal und die Spinskönnen bereits bei Feldstärken von 6− 7 T vollständig parallel ausgerichtet werden.
17
Kapitel 4 Ergebnisse und Diskussion
Abbildung 4.7: Magnetisierung M von GGG in Abhängikeit vom externen Feld µ0H
4.2.3 YIG-Dünnschichten
Einige Dünnschicht-Proben wurden mit dem SQUID-Magnetometer genauer auf ihremagnetischen Eigenschaften untersucht. Dabei erhält man eine Magnetisierungskur-ve, in der das paramagnetische Signal des GGG-Substrats und das ferromagnetischeSignal der YIG-Dünnschicht überlagert sind. Den paramagnetischen Anteil des Sub-strats erhält man mit den in Abschnitt 2.3 dargelegten und im vorhergehenden Ab-schnitt 4.2.2 diskutierten Zusammenhängen des Langevin-Paramagnetismus. Um dieMagnetisierung der Dünnschicht zu extrahieren, wird also die mit Gleichung (2.3)berechnete Magnetisierung des Substrats vom Messsignal subtrahiert.In Abbildung 4.8 ist das Messsignal (schwarze Kurve), das berechnete paramagneti-sche Signal (in rot) und die Di�erenz, also das magnetische Moment des YIG-Films(in blau) exemplarisch für Probe YIG #10 zu sehen. Da das magnetische Momentdes Substrats bei T = 300 K linear mit dem angelegten Magnetfeld wächst und dieMagnetisierung des Dünn�lms sehr schnell sättigt, ist die Magnetisierungskurve derDünnschicht nur bei sehr kleinen Magnetfeldern im mT - Bereich von der gemessenenKurve zu unterscheiden. In Abbildung 4.8 erkennt man desweiteren, dass die Rema-nenzfelder betragsmäÿig unterschiedlich je nach Richtung des Magnetfelds sind. Dadieser E�ekt bei mehreren Proben aufgetaucht ist, wurde ein systematischer Fehler
18
4.2 Magnetische Charakterisierung
Abbildung 4.8: Magnetisches Moment m der Probe YIG #10 in Abhängigkeit vomexternen Feld µ0H
angenommen und im Folgenden die Kurven in y-Richtung so verschoben, dass dieerwartete Punktsymmetrie um den Ursprung gegeben ist.In Abbildung 4.9 ist die extrahierte Magnetisierungskurve der YIG-Dünnschichtvon Probe YIG #10 bei T = 300 K zu sehen. Die Magnetisierung wurde dabei mitder Schichtdicke aus der Re�ektometrie von (43.0 ± 2.2) nm und der beschichtetenOber�äche von (22.0 ± 1.1) mm2 mit Unsicherheiten von je 5% auf das Volumendes Films normiert. Eine weitere Toleranz von 10% wurde aufgrund von Abwei-chungen der Sättigungsmagnetisierung von GGG vom Literaturwert berücksichtigt.Diese wurde zusätzlich unabhängig von der theoretischen Herleitung durch die Mas-se, das Volumen und die Dichte eines GGG-Substrats berechnet und so skaliert,dass die Magnetisierungskurve des Dünn�lms nicht durch einen linearen Anstieg derMagnetisierung bei höheren Feldern überlagert wird. Diese Unsicherheiten wurdenbei den Fehlerbalken in Abbildung 4.9 berücksichtigt. Die Sättigungsmagnetisierungvom YIG-Targetmaterial lässt sich also für Probe YIG #10 innerhalb dieser Fehler-toleranzen reproduzieren, das Koerzitivfeld liegt dagegen mit BC = 3 mT um zweiGröÿenordnungen darüber.Die Ergebnisse der anderen untersuchten Proben sind in Tabelle A.1 im Anhang zu-sammengefasst. Die Ergebnisse für andere Temperaturen wurden ebenso ausgewertet,
19
Kapitel 4 Ergebnisse und Diskussion
Abbildung 4.9: Magnetisierung M der YIG-Dünnschicht bei Probe YIG #10 in Ab-hängikeit vom externen Feld µ0H
aber diese sind wegen der stark steigenden Magnetisierung von GGG bei fallenderTemperatur schwieriger zu bestimmen und deshalb auch mit gröÿeren Messunsicher-heiten behaftet. Allerdings erkennt man die zu erwartende steigende Tendenz derSättigungsmagnetisierung bei fallender Temperatur und bei manchen Proben aucheine Annäherung an den in Abschnitt 2.2 hergeleiteten Wert von 195.70 kA/m fürT = 0 K. Insgesamt erhält man bei diesen Messungen für YIG #8 und YIG #10 dieErgebnisse, die am besten mit denen von polykristallinem YIG übereinstimmen unddamit weitere Indizien, dass das Schichtwachstum bei den in Kapitel 3 genanntenParametern am besten verläuft.
4.3 Ferromagnetische Resonanz
Winkelabhängige FMR-Spektroskopie ist eine akkurate Methode, die magnetischeAnisotropie in ultradünnen, ferromagnetischen Schichten zu untersuchen und Ma-terialien für Anwendungen in der Elektrotechnik zu überprüfen. FerromagnetischeResonanz basiert dabei analog zur Elektronenspinresonanz auf der resonanten Ab-sorption von Mikrowellenstrahlung in Abhängigkeit von einem äuÿeren Magnetfeld.
20
4.3 Ferromagnetische Resonanz
Abbildung 4.10: Elektronenspinresonanz [3]
In Abbildung 4.10 ist die Zeeman-Energieaufspaltung für ein Elektron nach dermagnetischen Quantenzahl mS skizziert, die durch ein äuÿeres Magnetfeld H0 her-vorgerufen wird. Resonante Absorption von Mikrowellenstrahlung mit konstanterFrequenz ν erreicht man bei einem Wert Hres, bei dem der Unterschied zwischen denZeeman-Niveaus genau der Energie der Mikrowellen entspricht, also wenn folgendeBedingung erfüllt ist:
hν = gJµBµ0Hres (4.3)
In einem paramagnetischen Material führen die nicht-wechselwirkenden magneti-schen Momente beim Anlegen eines externen Magnetfelds H0 zu einer makrosko-pischen Magnetisierung M. Dieser Vektor wird durch H0 parallel dazu ausgerichtetund das magnetische Wechselfeld der Mikrowellen bewirkt eine Präzession des Ma-gnetisierungsvektors um die Ruhelage M0. Diese und folgende Zusammenhänge unddie grundlegenden Bewegunsgleichungen werden in [18] genauer diskutiert.Beim Übergang zur ferromagnetischen Resonanz ist nun zu beachten, dass die ma-gnetischen Momente in einem ferromagnetischen Sto� durch die Austauschwechsel-wirkung nicht als unabhängig voneinander betrachtet werden können. Zudem mussvor allem bei dünnen, ferromagnetischen Schichten die magnetische Anisotropie mitin Betracht gezogen werden. Das e�ektive Magnetfeld
Heff = H0 + HFM + HAniso (4.4)
berücksichtigt mit HFM das Feld im ferromagnetischen Sto� durch die Austausch-
21
Kapitel 4 Ergebnisse und Diskussion
wechselwirkung der Spins und mit HAniso die magnetische Anisotropie. Es ist zubeachten, dass die Gleichgewichtsrichtung des Magnetisierungsvektors M0 nun imAllgemeinen nicht mehr parallel zum externen Feld H0 ist. Die Bedingung für reso-nante Mikrowellenabsorption verändert sich im Vergleich zu Gleichung (4.3) bei derFMR nur insofern, dass das Resonanzfeld wegen Gleichung (4.4) einen anderen Wertannimmt. Die Dynamik von M wird durch die Landau-Lifshitz-Gilbert Gleichung
dM
dt= −γµ0 (M×Heff) +
α
MS
(M× dM
dt
)(4.5)
beschrieben.MS ist dabei die Sättigungsmagnetisierung, γ das gyromagnetische Ver-hältnis und α ein dimensionsloser Dämpfungsparameter. Die Lösung dieser Gleichungist im Allgemeinen sehr kompliziert, aber entspricht im Wesentlichen der komplexenmagnetischen Suszeptibilität
χ = χ′ + iχ′′ =∂M
∂H. (4.6)
Der Realteil stellt dabei einen Dispersionsanteil der Lösung und der Imaginärteil dieeigentliche Absorption elektromagnetischer Strahlung dar. Durch eine zusätzlicheModulation des externen Magnetfelds mit einem Lock-in Verstärker werden andereFrequenzen, die nicht der Modulationsfrequenz entsprechen, stark unterdrückt. Diesführt zum einen zu einer Unterdrückung von unerwünschtem Rauschen und zumanderen dazu, dass man nicht die eigentliche Absorptionskurve misst, sondern dieAbleitung von χ′′ nach H. Damit erhält man einen Signalverlauf, der einer Ableitungeiner Lorentzkurve entspricht. Deren FWHM-Linienbreite µ0∆Hpp erhält man ausdem gemessenen Signal durch den Abstand der Extrema.In Abbildung 4.11 kann man den Verlauf des Signals bei verschiedenen Winkeln
zum äuÿeren Feld erkennen. Die Probe wird dabei im Magnetfeld von 270◦, also einersenkrechten Stellung des Felds zur Schichtober�äche (out of plane), nach 0◦ in eineparallele Orientierung (in plane) rotiert. Bei Probe YIG #12 wurde dabei bei einerMikrowellenfrequenz von 10.29 GHz, der Modulationsfrequenz von 231 Hz und derModulationsamplitude von ca. 2 mT gemessen. Das Resonanzfeld Hres und die Li-nienbreite des Signals µ0∆Hpp zeigen eine deutliche Winkelabhängigkeit. Da in derout of plane - Richtung ein stärkeres äuÿeres Feld für eine Resonanzanregung nötigist, lässt sich daraus schlieÿen, dass die [111] - Richtung in der YIG-Dünnschichteine sogenannte magnetisch harte Achse im Film ist und dass in der in plane -Ebene Vorzugsrichtungen des Magnetisierungsvektors M liegen. Diese magnetischeFormanisotropie lässt sich damit begründen, dass die Orientierung der Magnetisie-rung senkrecht zur Ober�äche in einer sehr dünnen Schicht (ca. 20 · aYIG bei ProbeYIG #12) aufgrund von hohen Entmagnetisierungsfeldern an den Grenz�ächen ener-getisch ungünstig ist.
22
4.3 Ferromagnetische Resonanz
Abbildung 4.11: FMR-Signal (willkürliche Einheiten) in Abhängigkeit vom externenMagnetfeld µ0H0 für verschiedene Probenorientierungen. Zur besseren Übersichtlich-keit sind die Kurven um 0.2 a.u. in vertikaler Richtung gesta�elt dargestellt.
Diesen Zusammenhang kann man besonders gut in Abbildung 4.12 erkennen, dahier nur das Resonanzmagnetfeld µ0Hres gegen die Orientierung für verschiedene Pro-ben aufgetragen wurde. Die Winkeleinstellung ist dabei analog zu Abbildung 4.11 zuverstehen und reicht von der senkrechten (270◦) zur parallelen (360◦ bzw. 0◦) Orien-tierung des Magnetfelds zur Probenober�äche. Zur genauen Bestimmung der Wertefür das Resonanzmagnetfeld und die Linienbreite wurde ein nichtlinearer Fit mit ei-ner abgeleiteten Lorentzfunktion für alle Proben und Orientierungen durchgeführt.In Abbildung 4.12 kann man auÿerdem einen qualitativ gleichen Verlauf der Kurvenfür die verschiedenen Proben erkennen, was wegen der oben genannten magnetischenFormanisotropie auch erwartet wird. Vor allem in der out of plane - Richtung zeigensich aber Unterschiede im Resonanzfeld von bis zu 0.1 T, was auf unterschiedlicheWerte der Magnetisierung der verschiedenen Proben schlieÿen lässt.
Eine alternative theoretische Beschreibung der ferromagnetischen Resonanz kannaus der totalen freien Energiedichte abgeleitet werden. Der Vorteil dieser Methodeist, dass die E�ekte der magnetischen Anisotropie implizit berücksichtigt werden
23
Kapitel 4 Ergebnisse und Diskussion
Abbildung 4.12: Resonanzmagnetfeld µ0Hres in Abhängigkeit von der Orientierungder Probe
und man somit alternative Bewegungsgleichungen der FMR erhält, die experimen-tell einfacher zugänglich sind. Die Herleitung dieser Gleichungen ist in [19] detailliertbeschrieben. Berücksichtigt man nur den Zeeman-Beitrag durch die Wechselwirkungder Magnetisierung M mit dem äuÿeren Magnetfeld H und die magnetische Forma-nisotropie für dünne Filme in [111]-Richtung, so erhält man den Ausdruck
F
MS= −µ0H (h ·m) +
1
3B111(mx +my +mz)
2 (4.7)
für die freie Energiedichte, wobei die Magnetisierung M = MS ·m mit dem Einheits-vektor der Magnetisierung m mit den Komponenten mx,my,mz und dem BetragMS dargestellt wird. Das äuÿere Magnetfeld wird ebenso mit H = H · h bezeichnetund B111 beschreibt das e�ektive Feld für uniaxiale Anisotropie in [111] - Richtung.Die Annahme, dass die Magnetisierung im Sättigungsbereich liegt, ist berechtigt, dadie Dünn�lme bereits bei 10 bis 20 mT (siehe Abbildung 4.9) die Sättigungsmagne-tisierung erreichen und bei den FMR-Messungen stets Felder > 200 mT angelegtwurden. Mit Gleichung (4.7) kann man eine Bewegungsgleichung herleiten, was in[18] auch durchgeführt wird. Um B111 zu bestimmen, wurde für YIG #8 und YIG
24
4.3 Ferromagnetische Resonanz
#10 eine Simulation mit dieser Gleichung und den Messdaten aus Abbildung 4.12durchgeführt.
Abbildung 4.13: Resonanzmagnetfeld µ0Hres in Abhängigkeit von der Orientierungder Probe und Simulation
Die Ergebnisse sind in Abbildung 4.13 dargestellt und ergeben für YIG #8 denWert B111 = (78 ± 4) mT und für YIG #10 B111 = (95 ± 4) mT. Man erkennt, dassdie Simulation für YIG #10 deutlich besser konvergiert, aber auch dass die senk-rechten und parallelen Orientierungen nicht ganz mit den Extremwerten der Kurvenübereinstimmen, was an einer Verkippung der Proben beim Einbau bedingt durchdie experimentellen Gegebenheiten liegen könnte.
Eine detaillierte Bestimmung der magnetischen Anisotropie in dünnen, [111] - orien-tierten YIG-Filmen wird in [9] von Manuilov, Khartsev und Grishin durchgeführt.Sie gehen dabei ebenso von der freien Energiedichte aus und leiten daraus einen allge-meinen Zusammenhang zwischen Resonanzfrequenz ωres und e�ektiven Feldern Bu
∗
und Bc für uniaxiale bzw. kubische Anisotropie her. Für die out of plane - Richtunggilt speziell
ωres = γ
(B⊥ − |Bu
∗|+ 2
3|Bc|
)(4.8)
25
Kapitel 4 Ergebnisse und Diskussion
und für die in plane - Richtung erhält man die asymptotische Lösung
ωres = γ
√B‖
(B‖ + |Bu
∗|+ 1
2|Bc|
). (4.9)
B‖ und B⊥ bezeichnen das Resonanzfeld in paralleler bzw. senkrechter Orientierungder Probe zum äuÿeren Magnetfeld und γ das gyromagnetische Verhältnis. Die Re-sonanzfelder bei diesen Orientierungen sind bekannt und können als Extremwerte inAbbildung 4.12 abgelesen werden. Somit kann man mit den Gleichungen (4.8) und(4.9) die e�ektiven Anisotropiefelder bestimmen. Eine Zusammenfassung für alle ge-messenen Proben aus Abbildung 4.12 ist in Tabelle A.2 im Anhang zu �nden. In[9] wird für eine Probe, die mit dem LPE-Verfahren hergestellt wurde, eine e�ektiveuniaxiale Anisotropie von |Bu
∗| = (167.4 ± 1.9) mT angegeben. Alle YIG - Probenliegen in einem Bereich von ± 20 mT um diesen Referenzwert. Die mit PLD herge-stellten Proben in [9] liegen mit 211.1 mT und 265.8 mT deutlich über diesem Wert.Mit Hilfe des Zusammenhangs
|Bu∗| = 2 ·B111 (4.10)
lassen sich die uniaxiale Anisotropie aus Simulation und Berechnung vergleichen.Für YIG #8 erhält man aus der Simulation |Bu
∗| = (190 ± 8) mT und für YIG #10|Bu∗| = (156 ± 8) mT. Vergleicht man diese Werte mit denen in Tabelle A.2, so
erkennt man eine Übereinstimmung innerhalb der Fehlertoleranzen für beide Proben.Diese Ergebnisse untermauern die Annahme, dass epitaktisch gewachsene Dünn�lmeaus YIG mit hoher Qualität hergestellt wurden. Um weiteren Aufschluss über dieAuswirkungen der Wachstumsparameter auf die Eigenschaften der Dünn�lme zuerhalten, wird im Folgenden noch die Linienbreite der FMR genauer untersucht.
In Abbildung 4.14 ist die Linienbreite der ferromagnetischen Resonanz in Abhän-gigkeit der Probenorientierung für verschiedene Dünn�lme gezeigt. Für einige Probenwurde eine zweite Messung in 5◦ - Schritten bei Modulationsamplituden von < 1 mTdurchgeführt, da man bei einer zu hohen Modulationsamplitude, die gröÿer als dieLinienbreite der Resonanz ist, auch eine höhere Linienbreite misst. Man sucht dahernach geringstmöglicher Linienbreite bei einem akzeptablen Verhältnis von Signal zuRauschen.Vergleicht man die Proben in Abbildung 4.14, so erkennt man, dass die Proben YIG#12, YIG #13 und YIG #18 in der out of plane - Richtung die geringsten Lini-enbreiten erreichen. Der geringste Wert liegt bei 0.78 mT, was im Vergleich zumWert einer polierten Kugel aus YIG von 0.02 mT [6] noch sehr groÿ erscheint. Al-lerdings wurden die Messungen der Dünn�lme bei Mikrowellenfrequenzen von 10.3GHz durchgeführt. Da die Linienbreite linear von der Mikrowellenfrequenz abhängt[3], muss man die gemessenen Werte mit einem Faktor von 0.323 multiplizieren, um
26
4.3 Ferromagnetische Resonanz
Abbildung 4.14: Linienbreite der ferromagnetischen Resonanz µ0∆Hpp in Abhängig-keit von der Orientierung der Probe
mit [6] verglichen werden zu können. Genauere Untersuchungen der Linienbreite vonYIG-Dünn�lmen, die mit PLD hergestellt worden sind, wurden in [9] durchgeführt.Auch diese Arbeitsgruppe berichtet von Linienbreiten, die eine Gröÿenordnung klei-ner sind als die in dieser Arbeit erreichten Werte. Die Erhöhung der Linienbreite inder in plane - Richtung ist konsistent zu den Ergebnissen von [9].
27
Kapitel 5
Zusammenfassung und Ausblick
Yttrium-Eisen-Granat ist ein Material mit magnetischen Eigenschaften, die es fürdie Verwendung in der Hochfrequenztechnik und in magnetooptischen Anwendun-gen interessant machen, deshalb wurden im Rahmen dieser Arbeit mehr als 20 ver-schiedene Dünn�lme aus Yttrium-Eisen-Granat hergestellt. Zahlreiche Publikationen[4, 5, 20] berichten detailliert über die Eigenschaften von YIG-Dünn�lmen, die mitPLD hergestellt wurden und Schichtdicken von 100 nm bis 2 µm aufweisen. Die indieser Arbeit untersuchten Dünnschichten sind dagegen nur zwischen 14 nm und 81nm dick. Das erste Ziel dieser Arbeit war, geeignete Wachstumsparameter für diePLD-Anlage am WMI zu �nden und reproduzierbar Schichten mit hoher kristallinerQualität herzustellen. Eine Charakterisierung der Proben mit Methoden der Rönt-gendi�raktometrie, mit SQUID-Magnetometrie und FMR- Spektroskopie machte esmöglich, Rückschlüsse auf die idealen Wachstumsparameter zu ziehen und so denHerstellungsprozess zu optimieren.Bereits bei einer ober�ächlichen Untersuchung der Proben mit dem Lichtmikroskophat sich ein Trend zu den Wachstumsparametern von 550 ◦C für die Substrattempe-ratur, 25 µbar Sauersto�druck und einer Energiedichte des Excimer-Lasers von 1 - 2J/cm2 entwickelt (Abschnitt 3.2). Diese Annahme wurde durch eine geringe FWHM-Breite der Rockingkurve und das Auftreten von sehr ausgeprägten Laue-Oszillationenunterstützt (Abschnitt 4.1). Daraus konnte man folgern, dass bei den gerade ge-nannten Parametern epitaktische Dünnschichten mit hoher kristalliner Qualität undgeringer Ober�ächenrauigkeit entstanden sind. Die ferrimagnetischen Eigenschaftenvon polykristallinem YIG konnten im Bereich der Messunsicherheiten für die dün-nen Filme konsistent nachgewiesen und daraufhin genauer mit FMR-Spektroskopieuntersucht werden. Durch winkelabhängige Messungen der ferromagnetischen Reso-nanz konnten zum einen die e�ektiven magnetischen Anisotropiefelder, die vor allemin dünnen Schichten eine zentrale Rolle spielen, und zum anderen die für verschie-denste Anwendungsbereiche relevante Linienbreite der Resonanz bestimmt werden(Abschnitt 4.3). Dabei wird wegen kleinster Linienbreiten und den Übereinstimmun-gen mit Literaturwerten wieder deutlich, dass die Proben mit den oben genanntenParametern die besten Eigenschaften im Vergleich zu allen anderen hergestellten Pro-ben haben. Dennoch konnten geringe Linienbreiten der ferromagnetischen Resonanz
29
Kapitel 5 Zusammenfassung und Ausblick
in YIG-Dünnschichten von kleiner als 0.1 mT, von denen zum Beispiel in [9] be-richtet wird, nicht erreicht werden. Es bleibt zu klären, ob eine weitere Optimierungdes Wachstumsprozesses z.B. durch nachträgliches Tempern in Sauersto�atmosphä-re, wie von manchen Autoren berichtet [4, 20], zu einer Verbesserung führt oder obdiese höheren Linienbreiten aufgrund der wesentlich geringeren Schichtdicke der indieser Arbeit untersuchten Proben auftreten.
Abbildung 5.1: FMR-Signal und Spannung aufgrund von Spinströmen VDC in Ab-hängigkeit vom äuÿeren Magnetfeld µ0H
Wie in Abschnitt 3.1 erwähnt, wurden bei den letzten vier Proben auf dieYIG-Schicht zusätzlich 10 nm Platin aufgedampft. Diese wurden in Experimentenzum Spin-Pumpen untersucht. An einer Metall-Ferromagnet-Grenz�äche wird dabeidurch die Dämpfung der ferromagnetischen Resonanz ein Spinstrom in das Metallinjiziert und aufgrund des inversen Spin-Hall-E�ekts spinabhängig abgelenkt. Auf-grund dieser Ablenkung kann man makroskopisch eine Spannung an der Platin-Schicht abgreifen. Dieser E�ekt ist in Abbildung 5.1 zusammen mit dem FMR-Signal für Probe YIG #22 dargestellt. Beim Resonanzfeld µ0Hres wird diese Span-
30
nung maximal und abhängig von der Probenorientierung ändert sich das Vorzeichender Spannung. Detaillierte Ergebnisse dazu werden derzeit in der Arbeitsgruppe”Magnetismus und Spintronik” am Walther-Meiÿner-Institut ausgewertet und mitErgebnissen anderer Materialsysteme verglichen.Die Tatsache, dass diese Spin-Pumpen-E�ekte bei einigen hergestellten Probengemessen wurden, zeigt erneut, dass die erwarteten Eigenschaften der YIG-Dünnschichten erreicht worden sind und somit weitere Experimente in diesem For-schungsgebiet möglich werden. Die aktuelle Forschung im Bereich der Spintronik istdeswegen so wichtig, da die konventionelle Elektronik hinsichtlich aktueller Entwick-lungen hin zu höherer Leistungsfähigkeit und Energiee�zienz an ihre physikalischenGrenzen stöÿt. Zusätzlich zum Ladungsfreiheitsgrad des Elektrons soll in zukünf-tigen spintronischen Bauelementen vom Spinfreiheitsgrad der Elektronen pro�tiertund auf diese Weise neue technologische Möglichkeiten erschlossen werden[18].
31
Anhang A
Proben und Parameter
Probe T = 300 K T = 300 K T = 100 K T = 100 K T = 25 K T = 25 KYIG # MS [kA/m] BC [mT] MS [kA/m] BC [mT] MS [kA/m] BC [mT]
4 75 ± 10 - 100 ± 20 - - -5 135 ± 20 - 175 ± 20 2.2 ± 0.2 185 ± 70 -8 135 ± 20 3.0 ± 0.2 175 ± 20 4.3 ± 0.2 160 ± 60 14.8 ± 0.210 128 ± 20 3.0 ± 0.2 150 ± 20 4.1 ± 0.2 155 ± 60 5.6 ± 0.212 195 ± 20 2.0 ± 0.2 265 ± 20 2.6 ± 0.2 290 ± 70 2.7 ± 0.2
Tabelle A.1: Sättigungsmagnetisierung und Koerzitivfelder aus SQUID-Messungen
Probe B⊥ B‖ ωres/γ Bc |Bu∗|
YIG # [T] [T] [T] [T] [T]
8 0.5130 0.2925 0.36753 0.02043 0.1590910 0.5508 0.2896 0.36753 -0.00552 0.1795912 0.5550 0.2876 0.36753 -0.00463 0.1843917 0.5366 0.2944 0.36753 -0.00398 0.1664218 0.5353 0.2864 0.36753 0.01497 0.17775
Tabelle A.2: Resonanzmagnetfelder µ0Hres für parallele und senkrechte Probenori-entierung und e�ektive uniaxiale und kubische Anisotropiefelder
Anhang A Proben und Parameter
ProbeYIG
#Temperatur[ ◦C
]O
2 -Druck
[µbar]
Energiedich
te[J/cm
2]Pulsfo
lge
Wiederholra
teSchich
tdick
e[nm]
1800
12
40x250
10Hz
Re�ektom
etrieschlecht
2900
12
40x250
10Hz
Re�ektom
etrieschlecht
3900
502
40x250
10Hz
Re�ektom
etrieschlecht
4800
502
40x250
10Hz
29.85
70050
240
x250
10Hz
29.26
60050
240
x250
10Hz
32.07
70025
240
x250
10Hz
Re�ektom
etrieschlecht
8600
252
40x250
10Hz
47.09
50025
240
x250
10Hz
Re�ektom
etrieschlecht
10550
252
40x250
10Hz
43.011
65025
240
x250
10Hz
30.012
55025
340
x250
10Hz
25.013
55025
140
x250
10Hz
15.614
60025
340
x250
10Hz
16.015
60025
140
x250
10Hz
22.316
55035
340
x25010
Hz
13.717
55035
240
x25010
Hz
19.318
55025
2120
x250
10Hz
81.319
+10
nmPt
55025
240
x250
10Hz
-20
+10
nmPt
55025
140
x250
10Hz
-21
+10
nmPt
55025
2160
x250
10Hz
-22
+10
nmPt
55025
216
x250
10Hz
-
Tabelle
A.3:
Wachstum
sparameter
allerhergestellten
Prob
en
34
Literaturverzeichnis
[1] Riedel, Erwin, R. Alsfasser, C. Janiak, T. M. Klapötke und H.-J.
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Danksagung
Zum Schluss möchte ich mich bei allen bedanken, die mich während meiner Tätigkeitam Walther-Meiÿner-Institut und der Anfertigung dieser Arbeit unterstützt haben.Ein besonderer Dank geht an:
Prof. Dr. Rudolf Gross für die Möglichkeit, die Bachelorarbeit am Walther-Meiÿner-Institut durchführen zu können und auch für die Vorlesung zur Einführung in dieFestkörperphysik, die einen wesentlichen Beitrag zum Verständnis der theoretischenGrundlagen und der experimentellen Methoden in diesem Bereich geleistet hat.
Matthias Althammer, der mir alle experimentellen Details genau erklären konnteund mir mit sehr viel Geduld jeden Handgri� bei der Probenherstellung und denverschiedenen Messgeräten beigebracht hat. Seine kompetente und überlegte Ar-beitsweise hat mir in vielen Situationen sehr weitergeholfen. Seit der ersten Führungdurchs Insitut habe ich von seiner langjährigen Erfahrung nur pro�tieren können unddie intensive Betreuung und die viele Zeit, die er sich meine Fragen und Anliegengenommen hat, haben wesentlich zur erfolgreichen Anfertigung dieser Arbeit beige-tragen.
Dr. Matthias Opel, der mir auch seit Anfang meiner Tätigkeit viel Zeit für meineFragen und Anliegen zur Verfügung gestellt hat und mir immer dabei geholfen hat,den Überblick über meine Fortschritte zu bewahren. Seine Hilfestellungen bei derVorbereitung eines Seminarvortrags über das Thema meiner Bachelorarbeit und sei-ne Verbesserungsvorschläge, auch bei der Bacherlor-Thesis an sich, waren für michbesonderes hilfreich, genauso wie die zahlreichen Diskussionen über Messergebisseund deren Interpretation, die auch auÿerhalb der Arbeitszeit und sogar am Wochen-ende per E-Mail stattgefunden haben.
Johannes Lotze, der mir den FMR-Messaufbau mehrmals detailliert erklärt hat undmir bei den zahlreichen Messungen im SAGA-Keller trotz des unangenehmen Lärm-pegels dort immer zur Verfügung stand und auch mehrmals Messprozeduren vervoll-ständigt hat. Insbesondere möchte ich mich auch für die Auswertungen der FMR-Ergebnisse bedanken, die wie ich am Schluss noch erfahren durfte, einige StundenArbeit in Anspruch genommen haben.
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Dr. Sebastian T. B. Gönnenwein, der am Anfang für den reibungslosen Ablaufmeiner vorhergehenden Werkstudententätigkeit gesorgt hat und mir auch immer ge-holfen hat, die Fortschritte und Ziele meiner Arbeit nicht aus den Augen zu verlieren.Besonders hilfreich waren auch seine Tipps und Kritiken bei den Seminarvorträgen.
Dr. Andreas Erb für die Herstellung des YIG-Targetmaterials.
Allen Mitgliedern der Magnetiker-Gruppe und dem restlichen WMI-Kollegium, dienoch nicht erwähnt wurden, die mir in verschiedensten Situationen weitergeholfenhaben und für ein insgesamt sehr angenehmes Arbeitsumfeld gesorgt haben.
Bei meiner Familie und meinen Freunden, die mir stets den Rücken gestärkt habenund ganz besonders bei meinen Eltern, die mein Studium ermöglicht und mich injeglicher Hinsicht unterstützt haben.
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