Embed Size (px)
Citation preview
KfK 2601
(4.Exl)l
Ergebnlsberichtüber Forschungs- undEntwicklungsarbeiten
1977der Abteilung Behandlung
radioaktiver Abfälle
Kernforschungszentrum Karlsruhe
Als Manuskript vervielfältigt
Für diesen Bericht behalten wir uns alle Rechte vor
KERNFORSCHUNGSZENTRUM KARLSRUHE GMBH
~- ----~-~--- ------~---
KfK 2601
J;rgebni$berichtüber Forschungs- undEntwicklungsarbeiten
1977der Abteilung Behandlung
radioaktiver Abfälle
Fachbereich Chemie
Dr. Th. Dippel
1.
~~~!~~g~~Eg~!!~g_~2g_~i!~T~gL2~!~:Q~~i~~~~g_ig_g~
~~!!ig!~g_2~!~!~!~gg~g
1.1. ~~E!~~!ig~gg_~~g_~~:_~g~_~~~:~~g~~g!E~!~~_in
~i!~~~g_i22!!2 *
* siehe Anmerkung nach 4.
ABTEILUNG BEHANDLUNG RADIOAKTIVER ,ABFÄLLE
(ABRA)
Leitung: Dr. H. Krause
Im Rahmen der Arbeiten zur Beurteilung des V~rhaltens
der in Bitumen fixierten radioaktiven Abfälle unter
Störfallbedingungen wurde deren Auslaugverhalten un
tersucht. In Tabelle 1 sind die Auslaugraten einiger
im Pilotextruder hergestellten inaktiver Bitumen/Salz
Gemische (Salzgehalt mit einer Ausnahme ca. 50 %) in
gesättigter NaCl-Lösung und in quinärer Salzlauge
(gesättigte Lösung von MgCl Z mit geringen Anteilen
an MgS04' KCl und NaCl) angegeben. Als Indikatorsal
ze enthielten!~e_~=_odukte10 % an inaktiven CsN03bzw. LiN03 bzw. Li ZS04 .
Aus der Tabelle ist ersichtlich, daß die Auslaugbe
ständigkeit stark von der Zusammensetzung der in Bi
tumen eingebundenen Salze abhängig ist. Für Bitumen/
NaN03
-Gemische (40% und 50%) wurden in beiden Aus
laugflüssigkeiten während der bisherigen Beobachtungs
periode gute Auslaugbeständigkeiten festgestellt.
Durch die Anwesenheit von Phosphaten, Tensiden und
organischen Komplexbildnern wird die Auslaugbestän
digkeit der Produkte besonders in gesättigter NaCl
Lösung stark herabgesetzt.
-1-
Aufgaben ist die Abteilung in
werden im Rahmen der Entwicklungsgemein
Tieflagerung prototypische Lösungen für den
und die Endlagerung radioaktiver Rück
entwickglt und,demonstriert.
Abteilung Behandlung radioaktiver Abfälle führt
auf den Gebieten der Behandlung, Ver
des Transports und der Endlagerung radio-
Im Rahmen des Projektes Nukleare Sicherheit war die
Abteilung mit der Entwicklung von Dekontaminations
verfahren befaßt. Wesentliches Ziel dieser Arbeiten
war die Minimierung des Dekontaminationsabfalls und
Verminderung der Strahlenbelastung des Betriebs
peL~Ull,aL~. Diese Arbeiten werden mit Abschluß dieses
die Fachbereiche
gegliedert.
- Die wesentliche Verbesserung der Qualität beto
nierter Abfallprodukte.
- Die weitere Verbesserung der elektrodenbeheizten
keramischen Schmelzanlage zur Verglasung simu
lierter Spaltproduktlösungen.
1. Chemie
2. Verfahrenstechnik
3. Transport und Endlagerung
waren:
Die wiChtigsten Arbeitsergebnisse des Jahres 1977
- Die Herstellung und Untersuchung hochaktiver Spalt
produktgläser mit Aktivitätskonzentrationen bis zu
8.100 Ci/l und von Gläsern mit hohen Gehalten an
verschiedenen Aktiniden.
Der größte Teil der Arbeiten wird im Rahmen des
projektes Wiederaufatbeitung und Abfallbehandlung
durchgeführt und hat die Behandlung und Beseitigung
'der bei der Wiederaufarbeitung bestrahlter Kernbrenn-
stoffe entstehenden radioaktiven Abfälle zum Ziel.
der Arbeiten besteht darin, Verfahren
für eine sichere Entsorgung kerntechni
~_:~,_Sj:.nler_jIJ""'""9"'';'',VV'" radioakt i vens,1Jfällenz\l ~nt"ickeln.
-2-
Nebender Analyse der Extruderkondensate wurden bei den
Versuchen auch alle Bitumenprodukte untersucht. Bei
allen Produkten lagen die Brennpunkte und der Beginn
von exothermen Reaktionen genügend weit oberhalb der
Herstellungstemperatur von maximal 1800 C
Die Erweichungspunkte lagen im Bereich 88 - 1030 C.
~~~!~~B~~E~~!!~~_~!~~~_~!!_~!~~E_~~~~!~~~~!~~!_~~~
~!!~~~~_~~~g!!!~~_~~!~~L~~!~:~~!~~~~~
Zur Erhöhung der Auslaugbeständigkeit wurden Beton
produkte mit einer Schutzschicht aus geblasenem Bi
tumen (R 110/15) umhüllt, die mit einem Gewebe aus
Glasfasern verstärkt waren. Die Stärke der Schutz
schicht betrug 4 mm, mit Ausnahme der "Kopffläche"
des Beton/Salz-Zylinders) die mit einer im Mittel
18 mm starken Schicht aus reinem Bitumen (R 110/15)
abgedeckt war.
Durch die Versuche konnte die Wirksamkeit einer Bi
tumen-Schutzschicht gegen die Auslaugung von Beton/
Salz-Gemischen demonstriert werden.
Ein 294 kg schwerer Beton/Salz-Zylinder (Zementsorte
PZ 350 8.6 % NaCl, 0,9 % LiCl, Wasser/
Zement-Wert = 0,4) wurde nach einer Abbindezeit von
70 Tagen in Leitungswasser unter stagnierenden Bedin
gungen ausgelaugt.
Die für Li nach 65 Tagen gemessene mittlere Auslaug
rate betrug 1,5 • 10-2 cm d- I • Für ein mit einer
Schutzschicht aus Bitumen umhüllten Beton/Salz-Zylin
der (260 kg) gleicher Zusammensetzung wurde unter
analogen Versuchsbedingungen eine mittlere Auslaug--4 -1
rate von 1,2 • 10 cm d festgestellt.
Ergebnisse:
Von den bei einigen Versuchen miteingespeisten
NH4N03
(Anteil an den gesamten Salzen 1.3 - 1.4 %)
wurden bis zu 100 % an gebundenen NH3
freigesetzt
und in die Kondensate überführt.
Die DF-Werte* lagen im Laborextruder in der glei
chen Größenordnung, wie die im großen Extruder in
der ADB durch Aktivitätsmessungen ermittelten
Werte (einige 103). Niedrige DF-Werte weisen auf
partielle Zersetzungen von Salzen im Extruder hin.
So wurde zum Beispiel beim Einrühren einer Salz
lösung (200 g/l, pR 9.1) mit der Zusammensetzung
NaN03 96.9 %, NaN02 1.5 %, NH4
N03 1.4 %, NaOH 0,16 %
für NO) als Indikator ein DF-Wert von 7 • 102 und
für NOZals Indikator ein DF-Wert von 6 gemessen.
Bei einem Versuch wurden in den letzten heiden Domen
des Extr1Jde.~:..~ure Kondensate festgestellt. Ihr Ge
halt an Salpetersäure b~trllg9,§; 1:>e~ogena.llfda.s
HN03-Äquivalent der eingespeisten Nitrate. Beim Ein
rühren der gleichen Versuchs lösung bei pH • 10 an
stelle 8,8 wurde dieser Wert deutlich erniedrigt
(2,3 • 10-2%). Während die Freisetzung von NH3 aus
den in geringen Anteilen vorhandenen Ammonsalzen
durchaus erwünscht ist, muß durch geeignete Maßnah
men erreicht werden, Säurefreisetzungen im Extruder
zu verhindern bzw. drastisch zu reduzieren.
Im Pilotextruder wurden eine Reihe von stark
NaN03-haltigen Lösungen, zum Teil mit Zusätzen an
Na2
HP04
, NaN02, NH4N03
und organischen Bestandteilen,
(Komplexbildner, Tenside, Antischaummittel) in Bi
tumen eingerührt und Produkte mit 50 % Salz herge
stellt.
~ ~~ --~-~-c-----------------
In Verbindung mit organischen Inhaltsstoffen könnten
starke Säurefreisetzungen (HN03
) zu unerwünschten
Reaktionen führen.
Beteiligte Mitarbeiter: W. Kluger
H. E. John
S. Kowa
Durch Messung von pH-Werten in den Extruderkondensa
ten der einzelnen Dome können leicht Hinweise über
chemische Vorgänge im Extruder wie zum Beispiel
Freisetzung von Säuren oder Basen (HN03 oder NH3)
erhalten werden.
+ DF-Wert x
In den Extruder eingespeiste Salzmenge(g/h)
IridieExtruderkondensate übergangeneSalzmenge
-3-
Tabelle I: Auslaugverhalten von Bitumen/Salz-Gemischen in gesättigten Salzlösungen
(Auslaugzeit 66 d)
1) Probe na.ch ca.;jz6 daufgeschwommen, aber noch in der Auslaugflüssigkeit
2) Probe nach 68 d aufgeschwommen, aber noch in der Auslaugflüssigkeit
Bei Versuchen am technischen ZOO l-Stahldenitrator
wurde die Aerosolbildung während des gesamten Deni
trierungsprozesses von simuliertem MAW mit einem
Szintillationsteilchenzähler, mit Na als Leitelement,
gemessen. Dabei zeigte sich, daß je nach Reaktions
bedingungen zwischen 0, 2 ppm und 0.5 ppmdes Deni
tratorinventars in Aerosolform den Abgaskühler pas
sieren. Eine Rieselkolonne zur Abgaswäsche mit Wasser
absorbierte zwar quantitativ den Ameisensäuredampf in
den Reaktionsgasen, bewirkte aber nur eine partiel
le Aerosolabscheidung. Andererseits werden durch die
Waschkolonne neue Aerosole gebildet.
Durch Abscheidung der Aerosole auf Filtern bei der
Denitrierung von echtem MAW im Labormaßstab ergab
sich für die Elemente Cs, Ru, Sb und Pu eine Flüch
tigkeit von ca. 1 ppm. Im übrigen unterschieden sich
die Experimente mit echtem MAW nicht von denen mit
simulierten Lösungen.
% NO '" I Ct'""":ti
Produkt Bitumen/Salz mittlere Auslaugrate (cm . d- I )
(chem. Indikator) (Gew.-%) gesättigte NaCI- quinäre Salz lauge~~~ .. Lösung
Bitumen/NaN03 '" 60/40 3,7 · 10-5Z,9 · 10-5
(LiN03
) 3,8 · 10-53,4 · 10-5
Bitumen/NaN03 '" 50/50 1,1 · 10-3 4,5 · 10-4
(LiN03) 1,1 · 10-3 4,5 · 10-4
.Bitumen/NaNO/ '" 50/50 1,0 · 10-Z 1) 3,5 · 10-3
org. Bestandtei- 1,1 · 10-Z 1 ) 3,8 · 10-3
le (4,8 %)
(CsN03
)
Bitumen/NaN03/ '" 50/50 1,9 · 10-Z 2) 1,8 · 10-3
org. Bestandtei- Z,O · 10-Z 2) 1,9 · 10-3
le/NaZHP04(18%)
(CsN03)
Bitumen/NaZS04 '" 50/50 1,5 · 10-61,8 · 10-6
(LiZS04) 3,Z · 10'-6 Z,4 · 10'-6
Anteil der insgesamt zu NO umgesetzten(% NO
* siehe A~erkung nach 4.
I.Z. ~~h~~~!~~ß_~~h~~~h:_~~~_~!!!~!~~!!~~E_~~!~!!:
!~~~~ß~~~_~~~!!E!~E~~ß_122!~L*Bei den Denitrierversuchen im halbtechnischen Maß
stab wurde festgestellt, daß die Bildung von Stick
oxid unter normalen Bedingungen (Batch-Verfahren bei
Siedetemperatur - stöchiomet~i~~heMe;';g~-A;;ei~i;';=
säure vorgelegt). wesentlich von der Flüssigkeitshöhe
im Denitrator bei Reaktionsende (h), der Dosierzeit
(t) und der S~lpetersäure-Konzentrationin der Feed
lösung (C) abhängt. Mit hinreichender Genauigkeit
besteht eine Beziehung nach
1.4. Y~Egl~~~~g...~~~_!~!l~~~l~~~_~~~_~~E_~~~~~~l~~gY~~_~!!E~!E~~i~~~!i~~~_~~f~!!~~~~g~~_l~2
schlämme von der Flüssigkeit mit verschiedenen Fil
trationsmethoden abgetrennt.
Beteiligte Mitarbeiter: S. Kunze
G. Eden
G. Lösch
K. Raseiwander
C. Linert
In der für die sichere Endlagerung der hochaktiven
Gläsern besonders wichtigen Eigenschaften der Aus
laugresistenz und der WärmeleiVähigkeit erwiesen
sich die Gläser mit Fälischlannnoxiden allein den an
deren Gläsern überlegen. Die Auslaugraten von Glas
granulat bei 800 C im Soxhlet betragen zwischen
Z 10-3 g/cmZ • d für das VG 98 Grundglas und
4 • 10-5 • d für ein Glas mit ZO % RAW-Qxiden,
10 % GdZ03 , 3,7% Fällschlammoxiden und Z % MgO.
Glasblöcke, die mit destilliertem Wasser bei Raum
temperatur nach der IAEO-Norm ausgelaugt wurden,
haben Auslaugraten zwischen 6 • 10-6 und 6 • 10-8
g/cmZ • d. Die Wärmeleitfähigkeit beträgt bei 1750 C
für das VG 98 Grundglas 0,99 W/m'Grd und bei dem Glas
mit 3,7 % Fälischlannnoxiden 1,11 W/m·Grd. Die
HAW-MAW-Gläser neigen stärker als Grund- und HAW
Gläser zur Rekristallisation. Dies ergab sich bei
mehrstündigem Tempern bei 8500
C. Weitere Auslaug
tests mit den kristallisierten Gläsern müssen zeigen,
ob die Kristallisation negative Auswirkungen auf die
Auslaugresistenz hat. Bei der voraussichtlichen End
lager temperatur von ZOOo C kann eine Rekristallisa-
-4-
Dr. M. KeIm
S. Drobnik
V. Gonzalez
R. Rein
F. Leingang
W. Kau!,!! I
N. Kerner
B. Oser
F, Weirich
1.3. ~~~~~~!~~g_~~~~~~~:_~~~_~i!!~!~~!i~~E_~~f~ll:
1~~~~g~~~_!~1!~~g_l~~!~2 *
Beteiligte Mitarbeiter:
noch nicht erfaßten, die Fällung störende Substanzen
vermut:et. Gezielte Untersuchungen mit simulierten
MAW-Konzentraten, die Zusätze von dekontaminations
wirksamen Komplexbildnern bzw. Tributyl- und Dibu
tylphosphat enthielten, ergaben, daß diese Substan
zen die Radionuklidausfällung mehr oder weniger
verhindern. Schon geringe Zusätze von Zitronen-,
Oxal- und Weinsäure beeinflussen die Fällung von
Strontium erheblich.
Zur Übertragung der im Labor erarbeiteten Fällmetho~
de in halbtechnische Dimensionen wurden Versuche
im zoo i-Maßstab aufgenonnnen. Aus simulierten MAW
Lösungen wurden bzw. werden nach der chloridfreien
Methode Fällungen durchgeführt, und diese Fäll-
Die Ursache für die wesentlich schlechteren Ergebnis
se in echten MAW-Konzentraten wird in analytisch
Aus mittelaktiven Abfallösunge~ (MAW) wurden die
Aktivitätsträger Sr-90, Cs-134/137, Ru/Rh-I06,
Ce/Pr-144, Sb/Fe-IZ5) nach der Methode Einstellung
des pR-Wertes der MAW-Lösung auf Z, Zugabe von
AI(N03
)3 + SnCIZ
bei pR = Z-3, Zugabe von Tici +
K4{Fe(CN)6} bei pR = 3-4 und Wasserglas bei pR 8
gefällt.
Das in Karlsruhe entwickelte Borosilikatglas 98 mit
zo % HAW-Oxiden und zum Teil 10 % GdZ03 diente als
Matrix zur Verglasung von Fällschlammoxiden aus der
Behandlung von simulierten MAW nach dem Splitting
Verfahren. Es zeigt sich, daß die Produktgläser durch
wegs neben ZO % HAW-Oxiden noch 10 % Gd Z03
und 3-4 %
Fällschlammoxide inkorperieren können ohne daß sich
die Produktqualität verschlechtert. Das bedeutet,
Es zeigte sich, daß bei der Verglasung der nach die- daß pro kg Glas die Fällschlämme von 10 I MAW-Kon-
sem Verfahren hergestellten Fällschlämme aufgrund zentrat fixiert werden können.
der Gegenwart von Chloriden die Flüchtigkeit des Neun verschiedene Gläser wurden 1977 auf ihre Aus-
Cäsiums aus der HAW-Glasschmelze stark erhöht wurde. laugresistenz,Wärmeleitfähigkeit, Schlagfestigkeit,
Weiterhin zeigte es sich, daß Wasserglas die Fil- Rekristallisationsneigung und hinsichtlich der
tratibri"eYsccnwercfe:=jje'sffilTlY-wur,leefri-e=cfilorc~uffeiec-'C- ---FfücRHgk,,-rr-Von-eTasFe!n:andte:Llenaus -der Schmelze
FällIllethode ausgearbeitet. Zur Verbesserurigder Ru'" untersucht. Jeweils das Grundglas und das Produkt-
Dekontamination wurde anstelle von SnCIZ + TiCI3
, glas mit ZO % HAW-Oxiden dienten dem Vergleich zum
FeS04
und für die Strontiumausfällung Natriumcarbo- Glas mit HAW-Fällschlannnoxiden.
nat zugesetzt.
Nach dieser Fällmethode konnte aus simulierten
MAW-Konzentraten über -95 % der Gesamtaktivität ab
getrennt werden. Bei echten MAW-Konzentraten lagen
die Ergebnisse nach beiden Fällmethoden niedriger
und schwankten stark.
Die Untersuchung der Flüchtigkeit von Glasbestand
teilen aus der Schmelze während des Schmelzpro
zesses ergaben keine signifikanten Unterschiede bei
den verschiedenen Gläsern. Im Durchschnitt konnten
durch den Vergleich von Glasrezeptur .und Glasana-
~~-~lyse-folgende durchschnittliche Verluste- ermittelt
werden: B203 9,5%, Na20 1,5 %, CaO 10,5 %, CSiO
13-20 %.
tion der Gläser wahrscheinlich ohnehin ausgeschlos
sen werden.
Eine weitere Untersuchung war die Ermittlung der
Schlagfestigkeit der Gläser. Durch mehrmaligen
Fall eines 2kg-Gewichtes aus 80 cm Höhe auf einen
Glasblock bestimmter Größe, bzw. bei der Wieder
holung auf seine Bruckstücke, mit nachfolgender
Siebanalyse, kann die pro Energieeinheit erzeugte
Oberfläche festgestellt werden. Sie gibt ein rela
tives Maß für den Vergleich bestimmter Materialien.
Je größer die Oberfläche pro Energieeinheit desto
geringer die Festigkeit. Bei diesen Versuchen zeigten
die Gläser mit Fällschlammoxiden eine etwas geringere
Festigkeit als die Grund- und HAW-Gläser. Erhöhter
MgO-Gehalt in den Gläsern scheint sich positiv auf
die Festigkeit auszuwirken, so daß hier eine Verbes
serung für die HAW-MAW-Gläser zu erwarten ist.
.Beteiligte Mitarbeiter: Dr. L. Kahl
. M. -Hussain
1.5. ~E~!!!~~~~_g~E~E~~~~~~8~~_~~E_Y~E!~~E!8~~8_~~~
~~~L_~~_~~~_!E!E!~~~~~~~~~E~_i~~!~2*Die ersten Versuchsreihen zur Verfestigung von MAW
Lösungen mit anorganischen Bindemitteln hatten das
Ziel, die Auslaugbarkeit kritischer Nuklide zu ver
ringern.
Als Maß für die Auslaugbarkeit dient die Auslaugrate
oder der Diffusionskoeffizient, die nach der von der
IAEA vorgeschlagenen Standargmethode.~ei_Raum~empe~
ratur gemessen werden. Da dieses Verfahren mehrere
Wochen erfordert um aussagekräftige.Ergebnissezu
-5-
liefern, wurde. ein Schnelltest entwickelt und er-.
probt, der bei 800
C durchgeführt wird und nach
7 Stunden Auslaugzeit abgeschlossen ist. Parallel
versuche zeigten eine gute Übereinstimmung der Er
gebnisse nach beiden Testverfahren.
Eine Verringerung der Auslaugbarkeit von Cäsium bei
der Verfestigung mit Portland-Zement oder Traß-Ze
ment wurde durch Zusatz von Tonmineralien erstrebt,
deren Cäsium~selektives Ionenaustauschvermögen be
kannt ist. Untersucht wurden Vermiculit, natürliche
und aktivierte Bentonite verschiedener Herkunft,
Kaolinit, Illit, Attapulgit und ein synthetischer
Zeolith. Von den untersuchten Produkten wurden ein
wenig quellfähiger natürlicher Calcium-Bentonit und
ein stark quellfähiger natürlicher Natrium-Bentonit
als besonders wirksam für weitere Untersuchungen
ausgewählt. Andere Tonsubstanzen, auch Bentonite
anderer Herkunft, zeigten zum großen Teil eine we
sentlich geringere Wirkung. Die Tabelle zeigt eini
ge typische Ergebnisse, die mit dem wirksamsten
Bentonit erhalten wurden. Hervorzuheben ist die
Verringerung der Diffusionskoeffizienten durch Zu
satz von 20 % Bentonit um den Faktor 6800 gegenüber
reinen PZ-Produkten, die einer Verringerung der
Auslaugbarkeit um den Faktor 80 entspricht.
Die Auslaugbeständigkeit von Strontium wird durch
die bisher untersuchten Materialien nicht nennens
wert verringert .
Untersuchungen über die Auslaugung von Tritiumwasser
aus Zementprodukten brachten das Ergebnis, daß der
Austausch von gebundenem Tritium mit der Umgebung
nur durch eine wasserdichte Barriere gesenkt werden
kann. Bei allen Produkten, die Tritium in Form von
Hydratwasser oder Hydroxylgruppen enthalten, liegt
die Auslaugrate stets in der gleichen Größenordnung
von 10-1 bis 10-3 g/cm-2 d- 1 . Um die T-Freisetzung
über die ·Gasphase abschätzen zu können, wurden mit
tels RTO-Tracer Wasserdampfpartialdrucke über Zement
bestimmt.
Tabelle: Auslaugbarkeit von Cäsium aus Zementproben
mit Bentonitzusatz (Schnelltest bei 800
C)
(Diffusionskoeffizienten cm2 . d- I )
Auslaugmittel: Wasser NaCl-Lösung
Zementsorte: Port land- Traß- Portlarid- Traß-
zement 350 zement zement 350 zement
ohne Zusatz 7'10-2 2'10-2 3'10-2 1'10-2
5 % nat.Bentonit 7'10"'4 1'10-3 9'10-4 1'10-3
10 % nat. Bentoni t 3'10-5 9'10-5 6'10-5 8'10-5
20 % nat.Bentonit 1'10-5 3'10-6 2'10-5 7'10-5
Beteiligte Mitarbeiter: Dr. R. Köster
Dr. G. Rudoph
1. Boch
R. Gebauer
P. J. Jakobs
W. Schröter
* siehe Anmerkung nach 4,
-6-
~~~------~~~~~~--~~---
Als Alternative bzw. Ergänzung zum Phosphorsäuread
duktverfahren zur Behandlung organischer Abfallösun
gen wurde zur Kerosinabtrennung ein destillatives
Verfahren mit simulierten und echten Abfallösungen
im Labormaßstab erprobt. Bei den Experimenten wurden
die drei Ziele verfolgt: I. Aufk6nzentrierung der
Waschkerosine aus den zweiten und dritten Zyklen auf
E!1.nen TBP-Gehaltvon:30 %uIJ.d·Wiederverwendungdes
Konzentrates als Extraktionsmittel; 2. Feinreinigung
des Kerosins aus dem Phosphorsäureadduktverfahren,
Ersatz für die Silicagel-Feinreinigung; 3. Aufkonzen
trierung aller organischen Abfallösungen auf 90 bis
95 % TBP und direkte Endbeseitigung dieser Konzen
trate.
Um Hydrolyse und thermischen Abbau zu vermeiden, wur
de die Destillation bei 5 bis 15 Torr und einer Tem
peratur zwischen 75 und 1120 C durchgeführt. Zur
Rektifikation wurde eine Drehbandkolonne mit 55
theoretischen Böden verwendet. Darüber hinaus wurde
bei einigen Versuchen ein Wischblatt-Verdampfer zur
schonenden. Verdampfung benutzt. Die ersten Versuche
zeigten die Wirksamkeit der Versuchsanordnung. Der
TBP-Gehalt im Destillat lag immer unter 25 ~g/ml-I,
der HDBP~Gehalt im Sumpf immer unter 50 ~g/ml-I .
Bei den weiteren Versuchen mit echten Abfallösungen
zeigte sich, . da.ß hinsIchtlich der a- undS-Aktivität
die KEWA-Spezifikationen für das Kondensat eingehal-
ten werden können.
!Ausgangs- Destillat I Sumpflösung
Ziel Waschkerosin~ 30 % ige TBP Lsg.
TBP-Gehalt (Vol. -%) 4,3 0,03 34
HDBP-Gehalt (~g/ml) < 1O < 10 < 1O
Ch-Akt. (Ci/ m3) 7,9 · 10-2 3,0 10-6 6,7 . 1O-I
ß-Akt. (Ci/ m3) 1,3 4,0 . 10-5 6,7
Ziel Kerosinfeinreinigung-~_._--_.._--,--- ------- .- -- .'-'-------'-
TBP-Gehalt (Vol.-%) 0,49 0,01 12,9
HDBP-Gehalt (~g/ml) < 10 < 1O 10O
(Ci/m3) · -4 10-6 2 . 10-2a-Akt. 5,6 1O
ß-Akt. (Ci/m3) 9,6 · 10-4 6 . 10-6 2,2 . 1O- I
Ziel Org. Abfälle~90-95 %-ige TBP-Lsg.
TBP-Gehalt (Vol.-%) 11 0,02 67,3
HDBP-Gehalt (~g/ml) < 1O < 10 13O
a-Akt. (Ci/m3) 1o- I 5,8 . 10-6 7 . 10- 1
ß-Akt. (Ci/m3) 8 5,3 . 10-5 22,5
Tabelle I:Beispiele für die Wirksamkeit der Vakuum-Rektifikation
von organischen Abfallösungen
Bisher nicht geklärt sind die Fragen, ob leicht
flüssige Zersetzungsprodukte in die Destillate ge
langen, ob das durch Destillation gewonnene 30 %
ige TBP sich zur Extraktion eignet und ob das 90
95 %-ige TBP verfestigt werden kann.
Beteiligte Mitarbeiter: W. Ruth
H. Hein
A. Seither
I .7. 2e!i~i~!~~~_~~~_~~!~~i!i~~!~!~~~!~_i~~~ZL*1.7.1. ~~_i~_~!~EE~~~~!
Die Aufnahmefähigkeit der entwickelten Borosilikat
gläser für Bestandteile der hochaktiven Abfallösun
gen ist sehr unterschiedlich. Aus den Spaltprodukten
ist es vor allem Mo, welches nur begrenzt im Glas
aufgenommen werden kann. Das Molybdän liegt im HAW
in Form der inaktiven Isotopen Mo-95, -97, -98 und
-100 vor, bildet in salpetersauren HAW hydralisierte
Formen von Mo03
im alkalischen Milieu (Borosilikat
glas) das Monomolybdat. Mo03
bildet keine definierte
Borosilikatsysteme, so daß die Aufnahmefähigkeit ei
nes Borosilikatprodukt für Mo03 etwa I - 2 Gew.-%
beträgt. Eine exakte Auswertung ist wegen den unter
schiedlichen Flüchtigkeiten von verschiedenen Molyb
daten beim Schmelzen schwierig durchführbar.
1.7.2. Ce-Sedimentation in der Borosilikat-------------------------------------
Das Diagramm zeigt die Konzentrationsänderun
gen von Ce, die sich bei 12000 C nach entspre
chendem Zeitablauf in der Glasschmelze entlang
der vertikalen Achse eingestellt haben. Die
Proben wurden aus feingemahlener Glasfritte
und pulverförmigem Ce02
gemischt, homogeni
siert, in Fingertiegel eingeschmolzen und 48
.bis3~4 Stunden bei 12000
C in vertikaler Lage
gehalten. Die Auswertung geschah mit Hilfe der
Elektronenmikrosondebestimmung. (in-line scan
ning) und durch RF-Analysen von einzelnen
Schnitten der abgekühlten, vertikal aufge
schnittenen Probe. Der zeitliche Ablauf der Ce
Entmischung deutet zwar auf einen Sedimenta
tionsvorgang von festen Partikeln im flüssigen
Milieu hin, doch muß dieser noch näher charak
terisiert werden.
* siehe Anmerkung nach 4.
-7-,,-
3Dichte (g/cm )
(%der Anfangs
aktivität)
Ru-I 06
(cilg)
(Ci/g)
(Ci/g)
S/y
0,03
2,99
3,02
bzw.
verlust
a
Aktivitäts-
84,5 (Ci/I)
8066,5 (Ci/I)
8151,0 (Ci/I)Gesamt
Verfahrensschritt
Spez, radioaktive Konzentr.
Tabelle 2:
Aufgrund der Auswertung der Aktivitätsbestimmungen
bei mehreren Verfestigungsversuchen konnten Aussa
gen über die bei einzelnen Verfahrensschritten auf
getretenen a und S/y-Aktivitätsverluste gemacht wer
den. Diese Werte sind in der Tabelle 2 zusammengefaßt.
--- 96 h--187 h-'-384h
Schmetzzeiten (12oo'C )
Anfangs c Ce-Verleilung
Sedimentation 'VOn Ce im Grundglas VG 98/2
NI - Normimpulse
11000
3000
:JO'-~"'Ob"'e-n-"""'---''''''''-''--~--~-~--90'-m-m-untenHLW-Aufkonzentrierung 0,205 0,28
Denixierung 0,0065 0,03 0,001
Kalzinieren und
Schmelzen 0,046 0,364 0,05
Abbildung 1.7.2.1.
Beteiligte Mitarbeiter: Dr. J. Saidl
P. Daru$chy
F. Pürstinger
M. Wichmann
1.8. ~~~~~!!!~~_~E~~~!!~~!~E~~~~~~~~~_~~~_!~~!!!~~
~~~!~!!~~~~_g~!~E~~~~~~~~~_~~E_Y~E!~~!!g~~g
h~~h~!!!Y~E_~E~!!EE~~~!!!~~~~~~~_1~~~~L~~~ZL*Die bereits angelaufenen Versuche zur Fixierung der
Spaltprodukte und Korrosionsprodukte aus den hoch
aktiven Abfallösungen in einer Borosilikatmatrix
wurden fortgesetzt. Dabei~ wurde~d~ie-~HAW-bös1,1ng--d-er-~
IHCH-MILLI-Versuchsanlage verwendet und Proben ho
her spezifischer Aktivitat (~ 104 Ci/I) erstellt,
In der nachstehenden Tabelle I sind die wichtigsten
Daten der Probe zusammengestellt.
Tabelle I: Daten der hochaktiven GP98-Borosilikat
glasproben
~E~~n~Un~e'l"s'±c:!ltl!1gcl!:rl:~tivitätsverteilungin den
Glasblöcken zeigt, daß man zwischen einer makro- und
mikroskopischen Aktivitätsverteilung im Block zu un
terscheiden hat. Zur Messung der makroskopischen Ak
tivitätsverteilung ist die "y-scanning"-Methode gut
geeignet, die mit Strahlung verschiedener Nuklide
(137CS , 106Ru , 144Ce) keine Inhomogenität der Proben
zeigt. Aus den Versuchen geht außerdem hervor, daß
die verschiedentlich beobachtete Segregation von Ce
nur beim "in can melting" und für Schmelzöfen, in
denen die Schmelze lange Zeit verbleibt, von Bedeu
tung ist. Die a-und S/y-Autoradiographie zeigt ~ür
Gd203-haltige Borosilikatprodukte eine gewisse In
homogenit-ät-der- -Akt-ivitätsverteilung- imVergleich zu
den Produkten ohne Gd20
3, REM und Mikrosondenunter
suchungen zeigen eine Inhomogenität von CeOZ und
Agglomeration von Edelmetallen (Ru, Rh, Pd).
Letzteres ist nicht überraschend, da infolge der De
nitrierung diese in metallischer Form vorliegen und
in der Schmelze nicht gelöst werden.
Zusammensetzung:
VG 98/2 Glasmatrix
Spaltproduktoxide
Korrosionsproduktoxide
70,0 Gew,-%
28,6 Gew.-%
1,4 Gew,-%
-8-
m) installiert.körperkolonne
Ziel dieser Anlage ist die funktionelle Erprobung
von Komponenten und Einrichtungen der Regel- und
Meßtechnik sowie die Optimierung des Verfahrens hin
sichtlich des Säureverbrauchs. Ein Mengenfließbild
wurde erstellt. Die Anlage wird aus folgenden Kom
ponenten bestehen: zweiteiliger Reaktor, Füllkör
perkolonne zur Oxidation von NO und SOZ und Auswa~
schung der Säure aus dem Abgas, Füllkörperkolonne
zur Auswaschung von Rest-Nitrose im Abgas, Rück
haltebehälter und Zentrifuge zur Gewinnung von si
muliertem Pu-Konzentrat und Behälter zur Neutrali
sation der Abgassäure. Der Reaktor wird aus techni
schem Glas gefertigt und mit Teflondichtungen abge
dichtet.
Um die Aufnahmefähigkeit des Borosilikatglases für
Aktiniden zu ermitteln wurde die Löslichkeit von PuOZ
'
Am0Z;NpOzundllJOi oe·stlmmt. Es zeigte sich, daß
PuOZ nur bedingt löslich ist (I ,Z Gew.-%), während
die anderen Aktiniden sich in größeren Mengen im Glas
lösen. Bei höheren PuOZ-Gehalten scheiden sich kri
stalline Phasen aus, die aus PuOZ' CeZ03 und GdZ03bestehen. Da bei der HAW-Verglasung die zu erwarten
den Aktinidengehalte bedeutend '~iedriger liegen
(PuO Z : 0,055 Gew.-%), ist hier kein negativer Ein~
fluß auf die Qualität des Glasproduktes zu befürchten.
An simulierten HAW-Gläsern mit realistischen Aktini-
Beteiligte Mitarbeiter: Dr. H. Wieczorek
Dr. G. Kemmler
dengehalten (5,4 % U308 , 0,41 % NpOZ' 0,055 % PUOZ'
0,095 % AmOZ) wurde der kombinierte Einfluß der Ak
tiniden untersucht. Es zeigte sich, daß die Gläser
homogen sind und die Auslaugraten in ges. Carnallit-
Zur Auslegung der Säuretrenneinheit wurden experimen
telle Daten zum Rektifizierverhalten des Vierstoff
gemisches (HZS04
, HN03 , HCL, HZO) bestimmt. Dazu
wurde eine Versuchs-Rektifizierkolonne mit Glockenbö
den installiert und in Betrieb genommen. Um Trenn
wirksamkeit und Belastbarkeit zu prüfen, wurde das
Temperatur- und Konzentrationsprofil, abhängig von
Rücklaufverhältnis und Durchsatz für einige binäre
Gemische bestimmt.
Auf diesen Ergebnissen aufbauend wurde eine Füll-
a-Gesamtaktivität 3,7-10-5 (g/cmZd)
ß-Gesamtaktivität 9,0-10-6 (g/cmZ d)
. Gs-137·· -6 (glcmZ·d) .·4,7-10·
Ru-I06 keine
Gesamtauslaugrate 4,0-10-4(g/cmZ d)
Pm-147 5,4-10-9 (g/cmZd)
Gesamtauslaugrate I,Z-10-5 (g/cmZ d)
M. Rainer
* siehe Anmerkung nach 4.
Diese Messungen ergaben die Verdampfungsgeschwindig
keit der Glasmasse aus der Schmelze für verschiedene
Temperaturen. Der Mittelwert für einige untersuchte
Glastypen ' bei der Schmelztemperatur von 11000 C liegt
bei ca. 2,0' I°-7c.~~mh.e'C:: ~. }j~t (g~en loLerten !i'SS~ILsich die Verluste für Schmelzanordnungen beliebiger
Geometrie errechnen.
Beteiliste Mitarbeiter: Dr. W. Guber
H. Kment
W. Müller
~!:!~.!!!!:!S::':~E~!:!~g~
Diese wurden im Soxhlet (Dest. HZO bei 800
C) und in
destilliertem Wasser bei Zimmertemperatur (IAEA-Test)
durchgeführt. Die Auslaugraten für GP98-Glas betrugen
im stationären Zustand (nach ca. ZO Tagen) für
Soxhlet
Eine Rasterelektronenmikroskopuntersuchung in Kombi
nation mit Mikrosonde an ausgelaugten Glasoberflächen
zeigt die Bildung einer leicht haftenden aufgerisse
nen Silikatschicht, die abgelöst bzw. mechanisch
leicht entfernt werden kann ("Zwiebelschalenmodell"
der Auslaugung).
lAEA
Auf der Grundlage einer Gegenüberstellung von Ver
fahrens- und ErgebnisdatenvoTI.yersll<:hsß!l1,gggn ..z!!t:.
Behandlung von plutoniumhaitigen Festabfällen in den
USA (PWA-Berichte 34/77 und5Z/77) ,wurdendie Ar
beiten zur Entwicklung des Verfahrens der Naßver
brennung fortgesetzt. Sie erstreckten sich auf die
Ausarbeitung eines Konzeptes für eine inaktive La
boranlage (ILONA) und vorbereitender Experimente
zur Reduktion des Anfalls an Sekundärabfall (Säure
trenneinheit zur Trennung von Abgassäure). Daneben
wurden Eignungstests an Zerkleinerern für Pu-Abfälle
durchgeführt (PWA~Bericht 53/77).
-9-
Lauge bei den schon bekannten Werten von 10-5 bis
10-6 (g/cmZ d) liegen.
Durch umfangreiche Langzeitauslaugexperimente an
den aktinidenhaltigen Gläsern und Phasengrenz
schichtuntersuchungen konnte_ der häufig vermutete
Mechanismus der schichtenweisen Auslaugung (Zwiebel
schalenmodell) bestätigt werden. Darüber hinaus
wurde nachgewiesen, daß die Transurane an hochmole
-kularen Silikatteilchen gebunden bleiben, das heißt,
daß ihre Wanderungsgeschwindigkeit geringer ist, als
bisher bei den Sicherheitsbetrachtungen angenommen
wurde.
Wegen der hohen Aktinidengehalte und der hohen Ge
halte an glasfeindlichen Stoffen in den Aktiniden
konzentraten wurde ein Verfahren, das nicht die
Nachteile der direkten Verglasung hat, konzipiert.
Das Verfahren besteht darin, daß die Aktinidenkon
zentrate mit tonartigen Substanzen angeteigt werden,
die Masse zu Formkörpern verpreßt und diese zu Ke
ramikkörpern gesintert werden.
Beteiligte Mitarbeiter: U. Riege
H. Kartes
W. Kuch
Dr. K. Scheffler
V. Single
l.1l.
Für die Dekontamination von Edelstahloberflächen
mit geschmolzenem Kaliumdihydrogenphosphat wurde
eine Apparatur zum technischen Einsatz des Verfahrens
zusammengestellt. Bei der Demonstration dieser An
lage an kontaminierten Rohrstücken aus dem Kern
kraftwerk Lingen konnten bei Einhaltung der opti
malen Arbeitsbedingungen innerhalb von ca. 45 Minu
ten 95 % der anhaftenden Radioaktivität entfernt
werden. Damit wurde ein neuartiges Dekontaminations
verfahren entwickelt und demonstriert, mit dem er
hebliche Mengen an Dekontaminatlc:insmitEelIi eInge
spart sind. Die zu dekontaminierenden Geräte sollten
allerdings möglichst von gleichen Abmessungen und
gleichartig kontaminiert sein.
Bei den Versuchen zur Reduzierung der bei der Dekon
tamination großer Komponenten anfallenden Abfallmengen
wurden die Dekontaminationsprozesse mit einer Vor
behandlung mit alkalischer Kaliumpermanganatlösung
näher untersucht. Es ergab sich, daß man mehr als
50 % Abfall ohne eine nennenswerte Beeinträchti-
gung der Dekontaminationswirkung einsparen kann,
wenn eine Lösung von 9 g Natronlauge und Z - 3 g
Kaliumpermanganat in 100 ml Wasser statt 18/3 g ein-
gesetzt wird. Voraussetzung dabei ist, daß man an
schließend geeignete Komplexbildnerlösungen zur wei
teren Dekontamination einsetzt. Als solche haben
sich eine I %-ige OXalsäurelösung oder ein Gemisch
aus Zitronensäure 0,8 - 3,Z g, Natriumhydroxid 0,3
1,4 g und OXalsäure 0,8 - 3,0 g, in 100 ml Wasser
erwiesen.
Beteiligte Mitarbeiter: Dr. D. Hentschel
W. Endlich
I .IZ. ~~~~~E~~g_l~~gl~~!g~E_!E~~~~E~~!~~E~E~
{~~~~~~!~E!~1_~~:~~2L_~:~~!l_!~_~~~~~_~~~
!~_g~~1~g!~~g~~_~~~~E~~~~~_i~~!~2*
~~~!~g~~g_~~E_~~Qz:~~~!l!E~E_~~_~~~~~Eg~~!~~l!~~g~~
~!g~~~~g~!:E~~
Zur Bestimmung der Abhängigkeit der Mobilität des
partikularen PuOZ von bodenphysikalischen Eigen
schaften wurden drei ungestörte Bodenprofile gezogen.
Die Standorte können verkürzt als
I) Sandböden (Quarz, Calcit)
Z) Lehmboden (Quarz, Illit, Feldspat, Calcit)
3) Ton-organischer Boden (Quarz, Chlorit, Illit,
mixed layer Tonminerale, Feldspat, Calcit)
charakterisiert werden.
In den Bodenprofilen wurde die Pu-Z39~Tiefenvertei
lung (aus den atmosphärischen Waffentests der vergan
genen Jahre) bestimmt. Mit Hilfe der früher abgelei
teten PuOZ-Input-Funktion und eines mathematischen
Migrationsmodells wurden für Z cm dicke Bodenschich
ten die Verweilzeiten von PUO Z berechnet.
Gleichzeitig wurden- auch die relevanten bodenphy~i
kalisehen Eigenschaften der entnommenen Schichten
ermittelt und Korrelationen zu den jeweiligen Ver
weilzeiten aufgestellt. Vorläufig können folgende Kor
relationen angegeben werden:
I) Verweilzeit T in Jahren, spez. Oberfläche,
s in mZ/g
T = 0,Z14 s + 4,169
für den Bereich von ca. 0,5 bis ZO mZ/g
Z) Verweilzeit T in Jahren, Ionenaustauschkapazität T
in mval/IOO g
T 0,137 T + 3,503
für den Bereich von ca. 5 bis 30 mval/IOO g
3) Verweilzeit T in Jahren, org. Kohlenstoffe C in %
T 0,583 C + 4,009
für den Bereich von ca. 0,1 bis 8 %
* siehe Anmerkung nach 4.
Die Korrelationskoeffizienten lagen zwischen 0,50
0,53) was für die in situ Felduntersuchungen durch
aus ausreichend ist.
Für eine Interpretation müssen noch die Ergehnisse
von weiteren Untersuchungen abgewartet werden.
Weitere Arbeiten sollen die Abhängigkeit im Bereich
von höheren spezifischen Oberflächen und höheren
Ionenausta,us:chk.aIlazitäteIl iIlüiiterSchiedIicnenTon
böden klären. Zu diesem Zweck werden noch stark
kaolinit- und montmorillonithaltige natürliche Bö
den untersucht.
Beteiligte Mitarbeiter: Dr. A. T. Jakubick
I. Kahl
Ergebnisse:
Vor dem Einsatz der DUse in der Keramikschmelzanlage
wurde ihre Auslegung an einem vom KfK bei der Firma
Caldynaufgebauten Versuchsstand vorgenommen und er
probt, wobei sämtliche Betriebsparameter und deren
Einfluß erf-aßtwurd,en,~-~
Nach ca. 6000 Stunden Betriebszeit der Schmelzwanne
bei durchschnittlich IOOOoC waren alle 4 Molybdän
elektroden (50 0 x 320 mm Länge) zu 80% abgetragen.
Elektrodenmaterialien mit längerer Lebensdauer wer
den erprobt (Chermotherm der Firma Planseewerke und
Zinnoxid). Alternativ hierzu wird eine Elektroden
nachschub-Vorrichtung entwickelt.
2.1.4 2!~~2rÜC~h~1!yng_i~_~~~!mi!sh~n_~2~shm~!~
El!~~
Als neue Düse wurde die von der Firma Caldyn in un
serem Auftrag entwicke1.te CS-Düse mit gutem Erfolg
eingesetzt. Die.Düse bleibt auch bei Dauerbetrieb
an der Stirnseite frei von Ablagerungen und arbeitet
ohne Verstopf4ngen. Das Prinzip der Düse besteht
darin, daß sich ein Zweiphasengemischgas-flUssig
bildet, das mit seiner charakteristischen Schallge
schwindigkeitaus der DüsenmUndung austritt. Da die
Schallgeschwindigkeit des Zweiphasengemisches nied
riger ist als die des Wassers, ist die Bildung von
Turbulenzen geringer.
In Zusammenarbeit mit der Fraunhofer-Gesellschaft,
Institut für Mikrophotographie, wurden durch eine
spezielle Technik Tropfengrö~enspektrender Düse
bei verschiedenen Betriebsweisen aufgenommen. Haupt
ergebnis dieser Messungen ist, daß bei vetretbarer
Menge an Zerstäubungsgas (ca. 10 m3/h) mittlere Trop
fengröRen von 50-70 u erreichbar sind. Auf der Basis
dieser Daten erfolgten trockungskinetische Berech
nungen von der Firma, Caldyn in Zusammenarbeit mit
der Universität Karlsruhe. Sie
zeigten unter anderem, daß in der abgeschätzten Flug
zeit durch den Oberofenraum die Tropfen bei 50 u
Durchmesser und 10000C Wandtemperatur nur partiell
trocknen. Die Endtrocknung erfolgt auf, der Badober
fläche.
Aufgrund einer systematischen Studie von Filtermög
lichkeiten sowie durch Versuche ergab sich, daß die
Kombination von Keramikschmelzanlage mit rückblas-
-11-
Verfahrens technische Entwicklung
Dr. S. Weisenburger
2.1 Y~rf~hr~n~!~chni!she_~~2~i!~n_~~~_y~~gl~~~ng
Y2n_22~1!2r2g~~!1§!yng~n (5544, 5545) +)
2.
+~
siehe Anmerkung nach 4.
Der ursprünglich von der Firma Sorg nach Abbildung I
gelieferte Oberofen mit Metallhaube aus Inconel er
wiessic'h in einem Dauerversuch von 500 Stunden als
zu wenig korrosionsresistent. Um für den Oberoferi
eine der Schmelzwanne adäquate Lebensdauer von
ca. 2 Jahren zu erreichen, wurde zusammen mit der
Firma Sorg das Oberteil der Anlage neu konzipiert.
Die Oberofenwände bestehen nun aus hochtemperatur
beständiger Keramik; die Aufheizung erfolgt durch
senkrecht stehende 101oSi2-Heizelemen.te._DJese_
verbesseFte Version der Anlage wurde ,im Oktober in
Betrieb geno~en und zeigte bisher ein gutes Be
triebsverhalten. Die Dichtigkeit der Anlage ist ver
bessert und die Aufheizung der Keramikwände auf
ca. 10000C ist ohne Schwierigkeiten möglich.
Zusätzlich ~rgab sich, daß zum Anfahren der Anlage
von Raum- auf Betriebstemperatur die Oberofenheizung
verwendet werden kann und die Heizelemente im Boden
Schmelzwanrie'eritfallin können.
die HAW-Verfestigungsanlage sind projektreife
Unterlagen zur Weiterverarbeitung durch einen In
~genieur vorzu-legen.-voraussetzungenhierzu -sind:
- die Sicherstellung der Funktionstüchtigkeit
der Hauptkomponenten unter Fernbedienungsbe
dingungen durch einen mock up im Maßstab 1:1.
die Demonstration des Verfahrens im Technikums
maßstab,
Die Ergebnisse wurden bis Juni 1977 mit der in
Abbildung I skizzierten Technikumsanlage erhalten.
Ab August 1977 wurde a.ufgrund der mit dieser An
,lage erhaltenen Versuchserfa.hrungen und Erkennt-
nisse die in Abbildung 2 gezeigte Anordnung auf
gebaut und betrieben. Der wesentliche Fortschritt
der in Abbildung 2 gezeigten Anlage besteht in der
Al.IslegtirigdesOberofens in Keramik und in einer
neuen Staubfiltertechnik mittels Filterbett aus
Keramik-Kugeln.
DICHTIGKEITSPRUFANLAGE
SCHWEISSANLAGE
Ein Dichtigkeitsprüfstand wurde in Betrieb genommen.
und befindet sich in der Erprobung. Die Kontrolle
der Schweißnahtqualität erf<llgt parallel zur Schweiß
anlage. Die ermittelten Leckraten lagen mit-9 cm3 bar .10 weH unter den geforderten Werten.
sec
gerechte Beseitigung der Schmelzanlage liegt eine
Konzeptstudie vor.
VERFORMUNGSPRt~STAND
Daneben wurden wesentliche fernbediente Wechselopera
tionen auf ihre Durchführbarkeit unter Heißen-Zelle~
bedingungen untersucht. Es zeigte sich, ~aß die we
sentlichen Operationen prinzipiell fernbedient aus
zufUhren sind, ihre Durchführung jedoch durch Um
konstruktionen bzw. Einsatz neu zu entwickelnder
Hilfseinrichtungen verbessert werden muß. Die Ar
beiten konzentrieren sich dabei auf den fernbedien
ten Wechsel von E-Motoren, Verschl~ißteilen des Plas
ma-Brenners sowie den fernbedienten Schweißbetrieb.
Es wurden zwei Konzepte für einen Verformungsprüf
stand mit unterschiedlichem technischen Aufwand ent
wickelt. Bei der einen Variante kann lediglich eine
Verformung festgestellt, bei der anderen auch die
Verformung lokalisiert und quantitativ erfaRt wer
den.
Versuche zum fernbedienten Verschweißen der mit Glas
gefüllten Edelstahlkokillen bei Raumtemperatur und
T • 6000 C bestätigten die bisher erhaltenen guten
Ergebnisse und die relative Unempfindlichkeit des
Verfahrens gegenüber einer Parametervariation in
weiten Bereichen.
In Zusammenarbeit mit der EG-Tieflagerung wurden
zwei Varianten des Endlagerbehälters entwickelt
und bestellt.
Die Anforderungen an das Material des Endlager
behälters .rorden ermittelt und die Auswahlkriterien
festgelegt. In Abstimmung mit einschlägigen Firmen
wurde eine Werkstoffauswahl getroffen und ein Ver
suchsprogramm erarbeitet.
-:...-. 12-
Der Glasauslauf entspricht noch nicht unseren An-
forderungen- bezüglich Qualität und Lebensdauer. Auch
die enge Zusammenarbeit und der Erfahrungsaustausch
mit der-konvent+on-eti.cen:~Gr!lcsindUStn~Mt·-n()2fniu~~~
keinem Auslaufsystem geführt, das den Anforderungen
der HAW-Verglasung genügt.
Beteiligte ~itarbeiter: H. Koschorke
K. Weiß
~. Balog
J. Bickle
E. Dürr
N. Herrmann
V. Rastetter
H. Schleich
H. Völler
K. Walch
Die Dosierung des I WW mittels Airlift in den Ofen
hat sich sehr gut bewährt und ist somit nicht mehr
Gegenstand weiterer Entwicklungsarbeiten. Das fein
gemahlene Borosilikat-Glaspulver mit einer Korn
größe von 50 ~ wird einwandfrei mit konstanter Kon
zentration durch das Airlift-System mittranspor
tiert und mit der Düse versprüht.
Die Feedeinlauf-Vorrichtung wurde fernbedienungs
gerecht konstruiert und in die Anlage eingebaut.
Die Manipulatoren zur Erprobung des Austausches
dieser Feedeinlauf--Vorrichtung, der Oberofenheiz
elemente, des Glasauslaufs und zur Erprobung des
Elektrodenvorschubs wurden an der Anlage aufgebaut.
Für den fernbedienten Austausch und die end lager-
2.2 Fernbedienungstechnik-
baren Metallsinterkerzenfiltern durch ein besseres
System ersetzbar ist. Es wurde ein neues Vorfilter
nach Abbildung 2 entwickelt, das im Oberofenraum
das Abgas bereits vor Verlassen des Ofens weit
gehend staubfrei reinigt. Ein besonderer Vorzug
----- .. ,-"' ......-Filters ist es, dall die in seinem Filterbett
aus Keralllik--Kuglen(950oC) zurückgehaltenen Staub
partikel durch Zusatz von Glaspulver abgeschmolzen
durch diesesVorfilte:t-gereirilg:"
te Abgas durchläuft eine neuinstallierte Naßent
staubungsanlage zur Rückhaltung von Feinstauban
teilen < I ~ Durchmesser.
Mitarbeiter: Dr. D. Sienel
G. Meier
B. Schöffler
Inconethaube(90ll'C)
13
Abb. 2.1.2
Eine der daraufhin entwickelten Alternativen zur Be
und Entladung des "Hochaktiv-Behälters" ist das
'--
HMA-Behälter
51--V"f~Ir-++----+-----l
Die endgültige Entscheidung über das hochaktive Ein
lagerungskonzept wird nach den Auswertungen der Ver
suche mit dem Modellbehälter und der Simulationsver
suche getroffen.
Konzept "Abschirmglocke" • Dabei i!!t die Tragkabel
winde in die Abschirmung integriert. Die Durchfüh
rung des Tragkabels durch die Abschirmung entfällt.
Die Abschirmglocke öffnet einen Schieber am Behälter,
so daß der Kokillengreifer, der am Tragkabel fest
angeschlossen ist, die im Behälter befindlich Ko
kille greifen und ablassen, bzw. die eingelagerte
Kokille aus dem Bohrloch rückholen kann. Für' dieses
Konzept ist ein Kokillengreifersystem neu konstru
iert worden.
10 f-+-r-+-.'7f--/--:,L-,4---+----l
Im Rahmen der Weiterentwicklung von Transport- und
Einlagerungstechniken für mittelaktive Abfälle der
Dosisklasse V (> 2000 rem/h Oberflächendosislei
stung, bezogen auf das Nuklid Co-60) wurdep Abschi~
rechnungen ,zur Auslegung verschiedener Abschirmbe
hältervarianten notwendig.
Bei der Durchführung der Abschirmrechnungen nach
Rockwell mußte festgestellt werden, daß diese Me
thode bei den gegebenen geometrisch@n Abmessungen
für die Bestimmung der Dosisleistungswerte in einem
Meter Abstand nicl1t"'anwendblii"isf.
Zur Zeit werden andere Rechenmethoden, z.B. nach
"Ono-Tsuruo" auf die Verwendungsfähigkeit geprüft.
Bei Vergleichsrechnungen konnte festgestellt werden,
daß die Werte nach Rockweil bis zu 50% über den Wer
ten nach Ono-Tsuruo lagen. Es ist jedoch bekannt,
daß Rechnungen der "Rockwell-Methode" im Vergleich
zu Experimenten zu einem Uberschätzen der Dosisraten
führen.
5 10 15 20
a IReAbb.l: Geometrien an der Zylinderquelle, die nach
"Rockwell"nicht erfaßbar sind(schraffierterBereich)
-~4-
Arbeitsbereich Kerntechnik der Entwicklungs
gemeinschaft Tieflagerung
W. Diefenbacher
~g!~i~tl~gg_g~~~!_Y~!f~~!~g_~g~_!~~~git~g
f~!_!!~g~E~!!~_~~giE~l~!i~g_~g~_~igl~g~~gg
'Y~g_!~~i~~t!i'Yßg"~!:!Hll!!!!(5.74;0) +)
3.
3.1
zu hohe Dosisleistungswerte für das Bedienungs
personal, hervorgerufen durch Streustrahlung
und Leckagen an Spalten
nicht zu beschaffendes Tragkabel mit ausreichender
Festigkeit.
Für einen Versuch zur Versuchseinlagerung hochak
tiver Abfälle im Salzbergwerk Asse",erden ein Trans
portbehälter und die dazugehörigen Einlagerungsge
räte erprobt.
Im RahDleneB.esesV:prJII~heps~Jigi-dEmcli,e J{ji-4Il!_YE!'r=suchseinlagerung im Salzbergwerk Asse notwendigen
Forschungs- und Entwicklungsarbeiten zu kerntech
nischen Einrichtungen und Gernten für alle Abfall
arten abgewickelt.
Außerdem wird eine Studie über die Eignung des
stillgelegten Eisenerzbergwerk Konrad zur Einla
gerung radioaktiver Abfälle erstellt.
Im letzten Jahr wurden mit'einem eindimensionalen
Rethenprögra1lll1l il1lRahl1leIle1Iles vorläufigen Sicher
heitsberichts für den Abschirmbehälter Neutronenab
schirmrechnungen durchgeführt. Die Uberprüfung
dieser R;;clltfurtg'en erfOigfen.it eiriemdreidiriiensiö=
nalen "Monte-Carlo-Progra1lll1l". Bei relativ geringen
Abmessungen eines Abschirmbehälters ergeben sich
bei eindimensionalen Rechenprogra1lll1len Ungenauig
keiten, die nur schwer abschätzbar sind.
Ein Vergleich beider Rechnungsmethoden ergab, daß
das eindimensionale Rechenprogramm sehr konser
vative Ergebnisse zeigte. Aus diesen Gründen werden
mit einem Abschirmbehältermodell, das inzwischen im
Maßstab 1:4 gefertigt wurde, mit y-und Neutronen
quellen Versuche durchgeführt, die die Genauigkeit
der Rechenmethoden nachweisen sollen.
Das ursprünglich vorgesehene Einlagerungskonzeptmit
einem Kokillengreifer mit Abschirmstopfen und einer
separaten Trag-kabelwinde zur Be- und Entladung des
Behälters mußte aus folgenden Gründen geändert wer
den
-15-
H.C. Schuchardt
Dr. A.T. Jakubick
B. Schulte, Nukem
Beteiligte Mitarbeiter:
zum Antrag sowie der gesammelten Stellungnahmen zu
den Einsprüchen wurde es behördlicherseits gewünscht
den kompletten Antrag in der jetzt vorliegenden, end
gültigen Fassung all~n mit diesem Vorhaben befaßten
Instanzen nochmals zuzuleiten.
Diese Arbeiten wurden zum Jahresende abgeschlossen
und dem Landesbergamt sämtliche Unterlagen zur
Durchführung des Genehmigungsverfahrens zur Verfü
gung gestellt.
Die Errichtung der Kavernenanlage zur versuchsweisen
Einlagerung von mittelradioaktiven Abfällen auf dem
Gelände des Salzbergwerkes Asse ist ein Gemein
schaftsvorhaben der Gesellschaft für Strahlen- und
Umweltforschung mbH, München und der Gesellschaft
für Kernforschung mbH, Karlsruhe. Die Aufgaben aus
den kerntechnischen und den kerntechnisch-sicher
heitlichen Bereichen werden hierbei von der GfK be
arbeitet.
Der zwischen -959 und -995m Teufe gelegene Kavernen
raum mit einer Gesamtgröße von .IO.OOOm3 wurde fer
tiggestellt, die Wände durch Anker und Maschendraht
geflecht gesichert. Parallel zu den bergmännischen
Arbeiten wurden Temperaturfühler über die gesamte
Höhe des Kavernenstoßes und in einem zentral im Ka
vernenraum positionierten Meßrohr installiert und
an die Datenerfassunganlage angeschlossen.
Die zur Erfassung aller sicherheitsrelevanten Daten
für die Zeit des Einlagerungsbetriebes erforder
lichen Einrichtungen und Geräte ,~rden beschafft,
spezielle Ausrüstungsgegenstände befinden sich zum
Teil noch in der Fertigung. Die oberhalb der Ka
verne gelegene Meßstation wurde mit einer Stromver
sorgungsanlage ausgestattet, sodaß die ersten Meß
und Registriereinrichtungen bereits in Betrieb ge
nommen werden konnten.
Die aus umfangreichen Modellversuchen gewonnenen Er
kenntnisse konnten bei der Auslegung und Fertigung
der FaRentladeanlage in vollem Umfang berücksichtigt
werden. Mit Hilfe dieser Anlage werden am unteren
Schachtende die seitlich aus dem Schachtförderkorb
austretenden Abfallbehälter pneumatisch abgebremst
und gerichtet in die Kaverne gelenkt. Versuche mit
der fertigen Anlage beim Hersteller zeigten, daß
diese Einrichtung den harten Betriebsbedingungen
K. Bätke
B. Köhler
U. Meyer
H.E. Otto
L. Schoch
K.H. Schuh
W. Schwarzkopf
B. Haferkamp, RBT
H. Kayling, Novatome
~~!~i~ig~llg_~~i~i~~h!1~ig~~_~2~!~!~~_~~~~h
~inE~~~~n_in_E~!2!~_~Shi~h~~n (5.53.2) +)
2
Im Rahmen einer mit Sondermitteln des BMFT finan
zierten Studie soll festgestellt werden, ob das
stillgelegte Eisenerzbergwerk Konrad zur Einla
gerung radioaktiver Abfälle geeignet ist.
Beteiligte Mitarbeiter: H.J. Engelmann
Dazu ist es u.a. notwendig, die einlagerbaren radio-
besonders die wegen~~ihres~Gewichtes..~. ~~.~~.. ~--~~ - ,- ~~- --~
und ihrer geometrischen Abmessungen nicht in end-
lagertypisierten Abfallfässern verpackt werden k5nnen
in einem Katalog zu erfassen. Für diesen Abfallkata
log wurden erste Untersuchungen durchgeführt.
c·Die-vordring·Hchs~e--Aufgabebe-i--d&esi!lll-Vorhaben-~ag~
auch in diesem Jahr inder Bearbeitüngdes Antrages
für die wasserrechtliche Genehmigung sowie für die
wasserrechtliche Erlaubnis.
wie berichtet, waren die Antragsunterlagen im Rahmen
des Genehmigungsverfahrens öffentlich ausgelegt wor
den. Umweltschutzverbände sowie auch Privatpersonen,
hatten daraufhin bei der zuständigen Genehmigungsbe
hörde, dem Landesbergamt BW in Freiburg, Einspruch
gegen dieses Vorhaben eingelegt.
Aufgrund dieser Einsprüche erhielt die Antrags
stellerin die Auflage, ergänzende Unterlagen zum Ge
nehmigungsantrag selbst sowie Ausarbeitungen zu den--- -_._....._----------_.~--------,--_ ... _-
einzelnen Einspruchargumenten zu erstellen. Darauf-
hin wurden neben einer umfangreichen Störfallbe
trachtung Ausarbeitungen zur Charakteristik des
Speicherhorizontes sowie über die seismologische
Sensitivität der Speicherstruktur angefertigt.
Das Geophysikalische Institut der Universität
Karlsruhe untersuchte die seismischen Risiken für
das betreffende Gebiet, führte Bodenuntersuchungen
durch und erarbeitete ein Konzept für begleitende
Messungen zur Erfassung und Lokalisierung seis
mischer Ergebnisse.
Desweiteren wurde ein vollständiges Temperaturprofil
der Injektionsbohrung Lh 2 erstellt.
Nach Zusammenstellung sämtlicher ergänzender Anlagen
gerecht wird.
Um die im Schacht zwischen Teufe 480 mund 700 m an
stehenden, stark hygroskopischen Carnallitpartien
nicht weiterhin dem Einfluß der Luftfeuchtigkeit der
Grubenwetter auszusetzen. ist seit Jahresanfang eine
Lufttrocknungsanla~eimEinsatz. Konservierende Maß
nahmen zum Schutz dieses unverrohrten Schachtteiles
sindernnacl1-Ab!i~liJijßi:lerbergmliniiiscl1.eri-A:ibeItenim Schacht vorgesehen.
Die Arbeiten zur Ausstattung und Komplettierung der
übertäRi~en Räume wurden fristgerecht fortgeführt.
In der neu erstellten Schachthalle wurde der Schacht
hallenkran sowie die Hauptsteuerwarte montiert. im
Kellergeschoß die Schachtfördermaschine aufgestellt.
In der Umladezelle wurde die Rollentransportanlage
mit Drehtischen und Höhenförderern einschließlich
Förderkorbbeschickanlage montiert. Ebenfalls fertig
montiert sind die Schleusentore zwischen Umladezelle
und angrenzendem Leerfaßlager sowie der Deckenschie
ber zur Zellenbeschickung.
Zwei Wandschwenkkräne, ausgestattet mit Faßgreifern
und Aufschraubautomaten, bestimmt für den Einsatz
als Arbeits- und Manipulationsgeräte zur Rückgewin
nung von Rollreifenfässern, wurden nach im KfK durch
ge=füfirfen Test~reihellillder UlIIllldetel1e der Asse ein-
gebaut.
Beteiligte Mitarbeiter: M.C. Schuchardt
Th. Ertel
G. Halm
P. Johnsen
C. Dorer. Nukem
G. Böhme, RBT
O. Drolshammer, RBT
W. Melcher, RBT
M. Selig, RBT
W. Metzger~ AVW _
M. Ohlmeyer, PTA
+) .s1ehe Anmerkung nach 4.
-17-
4. Arbeitsbereich Sicherheit der Entwicklungs
gemeinschaft Tieflagerung
W. Bechthold
4.1 ~!ch~!h~!~_2~!_2~!_~!~!!S~!~~S_Y~~!~~!2-
!!~!Y~~-~~!!!!~~!!_~!!!~~!~~!!_~!!!
l2.:1~:.QL +)
4. L 1 ~!:!:!!i!!:h:.:.!!!!~.:.!!!i!!~!!~!!Y~_~!!fHl!! (5.73.2)+)
g2~!!!~~!!!!!!S_2~!_~!!:!:!~!!:!~!!!!!!!2!~
Gemäß einer Auflage der Bergbehördenwar die seit dem
Jahre 1970 vorliegende Sicherheitsstudie fUr die
Versuchsanlage Asse dem neuesten Stand von Wissen
schaft und Technik anzupassen und zu erweitern. In
diesem Vorhaben waren dazu die radiologische Sicher
heit und die Entwicklung von Radiolysegasen zu un
tersuchen (Kritikalitätssicherheit s. 5.73.4).
Eine radiologische Belastu~g der Bevölkerung wäre
nur denkbar, wenn nach dem Ersaufen der Versuchsan
lage Asse, die in den Abfällen enthaltenen Radionuk
lide durch die Deckgebirgsschichten hindurch bis in
die Biosphäre gelangen könnten. Zur Abschätzung der
radiologischen Belastung der Bevölkerung war daher
_ zu..untersuchen.,.. ~e~IJ~lLe.~K~!Jlt.aminad~n~n~iJJ,.~~n.JoLa.s.s.er.""
fUhrenden Schichten außerhalb des Salz~tockes dabei
auftreten könnten.
Die zulässige Aktivität an langlebigen a-Strahlern
in den Abfällen ist so niedrig, daß ihre Radiotoxizi
tät auch beim Eindringen in das Grundwasser nicht
höher sein kann als im Grundwasser in der Nähe von
Uranerz-Lagerstätten. Da eine Beeinträchtigung der
in der Nähe von Uranerz-Lagerstätten lebenden Be
völkerung infolge der Ingestion von langlebigen
a-Strahlern nicht festzustellen ist, kann eine nicht
tolerierbare Kontamination des Grundwassers durch
a-Strahler nach dl!Ill Ersaufen des·Salzb-ergwer1{esAsseausgeschlossen werden.
In der Kammer 8a der 511 m-Sohle des Salzber~erkes
Asse lagern gegenwärtig ca. 1.300 Fässer mit mittel
aktiven Abfällen. Die Radiotoxizität der ß!y-Strahler
in den mittelaktiven Abfällen wird von Sr-90 be
stimmt. Infolge Auslaugung der Abfälle durch einge
drungenes Wasser könnten pro Tag ca. 6·10-3Ci Sr-90
in Lösung gehen, so daß unter der Annahme einer zeit
lich konstanten Auslaugrate in der Lauge maximal
35 Ci Sr-90 gelöst sein könnten.
+) .s1ehe Anmerkung nach 4.
Vor der Ausbreitung des S1X'ontiums in den Deckgebirgs
schichten muß sich die in der Kammer 8a anstehende
Lauge mit einem Teil der im Ubrigen Grubengebäude
vorhandenen Lauge mischen. Weiterhin muß eine erheb
liche Verdünnung der konzentrierten Salz lauge er
folgen, ehe sie von Menschen oder Tieren aufgenommen
werden kann. DiesenotwendigeVerdUnnung der konta
minierten.Lauge bewirkt, daß auch bei
lichen Vordringen der. Lauge bis in das
Grundwasser, das heißt bei Vernachlässigung der Bar
rierenwirkung des Deckgebirges, die Strontium-Akti
vität im Bereich der aus der Strahlenschutzverordnung
abgeleiteten Grenzwerte liegt.
Beteiligte Mitarbeiter: W. Bechthold
Dr. B. Kienzler
b.) ~!!!!!!:~!!!!!g_Y~!!_~!2!~!!!~g!!~!!_!!~!_2~!
Y~!!!!~h!~!!!!!g~!!!~g_y~!!_!!!!~!~!~!!!y~~
Bi!!!!!!~!!:_!!!!2_~~!!!~!!!EE~2!!~!~!!_!!!_2~!_!i!~~!
~!_2~!_~i!1~!!~!S!~!~~!_~!!~_!!
Nach Abschluß der ersten Phase der Versuchseinlagerung
von mittelaktiven Abfällen (1972-1977) liegen in der
Kammer 8a (V - 8000 m3) ca. 1300 Fässer entsprechend
260 m3 Abfall. Davon enthalten ca. 400 Fässer in Bi
tumen fixierte Verdampferkonzentrate und ca. 900
Fässer in Beton fixierte, aktivierte oder kontami-
··~i~;t:~F~st:;bf~iI~~·Di~Akti.V':i.tät-cie;bituminierten
Abfälle lag durchschnittlich bei etwa 0,1 Ci!l an
ß!y-Strahlern (Spaltproduktgemisch) und J .10-3 Ci/I
an a-Strahlern (Plutonium). Die entsprechenden Akti
vitätswerte fUr die betonierten Abfälle betrugen im
Durchschnitt 0,7 Ci!l an ß!y-Strahlern (ca. 50% Co-fu
und ca. 50% Fe-55) und 1'10-3 Ci!l an a-Strahlern.
Die Ergebnisse der Berechnungen zeigen, daß aUch un
ter konservativen Annahmen (Freisetzung der Radiolyse
gase aus den Abfällen und ihren Verpackungen zu 100%,
Verbleiben der·freigesetzten Radiolysegase in der
Kammer zu 100%) die- gegenwärtig eingelagerten mittel
aktiven Abfälle einen Radiolysegasanteil in der Kam
merluft von maximal 0,4 Vol.% ergeben. Damit liegt
die Radiolysegaskonzentration um den Faktor 10· nied
riger als die untere Zündgrenze eines Radiolysegas!
Luft-Gemisches.
Bei einer weiteren Befüllung der Kammer Samit einer
Einlagerungsrate von 1000 Fässern pro jahr (bei
gleichbleibendem Verhältnis Bitumenfässer!Zement
fässer wie bisher) und einer Befüllung mit insgesamt
10.000 Fässern (~ 25 Vol.% Befüllungsgrad der Kammer)
ergeben die Berechnungen einen Radiolysegasgehalt
der Kammerluft bei Beendig~ng der Einlagerung von
ca. 5 Vol.% • Angesichts der Belüftung der Kammer 8a
::.- 18-
--
Maximale Temperatur in zylindrischen Lagerräumen (15.000 m3) bei instantaner Einlagerung von spaltprodukt- und plutoniumhaitigen Bitumenprodukten in Abhängigkeitvom Verhältnis D/H.
+75
BitumenprodukteU~ 7x0E>-
65
.20Ci;
60Alter der Spaltproduktea.
E und des Plutoniums 0,50{!!.
'" 55Spez ~ Antangsaktivitäten:
-0 0,1 CIII Spaltprodukte!; 5,810-3 Ci 1I Plutoniumx0
::>: 50
Infolge der o.g. konservativen Annahmen werden in der
Praxis niedrigere Temperaturen auftreten als sie hier
ermittelt wurden.
- Durch die Annahmen, daß die Lagerräume vollständig
befüllt sind und ihr Inhalt kompakt ist, ergibt
sich eine höhere Wärmeleistung pro Volumeneinheit
als sie in der Praxis aufgrund der tatsächlich
kleineren erreichbaren Füllungsgrade auftreten
wird.
° 0,1 0,2 0,3 0,4 0,5 0,6 0,7 0,8 O,g 1,0 1,1 1,2 1,3 1,4 1,5D/H~
Beteiligte Mitarbeiter: Dr. E. Smailos
Abb. I:
- Die effektive Wärmeleitfähigkeit des Lagerraum
inhalts wird höher sein als in den Rechnungen zu
grundegelegt wurde, da die Befüllung der Lager
räume nur mit Abfallprodukten angenommen wurde,
wodurch der Einfluß des miteingelagerten Faß
werkstoffs auf die W-ärmeableitung aus dem Abfall
an das umgebende Salz nicht berücksichtigt wurde.
In der Genehmigung zur Einlagerung von schwachak
tiven Abfällen durch das Bergamt Goslar ist die Auf
lage enthalten, das als Basis für die Festlegung der
zulässigen a-Aktivität dienende Uranerz-Modell durch
ein anderes Denkmodell zu ergänzen. Hierzu wurden
theoretische Untersuchungen zur Löslichkeit der Trans
urane durchgeführt, wobei davon ausgegangen wurde,
daß nur gelöste Transurane durch Wasser oder Lauge
in die Biosphäre transportiert werden können.
+) siehe Anmerkung nach 4.
Das Alter der Spaltprodukte wurde mit 0,5 a, la und
2 a angenommen. Die Einlagerungsart der Produkte
wurde als instantan und der Befüllungsgrad der Lager
räume zu 100% angenommen. Für TSalzwurden 37°C ent
sprechend einer Tiefe von etwa 1000 mzugrundegelegt.
Damit errechnet sich die Maximaltemperatur aus
Tmax • A Tmax + TSalz '
Als Beispiel für die Ergebnisse zeigt Abb. I die auf
der Zylinderachse auftretende Maximaltemperatur in
Abhängigkeit vom D/R-Verhältnis beim Lagern von
spaltprodukt- und plutoniumhaitigen Bitumenprodukten
mit einem Alter der Spaltpi--odUkteund-de~-:Piuto~i;;';;;;
von 0,5 a. Man erkennt daraus, daß der maximale Tem
peraturwert bei einem D/R-Verhältnis von etwa.! auf
tritt. Stark' gestreckte oder flache Lagerräume (D« R
oder D ~ R) führen zu günstigeren Temperaturverhält
nissen. Ferner geht aus den Berechnungen hervor, daß
bei dem hier betrachteten Aktivitätsverhältnis Spalt
produkte/Plutonium die maximale Temperatur hauptsäch
lich durch den Beitrag des Plutoniums bestimmt wird.
4.1.2 ~~!~~hn~nS~n_~~!_~~rm~~g!!i~~!~ng_~~i_2~!
~in!~g~!~ng_Y~n_~i!~~ini~!!~n_~n2_~~~~n
E!~!!~i1..:t!2i2~!!:!i.Y!i!.!-Ag!!l~E~lE':'-U-n-g~!:;;.
i!~i!sh~n_~~g~!!!~~~n
Die Berechnungen zur Wärmeentwicklung bei der Ein
lagerung von bituminierten und zementierten Abfällen
in unterirdischen Lagerräumen wurden mit der Be
stimmung des Einflusses der Dimensionierung eines
Lagerraumes auf die Temperaturentwicklung fortge
setzt. Es wurden dabei die auftretenden Temperaturen
in zylindrischen Lagerräumen (V • 15.000 m3 , Durch
messer/HBhe-Verhältnis D/H • 0,1 bis 1,5) beim Lagern
von spaltprodukthaitigen Bitumen/Salz-Gemischen (ca.
50 Gew.% Salze) und Zement/Salz-Gemischen (ca. 10
Gew.% Salze) mit und ohne Plutonium berechnet. Die
spezifische Anfangsaktivität der Produkte ohne Plu
tonium betrug 0,1 Ci/l bis 1 Ci/I. Für die Produkte
mit Plutonium wurden folgende Aktivitätswerte gewähle
Für Bitumenprodukte: 0,1 Ci/l an Spaltprodukten und
5,8.10-3 Ci/l an Plutonium
Für Zementprodukte: 2,6.10-2 Ci/l an Sp~ltpro~ukten~ ... ~ •• ce _3.
und ~ L,5·10 ....C1/I.an Plutonium
Beteiligte Mitarbeiter: Dr. E. Smailos
W. Bechthold
kann jedoch die Bildung von zündfähigen Radiolysegas/
Luft-Gemischen ausgeschlossen werden.
Die aus den Berechnungen gewonnenen Ergebnisse sind
aus folgenden Gründen konservativ:
-19-
entfällt
entfällt,
entfällt
04.02.01.01
04.02.01.02
04.02.01.03
entfällt
04.02.02.01
04.02.02.02
04.02.03.03
04.02.03.01
04.02.03.02
04.02.04.01
04.02.03.05
Zu den im Text eingetragenen alten Nummern der
F+E-Themen gehören die folgenden neuen Bezif
ferungen.
existiert keine neue Bezifferung.
Für die Nummern in den Abschnitten 3 und 4
PWA 5511:
PWA 5512:
PWA 5513:
PWA 5515:
PWA 5521:
PWA 5544:
PWA 5545:
PWA 5546:
PWA 5547:
PWA 5561:
PWA 5563:
PNS 4411:
PNS 4412:
Beteiligte Mitarbeiter: Dr. B. Kienzier
Die Berechnungen der möglichen die Kritikalität be
einflussenden Parameter (teilweise im INR von Dr.
Würz durchgeführt) haben gezeigt, daß bei dem an
gegebenen.Kernbren~stoffgehaltin beiden Fällen
die Bildung kritischer Anordnungen,nicht möglich
und ausreichende Sicherheitsfaktoren vorhanden
sind.
+) Anmerkung
In den langen Zeiträumen bis zum Zerfall der Kern
brennstoffe müssen jedoch auch Anreicherungsvor
gänge in den Abfällen in Betracht gezogen werden.
Diese sind nur denkbar nach einer Zersetzung von
betonierten Abfallprodukten durch Sa.1Zlal1ge, sowie
nach der Sedimentation der Kernbrennstoff teilchen
in Bitumenprodukten.
Die Einlagerungsbedingung, daß thoriumhaltige Abfälle
vorerst wie radiumhalti~e Abfälle behandelt werden
müssen, hat sich als restriktiv und nicht gerecht
fertigt erwiesen. Angesichts des steigenden Anfalls
von thoriumhaitigen Abfällen war daher eine neue Re
gelung zu erarbeiten.
Der Kernbrennstoffgehalt in den im Salzbergwerk Asse
eingelagerten Abfällen ist. den:eH_f'ürscbwach und_
mittelaktive Abfälle auf 15 ~ je Abfallbehälter be
grenzt. Damit kann mit Sicherheit die Bildung kri
tischer Anordnungen in den Abfällen ausgeschlossen
werden, solange die Fässer unzerstört sind.
Beteiligte Mitarbeiter: W. Bechthold
Auf der Basis von vorliegenden Daten zur Dissoziation,
Wertigkeitsänderung und Komplexbildung des Plutoniums
wurde ermittelt, daß die maximal in Lösung gehende
Plutoniumaktivität so gering ist, daß allein die Ver
dünnung der kontaminierten konzentrierten Salz lösung
bis auf den für Trinkwasser zulässigenSalzgehalt ~u~
reicht, um die Plutoniumaktivität bis unter die aus
der Strahlenschutzverordnung abgeleiteten MZK-Werte
zu verdünnen.
Beteiligte Mitarbeiter: Dr. B. Kienzier
+)siehe Anmerkung nach 4.
Die vorgeschlagene Regelung sieht vor, daß die Tho
rium-Aktivität in den zur Versuchseinlagerung ange
lieferten Abfällen bis zu 1/10 der für die übrigen
n-Strahler zulässigen Aktivität betragen darf. Damit
wird mit dem Umstand Rechnung getragen, daß der' In
gestions-Grenzwert der Strahlenschutzverordnung für
Thorium niedriger ist als der Grenzwert für die Pu-
, und. Am-Isotope.,-Die~efoahr'9li!,r~'Ausgasung-cdes-cgaS'-~
förmigen ZerfallptoduktesRn""220 istangesichtsaer
sich nach Einstellen des Aktivitätsgleichgewichtes
bildenden Mengen und der kurzen Halbwertszeit des
Radon-Isotops vernachlässigbar klein.
-20-
10511 BAEHR, W.; HEMPELMANN, W.; KRAUSE, H.Incineration plant for radioactive waste atthe Nuclear Research Center Karlsruhe.KfK-2418 (februar 77)
10512 SCHETfLER, K.; RU.GE, U.Investigations on the long-term radiationstabllitl/ of borosllicate glasses againstalpha-emltters.KfK-242~_{!prl1]7J
10735 KARTES, H.; KOSCHOR~E, H.; KAUfMANN, f.Aufbau und Inbetriebnahm~ derdiskontinuierlichen VERA-Denitrierungsanlage.KfK-2446 (Mai 77)
10736 RUDOLPH, G.; GEBAUER, R.; HILD, W.Verfestigung hochaktiver Spaltprodukte durchThermitreaktion. Teil 11. Versuche in einerhalbtechnischen Anlage.KfK-2427 (Maerz 77)
10773 KUNZE, S.Optimierung eines fluessigen Reinigers fuerDekontaminationszwecke.In: Projekt Nukleare Sicherheit.Halbjahresbericht 1976/2.KFK-2435 (April 77) S.478-83
10774 HENTSCHEL, D.Optimierung der Dekontamination grosserKomponenten.In: Projekt Nukleare Sicherheit.Halbjahresbericht 1976/2.KFK-2435 (April 77) S.484-87
10775 JAKUBICK, A.Wanderung und Verteilung von Plutonium Innatuerlichen Boeden.In: Projekt Nukleare Sicherheit.Hai bJahresbe~tc,hj;~.l_::ac6-1-2_.~~~ --~c_- -~--c~~-- -- .
KfK-2435 (April 77 )§.488-91
10826 GUBER, w.; SAIDL, J.; DARUSCHY, P.; HILD, W.Thermodynamisch stabiles Glaskeramikproduktoder glaskeramlkaehnliches Produkt zurendgueltigen Beseitigung hochradioaktiverAbfaelle.DT-OS 25 34 014 (17.2.77)
10835 SAIDL, J.; HILD, W.Verfahren zur Vermeidung von Stoerungen belder Verfestigung radioaktiver Abwaesser.DT-OS 25 53 569 (8.6.77)
10900 KRAUSE, H.; STARCH, M.Die Behandlung und Beseitigung radioaktiverAbfaelle.VDI-Z, 119(1977) S.430-33
10901 KRAUSE, H.Erfahrungen bei der Behandlung radioaktiverAbfaelle.Kerntechnik, 19(1977) S.171-79
11019 KRAUSE, H.Radioaktive Abfaelle und Ihre Ueberfuehrungin endlagerfaehige Produkte.Kommunalwirtschaft (19771 S.149-53
11020 KUNZE, S.; MERTEN, E.; SCHMIDT, H.R.Anstrichsysteme mit verschiedenen Glanzstufenfuer kerntechnische Anlagen.Industrie-Lackier-Betrieb, 45( 1977) No 4,S.141-43
11201 AMEND, J.; BAEHR, W.; DIPPEL, TH.; DROBNIK,S.; GUBER, W.; HEIN, H.; HENTSCHEL, D.; KAHL,L.; KAUFMANN, f.; KELM, M.; KOESTER, R.;KOSCHOR~E, H.; KUNZE, S.; RUDOLPH, G.; RUTH,w.; SAIDL, J.; SCHEffLER, K.; SIENEL, D.;WEISENBURGER, S.; WIECZOR2K, H.Beltraege in:Waste Management Research Abstracts, No11(1976)
11202 KAUfMANN, f.; KOSCHORKE, H.; WEISENBURGER, SKeramische Schmelzanlage zur Verfestigung vo'HAW-Loesungen in Borosilikatglas. nAtomwirtschaft-Atomtechnik, 22(1977) S.389-90
11203 KRAUSE, H.;[HRSG.]; AMEND, J.; BAEHR, w.;BAETKE, K.;BECHTHOLD, W.;DIEfENBACHER, w •DIPPEL, TH.; DROBNIK, S.; EDEN, G.; '.ENGELMANN, H.J.; GUBER, W.; HENTSCHEL, D.;HEUSER, G.; HILD, w.; JAKUBICK, A.T.; JOHN,H.E.; KAHL, L.; KAUfMANN, f.; KELM, M.;KLUGER, W.; KMENT, H.; KOESTER, R.; KOWA, S.'KRAUSE, H.; KUNZE, S.; LEICHSENRING, C.H.; •MUELLER, ~'; RIEGE, U.; rtUDOLPH, G.; SAIDL,J.; SCHEffLER, K.; SCHULZ, J.: SMAILOS, E.;WEISENBURGER, 5.: ~EISS, K.; ~IECZOREK, H.;[ MITARB.]Abteilung Behandlung radioaktiver Abfaelle.Jahresbericht 1975.KFK-2380 (Dezember 76)
11204 KRAUSE, H.Behandlung und Endlagerung radioaktiverAbfaelle aus dem Brennstoffkreislauf.Chemiker-Zeitung, 101(lY77) S.240-47
11205 KUNZE, 5.; HENNING, K.Entwicklung eines Waschpulvers zurDekontamination von Textilien.Atom und Strom, 23(19771 S.71-75
11250 SCHEffLER, K.; RIEGE, U.; LOU~RIER, K.:MATZKE, HJ.; RAY, I.; THIELE, H.Long-term leaching of silicate sl/stems:testing procedure, actinides behaviour andmechanlsm.KfK-2456 (Juni 77)EUR-550ge (Juni 77)
11326 RUDOLPH, G.; KOESTER, R.Verfestigung l'ad'foaktiver Abfaelle mitanorganischen Bindern (Literaturuebersicht).KfK-2535 (November 77)
11342 BAEHR, W.; fiNSTERWALDER, L.; HAUSBERGER, H.;RUTH, w.Die Entwicklung eines kontinuierlichenVerfahrens zur Behandlung organischerfluessiger Abfaelle ausWiederaufarbeitungsanlagen.Reaktortagung, Mannheim, 29.Maerz - 1.Aprll1977, Deutsches Atomforum e.V.,Kerntechnische Ges.im Dt.Atomforum e.V.Leopoldshafen 1977: ZAED. S.459-62
11379 KAUfMANN, f.; SAIDL, J.; KOSCHORKE, H.;DROBNIK, S.Verfahren zum Vermeiden vonBetriebsstoerungen bei der Verfestigung
.."!_ae_99~Jg.er,_.r_adi.oaktivel'--Abfaelle in einerGlas-, Glaskeramik- oderglaskeramikaehnlichen Matrix.DT-OS 26 11 954 (29.9.1977)
11381 DROBNIK, S.; KAUfMANN, f.: KOSCHORKE, H.;HILD, W.Verfahren und Vorrichtung zur Vo~bereitung
von waessrigen, radioaktiven Abfaellen zurumweltfreundlichen und sicheren Handhabung,Transportierung und Endlagerung.DT-OS 26 09 299 (15.9.19771
11386 GUBER, W.; DARUSCHY, P.; SAIDL, J.Ve~wendung von gadoliniumhaitigen Glaesern,Glaskeramiken und Keramiken.DT-OS 26 14 185 (6.10.19771
11512 JAKUBICK, A.T.Geochemistry end -phystcs of plutoniummigration.2.Symposium on the Origin and Distribution oethe Elements, Paris, May 10-13, 1977
JAKUBICK, A.T.Transfer and distribution of tritium in apartiall~ saturated natural soil.40Meeting of the European Geoph~sical
Societ~, Muenchen, September 6-9, 1977
MULLER, H.M.: [HRSG.]: BACHMANN, R.: BAEHR,W.: BREGULLA, E.: DIEfENBACHER, W.: DIPPEL,TH.: HALASZOVICH, ST.: HEIMERL, Wo: JOCKWER,N.: KAUfMANN, f.: KELM, M.: KLUGER, W.;KOESTER, R.: KROEBEL, R.: KUEHN, K.: LASER,M.:LEllhH.:-NENTWICH, . O.;--SCHNEIDER,K. ;SC HULZ ,W.rSTlPANITS, P.: ·WEI SENBURGER , S.:WIECZOREK, H.: WIrTE, H.: [MIT ARB. )S~stemstudie Radioaktive Abfaelle In derBundesrepublik Deutschland. SRA 2:Technologien und forschungs- undEntwicklungsarbeiten fuer die Beseitigungradioaktiver Abfaelle.Hanau: NUKEM 1977. 210 S.
BACHMANN, R.: DYROff, H.: flEISCHMANN, f.K.:WITTE, H.: [HRSG.]: BOKELUND, H.: HOMANN,H.H.: KRAUSE, H.: KUEHN, K.; NENTWICH, 0.;PILGENROETHER, Ao: STIPANITS, P.; [MITARB.]Systemstudie Radioaktive Abfaelle In derBundesrepublik Deutschland. SRA 6: DieEntsorgung von radioaktiven Abfaellen In derBundesrepublik Deutschland.Hanau: NUKEM 1977. 84 S.
HENTSCHEL, Do: KUNZE, S.Entwicklung von Dekontaminationsverfahren.In: Projekt Nukleare Sicherheit.Halbjahresbericht 1977/10KfK-2500 (Dezember 77)
-21-
11631 JAKUBICK, A.T.Wanderung langlebiger Transuranisotope (z.B.Pu-239, Am-241) Im Boden und in geologischenformationen.In: Projekt Nukleare Sicherheit.Halbjahresbericht 1977/1.KfK-2500 (Dezember 77)
11636 SCHEffLER, K.; RIEGE, U.Messung der Energiespeicherung Infestkoerpern.Kerntechnik, 19(1977) S.478-82
11653 INSTITUT fUER TIEfLAGERUNG (GSf); ABTEILUNGBEHANDLUNG RADIOAKTIVER ABfAELLE (GfK);[HRSG): ALBRECHT, E.: BECHTHOLD, W.:DIEfENBACHER, W.; DUERR, K.; ENGELMANN, H.Jo:fEDDERSEN, H.: HILD, W.; JOCKWER, No; KLARR,K.; KOLDITZ, H.; KORTHAUS, E.; KRAUSE, Ho;KUEHN, K.; OPP, 0.; PROSKE, R.; SCHNEIDER,K.; SCHUCHARDT, M.C.; SMAILOS, Eo;STAUPENDAHL, Go; THIELEMANN, Ko; UERPMANN,E.P.; [MITARB.]Endlagerung radioaktiver Abfaelle.Jahresbericht 1975.GSf-T 60 (August 76)KfK-2309 (August 76)
11654 INSTITUT fUER TIEfLAGERUNG (GSf); ABTEILUNGBEHANDLUNG RADIOAKTIVER ABfAELLE (GfK):[HRSG.); ALBRECHT, E.; BECHTHOLD, Wo;DIEfENBACHER, W.; DUERR, K.; ENGELMANN, H.J.;fEDDERSEN, H.; fLACH, D.; JOCKWER, No; KLARR,K.; KOLDITZ, Ho; KORTHAUS, E.; KRAUSE, H.;KUEHN, K.; OPP, 00; PROSKE, Ro; ROTHfUCHS,T.; SCHMIDT, M.; SCHNEIDER, Ko; SCHUCHARDT,MoC.; SMAILOS, E.; STAUPENDAHL, G.;THIELEMANN, K.; UERPMANN, EoPo; [MITARBo]forschungs- und Entwicklungsarbeiten zurEndlagerung radioaktiver Abfaelle.Jahresbericht 1976.GSf-T 70 (August 77)KfK-2522 (Ä·lr~fust77)-
