Abtrennung und Messung von Strontium-90

in Umwelt- und Bestrahlungsproben

Zur ErfUllung der Priifungsbedingungen tur die Diplornhauptpriifung im Fach Chemie an der Universität Hannover

vorgelegt von

Martin Fnednch Filß geboren arn 10. September 1968 in Braunschweig

Hannover 1995

Abstract

Abtrennung und Messung von Strontium-90 in Umwelt- und Bestrahlungsproben

Irn ersten Teil dieser Arbeit wurde ein Bodenprofil von der King George Insel in der Antarktis

untersucht. Es bestand aus dem Bewuchs und den sechs oberen Schichten von je 1 cm Dicke.

Die Trennung des Strontiums erfolgte mit der ,,Nitrat-Methodec: Zur Bestimmung der ?3r-

Aktivität über das Tochternuklid V wurde ein Proportionalzähler verwendet. Die

Gesamtdeposition in den analysierten Schichten beträgt 327 Bq - m"; die mittlere spezifische

Aktivität 4,O Bq. kg" Trockenmasse. Der Befund zeigt eine gute Übereinstimmung mit der

von T. Rojas für eine Bucht 30 km weiter nördlich bestimmten spezifischen Aktivität von 5,7

Bq. kg-'. Beide Werte liegen höher als die aus Veröffentlichungen von UNSCEAR

berechneten. Da die Deposition von ,,Falloutc~Nukliden selbst in geographisch eng begrenzten

Gebieten starken Schwankungen unterliegt, sind noch keine allgemeinen Aussagen ableitbar.

Die spezifische Aktivität nahm von 5,3 Bq. kg-I in der obersten Schicht bis auf 2,7 Bq kg-I

Trockengewicht in der Schicht zwischen fünf und sechs Zentimetern ab. Diese Tendenz verlief

jedoch nicht kontinuierlich, sondern zeigte ein erneutes Ansteigen in der Schicht zwischen zwei

und drei Zentimetern

Die Bestrahlungsproben bestanden aus sieben Dünntarget-Folien, die mit Protonen einer

Energie von 109 bis 1600 MeV bestrahlt wurden. Nach dem Aufschluß init Flußsäure erfolgte

zunächst die Spuren-Matrix-Trennung mit einem Kationenaustauscher (Dowex). Das

Strontium wurde daraufhin mit einer Kronenether-Säule (SrSpec) von den übrigen bei der

Bestrahlung produzierten Radionukliden getrennt. Wie bei den Umweltproben wurde für den

quantitativen Nachweis ein Proportionalzähler eingesetzt. Der qualitative Nachweis über den

Aufbau des 90Y erfolgte in einem Liquid Scintillation Counter. Die Aufnahme von P- und

y-Spektren ermöglichten die radiochemische Überprüfung der Trennung. Die

Wirkungsquerschnitte betragen 5 bis 9 mbam irn Energieberiech von 109 bis 147 MeV und

etwa 2 mbarn zwischen 800 und 1600 MeV. Damit weichen sie erheblich von

Modelirechnungen zu höheren Werte ab, liegen jedoch unter denjenigen, die für vergleichbare

Reaktionen an ähnlichen Kernen (9SJb) gemessen wurden.

INHALTSVERZEICHNIS

1 .I. Vorkommen und radioökologische Bedeutung des Strontiums

1.2. Das Kompartimentmodell 1.2.1. Quellen der =~r -~k t i v i tä t in der Biosphäre 1.2.2. Transfer von der Atmosphäre zur Erdoberfläche 1.2.3. Der Transfer in das Gewebe 1.2.4. Die Berechnung der effektiven Dosis

1.3. Modellierung des %r-~erhaltens bei Kurzzeitkontaminationen

2. RADIOANALYTISCHE ERFASSUNG

2.1. Probenaufbereitung 'und Aufschluß

2.2. Radioanalytische Trennungsgärige 2.2.1. Fällungsmethoden 2.2.2. Extraktionsmethoden 2.2.3. Chromatographische Methoden 2.2.4. Trennung durch Kronenether

2.3. Radioanalytische und andere physikalische Detektionsmöglichkeiten 2.3.1. Radioanalytik 2.3.2. Massenspektrometrische Methoden 2.3.3. Laserresonanzspektroskopie

3. AUFGABENSTELLUNG 25

4. EXPERIMENTELLES 26

4.1. Bestimmung der %r-~ktivität in Bodenproben der Südshetlandinseln 26 4.1 .I. Trennungsgang zur Bestimmung von % ~ r in Umweltproben 26 4.1.2. Detektion mit dem Proportionalzähler 32 4.1.3. Statistische Beschreibung des Verfahrens 33 4.1.4. Berechnung der Depositionsdichte 37

4.2. ? 3 r - ~ n a l ~ s e der bestrahlten Zirkonium-Folien 39 4.2.1. Trennungang zur Isolierung des Strontiums aus den Zirkoniumproben 39 4.2.2. Nachweis mit dem Proportionalzähler 41 4.2.3. Nachweis mit dem Liquid Scintillation Counter 41 4.2.4. Statistische Beschreibung des Verfahrens 46 4.2.5. Auswertung der Meßergebnisse 47

5. ERGEBNISSE UND DISKUSSION

5.1. Auswertung der Bodenproben der Südshetlandinseln

5.2. Wirkungsquerschnitte der go~r-~rodukt ion aus Zirkonium

6. ZUSAMMENFASSUNG

8. ANHANG

8.1. Symbole und Abkürzungen

8.2. Verwendete Geräte

8.3. Chemikalien und Referenzmaterialien

8.4. Verwendete Kerndaten

1. Einführung

1.1. Vorkommen und radioökologische Bedeutung d e s Strontiums

Das Erdalkalielement Strontium gehört zu den weniger häufigen Bestandteilen der Erdkruste.

Sein Gewichtsanteil in den oberen 16 km beträgt 0,014 %. Es existieren die vier stabilen

Isotope 84Sr (0,56 %), (9,86 %), "Sr (7,OO %) und "Sr (82,58 %). In einigen Mineralien

ist Strontium-87 durch den ß--Zerfall von primordialem radioaktiven j ; ~ b angereichert. Diese

Abweichung vom normalen Verhältnis wird zur geologischen Altersbestimmung herangezogen.

Durch spontane Spaltung des 238U kommt es auch zur Bildung geringer Mengen der beiden

ß--Strahler Strontium-89 und Strontium-90. Mit 50,5 Tagen bzw. 28,5 Jahren sind ihre

Halbwertszeiten jedoch so gering, daß nach der Verwitterung der Steine keine detektierbaren

Mengen dieser Isotope in die Biosphäre gelangen [67].

Seit der Entdeckung der künstlichen Kernspaltung 1939 sind weitaus größere Mengen der

beiden ß--Strahler in die Umwelt gelangt. Bei der Spaltung von mit thermischen

Neutronen entsteht zu 5,84 % Strontium-90. Dieses zerfallt über ß--Zerfälle mit einer

Maxirnalenergie von 0,54 MeV zum ''Y. Die Halbwertszeit dieses Nuklids ist mit 2,67 Tagen

wesentlich geringer, während die beim Zerfall abgegebene P-Energie mit bis zu 2,28 MeV

deutlich höher liegt. Durch die Erprobung von Kernwaffen in der Atmosphäre wurde

. Radiostrontium global verteilt und gelangte in die Biosphäre.

Obwohl keine essentiellen biologischen Funktionen des Elements fur den Menschen bekamt

sind, wird es vom Körper aufgenommen. Strontium folgt dem Homologen Calcium in den

verschiedenen Stoffwechselprozessen und wird wie dieses in die Knochen eingebaut [53]. Dort

schädigt es durch radioaktiven Zerf'ail das angrenzende Gewebe. Strontium-90 stellt daher ein

gefhliches Folgeprodukt der Atomwaffenexplosionen dar. Um eine Gefährdung der

Bevölkerung fnihzeitig zu erkennen und mögliche Risiken zu minimieren, ist sein

radioökologisches Verhalten deshalb seit den frühen 60er Jahren beobachtet worden.

1.2. Das Kompartimentmodell

Das United Nations Scientific Committee on the Effects of Atomizing Radiation (UNSCEAR)

empfielt zur Beschreibung des Verhaltens eines Radionuklides in der Umwelt bis hin zum

Menschen das in Abbildung 1.2.1. dargestellte Kompartimentmodell [66]. Ziel ist es, eine

Abschätzung der Strahlenexposition der Bevölkemng zu ermöglichen. Diese dient als

Grundlage der Bewertung der durch ionisierende Strahlung hervorgerufenen Risiken.

Inhalation 1

Abbildung 1.2.1 : Kompartimentmodell zur Beschreibung des Verhaltens von

Radionukliden in der Umwelt

Ingestion

V

Das komplexe System wird in kleine Teilabschnitte zerlegt, die unabhängig von einander

betrachtet werden. Über die durch die Pfeile dargestellten Expositionspfade ist es möglich die

effektive Dosis zu berechnen. Die Exposition erfolgt nicht in allen Fällen auf direktem Weg

über die einzelnen Kompartimente. Zu dieser kam auch externe Strahlung, wie beispielsweise

durch den Pfeil von der Erdoberfläche zur Dosis beschrieben, beitragen. Bei diesem

Kompartiment handelt es sich nicht wie in den vorhergehenden Schritten um den

Aufenthaltsort des Radionuklides. Der Übergang vom Gewebe zur Dosis ermöglicht es, eine

Aussage über die effektive Dosis zu treffen, die eine einzelne Person oder eine

Bevölkerungsgruppe erhält.

Quelle (0)

A

externe Strahlung

Atmosphare (1)

Erdoberfiache (2)

Nahrung (3)

Gewebe (4)

Dosis (5)

Der Übergang von einem Kompartiment zum nächsten wird durch den Konzentrationsfaktor

- Konzentration im Zielkompartiment 2 - Konzentration im Quellkompartiment 1

beschrieben. Der Index gibt an, zwischen welchen beiden Kompartimenten die

Konzentrationsändemng betrachtet wird. Er stellt die Korrelation zwischen dem unendlichen

Zeitintegral der Konzentration, der Dosis oder einer anderen Größe zweier Kompartimente

dar. Stehen Daten nicht zur Verfügung, wird der Quotient aus Einzelmessungen berechnet.

Solange die Konzentrationsangaben in den gleichen Einheiten aufgefUhrt sind, ist P

dimensionslos. Beispielsweise wird fUr den Übergang von Strontium aus kontaminierter

Nahrung in das Gewebe PM die Konzentration des Radionuklides in den Knochen durch

diejenige in der Nahrung dividiert.

Zur Beschreibung der zeitabhängigen Aufhahme dient der Transferfaktor. Bei bekannter

Inkorporation eines Nuklides, angegeben in Bq I d, gibt er den Transfer zum nächsten

Kompartiment und die dort hervorgemfene spezifische Aktivität in Bq 1 kg an. Ist etwa die

Kontamination in der Luft bekannt; so kann, bei bekannter Aternrate, mit dem Faktor P14 die

spezifische Aktivität des Gewebes berechnet werden. Der Quotient dieser beiden Größen ist

dann nicht mehr, wie der Konzentrationsfaktor, dimensionslos, sondern hat die Dimension

Um letztendlich von einem gegebenen Eintrag, beispielsweise in Form eines

Nuklearwaf5entests auf die Dosis zu schließen, werden unterschiedliche Expositionspfade

berücksichtigt. Diese beschreiben durch eine Kette einzelner Schritte die verschiedenen Wege,

auf denen das Radionuklid zum Menschen gelangen kann. Sie werden als unabhängig

voneinander angesehen und verhalten sich daher additiv. Um die vier in der obigen Abbildung

angedeuteten Pfade zu beschreiben, berechnet sich der gesamte Transfer P, zu:

Für die einzelnen Kompartimente und den Transfer untereinander werden die in 1.2.1. bis

1.2.4. aufgeführten Aktivitäten und Faktoren als repräsentativ angesehen [66, 631:

1.2.1. Quellen der %--Aktivität in der Biosphäre

Y3r-Eintrag in die Atmosphäre durch Kernwaffenexplosionen

Seit 1945 wurden atmosphärische Kernwaffentests durchgeführt. Durch die Spaltung von Uran

und Plutonium gelangte dabei eine große Anzahl von Radionukliden in die Umwelt. Je nach

Spaltmaterial und Konstruktion der Bombe war die Ausbeute an "Sr gemessen an dem

Gesamtinventar der Spaltprodukte verschieden. So ergeben sich Unterschiede, je nachdem ob

die Spaltung mit thermischen bzw. schnellen Neutronen erfolgt. Die wichtigsten Werte sind in

Tabelle 1.2.1. zusammengestellt.

Tabelle 1.2.1 : Spaltausbeute an "Sr im Verhältnis zur Gesamtausbeute an Radionukliden

Zur Berechnung der durch Nuklearwaffen freigesetzten "Sr-Aktivität, sollen die Spaltungen

pro kt Sprengkraft und die dadurch erzeugte Produktion an "Sr-Kernen abgeschätzt werden.

Spaltstoff

"Pu

"W

"Th

Mittelwert

Unter der Annahme, daß eine kt Sprengkraft 1,45 . 10" Spaltungen entspricht, werden bei

einer mittleren Spaltausbeute von 33% etwa 5,l 102' Strontium-90-Atome gebildet. Für

einzelne Tests sind große Abweichungen entsprechend Tabelle 1.2.1. möglich. Dies hängt vor

d e m damit zusammen, ob 23SU oder ? P U als Spaltstoff eingesetzt wurde. Mit der

prozentuale Spaltausbeute an "Sr durch

Zerfallskonstante von 7,7 . 10-l0 s-' (Tln = 28,5 a) ergibt sich eine Aktivität von 3,9 1012 Bq

thermische Spaltung

5,84

2,12

pro kt Sprengkraft.

schnelle Spaltung

5,21

2,05

3,20

7,66

Schätzungen der Sprengkraft der in überirdischen Tests erprobten Atomwaffen wurden

ebenfalls veröffentlicht. Insgesamt beläuft sich ihre Zahl bis 1986 auf 423 mit einer

Gesamtsprengkraft von 217 Mt 1631. Lediglich 10% der dabei anfallenden

Spaltproduktproduktion fand nach Inkrafttreten des Nuclear Test Ban Treaties 1962, nur 1%

zwischen 1976 und 1980 statt. Nicht berücksichtigt sind unterirdische- Versuche, bei denen

3,50

normalerweise keine Radionuklide an die Biospäre abgeben werden. In Abbildung 1.2.2. ist die

jahrliche goSr-Produktion durch atmosphärische Nuklearwaffentests und das kumulative

Inventar an in PBq (10'' Bq) angegeben. Der Gesamtwert der Sprengkraft beläuft sich bis

zum Mcraftireten des Nuclear Test Ban Treaties 1962 auf auf 194 Mt [63]. Dies entspricht

einer Produktion von etwa 7,4 . 10" Bq Strontium-90. Zusätzliche 0,9 - 10" Bq entstammen

atmosphärischen Tests bis zum Ende 1984. Das Gesamtinventar von 8,3: 10" Bq wurde nicht

gleichmäßig über die ganze Erdoberfläche verteilt, ein geringer Anteil vielmehr in der Nähe

von Testgeländen als lokaler Fallout abgelagert. Die weitaus größten Sprengungen fanden

jedoch in der Stratosphäre statt. Berücksichtigt man den radioaktiven Zerfall, so beträgt 1995

das durch KernwaEentests erzeugte kumulative Inventar an noch 3,6 10" Bq. Es nimmt

seit 1970 kontinuierlich ab.

4 jährliche Sr-90 RoduMiin

Abbildung 1.2.2: 9r-Aktivität in der Atmosphäre: Dargestellt ist der jährliche Eintrag durch

AtomwaEenversuche, sowie die kumulative Aktivität, die sich aus der

Summe der einzelnen Einträge, sowie dem Zerfall ergibt 1631.

Einträge an mSr in die Biosphäre durch den Nuklearen Brennstoffiyklus

Kernkraftwerke

In Kernkraftwerken wird Strontium-90 durch die Spaltung des Brennstoffes produziert. Der

gebildete Anteil variiert in Abhängigkeit von der Brennstofhsammensetning, dem Reaktortyp

und dem Anteil des erreichten Abbrandes. In Tabelle 1.2.1. finden sich die Ausbeuten f i r die

unterschiedlichen Spaltungsprozesse. Bei dem vergleichsweise hohen Abbrand in einem

Druckwasserreaktor ist die angenommene ?3r- Produktion ein PBq - (10'' Bq) pro t Brennstoff. ?&CL

Dies entspricht 1,08 . 10' Bq 1 kWh an erzeugter Energie.

Geringe Mengen des Radionuklids gelangen durch Defekte in der Brenstofiülle in die

Kühmüssigkeit. In der Kühlmittelreinigung oder einem folgenden Kühimittelverlust kann %Sr

über den Kamin oder die Abwasserabgabe die Umwelt erreichen. Der Anteil des

Gesamtinventars an %Sr, der von Kernkraftwerken an die Umwelt abgegeben wurde, weist je

nach Bauart und Rückhaltevorrichtungen beträchtliche Unterschiede auf Die abgegebene

Aktivität des 90Sr wurde in dem UNSCEAR-Bericht von 1977 aufgeführt [63]. Die mittleren

Abgaben schwanken von 1,14.10-~ bis 0,456 Bq pro kWh in Druck- und

Siedewasserreaktoren. Der überwiegende Anteil der Aktivität gelangte in flüssiger Form in die

Umwelt.

Unter der Annahme, daß die begrenzten Daten der %Sr-Abgabe pro erzeugter Energieeinheit

repräsentativ sind, ist es möglich eine grobe Abschätzung der weltweit emittierten

%Sr-Aktivität zu erhalten. Legt man die globale Reaktorkapazität 1980 zugrunde und nimmt

eine Auslastung von 60 % an, so errechnet sich die %Sr-Emission aller Reaktoren auf etwa

2 . 10'2 Bq. Bei dieser Abschätzung wurde unterstellt, daß bei Reaktortypen, fur die keine

Information vorhanden ist, die Werte von Siedewasserreaktoren entsprechend gelten [63]. In

den alten Bundesländern wurden 1987 insgesamt 1,3 . 108 kWh durch Atomkraftwerke erzeugt

[25]. Dies entspricht im Kompartimentmodell einer %--Quelle zwischen 1,s - 10' und

6,O . 107Bq.

Wiederaufarbeitunasanlagen

In Wiederaufarbeitungsanlagen wird der Brennstoff aufgelöst, um nicht abgebranntes Uran und

Plutonium fur den erneuten Einsatz zu gewinnen. Das gesamte Radiostrontium und die anderen

Spalt- und Aktivierungsprodukte gehen in die Abfallströme über. Die Aktivitäten der einzelnen

Nuklide in gasförmigen oder flüssigen Abgaben der Wiederaufarbeitungsanlagen sind genau

dokumentiert [63]. Für drei europäische Wiederaufarbeitungsanlagen ist die !?Sr-Abgabe in

Tabelle 1.2.3. aufgefuhrt.

Der Anteil gasförmiger Abgaben bezogen auf das Gesamtinventar an %Sr beläuft sich auf etwa

3 . lod %. Die Erfahrungen in Windscale und bei den Nuclear Fuel Services sind diesbezüglich

ähnlich. Strontium gelangt überwiegend in flüssiger Form in die Umwelt. Das auf diese Weise

ausgetretene Inventar beträgt etwa 0,2 % des %Sr bei der britischen Anlage in Windscale. In

dem Nuclear Fuel Services plant in den USA wurde mit 5 . 104 % ein wesentlich geringerer

Anteil an die Umwelt abgegeben. Diese Wiederaufarbeitungsanlage befindet sich nicht mehr in

Betrieb.

Tabelle 4.63: Jährlich an die Umwelt abgegebene goSr-Aktivität in TBq [63]

Udalle in kerntechnischen Anlagen

Auch durch Kernkraftwerksunfälle ist "Sr in die Umwelt gelangt. Der Störfall am 28. März

1979 irn Kernkraftwerk in Three Miles Island, USA, fiihrte zu hohen Iodemissionen. Durch die

1975

1976

1977

1978

1979

Lüftungsanlage des Reaktorhilfsgebäudes gelangten etwa 5,6 . 10" Bq gasförmigen Iods in die

Umwelt. Eine Strontiumemission wurde nicht gemessen.

Am 26. April 1986 kam es in einem Block des Kernkraftwerks in Tschernobyl zu einem Unfall,

in dessen Verlauf etwa 4% des Gesarntinventars an die Atmosphäre abgegeben wurden. Irn

Gegensatz zu den Aschen von Nuklearwaffentests fand die Freisetzung dieser Radionuklide

nicht direkt in den oberen Schichten der Atmosphäre statt. Nach Berechnungen von M. A.

Monetti und Mitarbeitern beläuft sich die Emission auf 8,l . 10'' Bq Strontium-90 [48]. Im

zweiten Quartal 1986 wurden in dem betreffenden Abschnitt von zehn Breitengraden auf der

Nordhalbkugel erhöhte Radiostrontiumwerte gemessen. Obwohl sich der Fallout über die

ganze nördliche Hemisphäre verteilte, erfolgten 75 bis 100 % der Deposition im Umkreis von

30 km um das Kraftwerk. Die Ablagerung der übrigen Nuklide fand je nach Topographie und

Wetterlage sehr unterschiedlich statt [43].

Windscale, UK

In der Plutoniumfabrik Mayak im südlichen Ural kam es zu drei großen Emissionen von

Radionukliden. In der Zeit von 1950 bis 1951 wurde der hochaktive Abfall des

Industriekomplexes in den Techa-Fluß geleitet. Die landwirtschaftliche Nutzung dieses Flusses

La Hague, FR

flüssig

75

40

73

140

gasförmig

0,04 1

0,048

0,009

Marcoule, FR

flüssig

0,93

0,4 1

0,3 7

0,88

flüssig

466

381

427

597

250

und der Umgebung wurde daraufhin eingestellt und die Bevölkerung mehrerer Dörfer

evakuiert. Die Gesamtemission betnig etwa 100 PBq (10'' Bq), davon enfielen etwa 10 PBq

auf das % ~ r [62]. Seit dem September 1951 erfolgte die Ableitung des flüssigen hoch- und

mittelaktiven Abfalls in stehende Gewässer. Auf diese Weise wurde eine weitere Emission in

den Techa-Fluß vermieden. Als im Sommer 1967 ein solcher See 'austrocknete wurden

Radionuklide mit einer Gesarntaktivität von etwa 4,4. 1018 Bq [40] durch einen Sturm

aufgewirbelt und in der Umgebung deponiert. Der exakte Anteil und das radioökologische

Verhalten der einzelnen Nuklide ist noch nicht bekannt.

Bei der Explosion eines Lagerbehälters, der hochaktiven Abfall enthielt, kam es 1957 zu einer

Emission von etwa 740 PBq (20 Millionen Ci). Die Aktivität des % ~ r , die dabei freigesetzt

wurde, betrug etwa 0,8 PBq [40].

Erweiterungen des Nuklearen Brennstofkeislaufs als mögliche zukünftige goSr-Quellen

In den letzten Jahren sind vor allem zwei Konzepte entworfen wurden, die auf einem technisch

neuen Konzept der kernphysikalischen Energiegewimung benihen [27]. Der Betrieb bisheriger

Kernreaktoren basiert auf einer sich in ihrer Intensität erhaltenden Kettenreaktion. Ein

absorbiertes Neutron erzeugt über den Spaltprozeß je nach Konstruktion des Reaktors etwa

zwei bis drei weitere Neutronen, von denen eines zum Aufrechterhalt der Kettenreaktion

notwendig ist. Durch unvermeidbare Verluste besteht daher immer ein mehr oder weniger

hoher Neutronenmangel. Dies soli in neuen Konzepten dadurch vermieden werden, daß man

Beschleuniger als zusätzliche Neutronenquelle verwendet. Die Wechselwirkungen

hochenergetischer Protonen (etwa 1 GeV) mit schweren Target-Kernen (Pb, Bi, Th oder U)

fihren zu Spallationsprozessen, in denen bei jeder Kernreaktion bis zu 50 Neutronen emittiert

werden. Unter Nutzung dieses Effekts sind Planungen möglich, die einen Neutronenüberschuß

zugrunde legen und einen unterkritischen Betrieb der Anlage ermöglichen.

Der Vorschlag von C. Rubbia [17] und Mitarbeitern sieht vor, einen neuen Brutreaktor zu

konstruieren: Mit einem Protonenstrahl wird in einem Primärtarget aus Blei und Wismut durch

Spallationen ein Neutronenfiuß von lOI4 n . cm-2 erzeugt. In diesem Teilcheduß erfolgt

einerseits die Spaltung des 233U, andererseits wird aus 232Th neuer Spaltstoff erbrütet. Ein

Vorteil des Konzeptes ist dann zu sehen, daß das in der Erdkruste häufiger als Uran

vorkommende Thorium eingesetzt wird. Ferner ist es möglich den Reaktor unterkritisch zu

betreiben. Wird die Energieversorgung des Beschleunigers unterbrochen, so finden keine

Spallationen mehr statt und der Neutronenfluß kommt zum Erliegen.

C. D. Bowrnan und Mitarbeiter verfolgen eine gänzlich andere Zielsetzung [12]. Es geht ihnen

vor allem um die Transmutation der Spaltprodukte und Aktiiden, die eine Halbwertszeit von

mehr als 25 Jahren haben und deren Transmutation nicht während des Reaktorbetiebes erfolgt.

Um diese dennoch durch neutroneninduzierte Reaktionen umzuwanddn, verfolgen sie das

Konzept einen Reaktor mit einem Fluß von 1016 n cm-2 zu entwickeln. Dieser soii durch

protoneninduzierte Spallationen an flüssigen Blei-Wismut-Targets erzeugt werden.

Hochtemperatur-Salzschmelzen (700 "C), wie sie vor allem in Oak Ridge in den 60er Jahren

entwickelt wurden, sollen dabei die Spaltstoffe transportieren. In anderen Reaktorzonen

können je nach Erfordernis in schwerem Wasser (D20) gelöste Nuklide erbrütet oder

transmutiert werden.

Um die Produktion von Radionukliden vor der Auslegung und dem Bau der Anlagen

abzuschätzen, ist es notwendig, die einzusetzenden Materialien und ihre Wechselwirkungen mit

Protonen im voraus zu untersuchen. In kemtechnischen Anlagen wird Zirkonium und seine

Legierungen wegen seines geringen Wirkungsquerschnittes mit thermischen Neutronen

(o = 0,185 barn) häufig als Werkstoff verwendet. Da die beschleuniger-gestützten Reaktoren

mit hohen Protonenströmen arbeiten, ist zu klären, welche Wechselwirkungen mit diesen und

anderen Teilchen (Deuteronen, Tritonen) auftreten.

1.2.2. Transfer von der Atmosphäre zur Erdoberfläche

Da global die wesentliche Quelle der goSr-Aktivität in der Umwelt in den oberirdischen

Kernwaffenversuchen zu sehen ist, soll speziell der Weg des auf diese Weise produzierten

Strontiums zum Menschen untersucht werden.

Stratosphärischer Fallout, welcher den Hauptanteil der Deposition an Radionukliden ausmacht,

besteht aus Teilchen, die entweder in der Stratosphäre gebildet oder dorthin transportiert

worden sind. Der Hauptanteil der Deposition findet in der gleichen Hemisphäre des Eintrages

statt.

Der geringere Anteil der Ablagerung wird durch direkten troposphärischen Fallout verursacht.

Kleine Aerosolteilchen, die nicht über die Tropopause hinausgetragen wurden, setzen sich nach

einer mittleren Aufenthaltsdauer von 30 Tagen am Boden ab [63]. Während dieser Zeit findet

eine Verteilung der Asche in dem Breitenband des Eintrags statt. Wind und Klimaeinflüsse sind

für die Ausbreitung entscheidend.

Wie in Abbildung 1.2.3. dargestellt, teilt man die Atmosphäre in äquatoriale Zonen vom 0" bis

30" und polare vom 30" bis zum 90" Breitengrad. Die untere aratosphäre (UU) erstreckt sich

etwa von 9 bis 17 km in den golaren (W) und von 17 bis 24 km in den aquatorialen (U&)

Regionen. Als obere aratosphäre (B) bezeichnet man den sich anschließenden Bereich bis

etwa 50 km. Darüber befindet sich die m h e aratosphäre @I?$ bzw.-U$), in der jedoch

kaum Kernwaffentests durchgeführt wurden. Diese Zonen ändern ihre Höhe und Ausdehnung

mit den Jahreszeiten. Des weiteren ist in Abbildung 1.2.3. die Sprengkraft, der in den einzelnen

Zonen gezündeten Bomben in Mt angegeben.

Die Wanderung der Luftschichten wurde anhand von RadionuMiden untersucht. Durch

Gravitationskräfte sinken die Aerosole langsam in die Obere Stratosphäre. Dort wandern sie

durch Eddy-Diffusion in die untere Strato- und obere Troposphäre. Die Luftmassen bewegen

sich entlang der durch die Pfeile in Abbildung 1.2.3. angedeuteten Linien.

Die mittlere Aufenthaltsdauer von Aerosolen beträgt 3 bis 12 Monate in der blaren (WS)

bzw. 8 bis 24 Monate in der Unteren Aquatorialen Stratosphäre (UÄS). Der schnellste

Austausch findet im Frühjahr statt. Für die nächst höhere Schicht, die obere Stratosphäre

wurden 6 bis 9, für die hohe Stratosphäre 24 Monate angenommen.

Abbildung 1.2.3: Die unterschiedlichen Zonen der Erdatmosphäre mit der in ihnen

E & 4

50 -.

24 -.

Die Abbildung 1.2.4. zeigt die Deposition des in Kernwaffentests gebildeten ''Sr in den

einzelnen Breitengraden. Einerseits ist die gesamte über die Zeit und Fläche integrierte

17 ,. UPS

I o0 (Sndpol)

Deposition pro Breitengrad [PBq] nach links aufgetragen. Da die Fläche pro Breitengrad von

HPS a

1 OPS

den Polen zum Äquator immer weiter zunimmt, ist die Depositionsdichte [I00 Bq m-'] nicht

HA.S a durch die bedingtes

I 0ÄS 2,7

UÄS EDDY

9,3

Schwerknfl 9bsinken

1 OÄS 1.9

3iffusion UÄS

0,os

direkt proportional zur integrierten Deposition. Die Zu- und Abnahme der nach rechts

OPS

aufgetragenen Depositionsdichte fallt deshalb etwas unterschiedlich aus.

Int. Dep. [PBq] Dichte [I00 Bq . m-2]

Abbildung 1.2.4: Deposition des bis 1980 durch Kernwaffentests produzierten 3 r . Nach

links ist die über dem Breitengrad und die Zeit bis 1980 integrierte

Deposition [PBq = 1015 Bq] nach rechts die Depositionsdichte

[I00 Bq m-2] aufgetragen [63].

Die Ablagerung ist in den gemäßigten Breitengraden der nördlichen Halbkugel arn höchsten,

um den Äquator tritt ein Minimum auf und an den Polkappen wird bei weitem die geringste

Aktivität gemessen. Wie aus den Angaben über die Sprengkraft in Abbildung 1.2.3. ersichtlich,

siid über 90% der Radionuklide in der nördlichen Hemisphäre gebildet worden. Der Faliaut

betrug in diesem Teil der Erde jedoch nur 76%. Offensichtlich. haben also globale

Austauschvorgänge stattgefunden.

Der Transferfaktor Pm (Quelle, Erdoberfläche) aus dem Kompartimentmodell für die

Korrelation des durch atmosphärische Kemwaffentests freigesetzten wSr mit der

Depositionsdichte in der gemäßigten Zone der selben Hemisphäre beträgt 3,6 . 10-I' Bq . m-2

pro produziertem Bq [63].

13

Eine Abschätzung des weltweiten Gesamtinventars von '"Sr wurde durch Messungen der

Aktivität der Niederschläge aufgestellt. Sie beläuft sich fir das Jahr 1984 auf ein

Gesamtinventar von 6 . 1017 Bq [48]. Dies ist in guter Übereinstimmung mit der obigen

Abschätzung von maximal 8,3 . 1017 Bq aus der Sprengkraft der Atombombentests und der

?Sr-Ausbeute pro kt.

1.2.3. Der Transfer in das Gewebe

Die Deposition auf der Erdoberfläche PO1 und der Transfer über die Nahrung P=

(Erdoberfläche, Nahrung) zum Menschen Pg4 (Nahrung, Gewebe) ist der wichtigste

Expositionspfad fir die Berechnung der effektiven Dosis, die durch 9 r verursacht wird. Die

vertikale Migration im Boden findet langsam statt, so daß selbst nach vielen Jahren der

Hauptanteil des deponierten Strontiums in den oberen Bodenschichten nachweisbar ist. Da sich

der y -Strahler lS7Cs über die 662 keV-Linie sehr viel leichter nachweisen läßt, wird er als

Indikator E r das Radiostrontium verwendet. Wahrend in einigen Böden eine schnellere

Tiefenverlagerung des 9 r als die des lS7Cs beobachtet wurde [66], beschreiben andere

Autoren, daß das Erdalkalielement in höherem Maße zurückgehalten wird [SI. Die

unterschiedlichen Befunde sind vermutlich auf den Bodentyp zurückzufihren, da die

Wanderungsgeschwindigkeit vom diesem abhängig ist. Ein geringer Anteil an Ton und Humus,

eine hohe Konzentration an Elektrolyt und schnelle Wasserbewegungen beschleunigen die

Verlagerung des wSr [66].

Pflanzen nehmen, insbesondere auf calciumarmen Böden, Strontium vor allem durch das

Wurzelwerk auf Diese Konzentrationsänderung wird durch den Faktor P= (Erdoberfläche,

Nahrung) beschrieben. Auch hier ist die Beschaffenheit des Bodens von entscheidender

Bedeutung. Es hat sich als sinnvoll erwiesen nicht nur das Radionuklid selbst sondern das

Verhältnis zum Calcium zu untersuchen, da der Körper die beiden Elemente physiologisch

kaum unterscheidet und über den Calciurnhaushalt genaue Daten vorliegen. Je nach Verzehrs-

und Lebensgewohnheiten wurden unterschiedliche Werte für PB ermittelt [63]. Setzt man

konstante und gleiche Calciumkonzentrationen in der Nahrung und im Menschen voraus, so ist

diese Unterscheidung jedoch nicht notwendig.

Die relative Bedeutung der unterschiedlichen Nahrungsmittel an der gesamten

Strontiumauhahme wurde untersucht [63]. Die Aktivitäten in Milch- und Getreideprodukten

nehmen relativ schnell nach der Deposition wieder ab, während Obst- und

Gemüsekontaminationen wesentlich langsamer kleiner werden. Dies hängt vor allem damit

zusammen, daß letztere die langsame Änderung der Kontamination des Bodens repräsentieren.

Der Mittelwert für den Konzentrationsfaktor Pz3, der den Übergang vom Boden in die Nahrung

beschreibt, beläuft sich auf 5,5 10-' Bq . a . kg-' pro Bq . m-' [63].

Der Konzentrationsfaktor P, für den TiTbergang von der Nahrung zui Gewebe ist von den

Verzehrsgewohnheiten abhängig. Er wird für die einzelnen Nahrungsmittel bestimmt und dann

über standardisierte Verzehrsgewohnheiten gemittelt. Man kann ihn auch als kumulativen

Transfer und Retention des 90Sr im Knochen pro Einheit durch die Nahrung aufgenommener

Aktivität angesehen. Von UNSCEAR wird der Wert 38 Bq. a I kg in den Knochen pro

Bq . a I g in der Nahrung als repräsentativ angegeben [63, 661.

Im Körper folgt Strontium dem Homologen Calcium und wird in Form von Apatiten in den

mineralischen Teil des Skeletts eingebaut. Die mineralische Knochenmasse beläuft sich auf

etwa 5 kg, von denen 1 kg auf das Calcium entfallt. Die Festlegung des Minerals ist nicht

irreversibel. Bei Bedarf kann dem Reservoir wieder Calcium entnommen werden. Die

biologische Halbwertszeit, die sich aus der physiologischen und der physikalischen ergibt,

beträgt 3,4 bis 20 Jahre je nach Alter, Ernährung und Lebensgewohnheiten [7]. Bei Kindern

entspricht dies einer jährlichen Erneuerung von bis zu 23 % des Knochenanteils [66].

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