Kohärenter Besetzungstransfer in einem Pr3+:Y SiO -Kristall · Als Vorarbeiten fur die koh¨ ärenten Effekte werden die spektroskopischen Eigenschaften von Pr3+:Y 2SiO 5 untersucht

Koharenter Besetzungstransfer in einemPr3+:Y2SiO5-Kristall

Fabian Beil

Diplomarbeit in Physik

durchgefuhrt am

Fachbereich Physik der

Technischen Universitat Kaiserslautern

Betreuer: Juniorprof. Dr. Thomas Halfmann

Marz 2007

Inhaltsverzeichnis

Abkurzungsverzeichnis v

Einleitung vii

1 Spektroskopische Eigenschaften von Pr3+:Y2SiO5 11.1 Seltenerd-dotierte Festkorper . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1

1.1.1 Feinstruktur und Kristallfeldaufspaltung . . . . . . . . . . . . . . . 11.1.2 Hyperfeinstruktur . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21.1.3 Homogene und inhomogene Linienbreite . . . . . . . . . . . . . . . 2

1.2 Spezifische Eigenschaften von Pr3+:Y2SiO5 . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3

2 Spektroskopie 72.1 Grundlagen der Absorptionsspektroskopie . . . . . . . . . . . . . . . . . . 72.2 Aufbau des Experiments . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 82.3 Pound-Drever-Hall-Stabilisierung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 11

2.3.1 Aufbau . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 112.3.2 Funktionsweise der PDH-Stabilisierung . . . . . . . . . . . . . . . . 122.3.3 Charakterisierung der PDH-Stabilisierung . . . . . . . . . . . . . . 14

2.4 Spektrales Lochbrennen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 182.4.1 Grundlagen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 182.4.2 Experimentelle Implementierung des spektralen Lochbrennens . . . 20

3 Rapid Adiabatic Passage 253.1 Zwei-Niveau-System . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25

3.1.1 Diabatische Kopplung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 273.1.2 Adiabatische Kopplung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 283.1.3 Rapid Adiabatic Passage . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 293.1.4 Coherent Population Return . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 30

3.2 Makroskopische Systeme und Dephasierung . . . . . . . . . . . . . . . . . . 313.3 Rapid Adiabatic Passage in Pr:YSO . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 333.4 Praparation des Mediums . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 333.5 Experimentelle Implementierung von RAP . . . . . . . . . . . . . . . . . . 36

3.5.1 Festfrequente Anregung und Einfluss der PDH-Stabilisierung . . . . 373.5.2 Detektion von RAP durch Absorptionsspektroskopie . . . . . . . . 393.5.3 Untersuchung der Besetzungsdynamik . . . . . . . . . . . . . . . . 413.5.4 Quantitative Auswertung des Besetzungstransfers . . . . . . . . . . 45

3.6 RAP in Pr:YSO mit alternativen Dotierungsgrad . . . . . . . . . . . . . . 46

iii

iv INHALTSVERZEICHNIS

4 EIT 494.1 Grundlagen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 49

4.1.1 Einfluss von EIT auf die Pulspropagation . . . . . . . . . . . . . . . 524.2 Experiment . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53

4.2.1 Praparation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 544.2.2 EIT in Pr:YSO . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 564.2.3 Speicherung von Licht . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 58

5 Zusammenfassung und Ausblick 615.1 Zusammenfassung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 615.2 Ausblick . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 62

A Reflektivitat des FPI der PDH-Stabilisierung 65

B Einfluss statischer Magnetfelder 67

C Frequenzkennlinien der AOM 69

Danke 73

Abkurzungsverzeichnis

CPR Coherent Population ReturnEIT Elektromagnetisch Induzierte TransparenzRAP Rapid Adiabatic PassageSCRAP Stark Chriped Rapid Adiabatic PassageSTIRAP Stimulated Raman Adiabatic PassagePr:YSO Pr3+:Y5SiO5

Praseodym-dotiertes Yttrium-Ortho-SilikatPDH Pound-Drever-Hall-StabilisierungAOM Akusto-optischer ModulatorEOM Elektro-optischer ModulatorFPI Fabry-Perot-InterferometerFWHM Volle Breite bei halbem MaximiumRFSA Radiofrequenz-Spektrumanalysator

v

vi ABKURZUNGSVERZEICHNIS

Einleitung

Verfahren zur Manipulation von Quantenzustanden sind Gegenstand aktueller Forschung.Solche Prozesse werden vor allem in der Quanteninformationsverarbeitung benotigt. Be-sonders hohe Effizienzen werden hierbei durch so genannte adiabatische Wechselwirkungenerreicht, die ein Hauptarbeitsgebiet der Arbeitsgruppe sind, in der diese Arbeit durch-gefuhrt wurde. Wichtige Beispiele adiabatischer Wechselwirkungen sind RAP (

”Rapid

Adiabatic Passage“) [1–3], CPR (”coherent population return“) und SCRAP (

”Stark Chir-

ped Rapid Adiabatic Passage“) [4]. Weiterhin sind hier Prozesse wie STIRAP (”Stimu-

lated Raman Adiabatic Pasage“) [5], EIT (”Electromagnetically Induced Transparency“)

und die Speicherung von Licht (”stored light“) zu nennen [6, 7].

All diese Effekte sind seit einigen Jahren bekannt und in atomaren oder molekularenGasen ausfuhrlich untersucht. Fur die Anwendung, besonders in der Quanteninformati-onsverarbeitung, besteht großes Interesse, diese Prozesse auch in Festkorpern umzusetzen.Festkorper bieten eine Reihe von Vorteilen gegenuber der Gasphase. Zum Beispiel besit-zen sie hohe Dichten und sind leicht skalierbar. Ein großer Nachteil von herkommlichenFestkorpern wie z.B. Halbleitern sind die extrem kurzen Lebensdauern und Dephasie-rungszeiten der angeregten Zustande.Dieser Nachteil kann durch die Verwendung von seltenerd-dotierten Festkorpern um-gangen werden. Dies sind Festkorper, die mit Ionen der Nebengruppe der

”seltenen Er-

den“ oder”Lanthaniden“ dotiert werden. In den Fremdionen existieren scharfe optische

Ubergange, die denen in freien Atomen oder Ionen ahnlich sind. Hierbei werden homo-gene Bandbreiten der Ubergange im Kilohertz-Bereich erreicht, die fur Festkorper in derRegel untypisch sind. Diese schmalen Ubergange eignen sich daher gut zur Untersuchungadiabatischer Techniken. In dieser Arbeit kommt ein Pr3+:Y2SiO5 Kristall zum Einsatz.Das Ziel des Projektes, in dessen Rahmen diese Arbeit durchgefuhrt wurde, ist die Imple-mentierung von STIRAP in Pr3+:Y2SiO5. Bei STIRAP wird Besetzung in einem Drei-Niveau-System vollstandig zwischen Grundzustanden transferiert, ohne die Besetzungzuvor in den angeregten Zustand uberfuhren zu mussen. Effizienter Besetzungstransferdurch STIRAP im Festkorper ist besonders als Schaltprozess in einem moglichen Quan-tencomputer interessant. Die experimentellen Arbeiten am Projekt begannen nach einerVorlaufphase von etwa sechs Monaten im Januar 2006. Als Vorexperimente wurden indieser Arbeit RAP und EIT in Pr3+:Y2SiO5 untersucht. Diese Arbeit ist daher die ersteder Arbeitsgruppe, die sich mit seltenerd-dotierten Festkorpern beschaftigt.Bei RAP wird Besetzung in einem Zwei-Niveau-System in den angeregten Zustanduberfuhrt. Man benotigt hierzu einen intensiven Laserpuls, dessen Frequenz wahrend derWechselwirkung uber die Resonanz verstimmt wird. EIT fuhrt zu Transparenz eines Me-diums durch adiabatische Wechselwirkung mit einem starken elektromagnetischen Feld.Dieser Effekt tritt im Drei-Niveau-System auf, ebenso wie STIRAP. Jedoch wird nur ein

vii

viii EINLEITUNG

starkes Feld benotigt und der Nachweis von EIT ist durch die Transparenz einfach zuimplementieren.In einem Tm3+-dotierten YAG-Kristall wurde Besetzungstransfer durch RAP von de Sezeet al. untersucht [8]. In Pr3+:Y2SiO5 konnte koharenter Besetzungstransfer in den angereg-ten Zustand durch Laserpulse mit komplexem Zeitverlauf durch Rippe et al. implementiertwerden [9].In Kapitel 3 wird Besetzungstransfer durch RAP mit einfachen Pulsformen demonstriert.RAP wird durch Absorptionsspektroskopie untersucht und die Besetzungsdynamik durchzeitaufgeloste Messungen sichtbar gemacht. Ein Vergleich mit der numerischen Simulati-on ergibt eine sehr gute Ubereinstimmung. Bei Anregung mit einem festfrequenten, aberverstimmten Laserpuls wird CPR beobachtet. Dieser Effekt wird ebenfalls durch zeitauf-geloste Messungen sichtbar gemacht und mit RAP verglichen.Im Rahmen dieser Arbeit wird ebenfalls die Anwendung von EIT in dem MediumPr3+:Y2SiO5 untersucht und der Einfluss auf die Pulspropagation durch das Medium do-kumentiert. Dieser Effekt wurde bereits durch Ham et al. [10,11] in Pr3+:Y2SiO5 demon-striert. Durch Absorptionsspektroskopie kann der Einfluss von EIT auf die Absorption desKristalls gezeigt werden. Weiterhin wird der mit EIT verwandte Effekt, die Speicherungvon Licht (

”stored light“), untersucht. Hierbei wird Licht uber mehrere Mikrosekunden

im Kristall gespeichert.Als Vorarbeiten fur die koharenten Effekte werden die spektroskopischen Eigenschaftenvon Pr3+:Y2SiO5 untersucht und ein Verfahren entwickelt, mit dem in der kompliziertenspektroskopischen Struktur des Kristalls einfache Systeme prapariert werden konnen, sodass die Untersuchung der koharenten Prozesse einfach moglich ist.Weiterhin wird eine externe Frequenzstabilisierung fur den verwendeten Farbstofflasernach dem Pound-Drever-Hall-Verfahren aufgebaut. Hiermit konnen einzelne Zustande undUbergange im Medium praziser adressiert werden.Die spektroskopische Struktur seltenerd-dotierter Festkorper werden in Kapitel 1 am Bei-spiel von Pr3+:Y2SiO5 erlautert. Hierbei wird die Komplexitat des Systems und dessenoptischer Ubergange deutlich. Um das System zu vereinfachen, wird in Kapitel 2 nachSpektroskopie durch optisches Pumpen eine Praparationstechnik vorgestellt, die das Me-dium auf verschieden koharente Techniken vorbereitet. Durch diese Technik kann Beset-zung gezielt in ein Zwei- oder Drei-Niveau-System prapariert werden. In Kapitel 3 wirdRAP untersucht und mit CPR verglichen. Die Untersuchung von EIT und der Speicherungvon Licht folgt in Kapitel 4.

Kapitel 1

Spektroskopische Eigenschaften vonPr3+:Y2SiO5

Festkorper haben gegenuber atomaren Dampfen und Gas-Strahlen mehrere Vorteile furspektroskopische Anwendungen. Sie zeichnen sich durch gute Skalierbarkeit und leichteHandhabbarkeit aus. Desweiteren ermoglichen sie vergleichsweise kompakte experimen-telle Aufbauten. Viele Festkorper wie z.B. Halbleiter besitzen allerdings extrem kurzeLebensdauern der angeregten Zustande, aufgrund der fur Festkorper typischen breitenenergetischen Bandstruktur. Einen Ausweg bieten seltenerd-dotierte Festkorper, die langeLebensdauern und somit hinreichend scharfe optische Ubergange fur prazise Spektroskopiebesitzen. Gleichzeitig bieten sie die typischen Vorteile von Festkorpern. Im folgenden Ka-pitel werden die spektroskopische Eigenschaften solcher spezieller Festkorper am Beispieldes Pr3+:Y2SiO5 untersucht.

1.1 Seltenerd-dotierte Festkorper

1.1.1 Feinstruktur und Kristallfeldaufspaltung

Seltene Erden (Lanthanide) gehoren zu den Nebengruppenelementen. Definierende Ei-genschaft der Lanthanide sind die nicht vollstandig aufgefullten 4f -Schalen und die vollbesetzten energetisch hoher liegenden 5s- und 5p-Schalen. Bei Seltenerd-Ionen in Kristal-len treten innerhalb der Schale mit Hauptquantenzahl n = 4 optische Ubergange auf, diein freien Seltenerd-Ionen dipolverboten sind. Es kommt im Kristallfeld zur Beimischunganderer Zustande zu den an den Ubergangen beteiligten Niveaus. Das Verbot wird da-durch abgeschwacht und die Starken dieser Ubergange sind hoher, als es z.B. allein durchmogliche Quadrupolubergange zu erklaren ware [12,13].Ein solches Quasiverbot fur Ubergange zwischen elektronischen Energieniveaus fuhrt zulangen Lebensdauern der Zustande und damit zu scharfen Spektrallinien der zugeordne-ten optischen Ubergange. Dadurch werden diese Elemente fur Anwendungen, die bishernur aus der Physik kalter Atome bekannt sind, besonders interessant. Durch die schwacheKopplung an die Felder der benachbarten Kristallatome konnen die Zustande der 4f -Elektronen im Formalismus der L-S-Kopplung beschreiben werden. Die Zustande ordnensich hierdurch in J-Mannigfaltigkeiten an [14].

1

2 KAPITEL 1. SPEKTROSKOPISCHE EIGENSCHAFTEN VON Pr3+:Y2SiO5

Abbildung 1.1: Schematische Darstellung der Auf-spaltung einer J-Mannigfaltigkeit

Das Kristallfeld am Ort der Dotierungist trotz Abschirmung durch die 5s- und5p-Elektronen stark genug, um diese J-Mannigfaltigkeiten in mehrere Kompo-nenten aufzuspalten. Aufgrund der un-terschiedlichen raumlichen Orientierungder Wellenfunktionen der verschiedenenZustande einer J-Mannigfaltigkeit erfahrensie unterschiedlich starke Wechselwirkungmit dem Kristallfeld und damit unter-schiedliche Energieverschiebung. Dadurch

wird die Entartung dieser Zustande aufgehoben. Die Anzahl der Komponenten, in dieeine J-Mannigfaltigkeit aufgespalten wird, ist abhangig von der Kristallsymmetrie. Maxi-mal wird eine J-Mannigfaltigkeit in (2J +1) Komponenten aufgespalten. Die Aufspaltungist in Abb. 1.1 illustriert.

1.1.2 Hyperfeinstruktur

Neben der Kristallfeldaufspaltung existiert in seltenerd-dotierten Festkorpern auch eineHyperfeinaufspaltung. Diese entsteht ahnlich wie bei freien Atomen durch Wechselwir-kung des Kernspins der Ionen mit den Gesamtdrehimpuls J . Zusatzlich existieren Bei-trage durch elektrostatische Quadrupolwechselwirkung der 4f -Elektronen mit dem Kri-stallgitter sowie mit den 5s- und 5p-Elektronen der außeren Schale. Letzterer Effekt wird

”Sternheimer anti-shielding“ genannt [15]. Bei Ionen mit einer ungeraden Anzahl von

4f -Elektronen wie Nd3+ oder Yb3+ kann die Hyperfeinaufspaltung im Formalismus derStorungsrechnung erster Ordnung berechnet werden; sie liegt im Bereich von 1 GHz. Dieelektrostatische Quadrupolwechselwirkung erzeugt eine weitere Aufspaltung der Hyper-feinniveaus in Superhyperfeinniveaus mit einer Energiedifferenz in der Großenordnungvon 10 MHz [14].Bei Ionen mit gerader Anzahl von 4f -Elektronen, wie Pr3+, koppelt der Gesamtdrehim-puls in erster Ordnung nur dann mit dem Kernspin, wenn eine hohe Symmetrie im Kristallauftritt. Hyperfeinaufspaltung wird im Falle niedriger Symmetrie erst in zweiter Ordnungrelevant und liegt in der gleichen Großenordnung wie die elektrostatische Quadrupolwech-selwirkung [16] (siehe Abb. 1.1). Hyperfeinwechselwirkung zweiter Ordnung wird auchmagnetische Hyperfein- oder Pseudoquadrupolwechselwirkung genannt.Die Aufspaltung in zweiter Ordnung geschieht entsprechend der magnetischen Kernmo-mente mI. Bei einem Kernspin von I= 5

2entstehen so beispielsweise drei zweifach entartete

Hyperfeinzustande fur mI = ±12, ±3

2und ±5

2.

1.1.3 Homogene und inhomogene Linienbreite

Optische Ubergange in seltenerd-dotierten Festkorpern besitzen homogene Linienbreiten,die wesentlich kleiner sind, als in anderen Festkorpern ublich. Die homogene BandbreiteΓh der Ubergange zwischen den J-Multipletts wird durch mehrere Prozesse bestimmt.

Γh = Γpop + Γion-spin + Γion-ion + Γphonon (1.1)

1.2. SPEZIFISCHE EIGENSCHAFTEN VON PR3+:Y2SIO5 3

Γpop ist die naturliche Linienbreite und wird direkt durch elektronische Zerfalle ausdem angeregten Niveau verursacht. Der Beitrag Γion-spin entsteht durch Interaktion der Io-nen mit nuklearen und elektronischen Spinfluktuationen im Kristallgitter, Γion-ion hingegendurch Verschiebung der Resonanzfrequenzen von Ionen in der Nahe eines angeregten Ionsdurch elektrostatische Dipol-Dipol Wechselwirkung. Γphonon beschreibt den Beitrag vonPhononenrelaxations- und -anregungsprozessen, die innerhalb einer J-Mannigfaltigkeitauftreten konnen. Die hoheren Komponenten einer J-Mannigfaltigkeit konnen uber Pho-nonenemissionsprozesse zu niedrigeren Komponenten zerfallen. Bei den jeweils energetischniedrigsten Komponenten ist das nicht moglich. Diese konnen nur durch thermische Pho-nonen angeregt werden [14]. Bei hinreichend geringen Temperaturen (< 10 K) sind dieseAbsorptionsprozesse jedoch unterdruckt (

”ausgefroren“), weil die mittlere Phononenener-

gie wesentlich geringer ist, als die Abstande zu den nachsthoheren J-Komponenten. DieAnregungswahrscheinlichkeit fur einen direkten Ubergang ist somit sehr gering. Anregungin hohere J-Komponenten sind daher nur durch Multiphononenprozesse moglich und derTerm Γphonon in Gl. (1.1) wird vernachlassigbar [17]. Die Summe der restlichen Beitragefuhrt zu einer homogenen Breite in der Großenordnung von 10 kHz.Neben der homogenen Breite existiert auch eine inhomogene Linienbreite, weil die Fremd-ionen an unterschiedlichen Orten im Kristall geringfugig andere Kristallfeldaufspaltun-gen erfahren. Diese inhomogene Breite liegt typisch in der Großenordnung von einigenGHz [14]. Hierbei handelt es sich nicht um Einflusse der Kristallsymmetrie, sondern umkleine Variationen in der Aufspaltung der Zustande der verschiedenen Ionen durch Un-reinheiten und Fehlstellungen im Wirtskristall. Diese Fehlstellen sind jedoch haufig genug,um im Mittel uber ein makroskopisches Volumen eine raumlich homogene Verteilung derunterschiedlich beeinflussten Ionen zu erzeugen. Es genugt daher, sie als rein spektraleVerteilung zu betrachten. Bei schmalbandiger optischer Anregung konnen dadurch eineVielzahl von Atomklassen (

”Ensembles“) getrennt voneinander adressiert werden, da diese

geringfugig verschiedene optische Ubergangsfrequenzen besitzen. Die untere Grenze die-ser Auflosung bildet nur die homogene Linienbreite, die bei kryogenen Temperaturen ummehrere Großenordnungen geringer ist, als die inhomogene.Die Auswirkung der unterschiedlichen Kristallumgebung auf die Abstande der Hyper-feinniveaus liegt nur im Bereich von einigen kHz [18]. Daher beobachtet man innerhalbdes inhomogen verbreiterten optischen Ubergangs im wesentlichen eine Verschiebung derenergetischen Abstande der Komponenten der J-Mannigfaltigkeiten.Als Modellierung des Systems bietet sich somit an, die Ionen in Ensembles zu beschrei-ben, die sich in ihrer optischen Ubergangsfrequenz unterscheiden, deren Hyperfeinniveausjedoch einen konstanten energetischen Abstand zueinander besitzen.

1.2 Spezifische Eigenschaften von Pr3+:Y2SiO5

Das Praseodym1-Ion Pr3+ hat die Elektronenkonfiguration [Xe] 4f 2.Der elektronische Grundzustand des Pr3+ ist der 3H4-Zustand. Der erste mogliche op-tisch anregbare Zustand ist 1D2. In Y2SiO5 werden diese beiden Zustande in neun bzw.funf J-Komponenten aufgespalten. Der Ubergang zwischen den Zustanden geschieht beieiner Wellenlange von 605,98 nm [17]. Der angeregte Zustand zerfallt wegen des quasi-

1

”der lauchgrune Zwilling“, aus griech: ”prasinos“(lauchgrun) und ”didymos“(der Zwilling)


Verbots des direkten Ubergangs zum Großteil uber andere J-Mannigfaltigkeiten zuruckin den Grundzustand. Daher wird Fluoreszenz bei verschiedenen Wellenlangen oberhalbvon 610 nm beobachtet [17, 18]. Durch diese Kanale betragt die Lebensdauer der oberenZustande 164 µs.Als Wirtsmaterialien fur seltene Erden eignen sich Verbindungen wie LaF3 oder Y3Al5O12.Letzteres gehort zu den Standardmaterialien in der Lasertechnik (

”YAG“). Als Wirtskri-

stall fur Pr3+ wird außerdem Yttrium-ortho-Silicat (Y2SiO5) verwendet. Diese Verbindungwurde aufgrund der gunstigen homogenen Linienbreite als Wirtskristall von Yano et al.vorgeschlagen [19].Bei Dotierung mit Pr3+ nehmen die Fremdionen die Platze des Yttriums ein. Das Kri-stallgitter ist symmetrisch bei Drehung um 180 um sechs verschiedene Drehachsen. Jededieser Drehachsen besitzt weiterhin eine horizontale Symmetrieebene. Daher besitzt derKristall C6

2h-Symmetrie. Es gibt somit acht Moglichkeiten des Einbaus in den Kristall furdie Praseodym-Ionen. Man kann diese acht Stellen zu zwei Typen (

”Sites“) zusammenfas-

sen, da je vier der Stellen energetisch nicht unterscheidbar sind. Durch diese Unterteilungsind die Einbaustellen der Ionen nur noch C1-symmetrisch. Durch die Wahl des Wirts-materials betragt die homogene Breite der Spektrallinien in Pr3+:Y2SiO5 (kurz: Pr:YSO)31,8 kHz fur Site 1 bzw. 850 Hz fur Site 2 [17]. Die inhomogene Linienbreite kann mit demDotierungsgrad und der Kristallqualitat variieren. Typische Großen liegen im Bereich um5 GHz. Die inhomogene Bandbreite der Hyperfeinzustande betragt etwa 30 kHz [18]. ImRahmen dieser Arbeit wurden alle Untersuchungen an den Ionen der Site 1 durchgefuhrt,da dort die Wellenlange des optischen Ubergangs 3H4 nach 1D2 (605, 98 nm [17]) durchdas Farbstofflasersystem mit hoherer Effizienz erzeugt werden kann und einen hoherenAbsorptionskoeffizienten aufweist.Das einzige naturlich vorkommende Isotop des Praseodyms ist 141Pr. Dieses Isotop hateinen Kernspin von I = 5

2. Daher entstehen drei zweifach entartete Hyperfeinniveaus

entsprechend den drei moglichen Werte von |mI | im Grund- und im angeregten Zustand(siehe Abschnitt 1.1.2 und Abb. 1.2). Zur Vereinfachung werden die Hyperfeinniveaus inGrund- und angeregtem Zustand im Folgenden entsprechend ihrer energetischen Lage als|g1〉, |g2〉, |g3〉 und |e1〉, |e2〉, |e3〉 bezeichnet. Diese Einteilung ist in Abb. 1.2 dargestellt.Die Hyperfeinniveaus besitzen durch das Kristallfeld (anders als in freien Ionen) Beimi-

Abbildung 1.2: Schematische Dar-stellung des aufgespaltenen Grund- undangeregten Zustands, Abstande der Hy-perfeinniveaus nach Equall et. al. [17].Der optische Ubergang geschieht zwi-schen den niedrigsten Komponenten derJ-Mannigfaltigkeit. Die hoheren Kom-ponenten der beiden Zustande sindnicht dargestellt.

1.2. SPEZIFISCHE EIGENSCHAFTEN VON PR3+:Y2SIO5 5

schungen von Wellenfunktionen anderer Kernspinzustande |mI |. Die Niveaus sind nachdem dominanten Anteil benannt. Daher sind die Ubergangswahrscheinlichkeiten zwi-schen Grund- und angeregtem Zustand auch bei Anderung von mI nicht Null. Es sindinsgesamt neun verschiedene optische Ubergange zwischen den Zustanden 3H4 und 1D2

moglich. Die in Abb. 1.2 angegebenen Abstande der Niveaus sind [17] entnommen. DieUbergangsmomente zwischen den Grund- und den angeregten Zustanden sind stark un-terschiedlich, abhangig von der Beimischung anderer Kernspinzustande zur Gesamtwel-lenfunktion der Niveaus. Die relativen Oszillatorstarken und Ubergangsmomente aller

|g〉 |e〉 fij µij [Cm] α [kHz ·√

cm2/W ]1 1 0,05 0,6 ·10−32 2,5 ·103

1 2 0,02 0,4 ·10−32 1,6 ·103

1 3 0,93 2,6 ·10−32 10,8 ·103

2 1 0,4 1,7 ·10−32 7,1 ·103

2 2 0,6 2,1 ·10−32 8,6 ·103

2 3 0,01 0,3 ·10−32 1,1 ·103

3 1 0,55 2,0 ·10−32 8,3 ·103

3 2 0,38 1,7 ·10−32 6,9 ·103

3 3 0,07 0,7 ·10−32 2,9 ·103

Tabelle 1.1: Relevante Daten fur die Ubergange zwischen den Hyperfeinmannigfaltigkeiten 3H4 und1D2 im Pr3+:Y2SiO5. Angegeben sind die relativen Oszillatorstarken fij der Ubergange zwischen denverschiedenen Grund- und angeregten Zustanden (|g〉 bzw. |e〉) nach Nilsson et al. [20]. Die relativen Os-zillatorstarken fij sind proportional zu µ2

ij . Daraus errechnen sich die verschiedenen Ubergangsmomenteµij . Das Ubergangsmoment des Ubergangs |g1〉 nach |e3〉 ist [21] entnommen. Weiterhin sind die Um-rechnungsfaktoren α zwischen der Wurzel der Intensitat I und Rabifrequenz Ω der Ubergange angegeben(Ω = 2πα

√I).

neun moglichen Ubergange, sowie die Umrechnungsfaktoren α zwischen der Wurzel derIntensitat I der Anregung und der entsprechenden Rabifrequenz Ω, sind in Tabelle 1.1zusammengefasst. Das Ubergangsmoment zwischen den Niveaus mI=

52

im Grund- bzw.

angeregten Zustand ist hierbei besonders hoch. Gleichzeitig sind Ubergange aus die-sen Niveaus in andere Hyperfeinniveaus des jeweils anderen Zustands nur schwach. DieUbergangsmomente der Hyperfeinniveaus mI = ±3

2und mI = ±1

2des Grundzustands in

ihre Pendants im angeregten Zustand sind hingegen ahnlich groß wie die in den jeweilsanderen angeregten Zustand. Daher setzt sich das System der sechs Niveaus effektiv auseinem Zwei-Niveau System und einem Vier-Niveau System zusammen.

Fur die Lebensdauern bei Zerfallen zwischen den Hyperfeinzustanden im Grundniveauergeben sich Werte im Bereich von 100 s [22]. Diese Lebensdauern nehmen mit steigen-der Temperatur ab, jedoch liegen sie bei einer Temperatur unter 10 K weit uber der desangeregten Zustands. Die Wahrscheinlichkeit fur Besetzungsumverteilung zwischen denHyperfeinniveaus innerhalb des Grund- oder angeregten Zustandes ist so gering, da dereinzige Mechanismus hierfur die Wechselwirkung mit den Elektronen- und Kernspins derbenachbarten Kristallatome ist. Deren Beitrag Γion-spin zur homogenen Linienbreite (sieheKap. 1.1.3) wird im Falle des Pr3+:Y2SiO5 durch die Wahl des Wirtsmaterials minimiert.In Tabelle 1.2 sind die relevanten Linienbreiten und Lebensdauern nach einer Messungvon Equall et al. [17] zusammengefasst. Diese Messungen wurden an einem Kristall mit


Site 1 Site 2λ 605, 98 nm 607, 93 nmT1 164± 5 µs 222± 5 µsT2

a 111± 4 µs 306± 14 µsΓhom 1, 8 kHz 850Hzαb 10 cm−1 1, 3 cm−1

aDephasierungszeit, siehe Kap. 3.1bAbsorptionskoeffizient

Tabelle 1.2: Relevante Parameter des Ubergangs 3H4 ↔ 1D2 in Pr3+:Y2SiO5 nach [17]

0,02 at.% Pr3+-Ionen vorgenommen, identisch zum Dotierungsgrad des in dieser Arbeitverwendeten Kristalls.

Kapitel 2

Spektroskopie

Der Nachweis der in den folgenden Kapiteln untersuchten adiabatischen Prozesse beruhtauf Absorptionsspektroskopie. Daher sollen im folgenden Abschnitt die grundlegendenBegriffe hierzu erlautert und auf das untersuchte System ubertragen werden. Mit Hilfeder Absorptionsspektroskopie werden daraufhin die spektroskopischen Eigenschaften vonPr:YSO untersucht. Hierzu dient spektrales Lochbrennen, dessen Prinzip im Folgendenbeschrieben wird. Zuvor wird in diesem Kapitel der experimentelle Aufbau und das ver-wendete Lasersystem beschrieben. Es wurde außerdem eine Technik zur Stabilisierungder Laserfrequenz umgesetzt, deren Funktionsprinzip und Realisierung ebenfalls Themadieses Kapitels sind.

2.1 Grundlagen der Absorptionsspektroskopie

Grundlage der Spektroskopie ist die Wechselwirkung elektromagnetischer Strahlung miteinem quantenmechanischen System wie z.B. einem Atom, Ion oder Festkorper. DiesesSystem habe elektronische Zustande der Energien Ei. Im Folgenden wird der Zustandder Energie E1 als Grundzustand, der Zustand der Energie E2 als angeregter Zustandbezeichnet. Die Uberlegungen sind jedoch ohne weiteres auf mehrere Zustande erweiterbar.Es kommt zur Absorption eines Photons, wenn dessen Frequenz ν die Bedingung

ν =E2 − E1

h(2.1)

erfullt. In der gleichen Weise wird bei Relaxation des Systems in den energetisch niedri-geren Zustand ein Photon der Frequenz ν emittiert.Im Allgemeinen wird nicht ein einzelnes System angeregt, sondern eine Vielzahl von quan-tenmechanischen Systemen (

”Medium“). Durchquert nun Licht der Intensitat I ein solches

Medium der Lange x, so tritt Absorption bei Systemen auf, die sich im Grundzustandbefinden. Genau so nimmt die Intensitat zu, wenn Systeme durch stimulierte Emissionvom angeregten in den Grundzustand uberfuhrt werden.

dI = −n1σ12Idx + n2σ21Idx (2.2)

Hierbei ist ni (i = 1, 2) die Besetzung des Grund- bzw. angeregten Zustandes. Die Ab-sorptionsquerschnitte σi sind ein Maß fur die Wahrscheinlichkeit der Absorption bzw. sti-mulierten Emission. Die Wahrscheinlichkeit dafur, ein System in den angeregten Zustand

7

8 KAPITEL 2. SPEKTROSKOPIE

zu uberfuhren, welches sich im Grundzustand befindet, gleicht der Wahrscheinlichkeit furdie Uberfuhrung eines bereits angeregten Systems in den Grundzustand. Daher sind dieAbsorptionsquerschnitte fur beide Prozesse gleich.Damit ergibt sich:

dI

I= −(n1 − n2)σdx (2.3)

Integration liefert sofort:

ln I = −(n1 − n2)σx + ln I0 (2.4)

(ln I0) ist eine Integrationskonstante, wobei I0 die Intensitat bei x=0, also die eingestrahlteIntensitat ist. Aus dieser Gleichung folgt das Beer’sche Absorptionsgesetz:

I = I0e−α∆x (2.5)

Die Große α = (n1 − n2)σ ist der Absorptionskoeffizient. Im Allgemeinen besitzt derAbsorptionskoeffizient eine spektrale Abhangigkeit, ebenso wie die Intensitat. DieseAbhangigkeit wurde in der Herleitung vernachlassigt, da die elektromagnetische Strahlungim vorliegenden Experiment nur eine geringe spektrale Breite gegenuber der spektralenAnderung des Absorptionskoeffizienten besitzt.Die transmittierte Intensitat kann im Experiment leicht durch eine Photodiode gemessenwerden. Mit Kenntnis der Intensitat ohne Absorption kann also auf die Besetzung in denbeteiligten Zustanden zuruck geschlossen werden. Somit kann die Effizienz verschiedenerBesetzungstransferprozesse untersucht werden, die in den folgenden Kapiteln diskutiertwerden.

2.2 Aufbau des Experiments

Die fur die Spektroskopie relevanten optischen Ubergange der Pr3+-Ionen in Pr:YSO ha-ben eine Ubergangswellenlange von 605,98 nm (siehe Kap. 1). Die zur Anregung dieserUbergange benotigte Strahlung wird durch einen Dauerstrich-Farbstofflaser (Coherent CR699-21, Farbstoff Rhodamin 6G – Radiant Dyes) erzeugt. Dieser Laser wird durch einemArgon-Ionen-Laser (Specta-Physics, Modell 2030) gepumpt. Die Pumpleistung des Argon-Ionen-Lasers liegt bei Werten zwischen 8,5 W und 9 W. Die typischen Ausgangsleistungenliegen bei 600–800 mW.Die Frequenz der emittierten Strahlung ist uber einen großen Bereich durchstimmbar.Sie kann durch eine interne Elektronik auf eine angeschlossene Referenzkavitat stabili-siert werden. Die erreichte Bandbreite liegt hierbei im Bereich ∆νLaser = 1 MHz. DieseBreite bleibt auch wahrend des Durchstimmens der Frequenz erhalten. Ein Großteil derFrequenzbreite wird durch Jitter verursacht. Der Begriff Jitter beschreibt eine Schwan-kung (

”zittern“) der Frequenz. Die Jitter-Bandbreite unterscheidet sich von der fourier-

limitierten Bandbreite kurzer Pulse oder der Bandbreite durch einen Resonator niedrigerGute. Bei den letzteren Effekten setzt sich die Strahlung zu jedem Zeitpunkt aus vielenFrequenzanteilen zusammen, wahrend die Frequenzbandbreite beim Jitter zu einem fe-sten Zeitpunkt sehr schmal ist. Durch das Zittern entsteht jedoch uber einen endlichenZeitraum effektiv eine hohere spektrale Breite.

2.2. AUFBAU DES EXPERIMENTS 9

Abbildung 2.1: Schematische Darstellung des Messaufbaus

Die Laserstrahlung wird mit Hilfe einer Einmoden-Glasfaser zum experimentellen Auf-bau geleitet um die Stabilitat der Strahlposition und ein gaußformiges raumliches Inten-sitatsprofil zu gewahrleisten. Durch die Glasfaser entstehen Verluste von 30-40% der durchden Farbstofflaser emittierten Leistung. Die Verluste sind zum uberwiegenden Teil durchdie Ein- und Auskopplung der Strahlung in bzw. aus der Faser bedingt. Der aus der Faserausgekoppelte Strahl wird in drei Teilstrahlen zerlegt. Je 45% der Leistung werden inzwei Strahlengange fur die Praparation und Anregung des Mediums aufgeteilt, 10% derLeistung werden fur Absorptionsspektroskopie zum Besetzungsnachweis verwendet. Derletzte Anteil wird mit einem Graufilter (2% Transmission) weiter abgeschwacht, um eineBeeinflussung des Besetzungszustandes im System duch den Nachweisstrahl zu minimie-ren.Die Intensitat und Frequenz des Lichts in jedem Teilstrahl kann durch je einen akusto-optischen Modulator (

”AOM“, Brimrose BRI-TEF-80-50-.606) unabhangig voneinander

gesteuert werden. Dadurch kann die kontinuierliche Emission des Farbstofflasers in ge-pulste Strahlung umgewandelt werden. Die Elektronik erlaubt die Auswahl z.B. einesgaußformigen oder rechteckigen zeitlichen Verlaufs der Intensitat dieser Pulse.Die Spannung zur Steuerung der Frequenz der AOM kann entweder durch eine D/A-Wandlerkarte (AdLink PCI 6208V) direkt vom PC aus oder durch Signalgeneratoren(Agilent Technologies, Modell 33220A) bereitgestellt werden. Die Frequenzverstimmungkann im Bereich ∆ν = 80 ± 25 MHz entsprechend einer Spannung von 0–10 V durchge-stimmt werden. Die Frequenzkennlinien der AOM finden sich in Anhang B. Die transmit-tierte Intensitat wird durch je einen der Signalgeneratoren moduliert.Die Teilstrahlen werden durch ein Teleskop in die AOM abgebildet. Im AOM wird einBrechungsindexgitter erzeugt, indem die Dichte eines TeO2-Kristalls durch stehende aku-stische Wellen periodisch moduliert wird. Durch das so entstehende Gitter erfahrt der


einfallende Strahl Beugung. Mit dieser Beugung ist auch ein Impulsubertrag auf die Pho-tonen des einfallenden Lichts durch Phononen verbunden. Die entstehenden Beugungs-ordnungen sind daher einfach oder mehrfach frequenzverschoben. Das Licht wird nacheinmaligem Durchlauf des AOM uber einen Retroreflektor zuruck durch den AOM gelei-tet. Durch eine Irisblende im Retroreflektor wird die erste Beugungsordnung ausgewahlt,um ausschließlich die einfach verschobene Komponente zu nutzen. Die anderen Beugungs-ordnungen werden nicht verwendet. Beim wiederholten Durchlauf durch den AOM wirddie Ablenkung der ersten Ordnung gerade kompensiert und das Licht ist zweifach fre-quenzverschoben. Durch eine λ/4-Platte zwischen AOM und Reflektor wird insgesamteine Drehung der Polarisation um π/2 relativ zum einfallenden Strahl erreicht, so dassdas zuruck laufende Licht nach dem zweiten Durchgang durch einen Polarisationsstrahl-teiler vom einlaufenden Strahl getrennt werden kann (siehe hierzu Abb. 2.2). Der Vorteildieser Technik (

”double-pass-Konfiguration“ [23]) ist die raumliche Stabilitat des austre-

tenden Strahls auch bei großer Frequenzverstimmung und die Erweiterung des nutzbarenFrequenzbereichs.Der Pr:YSO-Kristall befindet sich in Zentrum eines Kryostaten (Janis, Modell SHI-4-1-331S), in dessen Mitte alle drei Strahlen abgebildet werden. Der Kryostat erzeugt uberKompression und Expansion in einem geschlossenen Heliumkreislauf eine Temperaturvon 3K. Diese Temperatur wird im Zentrum des Kryostaten am so genannten Kaltefingergemessen. Am Ort des Kristalls betragt die Temperatur ca. 5K. Der Kristall ist in Strahl-richtung 3 mm dick. Senkrecht zur Strahlachse hat der Kristall einen quadratischen Quer-schnitt der Kantenlange 5 mm.Die beiden Strahlen zur Praparation und Anregung werden gegenlaufig zum Nachweis-strahl durch den Kristall geleitet. Dabei wird einer der Strahlen (

”Anregung 1“) genau

antiparallel zum Nachweisstrahl ausgerichtet, der andere (”Anregung 2“) wird unter einem

kleinen Winkel (∼ 20 mrad) im Kristall mit dem Ersten uberlappt. Die Anordnung wur-de gewahlt, um Streulicht vom Praparations- und Anregungsprozess in Nachweisrichtungzu minimieren. Der Nachweisstrahl wird nach Durchgang durch den Kristall durch einenAOM geleitet, der von einem Festfrequenztreiber angesteuert wird. In Ausbreitungsrich-tung der ersten Beugungsordnung befindet sich eine Photodiode. Durch diese Anordnungwird gewahrleistet, dass nur wahrend des Nachweiszeitraums Licht auf die Photodiodetrifft. Das Signal der Photodiode wird uber ein Integrierglied (Boxcar Integrator) uberden Nachweiszeitraum integriert und mittels eines A/D-Wandlers (AdLink PCI 9111DG)an einen PC weitergegeben.Zur Orientierung wird im nun kurz die Aufteilung und Verwendung der einzelnen Strahl-wege in den folgenden Experimenten zusammengefasst. In Kapitel 3 zu RAP wird derStrahlweg

”Anregung 1“ benutzt, um das Medium zu praparieren und um RAP zu er-

zeugen. Der Strahlweg”Anregung 2“ kommt noch nicht zum Einsatz. Der Absorptions-

nachweis erfolgt durch den Strahlweg”Nachweis“. Ebenso kommen die Experimente zum

optischen Pumpen im aktuellen Kapitel mit diesen beiden Strahlwegen aus.In Kapitel 4, das sich mit EIT beschaftigt, wird fur einen Teil der Praparation, sowiefur EIT selbst der Strahlweg

”Anregung 2“ verwendet. Lediglich ein Teil der Praparation

erfolgt mit dem Strahlweg”Anregung 1“. Auch hier wird der Nachweispuls durch den

Strahlweg”Nachweis“ bereitgestellt.

2.3. POUND-DREVER-HALL-STABILISIERUNG 11

2.3 Pound-Drever-Hall-Stabilisierung

Wahrend der ersten Experimente wurde ein langsamer Jitter der Laserfrequenz auf derZeitskala von einigen Millisekunden festgestellt, der trotz interner Stabilisierung im Be-reich von 2–3 MHz lag. Zur Verbesserung des spektralen Auflosungsvermogen wurdedaher eine Frequenzstabilisierung fur den Farbstofflaser nach dem Pound-Drever-Hall-Verfahren [24,25] (

”PDH“) aufgebaut.

Die Laserfrequenz wird sowohl bei interner, als auch mit der in dieser Arbeit implementier-ten Stabilisierung nachgeregelt, indem ein Piezoelement die Resonanzfrequenz des Lasersdurch Verschiebung eines Spiegels im Resonator andert. Die hierzu benotigte Regelgroße(”Fehlersignal“) wird bei interner Stabilisierung durch Vergleich der Laserfrequenz mit

der Resonanzfrequenz einer angeschlossenen Referenzkavitat elektronisch bereitgestellt.Die aufgebaute externe Stabilisierung arbeitet nach dem gleichen Prinzip. Die Referenz-kavitat ist hierbei jedoch von hoherer Gute, wodurch eine genauere und schnellere Stabi-lisierung ermoglicht wird. Ziel des Verfahrens ist die Erzeugung eines Fehlersignals, dasan die Regelung im Resonator weitergegeben werden kann.

Abbildung 2.2: Schematische Darstellung des Aufbaus der Pound-Drever-Hall Stabilisierung

2.3.1 Aufbau

Der experimtentelle Aufbau der PDH-Stabilisierung ist in Abb. 2.2 dargestellt. ZentralesElement der Stabilisierung ist ein Referenzresonator hoher Finesse (F ≈ 3000). Der Refe-renzresonator ist ein Fabry-Perot-Interferometer (FPI) mit zwei spharischen Spiegeln. DieKavitat ist 150 mm lang und mit Spiegeln der Reflektivitat R = 99.9 % bestuckt. Darauserrechnet sich der freie Spektralbereich mit:

FSR =c

4L(2.6)

Es ergibt sich FSR = 500 MHz. In diesen Resonator wird ein kleiner Teil der Laseremis-sion mittels eines Teleskops abgebildet. Durch die Abbildung wird das eingestrahlte Licht


auf Strahldurchmesser und -divergenz des Resonators angepasst. Dadurch erhoht sich derEinkoppeleffizienz. Die relevanten Kenndaten des FPI sind in Tabelle 2.1 zusammenge-fasst.Vor der Abbildung in den Resonator wird das Licht durch einen elektro-optischen Mo-dulator (

”EOM“ Linos LM 0202 PHAS) mit Ω = 20 MHz phasenmoduliert. Dies ist

notwendig zur spateren Erzeugung des Fehlersignals. Erfullt die Frequenz des Lichts

ResonatorkenndatenFinesse F = 3000freier Spektralbereich FSR = 500 MHzResonatorlange L=150 mmReflektivitat d. Spiegel R=99,9%Linienbreite (FWHM) Γ = 200 kHzRayleighlange zR=178,5 cmStrahltaille ω0 = 340 µmWellenlangenbereich 550 - 650 nm

Tabelle 2.1: Kenndaten des verwendeten Fabry-Perot-Interferometers aus [25]

die Resonanzbedingung des Resonators, so bildet sich in dessen Inneren eine stehendeWelle. Die moglichen Intensitatsverteilungen senkrecht zur Resonatorachse sind hierbeiLaguerre-Polynome. Da abhangig von der Frequenz des Lichts ein Teil der stehenden Welledurch die Endspiegel ausgekoppelt wird, werden auch außerhalb des FPI die transversa-len elektromagnetischen Moden (

”TEM“) beobachtet. Die Grundmode (TEM00) hat ein

gaußformiges raumliches Profil.Die transversalen und longitudinalen Moden des Resonators sind sensibel gegen kleineAnderungen in der Resonatorgeometrie, wie sie z.B. durch Schwankungen der Raumtem-peratur verursacht werden. Zur Abschirmung vor Luftverwirbelungen und zur thermischenIsolation befindet sich das FPI in einem evakuierten Stahlzylinder. Der Druck im Zylinderbetragt hierbei ca. 6 · 10−3 mbar.Die Transmission des FPI wird sowohl mit einer CCD-Kamera als auch mit einer Pho-todiode beobachtet. Die Reflexion aus dem Referenzresonator wird mit einer schnellenPhotodiode (Thorlabs PDA155) der Bandbreite 50 MHz beobachtet.

2.3.2 Funktionsweise der PDH-Stabilisierung

Durch den EOM wird dem Licht eine sinusformige Phasenmodulation der Modulations-amplitude M und der Frequenz Ω aufgepragt. Dadurch erhalt das Feld die Form:

E(t) = E0ei(ωt+M sin Ωt). (2.7)

Im Frequenzraum erzeugt Modulation Seitenbander (siehe Abb. 2.3), die eine relativePhase von π besitzen. Fur kleine Werte von M kann eine Fourier-Entwicklung von (2.7)nach der ersten Ordnung abgebrochen werden.

E(t) = E0

[J−1(M)ei(ω−Ω)t + J0(M)eiωt + J+1(M)ei(ω+Ω)t

](2.8)

Hierbei sind die Koeffizienten Ji die Besselfunktionen.


Abbildung 2.3: Zentralfrequenz mit Sei-tenbandern im Frequenzraum

Das aus dem FPI reflektierte Licht wird mit derschnellen Photodiode detektiert. Die Seitenbanderwerden vom FPI vollstandig reflektiert, wenn bei-de hinreichend weit von der Resonanz des FPI ver-stimmt sind. Die Phase des reflektierten Signalshangt von der Verstimmung von der Resonanz desFPI ab. Ist das eingestrahlte Feld resonant mitdem FPI, so sind die Verstimmungen beider Sei-tenbander und damit ihre Phasenveschiebung durchdas FPI gleich. Damit behalten die Seitenbander dierelative Phase von π. Bei der Intensitatsmessungdurch die Photodiode in Reflexionsrichtung mit

I(t) ∝ |E(t)|2 loschen sich diese Seitenbander daher vollstandig aus. Es wird eine konstan-te Intensitat beobachtet. Erst wenn die Emission des Lasers Phasen- oder Frequenzschwan-kungen aufweist, sind die Amplituden und Phasenverschiebungen der Seitenbander nichtmehr gleich. Da sich die Seitenbander so nicht mehr vollstandig gegenseitig ausloschen,kann durch die Photodiode eine Schwebung mit der zentralen Frequenz ω gemessen wer-den. Auf die Amplitude dieser Schwebung kann die Elektronik reagieren. [24]Um die Schwebung in ein konstantes Signal zu transformieren, mischt die Elektronik dasSignal der Photodiode mit der Modulationsfrequenz Ω. Die Phasenverschiebung θ zwi-schen der Schwebung und der Modulationsfrequenz kann als Parameter der Elektronikfrei gewahlt werden. Das Signal, das durch die elektronische Mischung erzeugt wird, hatdie Form (siehe Anhang A):

Imix ∝ |ER|2 sin(Ωt + θ)

∼ ∆ΩΓ2(Γ2 + ∆2 + Ω2)

(Γ2 + ∆2) [Γ2 + (∆ + Ω)2] [Γ2 + (∆− Ω)2]sin θ (2.9)

− ∆ΩΓ2(Γ2 −∆2 + Ω2)

(Γ2 + ∆2) [Γ2 + (∆ + Ω)2] [Γ2 + (∆− Ω)2]cos θ

Dieses Funktion zeigt je nach Wahl der Phase θ eine absorptive oder eine dispersiveCharakteristik, dargestellt in Abb. 2.4. Wesentlich sind der Nulldurchgang bei der Ver-stimmung ∆ = 0 und die extreme Steigung fur kleine Verstimmung im dispersiven Anteil.Durch die große Steigung kann eine Regelelektronik schnell reagieren. Die Steigung desFehlersignals

s =1

Γ− Γ

Γ2 + Ω2(2.10)

konvergiert in der Nahe der Resonanz fur Ω Γ gegen 1/Γ und ist somit unabhangigvon der Modulationsfrequenz Ω ist. Daher ist die Gute der Stabilisierung unabhangig vonder Stabilitat des Frequenztreibers.Das dispersive Signal dient daher als das gewunschte Regel- oder Fehlersignal und kanndirekt zur Steuerung der Laserfrequenz durch das Piezoelement genutzt werden.Die Korrektur schneller Schwankungen fuhren Drever und Hall [24] auf die pha-

senabhangige Reflexion der zentralen Laserfrequenz zuruck. Die Phase des reflektiertenAnteils der ursprunglichen Frequenz ist in Resonanz mit dem FPI um π zum direkt amEinkoppelspiegel reflektierten Licht phasenverschoben. Besitzt das einfallende Licht kei-ne Phasenschwankung, so ist die Intensitat auf der Photodiode Null. Erst wenn schnelle


Abbildung 2.4: Fehlersignaltypen, dargestellt fur eine Modulationsfrequenz Ω = 20 MHz und einerHalbwertsbreite von Γ = 100 kHz. a) θ = 0, b) θ = π

2

Schwankungen auftreten, kann die Phase der Mode im FPI der des Lasers nicht mehr fol-gen und es wird eine Intensitat auf der Photodiode gemessen. Dies ist ein anderer Effekt,als die Ausloschung der Seitenbander, der speziell fur die Korrektur schneller Schwan-kungen verantwortlich ist. Das FPI dient hierbei kurzzeitig als

”Phasenspeicher“ fur das

Licht. Beide Arten der Korrektur gehen stetig ineinander uber.

2.3.3 Charakterisierung der PDH-Stabilisierung

Zur Bestimmung der Eigenschaften des FPI sowie der Gute der Stabilisierung wurde dasvom FPI transmittierte und reflektierte Licht beobachtet. Die Resonanzfrequenz des Refe-renzresonators kann uber einen Piezoelement an einem der Endspiegel verstimmt werden.Die Transmission wird dann maximal, wenn das eingestrahlte Licht resonant mit demFPI ist. Im Falle monochromatischen Lichts wird genau eine Resonanz im freien Spek-tralbereich erwartet. Da das Licht phasenmoduliert ist, sind auch die um Ω = 20 MHzverschobenen Seitenbander zu erkennen. Weiterhin sind die Resonanzen hoherer transver-saler Moden zu beobachten, da diese gegenuber der Grundmode leicht frequenzverschobensind.Die Lange des FPI wurde zur Abtastung des Transmissionsspektrums periodisch durch dasPiezoelement verandert. Eine Spannungsquelle liefert hierfur einen wiederholten linearenSpannungsanstieg, dessen Frequenz und Amplitude einstellbar sind und so das Durch-stimmen der FPI-Resonanz uber den freien Spektralbereich erlauben. Der Frequenzhubist im mittleren Spannungsbereich proportional zur Spannung. Dies erlaubt die einfacheUmrechnung der angelegten Spannung in eine Frequenz.In Abb. 2.5 ist die relative Transmission des FPI in Abhangigkeit vom Frequenzhub desPiezoelements aufgetragen. Die Skalierung der x-Achse wurde anhand der Seitenbanderder Grundmode kalibriert, deren Abstand zur Grundmode von 20 MHz bekannt ist. Zuerkennen ist die prominente Grundmode TEM00 mit ihren Seitenbandern, sowie die Re-sonanz einer hoheren transversalen Mode und eines ihrer Seitenbander.

Die Transmissionsmessung ist zur Bestimmung der Linienbreite nicht geeignet, dadurch den oben erwahnten Laserjitter auf kurzer Zeitskala auch diese Resonanzen eineBreite von 500 kHz bis 1 MHz aufweisen. Daher wird die Reflexion des FPI mit derschnellen Photodiode gemessen und das Fehlersingnal nach der elektronischen Verarbei-


Abbildung 2.5: Transmission des FPI(normiert auf die Intensitat der Grund-mode) mit Resonanzen der TEM00-Mode, deren Seitenbandern und einerhoheren Mode

tung aufgezeichnet.Abb. 2.6 zeigt die Intensitat des Fehlersignals gegen die Frequenzverstimmung des FPI

bei intern stabilisiertem Laser. Die spektrale Breite der Resonanz außert sich vor allemim Abstand des Fehlersignals vom Wert Null in den Bereichen zwischen der zentralen Re-sonanz und den Seitenbandern. Da hier die Anderung des Signals mit der Verstimmungjedoch nur sehr klein ist, ist der Einfluss eines Frequenzjitters nur gering.Zur Bestimmung der Breite der FPI-Resonanz wurde an das gemessene Fehlersignal dererrechnete Verlauf angefittet. Aufgrund der Komplexitat der Funktion ist ein direkterFit mit allen Parametern nicht sinnvoll. Daher wurde die Fitprozedur fur verschiedenespektrale Breiten Γ der FPI-Resonanz durchgefuhrt und das Signal so mit den variablenParametern A0, der Amplitude des zentralen Maximums, und Ω, der Modulationsfre-quenz, angefittet. Hierbei gibt der eingezeichnete Fit fur Γ = 170 kHz die Messkurve ambesten wieder. Durch Vergleich mit den anderen Fits kann ein Fehler fur diese Breite mit∆Γ = ±30 kHz angegeben werden. In der Abbildung ist aus Grunden der Ubersichtlichkeitnur der Fit fur Γ = 170 kHz eingezeichnet.Wahrend der Messungen der Fehlersignale war der erwahnte langsame Jitter deutlich alsZittern und Verzerrung der Fehlersignale zu beobachten. Eines dieser verzerrten Fehlersi-

Abbildung 2.6: Fehlersignal. Messda-ten und Fit nach Gl. (2.10) fur eineBreite von Γ = 170 kHz und θ = 0, Ωund Amplitude A0 sind die Fitparame-ter. Ebenso wie in Abb. 2.5 wurde dieResonanzbedingung des FPI periodischdurch das Piezoelement verstimmt.


gnale wird in Abb. 2.7 dazu benutzt, die Große des Frequenzjitters abzuschatzen. Hierfur

Abbildung 2.7: durch Frequenzjitterverzerrtes Fehlersignal.

wird die Abweichung der gemessenen Frequenz der Seitenbander von dem bekannten Wertvon Ω = 20 MHz bestimmt. Aus dem Frequenzhub pro Zeiteinheit lasst sich dann eineAussage uber Große und Zeitskala des Jitters treffen. Es ergibt sich ein Jitter von etwa∆νLaser = 2 MHz auf einer Zeitskala von 5 ms. Dieser Wert ermoglicht eine Abschatzungnach unten. Es ist moglich, dass die Schwankung zeitweise großer ist. Abb. 2.6 zeigt je-doch, dass es auch Zeitraume gibt, in denen die Frequenz der Strahlung nicht schwankt.

Aus den ermittelten Daten fur die Referenzkavitat wird nun die Gute der Stabilisierungabgeleitet. Hierzu wird das transmittierte Signal des FPI mit der langsamen Photodiodein Transmissionsrichtung beobachtet. In Abb. 2.5 wurde die Transmission des FPI beiVerstimmung der Kavitat aufgezeichnet. Nun wird die Resonanzbedingung des FPI un-verandert gelassen. Bei exakter Erfullung der Resonanzbedingung wird ein konstanter,maximaler Wert fur das Transmissionssignal erwartet. Da die Resonanz jedoch in Wirk-lichkeit nicht immer erfullt ist, ergibt sich eine statistische Schwankung der Intensitatunterhalb des Maximums. Aus der Große dieses Rauschens konnen Ruckschlusse auf dieGute der Stabilisierung gezogen werden. Je großer die Abweichung vom Maximum, destogroßer die Verstimmung von der Resonanz. Das Ergebnis dieser Messung ist in Abb. 2.8adargestellt. Es wurde die Transmission fur externe (rote Kurve) und interne Stabilisierung(schwarze Kurve) fur eine Messdauer von 10 s aufgenommen. Wie erwartet wird mit derPDH-Stabilisierung die Resonanzbedingung ofter und genauer erfullt, als im Falle inter-ner Stabilisierung. Die Frequenz bewegt sich in letzterem Fall vergleichsweise selten imBereich der Resonanz des FPI.Aus dem Transmissionssignal wird nun die Verstimmung der Frequenz berechnet. Beikleinen Verstimmungen von der FPI-Resonanz kann deren Linienform gut durch eineLorentzfunktion beschreiben werden [25]. Da das Signal der Photodiode proportional zurIntensitat ist, ist die Signalspannung als Funktion der Verstimmung von der Resonanzgegeben als:

U(∆ν) = UmaxΓ2

∆ν2 + Γ2(2.11)


Abbildung 2.8: a) Intensitatsverlauf hinter dem FPI. Schwarze Kurve: interne Stabilisierung, roteKurve: PDH-Stabilisierung. b) Absolute Haufigkeit der Verstimmung wahrend der Messdauer von 10 s

Mit der oben ermittelten Linienbreite Γ und Kenntnis von Umax wird die Gleichunginvertiert und so ∆ν abgeschatzt. Die Frequenzbreite der Strahlung ist dann:

∆ν = Γ

√U

Umax

− 1 (2.12)

Aufgrund der Symmetrie der FPI-Resonanzlinie ist diese Art der Messung insensitiv furdas Vorzeichen der Verstimmung. Aus der Darstellung im Histogramm (Abb. 2.8b) wirddeutlich, dass sich die Frequenz des Lasers mit PDH-Stabilisierung meist bei einer Ver-stimmung unterhalb von ∆ = 100 kHz bewegt, wahrend sie sich bei interner Stabilisierungmeist bei Werten uber ∆ = 500 kHz befindet. Hiermit kann eine Frequenzbreite der externstabilisierten Laserstrahlung von ∆νLaser = (200± 50) kHz angeben werden.Im Fall externer Stabilisierung wird ein Maximum der Haufigkeit bei ∆ν = 0 erwartet.Wie in Abbildung 2.8 zu erkennen, ist das hier nicht der Fall. Der Grund hierfur ist wahr-scheinlich die Einstellung der Elektronik zur Erzeugung des Fehlersignals. Diese erlaubtdie Einstellung eines Spannungsversatzes (

”Offset“) zur Zentrierung des Signals um den

Wert U = 0 V. Die Kontrolle dieses Wertes ist jedoch nur bei interner Stabilisierungmoglich, da hierzu ein Fehlersignal wie in Abb. 2.6 sichtbar sein muss. Solch ein Signalist bei aktiver Stabilisierung nicht sichtbar, da die Laserfrequenz der Verstimmung derFPI-Resonanz folgt, wenn die Resonanzbedingung der Kavitat geandert wird. Da sich dieEinstellung aufgrund von elektronischen Schwankungen mit der Zeit leicht andert, ist einFehler des Nullpunkts nicht ausgeschlossen. Da die Regelung auf den Nullpunkt des Feh-lersignals geschieht, kann es somit sein, dass die Elektronik die Laserfrequenz auf einenfalschen Wert einstellt. Dieser Wert befindet sich nicht exakt bei der Resonanzfrequenzdes FPI. Dies ruft die in Abb. 2.8b auftretende leichte Verschiebung des Maximums derHaufigkeit im Histogramm hervor. Dieses Phanomen erklart auch, warum im Falle inter-ner Stabilisierung gelegentlich Werte uber dem Maximum der anderen Kurve liegen. Dasist dann der Fall, wenn die Frequenz der Strahlung genau mit der Resonanzfrequenz desFPI ubereinstimmt.Die Messungen zeigen, dass eine deutliche Reduktion der Linienbreite erreicht wurde.Mit der gleichen Technik konnen deutlich bessere spektrale Breiten von unter 10 kHz er-reicht werden [18], jedoch ist hierfur ein schnelles optisches Element im Laserresonator


notwendig, wie z.B. ein EOM. Ein solcher resonatorinterner EOM stand jedoch nicht zurVerfugung. Wie in Abschnitt 2.4.2 gezeigt wird, ermoglicht die erreichte Verbesserung nunallerdings die prazisere Adressierung der einzelnen Ensembles in den folgenden Versuchen.

2.4 Spektrales Lochbrennen

2.4.1 Grundlagen

Im thermischen Gleichgewicht sind alle Grundzustande der Pr3+-Ionen in allen Ensem-bles gleich besetzt. Deswegen ist durch einfache Absorptionsspektroskopie lediglich dieinhomogen verbreiterte Spektrallinie des Ubergangs 3H4 ↔ 1D2 zu beobachten. Die Hy-perfeinstruktur einzelner Ensembles ist hierbei nicht auflosbar. Um diese Strukturen be-obachten zu konnen, mussen Ungleichverteilungen der Besetzung in einigen Ensemblesvorhanden sein. Eine einfach zu implementierende Moglichkeit, eine solche Umverteilungzu praparieren, ist das optische Pumpen.Bei optischer Anregung wird Besetzung aus dem Grundzustand eines Mediums in einenangeregten Zustand uberfuhrt und relaxiert nach einiger Zeit in den Grundzustand zuruck.Sind mehrere Grundzustande fur einen Ruckfall verfugbar, so verteilt sich die zuvor ange-regte Besetzung auf alle Grundzustande. Dauert die Anregung an, so wird der adressierteZustand nach und nach geleert, wobei sich die Besetzung in den anderen Grundzustandeanhauft. Dazu muss die Anregungsdauer langer sein, als die Lebensdauer des angeregtenZustands. Weiterhin muss die Zeitspanne, in denen sich die Besetzung der Grundzustandeausgleicht, langer sein, als die Dauer des Praparations- und Messprozesses.

Abbildung 2.9: Darstellung derBesetzungsumverteilung durch opti-sches Pumpen in einem Ensemble

Die Zerfalldauer fur Strukturen, die auf diese Weise er-zeugt wurden, betragt mehrere Sekunden (∼ 100 s, [22]).Mit einer Lebensdauer der angeregten Zustande von164 µs ist effizientes optisches Pumpen somit bereits ineiner Zeitspanne von wenigen Millisekunden moglich.Abb. 2.9 zeigt am Beispiel eines einzelnen Ensembles dieAnregung aus einem Hyperfeinniveau des Grundzustan-des, sowie den Zerfall der Besetzung in die zwei nicht an-geregten Grundniveaus. Wird einer der Grundzustandedurch optisches Pumpen vollstandig entleert, so wird dasMedium bei der Anregungsfrequenz transparent, weil diezur Absorption notwendige Besetzung im betroffenenGrundzustand fehlt. Im Absorptionsspektrum entstehtbei der entsprechenden Frequenz ein Loch. Der Vorgangheißt spektrales Lochbrennen (

”spectral holeburning“).

Die Abstande der Hyperfeinzustande untereinander sindviel kleiner als die inhomogene Linienbreite. Daher regtelektromagnetische Strahlung einer Frequenz neun Ubergange an. Dabei wird in einemEnsemble immer nur ein Ubergang gekoppelt.Abbildung 2.10 stellt den Ubergang 3H4 ↔ 1D2 sowie die neun Moglichkeiten zur An-regung dar, wenn monochromatisches Licht eingestrahlt wird. Die inhomogene Linien-breite ist hierbei durch die Schragstellung der angeregten Zustande angedeutet. In dieser

2.4. SPEKTRALES LOCHBRENNEN 19

Darstellung reprasentiert die x-Achse die verschiedenen Ensembles. Die Auswirkung von

Abbildung 2.10: Schematische Darstellung desaufgespaltenen Grundzustands und angeregtenZustands mit inhomogener Verbreiterung undden moglichen Ankopplungen eines monochroma-tischen Feldes an die Grundzustande.

optischem Pumpen auf die Besetzungsverteilung wurde in Abb. 2.11 simuliert. Die Ab-bildung zeigt die Besetzung in den verschiedenen Ensembles nach einmaligem optischenPumpen. Die Simulation ordnet die Ionen nach Zentralfrequenz des optischen Ubergangsund diskretisiert dabei diese Ensemble in Abschnitte von 100 kHz Breite. Es wird dazu einEnsembleparameter ε eingefuhrt, der die relative Verschiebung der Resonanzen zu einemwillkurlichen Nullpunkt angibt. Dieser Frequenznullpunkt wurde in der Simulation aufdie Frequenz des Ubergangs |2〉 nach |e1〉 in Ensemble Null festgesetzt.Der Ausgangszustand wird in der Simulation durch optisches Pumpen vollstandig ent-leert und die Besetzung entsprechend den relativen Oszillatorstarken in die beiden an-deren Grundzustande des selben Ensembles verteilt. Es wird hierbei keinerlei Dynamik

Abbildung 2.11: Simulation derBesetzungsverteilung nach opti-schem Pumpen bei der Pumpfre-quenz νp = 0MHz

berucksichtigt. Die Simulation setzt weiterhin voraus, dass sich die gesamte Besetzungzu Beginn gleich auf die Hyperfeinniveaus im Grundzustand verteilt ist. Schließlich wur-de die spektrale Breite der Anregung mit 800 kHz angesetzt, um die endliche Breite der


anregenden Laserstrahlung zu berucksichtigen. Diese Breite beinhaltet neben der spektra-len Breite durch Frequenzjitter auch eine mogliche Sattigungsverbreiterung der optischenAnregung. Die Sattigungsverbreiterung wird im folgenden Abschnitt besprochen.Abb. 2.11 zeigt neun Stellen reduzierter Besetzung aufgrund der neun moglichenPumpubergange. Die dort entfernte Besetzung fallt in die anderen Grundzustande derjeweiligen Ensemble zuruck. Es entstehen dadurch insgesamt 18 Anhaufungen der Beset-zung. Diese Besetzungsverteilung ruft ein charakteristisches Absorptionsspektrum (Abb.

Abbildung 2.12: SimuliertesSpektrum nach optischemPumpen. Die relative Ab-sorptionsanderung ist gegendie Frequenzverstimmung νpr

des Nachweislasers relativ zurFrequenz νp des Pumplasersaufgetragen.

2.12) hervor. Hierbei erzeugt in den verschiedenen Ensembles jeder Zustand mit vermin-derter Besetzung erhohte Transmission (

”Locher“) und jeder Zustand mit erhohter Beset-

zung erzeugt analog erhohte Absorption (”Antilocher“). Einige der erzeugten Strukturen

besitzen gleiche oder nur geringfugig verschiedene Ubergangsfrequenzen, weshalb sie sichim Spektrum uberlappen und somit nicht getrennt auflosbar sind. Letztlich entstehendaher funf prominente spektrale Locher und je nach Auflosung bis zu 42 Antilocher. DasAbsorptionsspektrum in Abb. 2.12 ergibt sich aus der Besetzungsverteilung in Abb. 2.11durch Gewichtung mit den relativen Oszillatorstarken.

2.4.2 Experimentelle Implementierung des spektralen Loch-brennens

Im Experiment wurde das Medium mit kurzen Lichtimpulsen angeregt. Die Anregungspul-se wurden in Zeitdauer und Intensitat variiert. Danach wurde um einige hundert Milli-sekunden verzogert ein schwacher Nachweispuls der Intensitat I ∼ 0, 7 mW/cm2 ein-gestrahlt, der innerhalb von 10 ms uber einen Frequenzbereich von ∆νpr = 70 MHzverstimmt wurde. Die Transmission dieses Nachweispulses wird durch eine Photodiodedetektiert. Die Anregungs- und Nachweispulse besaßen einen rechteckigen zeitlichen In-tensitatsverlauf. Auf einem Digitaloszilloskop (Tektronix TDS 1012) konnte das Signal derPhotodiode zeitaufgelost beobachtet werden. Dadurch entsteht ein Absorptionsspektrumfur einen Frequenzbereich ∆ν um die Frequenz νp der Anregung.


Aus den Beer’schen Absorptionsgesetz (siehe Gl. 2.5) wird die Anderung des Absorptions-koeffizienten berechnet. Hierfur wird das Transmissionssignal der Photodiode nach demoptischen Pumpen durch den Verlauf vor dem Pumpprozess dividiert. Dadurch wird dasSpektrum auf die frequenzabhangige Intensitat des Nachweispulses normiert.

I

I ′= e−(α−α′)∆x

⇒ (α− α′) = − ln

(I

I ′

)1

∆x(2.13)

Dabei sind α′ und I ′ der Absorptionskoeffizient und die transmittierte Intensitat ohneoptisches Pumpen. Die Lange ∆x entspricht der Kristalllange von 3 mm.Die Lage der Praseodym-Ionen im Kristall ist durch die Kristallsymmetrie vorgegeben(siehe Kap. 1.2). Daher ist auch der Absorptionskoeffizient des Mediums entlang der ver-schiedenen Kristallachsen unterschiedlich. Deswegen ist die Polarisation des Lichts fur diestarke der Absorption entscheidend. Die Polarisation des Nachweisstrahls wurde dahermit einer λ/2-Platte angepasst. Hierbei wurde eine Polarisationsrichtung gewahlt, in derwenig Absorption stattfindet, da sonst der Nachweisstrahl bei kurzer Brenndauer trotzLochbrennen auf der Kristalllange vollstandig absorbiert wird.Wahrend der Messung fiel auf, dass sich die erzeugten Strukturen zwischen zwei Mess-

Abbildung 2.13: Lochspektren mit (rechts) und ohne PDH-Stabilisierung (links). Aufgetragen ist dieabsolute Absorptionsanderung α−α′ gegen die Verstimmung νpr des Nachweislasers relativ zur Pumpfre-quenz νp. Die experimentellen Parameter sind die Intensitat I ∼ 34mW

cm2 und die Brenndauer Tb = 1 s

zyklen sichtbar spektral verschoben, wenn die Laserfrequenz intern stabilisiert wurde.Dies lasst auf einen Jitter von einigen MHz schließen. Ein solcher Jitter wurde bereitsim vorigen Abschnitt diskutiert. Eine Deformation der Absorptionsspektren war nicht zubeobachten. Da die fur einen Messzyklus benotigte Zeit etwa Tb = 10 ms betragt, wirdgeschlossen, dass der Jitter auf einer Zeitskala von mehreren Millisekunden stattfindet.Bei externer Stabilisierung war die Verschiebung nicht zu beobachten. Dieser Langzeitjit-ter wird demnach durch die PDH-Stabilisierung unterdruckt.Um den Einfluss der externen Frequenzstabilisierung zu verdeutlichen, wurden ein Spek-trum fur niedrige Anregungsintensitat (I ∼ 34 mW

cm2 ) und eine Brenndauer von Tb = 1 s mitinterner und mit externer Stabilisierung aufgenommen (Abb. 2.13). Bei interner Stabili-sierung zeigt sich ein undeutliches Spektrum (Abb. 2.13a), da die Frequenz wahrend der


langen Brenndauer stark fluktuiert und so viele verschiedene Ensemble angeregt werden.Durch die Abwesenheit des langsamen Jitters mit der PDH-Stabilisierung werden uberdie gesamte Dauer der Wechselwirkung die gleichen Ensemble angeregt. Daher sind diespektralen Locher gut spektral aufzulosen (Abb. 2.13b).Weiterhin bestatigen die Messungen die lange Lebensdauer der Locher. Die erzeugtenSpektren waren oft noch uber eine Minute nach der Anregung deutlich sichtbar.Abbildung 2.14 zeigt die absolute Absorptionsanderung in Abhangigkeit von der Frequenzfur eine Intensitat von I = 755 mW

cm2 und eine Brenndauer von Tb = 10 ms. Dieses Lochspek-trum wurde, wie alle folgenden, mit externer Frequenzstabilisierung aufgenommen. Die

Abbildung 2.14:Absorptionsspektrum furI = 755 mW

cm2 , Tb = 10 ms.Aufgetragen ist die absoluteAbsorptionsanderung α− α′

gegen die Verstimmung νpr

des Nachweislasers relativ zurPumpfrequenz νp.

Simulation aus Abb. 2.12) stimmt nahezu dem Messergebnis uberein. Die simulierten Da-ten wurden auf die Tiefe des zentralen Loches angepasst, da eine absolute Aussage uberdie Effizienz des optischen Pumpens hier nicht moglich ist. Die Simulation geht immer vonvoller Brenneffizienz aus und lasst somit keinen Vergleich verschiedener Pumpintensitatenund Brenndauern zu. Aufgrund der starken Variation mit kleinen Anderungen der Pola-risationsrichtung kann dieser Absorptionskoeffizient nicht fur eine quantitative Aussageverwendet werden.Die vorhergesagten Hohen der Nebenlocher stimmen nicht exakt mit der Messung uberein.Da die Transmission der AOM nicht frequenzunabhangig ist, mussen die Daten mit einemnicht konstanten Untergrund korrigiert werden. So kann es an einigen Stellen zu Abwei-chungen kommen.Die unterlegte Simulation geht von einer Anregung mit einer spektralen Breite von 800kHz aus. Dies ist notwendig um das hohe Maximum im Bereich von 27.5 MHz in derMesskurve zu erklaren. Die Hohe wird erst durch das scharfe Maximum der Simulationwiedergegeben. Dieses Maximum entsteht durch einen doppelten Pumpprozess. Dies ge-schieht wie folgt:Der Frequenzunterschied der Ubergange |g2〉 nach |e1〉 und |g3〉 nach |e3〉 ist nur ge-ring. Wenn die Anregung eine Breite uber 800 kHz uberschreitet, so uberlappen sich dieUbergange und Besetzung wird zunachst von |g2〉 nach |g3〉 und dann von |g3〉 nach |g1〉gepumpt. Der Prozess ist in Abb. 2.15 dargestellt.


Abbildung 2.15: Darstellungeines doppelten Pumpprozessesbei endlicher Breite der Anre-gung

Da im zweiten Prozess der Hyperfeinzustand mI = ±52

denangeregten Zustand darstellt, wird der Rucktransfer der Be-setzung durch die stark unterschiedlichen Ubergangsmomen-te unterdruckt. So sammelt sich schließlich alle Besetzungdieses Ensembles in Zustand |g1〉. In der Simulation wird derProzess durch eine sequenzielle, mehrfache Anregung wieder-gegeben. Im Experiment geschehen die Prozesse jedoch nichtzeitlich getrennt, sondern aufgrund der spektralen Breite derAnregung gleichzeitig.Daraus folgt, dass die Anregung eine Breite von mindestens800 kHz besitzt. Die erwartete Laserlinienbreite liegt lautdem vorigen Abschnitt hingegen nur bei etwa 200 kHz. Inden Experimenten wurde beobachtet, dass die Linienbreitein den Spektren, sowie bei der spateren Praparation einzel-ner Ubergange intensitatsabhangig ist. Abb. 2.16 zeigt daher Absorptionsspektren fur dreiverschiedene Anregungsdauern und Intensitaten. Mit steigender Intensitat konnen immermehr Ensemble angeregt werden, deren Ubergangsfrequenz sich leicht von der Anregungs-frequenz unterscheidet. Dies liegt an der spektralen Linienfrom der Anregung. Wenn dieIntensitat ausreicht um nicht nur die Ensemble im Zentrum der Laserlinie, sondern auchdie weiter außen liegenden stark anzuregen, so wird eine großere Halbwertsbreite der Ab-sorptionslinien gemessen. Dieses Phanomen ist unter dem Begriff Sattigungsverbreiterungbekannt [26].

Abbildung 2.16: Absorptionsspektren zum Vergleich der Linienbreite. Aufgetragen ist die absoluteAbsorptionsanderung α−α′ gegen die Verstimmung νpr des Nachweislasers relativ zur Pumpfrequenz νp.Die experimentellen Parameter sind: a) I = 3 W/cm2, Tb = 10 ms, b) I = 42 W/cm2, Tb = 1 ms , c) I= 21 W/cm2, Tb = 5 ms

Beim optischen Pumpen ist jedoch nicht nur die momentante Intensitat fur eine Ver-breiterung verantwortlich. Durch Erhohung der Pumpdauer steigt der Transfer in andereNiveaus sowohl im Zentrum der Linie, als auch verstimmt von der Resonanz. Die Erhohungdes Transfers verstimmt von der Linienmitte fuhrt letztlich zu einer zusatzlichen Verbrei-terung der beobachteten spektralen Locher [27].Durch die Messreihen zum spektralen Lochbrennen konnte die mogliche Implementie-rung langlebiger Strukturen durch optisches Pumpen verifiziert werden. Die Ergebnisseentsprechen hierbei den theoretischen Erwartungen. Die spektrale Breite der erzeugten


Strukturen hangt von Intensitat und Dauer der Anregung ab. Bei der gezielten Adressie-rung von Zustanden mussen diese experimentellen Parameter daher kontrolliert werden.

Kapitel 3

Rapid Adiabatic Passage

Von koharenter Anregung spricht man, wenn die anregende Strahlung uber eine langereZeit eine definierte Phase besitzt. In diesem Fall muss die momentane Phase des Lichts beider theoretischen Behandlung in Betracht gezogen werden. Das Licht kann hierbei nebenelektronischen Ubergangen zwischen zwei Niveaus auch eine (

”koharente“) Uberlagerung

der vorhandenen Zustande erzeugen. Im vorigen Kapitel war die Unterscheidung zwischenkoharenter Anregung und inkoharenter Anregung nicht notwendig, da die Wechselwir-kungsdauer immer weit uber der Lebensdauer der angeregten Zustande lag. Somit konnendurch Zeitmittelung in keinem Fall koharente Effekte beobachtet werden. Bei koharenterAnregung konnen jedoch einige Prozesse auftreten, die in der bisherigen Beschreibungdes Systems nicht enthalten sind. Das folgende Kapitel liefert eine kurze theoretische Be-schreibung eines koharent getriebenen Zwei-Niveau-Systems. Danach werden RAP (RapidAdiabatic Passage) und CPR (Coherent Population Return) in einem solchen System so-wohl theoretisch, als auch experimentell untersucht.

3.1 Zwei-Niveau-System

Als Vereinfachung realer Systeme wird hierzu ein Zwei-Niveau-Systems gewahlt, das sichnur aus zwei Zustanden |φ1〉 und |φ2〉 zusammensetzt. Die Dynamik eines Zwei-Niveau-Systems mit koharenter Anregung wird durch die nicht relativistische, zeitabhangigeSchrodingergleichung

i~∂

∂t|Ψ(t)〉 = H|Ψ(t)〉 (3.1)

beschrieben. Hierbei ist |Ψ(t)〉 der Gesamtzustand des Systems, der sich immer alseine Uberlagerung der Basiszustande mit allgemein zeitabhangigen Wahrscheinlichkeit-samplituden ci darstellen lasst.

|Ψ(t)〉 = c1(t)|φ1〉+ c2(t)|φ2〉 (3.2)

Mit der Darstellung

|Ψ(t)〉 =

(c1(t)c2(t)

)(3.3)

25

26 KAPITEL 3. RAPID ADIABATIC PASSAGE

hat der Hamiltonoperator eines ungestorten Systems die Gestalt:

H0 =

(E1 00 E2

)(3.4)

mit den entsprechenden Eigenzustanden |φ1〉 und |φ2〉. Hierbei sind die Ei die Eigen-energieen der ungestorten Basiszustande. Diese Zustande werden im folgenden als

”bare

states“ bzw. als Grundzustand und angeregter Zustand bezeichnet.Mit der Wechselwirkung mit einem elektromagnetischen Feld wird der Hamiltonope-

rator H zu

H = H0 + V =

(E1 + V11 V12

V21 E2 + V22

), (3.5)

wobei V der Operator der Wechselwirkungsenergie ist. Das Zwei-Niveau-System mit elek-tromagnetischem Feld der Frequenz ω ist in Abb. 3.1 skizziert.

Abbildung 3.1: Schematische Dar-stellung des Zwei-Niveau-Systems mitvon der Resonanz verstimmten FeldE(t)

Unter der Annahme, dass die Wellenlange der elek-tromagnetischen Strahlung viel großer ist, als dieraumliche Ausdehnung des betrachteten Systems,kann das Feld in Form einer ebenen Welle genahertwerden, deren Ortsabhangigkeit vernachlassigbar ist:

~E(t) =1

2

(~E0e

iωt + ~E∗0e−iωt)

. (3.6)

Der Wechselwirkungsoperator hat dann die Form:

V = −~µ · ~E(t). (3.7)

Hiermit ergeben sich die Komponenten

V12 = −e~E(t)〈φ1|~r|φ2〉 = V ∗21 (3.8)

und

V11 = V22 = 0. (3.9)

Um die Zeitentwicklung des Systems beschreiben zu konnen, ist es gunstig, den Hamilton-operator in das Dirac’sche Wechselwirkungsbild zu transformieren. Diese Transformationgeschieht durch Wahl der Phase der komplexen Wahrscheinlichkeitsamplituden ci.

cj → cje−iζj(t) (3.10)

Hiermit ist den Gesamtzustand des Systems gegeben als:

|Ψ〉 =∑

j

cje−iζj(t)φj (3.11)

3.1. ZWEI-NIVEAU-SYSTEM 27

Die spezielle Phasenwahl

ζ1 = ωt (3.12)

ζ2 = −ωt

mit der Lichtfrequenz ω, erlaubt die Darstellung von (3.5) als [28]:

H =~2

(∆ Ω(t) (1 + e−i2ωt)

Ω∗(t) (1 + ei2ωt) −∆

)(3.13)

Hierbei wurden die Verstimmung von der Resonanz

∆ =~ω − (E2 − E1)

~(3.14)

und die Rabifrequenz

Ω(t) =~µ12 · ~E(t)

~(3.15)

eingefuhrt.Nimmt man weiterhin an, dass die Dynamik des Systems viel langsamer als die Oszil-lationen des Lichtfeldes ist, so konnen die mit 2ω oszillierenden Terme in (3.13) ver-nachlassigt werden. Hiermit ergibt sich der Hamiltonoperator in Drehwellennaherung(engl.:

”rotating-wave-approximation“, RWA).

H =~2

(∆ Ω(t)

Ω∗(t) −∆

)(3.16)

.

3.1.1 Diabatische Kopplung

Fur den einfachsten Fall kontinuierlicher, resonanter Kopplung ergibt sich aus (3.16) ei-ne Oszillation der Wellenfunktion Ψ zwischen Grund- und angeregtem Zustand. DieseRabioszillationen sind in [28] ausfuhrlich beschrieben und sollen hier nicht weiter disku-tiert werden. Die Frequenz der Rabioszillationen hangt neben der Rabifrequenz von derVerstimmung von der Resonanz ab. Hierbei errechnet sich die Besetzung des angeregtenZustandes zu [29]:

P2(t) =Ω2

Ω2eff

sin2 Ωefft

2. (3.17)

Hierbei ist die effektive Rabifrequenz:

Ωeff =√

Ω2 + ∆2. (3.18)

Bei endlicher Dauer der Anregung verharrt das System nach Ende der Anregung im mo-mentanen Uberlagerungszustand. Bestimmender Parameter fur den Uberlagerungszustandnach der Wechselwirkung ist die Pulsflache

A =

∞∫−∞

Ω(t) dt. (3.19)


Durch eine geeignete Wahl dieser Pulsflache kann das System in einen beliebigenUberlagerungszustand uberfuhrt werden. So ist unter anderem auch der vollstandigeTransfer in den angeregten Zustand moglich. Die ware bei inkoharenter Anregungunmoglich. Pulse mit solch geeigneter Pulsflache werden π-Pulse genannt, da die Puls-flacheA dann ein Vielfaches von π ist. Die Effizienz des Transfers hangt jedoch kritisch vonder Intensitat und Frequenz der anregenden Strahlung ab. Bei Kopplungen von Hyperfein-zustanden durch hochfrequente magnetische Wechselfelder stellen π-Pulse ein erprobtesVerfahren dar. In diesem Fall ist die exakte Kontrolle von Frequenz und Intensitat ein-fach zu implementieren. Im optischen Bereich erfordert diese Stabilitat der anregendenStrahlung einen hohen technischen Aufwand.Im Falle inkoharenter Anregung tritt Sattigung des optischen Ubergangs im Medi-um auf. Dies entspricht einer Anregungswahrscheinlichkeit von 50%. Ein Analogonhierzu wird auch durch die koharente Theorie wiedergegeben, wenn Mittelungseffekteberucksichtigt werden. Dies kann z.B. bei Medien aus vielen Einzelsystemen mit variieren-der Ubergangsfrequenz realisiert werden. In solchen Medien existieren dann alle moglichenUberlagerungszustande der Einzelsysteme gleichzeitig. Im Mittel beobachtet man so eineAnregungswahrscheinlichkeit von 50%. Um das koharente Aquivalent von Sattigung be-obachten zu konnen muss das Medium lange und intensiv angeregt werden. Daraus ergibtsich die Bedingung an die Pulsflache:

A ≈ Ωτ 1, (3.20)

wobei τ die zeitliche Halbwertsbreite der Wechselwirkung ist.

3.1.2 Adiabatische Kopplung

Eine Alternative zu den wenig robusten diabatischen Kopplungen bieten adiabatischeProzesse. Diese hangen weniger kritisch von Variationen der Parameter ab. Auf adiaba-tischer Kopplung beruhen z.B. RAP und CPR. Adiabatische Wechselwirkungen lassensich oft an den

”adiabatischen Eigenzustanden“ nachvollziehen, die aus Gl. (3.16) folgen.

Die Eigenzustande (”dressed states“)des Hamiltonoperators (3.16) lassen sie sich wie folgt

darstellen.|φ+(t)〉 = cos θ(t) · |φ1〉+ sin θ(t) · |φ2〉|φ−(t)〉 = sin θ(t) · |φ1〉 − cos θ(t) · |φ2〉

(3.21)

Darin wird der Parameter θ eingefuhrt.

tan θ(t) =∆(t)

Ω(t)+

√1 +

∆(t)2

Ω(t)2(3.22)

Die Eigenenergieen dieser Zustande sind:

λ±(t) =~2

(∆(t)±

√∆2(t) + |Ω2(t)|

)(3.23)

Die Zustande (3.21) sind instantane Eigenzustande zu einem festen Zeitpunkt t. Mannennt diese instantanen Eigenzustande auch adiabatische Zustande. Der Parameter θ in

3.1. ZWEI-NIVEAU-SYSTEM 29

(3.21) kann als Mischungswinkel der”bare states“ |φi〉 aufgefasst werden. Durch Wahl

der Parameter Ω und ∆ kann so der Anteil der”bare states“ an den adiabatischen Eigen-

zustanden definiert werden.Somit kann ein vollstandiger Transfer durch Anderung des Parameters θ erreicht werden.Fur θ = 0 beispielsweise ist der adiabatische Zustand |φ+(t)〉 mit dem Zustand |φ1(t)〉identisch. Ist θ gleich π/2, so entspricht der Zustand |φ+(t)〉 dem Basiszustand |φ2〉.Durch die Wahl von θ wird allerdings nur der momentane Uberlagerungszustand be-stimmt. Der Gesamtzustand folgt der adiabatischen Basis nur dann, wenn der Prozesswahrend der Wechselwirkung ohne Ubergange zwischen den adiabatischen Zustandenablauft. Hierzu muss neben den adiabatischen Zustanden auch deren zeitliche Entwicklungberucksichtigt werden. Wird der Hamiltonoperator (3.16) unter Beachtung ihrer Zeitent-wicklung in die durch die adiabatischen Zustande definierte Basis transformiert, so erhalter die Form:

Hadia =~2

(λ+ −iθ

iθ λ−

)(3.24)

Die Nebendiagonalelemente in (3.24) treten durch die Einbeziehung der zeitlichen Ent-wicklung auf und beschreiben Kopplungen zwischen den instantanen Eigenzustanden. Istdiese Kopplung vernachlassigbar, so folgt der Gesamtzustand der adiabatischen Basis. Esfindet dann ein adiabatischer Prozess statt. Um die Kopplungsterme vernachlassigen zukonnen, muss gelten:

|θ| |λ+ − λ−|. (3.25)

Daraus leitet sich die Adiabasiebedingung fur ein Zwei-Niveau-System ab [29].

1

2

|Ω∆− Ω∆|(Ω2 + ∆2)3/2

1 (3.26)

Aus Gl. (3.26) wird ersichtlich, dass fur einen adiabatischen Prozess eine langsameAnderung der Rabifrequenz in der Zeit gunstig ist. Daher ist bei plotzlichen Anderungender Rabifrequenz, wie sie z.B. bei Rechteckpulsen vorkommen, die Adiabasie nur schlechtoder gar nicht erfullt. Im Unterschied zu den diabatischen Kopplungen hangen adiabati-sche Prozesse nicht mehr von der exakten Frequenz oder Intensitat der anregenden Strah-lung ab, solange die Adiabasiebedingung erfullt ist. Dies erzeugt eine erheblich großereStabilitat der adiabatischen Prozesse im Vergleich mit diabatischen Kopplungen.

3.1.3 Rapid Adiabatic Passage

Ein Kernthema dieser Arbeit ist der adiabatische Prozess RAP, bei dem ein Quantensy-stem vollstandig in den angeregten Zustand uberfuhrt wird. Bei RAP wird die Frequenzder Anregung wahrend der Wechselwirkung uber die Resonanz verstimmt.Der Ubergang kann durch Betrachtung des in (3.22) eingefuhrten Mischungswinkels θnachvollzogen werden. Vor der Wechselwirkung (t → −∞) befinde sich das System inZustand |φ1〉. Ausgehend von gepulster Wechselwirkung ist Ω zu dieser Zeit nahe Null.Bei negativer Anfangsverstimmung ∆ < 0 ist dann θ = 0 und der adiabatische Zustand|φ+〉 ist mit dem Grundzustand identisch. Nach Uberstreichen der Resonanz nimmt dieRabifrequenz wieder ab und ∆ ist positiv. Somit geht θ gegen π/2 und |φ+〉 ist fur große


Zeiten t → +∞ identisch mit dem angeregten Zustand |φ2〉. Fur positive Anfangsverstim-mung lauft der Prozess identisch ab, wobei das System allerdings uber den adiabatischenZustand |φ−〉 in den angeregten Zustand uberfuhrt wird.Abb. 3.2 zeigt die Besetzungsdynamik eines RAP-Vorgangs. Die Darstellung basiert auf

Abbildung 3.2: Verlauf der Beset-zung in Grund- und angeregtem Zu-stand. Dargestellt ist die analytischeLosung der Besetzung im angeregtenZustand laut Gl. (3.21) und (3.22)fur gechirpte Anregung. Weiterhin istder Zeitverlauf der Anregung darge-stellt (gestichelte Linie). Die Anregunghat eine Pulsdauer von τp = 10µs(FWHM), ohne Zerfalle.

der analytischen Losung der Gln. (3.21) und (3.22).Aus der Adiabasiebedingung (3.25) folgt mit (3.23):

√Ω2 + ∆2 | d

dtθ| (3.27)

Nach Malinovsky et al. beschrankt sich der Bereich robusten Transfers fur einen RAP-Prozess auf den Bereich [3]:

1 |α|τ 2 Ω20τ

2. (3.28)

Diese Bedingung wurde unter Annahme einer linearen Verstimmung (∆(t) = αt) durchnumerische Simulation bestimmt. α ist die sogenannte Chirprate. Mit RAP steht also einVerfahren zur Verfugung, das den vollstandigen Transfer eines Zwei-Niveau-Systems inden angeregten Zustand erlaubt.

3.1.4 Coherent Population Return

Ein weiterer bedeutender Effekt im Zwei-Niveau-System ergibt sich im Falle festfrequen-ter, verstimmter Anregung des Systems. Bei diesem Effekt wird das System vom Grund-zustand in eine koharente Uberlagerung der beiden

”bare states“ uberfuhrt und wieder

zuruck. Auch diesen Vorgang kann am Mischungswinkel θ nachvollzogen werden. Vor derWechselwirkung mit dem System (t → −∞) ist die Lichtintensitat und damit die Rabi-frequenz klein (Ω → 0), wohingegen die Verstimmung einen endlichen Wert besitzt. DieGleichung 3.22 geht dann gegen den Wert Null und |φ−(t)〉 ist mit dem Grundzustand|φ1(t)〉 identisch (bei positiver Verstimmung).Zur Zeit t = 0 hat 3.22 einen Wert zwischen Null und Eins, je nach Verstimmung und

Rabifrequenz. Wenn Ω ∆, ∆ 6= 0, so strebt θ gegen Eins und der Gesamtzustand setztsich zu gleichen Teilen aus Grund- und angeregtem Zustand zusammen. Dieser System-zustand ist das Maximum der moglichen Uberlagerung (Koharenz) der beiden beteiligtenZustande.

3.2. MAKROSKOPISCHE SYSTEME UND DEPHASIERUNG 31

Abbildung 3.3: Verlauf der Beset-zung in Grund- und angeregtem Zu-stand. Dargestellt ist die analytischeLosung der Besetzung im angeregtenZustand laut Gl. (3.21) und (3.22) furfestfrequente Anregung. Weiterhin istder Zeitverlauf der Anregung angedeu-tet (gestrichelte Linie). Die Anregunghat eine Pulsdauer von τp = 10µs(FWHM), ohne Zerfalle.

Fur t → +∞ kehrt die Rabifrequenz und damit θ wieder auf den Wert Null zuruck.Der adiabatische Zustand |φ+(t)〉 fallt nun wieder mit dem Zustand |φ1〉 zusammen. DerProzess verlauft analog, wenn die Verstimmung konstant negativ ist. Vor und nach demProzess ist der Grundzustand in diesem Fall identisch mit |φ+(t)〉. Die Besetzungsdyna-mik hierbei ist unter dem Namen

”coherent population return“ (CPR) bekannt.

Im resonanten Fall kehrt die Besetzung nicht in den Ausgangszustand zuruck, da sichdie Systeme durch Rabioszillationen im Allgemeinen in unterschiedlichen Uberlagerungs-zustanden befinden. Somit kann durch CPR Sattigungsverbreiterung umgangen werden,da die Besetzung bei von der Resonanz verstimmter Anregung nach der Wechselwirkungin den Grundzustand zuruckkehrt. Dieses Verhalten und die Anwendung von CPR fureffiziente und selektive Spektroskopie wurde in [29–31] untersucht. Weiterhin findet derAufbau maximaler Koharenz durch CPR Anwendungen in der nichtlinearen Optik [32].Hierbei wird die Effizienz von Frequenzkonversionsprozessen durch CPR erheblich gestei-gert.

3.2 Makroskopische Systeme und Dephasierung

Die Herleitungen im vorigen Abschnitt erlauben die Beschreibung der Dynamik eineseinzelnen Systems wie z.B. eines Atoms oder Ions. In der Realitat liegen jedoch nur selteneinzelne Quantensysteme vor. Deshalb beschaftigt sich der kommende Abschnitt mit derVerallgemeinerung auf reale Systeme. Der Ubergang auf eine allgemeinere Gesamtheit legtdie Verwendung einer statistischen Beschreibung nahe. In dieser Beschreibung konnen nunauch Zerfalle innerhalb des Systems beschrieben werden. Der statistische Operator (d.h.die Dichtematrix) fur eine Gesamtheit aus Zwei-Niveau-Systemen lautet:

ρ =

(ρ11 ρ12

ρ21 ρ22

)(3.29)

Seine Komponenten sind definiert als:

ρij = 〈c∗i cj〉 (3.30)

Dies ist das statistische Mittel uber das Produkt der Wahrscheinlichkeitsamplitudenci uber die Gesamtheit. Die Diagonalelemente ρii sind ein Maß fur die Besetzung des


Grund- bzw. angeregten Zustandes. Die Nebendiagonalelemente ρij geben den Zustandder Uberlagerung zweier Zustande im Mittel uber die Gesamtheit, d.h. die Koharenz, an.Die Koharenz zwischen zwei Zustanden kann, sowohl im Einzelsystem als auch in einerGesamtheit, maximal den Wert ρij = 0,5 (fur i 6= j) annehmen. Ohne Wechselwirkungandert sich die Koharenz im einzelnen System bis auf eine Phase nicht, das System ver-harrt im jeweiligen Zustand der Uberlagerung.Befinden sich in der Gesamtheit alle Systeme in einem Zustand maximaler Koharenz undsind die Phasen aller Uberlagerungen gleich, so ist auch die Koharenz der Gesamtheitmaximal.Im Einzelsystem ist eine Anderung der Koharenz immer durch eine Anderung der Ampli-tuden des Gesamtzustandes bedingt. Anders als bei diesen Systemen kann die Gesamt-koharenz unabhangig von der Besetzung zerfallen. Das geschieht, wenn die Einzelsystemezwar ihre Koharenz beibehalten, jedoch die Phase unabhangig voneinander andern. DieZeit, in der die Koharenz der Gesamtheit auf diese Weise zerstort wird, heißt Dephasie-rungszeit. Da die Koharenz auch von der Besetzung der Zustande abhangt, kann auch einelektronischer Zerfall aus dem angeregten Zustand diese Koharenz zerstoren. Die Lebens-dauer des angeregten Zustandes ist T1, wahrend die Dephasierungszeit mit T2 bezeichnetwird. Die Dephasierungszeit schließt allerdings auch den Koharenzabbau durch elektro-nische Zerfalle ein. Durch Equall et. al. wurden fur Pr:YSO Dephasierungszeiten vonT2 = 111 µs und Zerfallsdauern von T1 = 164 µs gemessen [17]. Die Zeitdauer koharenterWechselwirkungen ist also durch die Dephasierung limitiert.Die zeitliche Entwicklung des statistischen Operators ist gegeben durch die Liouville-

Abbildung 3.4: Zeitliche Entwicklungder Besetzung in Grund- und angereg-tem Zustand bei RAP mit Zerfall T1 =164 µs, T2 = 111 µs [17]. RabifrequenzΩ = 2π · 1 MHz, Pulsdauer τp = 10 µs(FWHM), Chirprate α = 0, 18 MHz/µs.Es wurde ein Puls von gaußformigemzeitlichen Intensitatsverlauf verwandt.Der zeitliche Verlauf dieses Pulses istdurch die schwarze Kurve angedeutet.

Gleichung.

i~∂

∂tρ =

[H0, ρ

]− i~ρrelax (3.31)

Hierbei enthalt ρrelax Informationen uber die oben beschriebenen Zerfallsmechanismen furKoharenz und Besetzung.

ρrelax =

( 1T1

ρ111T2

ρ121T2

ρ211T1

ρ22

)(3.32)

Mit Hilfe der Liouville-Gleichung lasst sich die Systemdynamik vollstandig beschreiben.Abb. 3.4 zeigt die Simulation der Besetzungsdynamik in Grund- und angeregtem Zustand

3.3. RAPID ADIABATIC PASSAGE IN PR:YSO 33

fur einen RAP-Prozess basierend auf der Liouville-Gleichung. Hierbei wurden bis aufZerfalle und Dephasierung die gleichen Parameter verwendet wie in Abb. 3.2.

3.3 Rapid Adiabatic Passage in Pr:YSO

Der prinzipielle experimentelle Aufbau zur Implementierung von RAP entspricht der inKap. 2.2 beschriebenen Anordnung (Abb. 2.2). Zur Praparation und zur koharenten Kopp-lung werden aus dem Strahlweg

”Anregung 1“ durch geeignete Steuerung AOM kurze Pul-

se abgeleitet. Zum Absorptionsnachweis dient der Strahlweg”Nachweis“, der den Kristall

in entgegengesetzter Richtung zur Anregung durchlauft. Nach Durchlaufen des Kristallswird ein Teil des Nachweisstrahls auf eine Photodiode gelenkt. Auch der Absorptions-nachweis erfolgt gepulst. Das Diodensignal wird durch einen Boxcar Integrator verarbei-tet und an den PC weitergegeben. Die Frequenz des Nachweispulses νpr wird schrittweiseverstimmt, wodurch das Absorptionsspektrum des gewunschten Frequenzbereichs abgeta-stet werden kann. Weiterhin kann der Nachweiszeitpunkt t durch einen Delay-Generator(EG&G, Modell 9650A) gegenuber der Anregung variabel verzogert werden.

3.4 Praparation des Mediums

Wie in den oben diskutierten Experimenten zum optischen Pumpen zu erkennen war,stellt Pr:YSO im Allgemeinen ein spektroskopisch komplexes System dar. Fur prazise de-finierte Experimente im Bereich adiabatischer Wechselwirkung ist daher die Praparationeines moglichst einfachen Systems mit wenigen, spektral klar getrennten Absorptionslini-en notig. Es wurde daher ein Verfahren entwickelt, mit dem spektrale Strukturen erzeugtwerden konnen, die einem Zwei-Niveau-System sehr nahe kommen. Die Technik basiertauf einer ahnlichen Prozedur, die bereits von M. Nilsson et. al. angewandt wurde, um dasMedium Pr:YSO fur hochauflosende Spektroskopie zu praparieren [22].Das Verfahren beruht auf spektralem Lochbrennen. Ziel ist es, ein spektral isoliertes

Abbildung 3.5: Frequenz (schwarz)und Intensitat (rot) der Anregungwahrend der Pit-Praparation

Zwei-Niveau-System zu praparieren. Hierzu wird zunachst ein intensiver Anregungspulsuber eine Zeitdauer von Tb = 84 ms mit einer konstanten Intensitat von I ∼ 70 W/cm2


eingestrahlt und wiederholt uber einen Frequenzbereich von ∆νb = 18 MHz um das Zen-trum der inhomogenen Verbreiterung verstimmt (siehe Abb. 3.5). Im Folgenden werdenalle relativen Frequenzen auf den unteren Rand dieses Frequenzbereichs bezogen. Die Fre-quenzverstimmung der Anregung in diesem ersten Schritt erfolgt also uber eine Spanne

Abbildung 3.6: Schematische Darstellung derpraparierten Bereiche in den Grundzustanden(graue Rechtecke) und des Ruckpumpprozessesmit Zerfall in ein vormals entleertes Grundniveau

von νA = 18 MHz bis 0 MHz. Die Folge der intensiven Anregung ist ein breiter Bereichgeringer Absorption, der

”spectral pit“ genannt wird. Dabei ist die spektrale Breite von

∆νb = 18 MHz fur den betreffenden optischen Ubergang der Pr3+-Ionen die maximalmogliche Breite. Sie ist durch die Abstande der Hyperfeinniveaus bestimmt. Wird einbreiterer Bereich angeregt, so gibt es Ensemble, in denen alle drei Grundzustande min-destens einmal wahrend des Vorgangs angeregt werden. In diesen Ensembles fallt dannBesetzung in einen vormals entleerten Zustand zuruck. Dadurch wurde die Absorption imzuvor praparierten Bereich maximaler Transmission wieder zunehmen. Durch Laserjitterund die endliche spektrale Breite der Anregung wird das Medium unter Umstanden außer-halb des Bereichs von 0–18 MHz angeregt. Daher wird die Frequenz abschließend zweimaluber einen reduzierten Bereich von 16,1 MHz bis 0,5 MHz verstimmt, um im zentralenBereich der Pit maximale Transmission zu garantieren.In den Absorptionsspektren (vgl. Kap. 2.4.2) war ein prominentes Antiloch bei einer Fre-quenz von 27,5 MHz relativ zur Anregungsfrequenz zu beobachten (vgl. Abb. 2.14). Nachder Praparation der Pit wird daher in deren Zentrum bei einer Frequenz von 9,5 MHz eineeinzelne Absorptionslinie erzeugt, indem das Medium einmalig bei der relativen Frequenz−18 MHz außerhalb der Pit angeregt wird. Hierbei wird der in Kap. 2.4 diskutierte doppel-te Pumpprozess ausgenutzt, um Besetzung in den Grundzustand 3H4, mI = ±5

2( = |g1〉)

zu praparieren (siehe Abb. 3.6). Die Absorption korrespondiert im wesentlichen zumUbergang vom Grundzustand 3H4,±5

2in den angeregten Zustand 1D2, mI = ±5

2(= |e3〉)

in einem selektierten Ensemble. Zu der Absorptionslinie tragen zwar noch zwei weitereEnsemble bei, jedoch entspricht die Frequenz hier den Ubergangen in je eins der an-deren angeregten Niveaus. Die Ubergangsmomente in diese anderen Zustande sind umetwa 80% geringer als das in den angeregten Zustand 1D2,±5

2. Weiterhin ist bereits die

Praparation in diesen Ensembles, bedingt durch die kleineren Ubergangsmomente, we-niger effektiv. Damit ist der Anteil anderer Ensembles an der beobachteten Absorption

3.4. PRAPARATION DES MEDIUMS 35

vernachlassigbar gering (insg. ∼ 1%). Somit wurde eine isolierte Absorptionslinie erzeugt,die einem Ubergang in einem effektiven Zwei-Niveau-System entspricht (siehe Abb. 3.7).Die von Nilsson et al. vorgestellte Methode bietet zwar eine außerst prazise Praparationvon einzelnen Zustanden, jedoch dauert ein Praparationsschritt etwa 5 s, wodurch einewiederholte Messung sehr zeitaufwandig ist. Die Praparation nach Nilsson et al. sieht dasBrennen mehrerer Pits und einen Loschvorgang nach jeder Praparation vor. Im hier vor-gestellten Verfahren wird nur eine einzige Pit erzeugt und der Loschvorgang in die erneutePraparation integriert. Daher werden fur die gesamte Praparation inklusive Nachweis le-diglich etwa 88 ms (siehe oben) benotigt, wodurch elf Messzyklen pro Sekunde moglichwerden.

Experimentelle Implementierung der Praparation

Die Charakterisierung des oben geschilderten Praparationsverfahrens erfolgt durch Ab-sorptionsspektroskopie. Etwa 500 µs nach Praparation wird die Transmission eines schwa-chen Nachweispulses mit einer Photodiode beobachtet. Der zeitliche Abstand zur Praparationist so gewahlt, um den vollstandigen Zerfall der Besetzung aus dem angeregten Zustandzu gewahrleisten. Gleichzeitig kann spater eine Anregungssequenz eingefugt werden, ohneden Nachweispuls zeitlich zu verschieben. Der Nachweispuls hat einen rechteckigen zeit-lichen Intensitatsverlauf und eine Pulsdauer von 20 µs. Zur Aufnahme eines Spektrumswird die Frequenz des Nachweispulses schrittweise zwischen zwei Messzyklen verstimmt.

Aus dem Transmissionssignal I der Photodiode wird mit Hilfe des Beer’schen Absorp-tionsgesetzes (siehe Kap. 2.1) der Absorptionskoeffizient berechnet:

α =− ln I

I0

∆x(3.33)

Hierbei ist I0 das Transmissionssignal ohne Absorption durch die Pr3+-Ionen. In derpraparierten Pit neben der Absorptionslinie ist diese minimale Absorption durch die inten-sive und wiederholte Praparation gewahrleistet. Abb. 3.7a zeigt das Absorptionsspektrumnach dem ersten Praparationsschritt (schwarze Kreise). Zum Vergleich wird eine Simu-lation des Brennprozesses dargestellt (rote Linie). In den Randern sind die Strukturenniedriger und weniger deutlich als durch die Simulation vorhergesagt. Durch Mittelungs-effekte bei der wiederholten Praparation verbunden mit der spektralen Breite der Anre-gung kommt es zum Ausschmieren dieser Strukturen. In Abb. 3.7b ist das Spektrum nachRuckpraparation von Besetzung in den Zustand |g1〉 zu sehen.Bei jedem neuen Messzyklus wird die Absorptionslinie im Zentrum der Pit durch die er-neute Pitpraparation entfernt und der Ausgangszustand fur den letzten Praparationsschrittwieder aufgefullt. Nun ist der Prozess des erneuten Auffullens weniger effizient, als derletzte Praparationsschritt zum Erzeugen der Absorptionslinie. Als Folge nimmt die Hohedes Maximums mit der Zeit etwas ab, da weniger Besetzung zur Ruckpraparation zurVerfugung steht. Daher wurde eine Abfolge von mehreren Messzyklen simuliert, um dieHohe des zentralen Maximums in Abb. 3.7b korrekt wiederzugeben. Die Linienbreite(FWHM) der zentralen Absorption wurde auf etwa 1 MHz bestimmt. Die Linie ist deutlichbreiter als die durch den Laserjitter verursachte Breite von 200 kHz, da das Medium zurRuckpraparation aus Effizienzgrunden sehr intensiv angeregt werden muss. Daher kannes trotz der kurzen Brenndauer zu Sattigungsverbreiterung kommen. Fur diese spezielle


Abbildung 3.7: Absorptionsspektrum des praparierten Bereiches vor (a) und nach der Ruckpraparation(b) von Besetzung in den Zustand |g1〉

Praparation ist die Verbreiterung sogar notwendig, um den doppelten Pumpprozess zuermoglichen, der fur die Praparation der starken Absorptionslinie notwendig ist.

3.5 Experimentelle Implementierung von RAP

Besetzungstransfer durch RAP gehort im Bereich der Magnetresonanz zu den Standard-verfahren, um Besetzungsinversion in einem Zwei-Niveau-System zu erzeugen [1]. Dochauch fur optische Ubergange kann RAP implementiert werden, wie M. Loy 1974 erstmalsin Ammoniakdampf demonstrieren konnte [2].

Abbildung 3.8: Intensitat und Frequenzdes Pumppulses

Im Bereich der seltenerd-dotierten Festkorper wur-de RAP zunachst in einem Tm3+:YAG Kristallzum Besetzungstransfer eingesetzt [8]. Spater wur-de auch in einem Pr:YSO Kristall adiabatischer Be-setzungstransfer durch Laserpulse mit einer zeitli-chen Frequenzvariation nachgewiesen [9]. In diesenExperimenten wurde ein hoch stabiler Farbstoffla-ser verwendet. Aus dessen Emission wurden Pulseabgeleitet, deren zeitlicher Intensitatsverlauf, derFunktion eines Secans Hyperbolicus folgt (im Fol-genden

”CHS-Pulse“ genannt). Die Frequenz die-

ser CHS-Pulse folgt dabei der Funktion eines Tan-gens Hyperbolicus, wodurch die fur RAP notwendi-ge Frequenzverstimmung entsteht. In dieser Arbeitkonnte RAP in Pr:YSO auch mit den einfacher umzusetzenden Gaußpulsen und einemlinearen Chirp herbeigefuhrt werden. Dies wird im Folgenden sowohl durch spektral auf-geloste Absorptionsmessungen, als auch durch zeitlich aufgeloste Absorptionsmessungendokumentiert. Die lineare Frequenzverstimmung wird durch einen der Signalgeneratoren

3.5. EXPERIMENTELLE IMPLEMENTIERUNG VON RAP 37

bewerkstelligt, der den AOM-Treiber mit einem linearen Spannungsanstieg am Steuerein-gang der Frequenz ansteuert. In Abb. 3.8 ist ein solcher Gaußpuls mit Frequenzchirpangedeutet. Die Voraussetzungen fur die Beobachtung und Interpretation von RAP sinddurch die im vorigen Abschnitt beschriebene Praparation gegeben, in der ein isoliertesZwei-Niveau-System erzeugt wurde. Der Puls zur adiabatischen Kopplung (im Folgenden

”Pumppuls“) kann nun, ebenso wie die Praparationssequenz aus dem Strahlweg

”Anre-

gung 1“ abgeleitet werden. Der Puls hat eine Spitzenintensitat von I = 70 W/cm2 undeine volle Halbwertsbreite der Intensitat (FWHM) von τp = 10 µs. Diese Intensitat ent-spricht einer Rabifrequenz von Ωp = 960 kHz. Somit ist die Pulsflache A ≈ 10. Dies erfulltdie Bedingung einer starken Kopplung Ωτ 1. Somit wird bei geeigneter Chirprate einenadiabatischen Prozess erwartet.

3.5.1 Festfrequente Anregung und Einfluss der PDH-Stabilisierung

In den ersten Messungen wurde der Pumppuls zunachst resonant mit dem Ubergang|g1〉 ↔ |e3〉 bei 9,5 MHz eingestrahlt, ohne die Frequenz zu verstimmen.Der Pumppuls wurde um 500 µs gegenuber der Praparationssequenz verzogert um einenvollstandigen Zerfall der Besetzung in den angeregten Zustanden zu garantieren. Ein Nach-weispuls wird um weitere 20 µs gegenuber dem Zeitpunkt der maximalen Anregungsin-tensitat verzogert eingestrahlt, um die Absorption direkt nach der Anregung zu erfassen.Der zeitliche Abstand ist so gewahlt, dass die Wechselwirkung des Pumppulses mit demSystem als beendet betrachtet werden kann. Der Nachweispuls hat einen rechteckigenzeitlichen Intensitatsverlauf mit einer Dauer von 20 µs.Die Frequenz des Nachweispulses wurde schrittweise zwischen zwei Messzyklen verstimmt,um das Absorptionsspektrum langsam abzutasten. Nach jedem Messprozess wird die Pitund die Absorptionslinie neu prapariert. Abb. 3.9 zeigt zwei Spektren der zentralen Ab-sorptionslinie bei 9,5 MHz nach festfrequenter Anregung. Abb. 3.9a wurde mit internstabilisiertem Laser aufgenommen, wahrend 3.9b mit der externen Frequenzstabilisierungaufgenommen wurde.Es zeigt sich, dass die Absorption in beiden Fallen durch die festfrequente Anregung redu-ziert wird. Wenn die Intensitat der Anregung ausreicht, wird eine Sattigung des Ubergangserwartet. Dabei befindet sich 50% der Besetzung im angeregten Zustand und es tritt keineAbsorption auf. In Abb. 3.9a ist ein Ruckgang im Zentrum der Absorptionslinie zu sehen,der auf teilweise Sattigung zuruckgefuhrt wird. Die Absorption sinkt nur in einem Teil derAbsorptionslinie, da es sich hier durch die Praparation um eine inhomogen verbreiterteLinie handelt. Im Gegensatz zum Praparationsschritt findet nun eine kurze Wechselwir-kung unterhalb der Zerfallsdauer der angeregten Zustande statt. Somit wird die Breiteder Anregung nur durch Sattigung verursacht. Der Einfluss der Anregungsdauer kommthier nicht zum Tragen. Daher ist die Anregungsbreite kleiner, als die gesamte durch dieRuckpraparation verursachte Linienbreite. Es fallt außerdem auf, dass die Absorption beifestfrequenter Anregung auch im Linienzentrum nicht vollstandig aufgehoben wird. DerGrund hierfur sind Zerfalle aus dem angeregten Zustand, die den Anteil der transferier-ten Besetzung bis zum Nachweiszeitpunkt reduzieren. Dies ist bei verzogertem Nachweisunvermeidlich.In Abb. 3.9b zeigt sich ein deutlich breiterer Bereich, in dem sich die Absorption verrin-gert. Die Werte des Absorptionskoeffizienten sind statistisch um den Wert Null verteilt.


Abbildung 3.9: Absorptionslinie des Ubergangs |g1〉 ↔ |e3〉 bei festfrequenter, resonanter Anregung.(a) mit intern stabilisierter Laserfrequenz, (b) mit PDH-Stabilisierung

Dabei treten insbesondere auch negative Absorptionskoeffizienten auf. Diese Verteilungentspricht nicht den Erwartungen. Es wird eher eine geringere Breite erwartet, als imintern stabilisierten Fall, denn eine eventuelle Verbreiterung durch Laserjitter sollte durchdie PDH vermieden werden.Der Vergleich mit den Ergebnissen aus 2.3.3 zeigt, dass die PDH-Stabilisierung offenbarnicht so gut funktioniert, wie erwartet. Die Laserfrequenz wird durch die PDH in einemkleinen Frequenzbereich gehalten, jedoch erscheint es, als bewege sich die Frequenz darinnicht statistisch. Vielmehr uberstreicht sie diesen Bereich standig in wechselnden Richtun-gen. Hierbei kommt es durch Schwingungen der Regelung zu einem ungewollten Chirp derFrequenz von bis zu 200 kHz auf der Zeitskala von einigen Mikrosekunden. Dieser Chirpkann ausreichen, um einen Teil der Besetzung durch RAP in den angeregten Zustand zuuberfuhren. In Abb. 3.9b hat der Absorptionskoeffizient daher fur einige Datenpunkteeinen negativen Wert. Der Anteil der transferierten Besetzung schwankt von Messzykluszu Messzyklus, je nach momentaner Chirprate. Ursache fur die standige Verstimmungist die langsame Regelung der Resonatorlange durch das Piezoelement im Farbstofflaser.Hierdurch kann die Steuerung der Frequenz nicht schnell genug folgen und es kommt zurUberkompensation. Diese Deutung erklart den breiten Bereich statistischen Rauschensin Abb. 3.9b. Dieser wird duch unterschiedlich starken Besetzungstransfer verursacht,abhangig von der Starke des durch die PDH verursachten Chirps. Auch das Histogrammder Frequenzverstimmung in Kapitel 2.3.3 (Abb. 2.8b) wird hiermit besser verstanden.Dort wich das Maximum der Haufigkeit der Frequenzverstimmung vom Wert Null ab, wasauf Ungenauigkeiten in der Einstellung der Elektronik zuruckgefuhrt wurde. Es scheintnun, dass sich das Maximum der Haufigkeit tatsachlich bei einem Wert um 100 kHz be-findet. Durch die standige Schwankung der Frequenz, befindet sich die Verstimmung nurselten in der Nahe des Wertes Null. Viel ofter befindet sich die Frequenz bei einer end-lichen Verstimmung. Im einfachen Bild einer harmonischen Oszillation der Frequenz istdieser endliche Wert, an dem sich die Frequenz am haufigsten aufhalt, der Umkehrpunkt.Es wird nur ein Maximum der Haufigkeit beobachtet, weil durch die Messung zu Abb. 2.8nur der Betrag der Verstimmung erfasst wird.


Aufgrund dieser Uberlegungen wurde die externe Frequenzstabilisierung nicht fur die fol-genden Messungen verwendet, da eine Beeinflussung der Messergebnisse durch die unge-wollte Frequenzschwankung nicht ausgeschlossen werden kann.

3.5.2 Detektion von RAP durch Absorptionsspektroskopie

Zur Beobachtung von RAP und Messung der Transfereffizienz werden verschiedene Ab-sorptionsspektren des Ubergangs |g1〉 ↔ |e3〉 miteinander verglichen. Diese Spektren sindin Abb. 3.10 dargestellt. Die schwarze Kurve gibt die Absorptionslinie wieder, wie siesich nach der Praparation ohne weitere Wechselwirkung darstellt. Die rote Kurve istdie Darstellung der Absorption nach festfrequenter Anregung. Hierbei sind die Parame-ter identisch zum vorigen Abschnitt, das bedeutet, es wurde mit einer Intensitat vonI = 70 W/cm2 fur τp = 10µs resonant mit einem Puls von gaußformigem zeitlichem In-tensitatsverlauf angeregt. Die blaue Kurve wurde aufgenommen, nachdem das Mediummit einem Puls angeregt wurde, dessen Frequenz wahrend der Pulsdauer linear verstimmtwurde. Hierbei betrug die Chirprate α = 0, 18 MHz/µs.Deutlich stellt sich in dieser Kurve eine Inversion der Absorptionslinie dar. Dieser nega-

Abbildung 3.10: Absorptionsliniedes Ubergangs |g1〉 ↔ |e3〉. SchwarzeKurve: ohne Anregungspuls, roteKurve: unvollstandige Sattigung beifestfrequenter Anregung (Pump-puls hat gaußformigen zeitlichenIntensitatsverlauf, SpitzenintensitatI = 70 W/cm2, Pulsdauer τp = 10µs),blaue Kurve: Inversion der Absorpti-onslinie bei gechirpter Anregung mitder Chirprate α = 0, 18 MHz/µs. DerNachweispuls besitzt einen rechtecki-gen zeitlichen Intensitatsverlauf, derPulsdauer τpr = 20µs

tive Absorptionskoeffizient bedeutet eine Verstarkung des Nachweispulses an Stelle vonAbsorption. Verstarkung von Licht in einem Medium geschieht durch stimulierte Emis-sion, die auftritt, wenn auf einem Ubergang Besetzungsinversion vorliegt. Der BegriffBesetzungsinversion beschreibt eine Situation, in der sich mehr Besetzung im angeregtenZustand befindet, als im Grundzustand. In einem Zwei-Niveau-System ist Besetzungsin-version durch inkoharente Anregung nicht zu erreichen. In Sattigung kann maximal einAnteil von 50% der Besetzung in den angeregten Zustand transferiert werden (siehe Kap.3.1.1). Da der Nachweis bei der gleichen Frequenz geschieht, bei der auch der Pumppulseingestrahlt wurde, beweist die beobachtete Besetzungsinversion somit, dass RAP statt-gefunden hat.Die Effizienz des Transfers von Besetzung lasst sich durch Vergleich der Absorptionsko-effizienten vor und nach dem Prozess ermitteln. Hierzu wurde die relative Besetzung des


angeregten Zustandes P2 wie folgt aus dem Absorptionskoeffizienten α berechnet.Die relative Besetzung des angeregten Zustandes ist der Anteil n2 an der sich insgesamt imSystem befindlichen Besetzung (n0 = n1 + n2). n1 ist die Besetzung des Grundzustands.

P2 =n2

n0

(3.34)

In Kap. 2.1 wurde gezeigt, dassα = (n1 − n2)σ. (3.35)

Weiterhin ist die Absorption ohne Anregung

α0 = n0σ, (3.36)

da sich alle Besetzung in diesem Fall im Grundzustand befindet (n1 = n0, n2 = 0). Hierauserrechnet sich das Verhaltnis der Absorptionskoeffizienten mit und ohne Anregung.

α

α0

=n1 − n2

n0

= 1− 2n2

n0

(3.37)

Mit (3.34) folgt somit:

P2 =1

2

(1− α

α0

)(3.38)

Mit (3.38) kann nun aus Abb. 3.10 die Besetzung des angeregten Zustandes fur resonanteund gechirpte Anregung ermittelt werden. Diese Besetzung ist in Abb. 3.11 dargestellt.Die rote Kurve zeigt die Besetzung des angeregten Zustandes bei festfrequenter Anre-

Abbildung 3.11: Transferspektrumfur resonante (rot) und gechirpteAnregung (schwarz). Die relative Be-setzung (n2/n0) ist gegen die relativeFrequenz des Nachweispulses bezuglichdes unteren Pitrandes aufgetragen

gung. Wie erwartet ist der Transfer auf einen kleinen Bereich begrenzt und bleibt deut-lich unter dem Limit von 50% fur festfrequente Anregung. Dies liegt an der Verzogerungdes Nachweispulses gegenuber der Anregung und wurde bereits im vorigen Abschnittbesprochen. Im Unterschied zur festfrequenten Anregung zeigt die schwarze Kurve dergechirpten Anregung ein breites Plateau hohen Besetzungstransfers. Aufgrund der Fre-quenzverstimmung wahrend des Prozesses erreicht diese Art der Anregung einen großerenTeil der Absorptionslinie. Dieses Plateau zeigt die Insensitivitat des Prozesses gegenuber


Frequenzungenauigkeiten. Man erreicht so hohe Anregungsdichten auch bei inhomogenverbreiterten Ubergangen.Die Effizienz des Besetzungstransfers wurde bei dieser Messung auf (85±10)% bestimmt.Dieser Wert ist ein Beweis fur die hohe Effizienz des Transferprozesses. Auch hier kannaufgrund der zeitlich verzogerten Messung kein Besetzungstransfer von 100% nachgewie-sen werden. Anhand der Simulation in Abb. 3.4 auf Basis der Liouville-Gleichung wird derZerfall wahrend und nach dem RAP-Prozess abgeschatzt. Hiermit ergibt sich eine relativeBesetzung im angeregten Zustand von 83%. Die gute Ubereinstimmung zeigt, dass einhoch effizienter Besetzungstransfer stattgefunden hat.

3.5.3 Untersuchung der Besetzungsdynamik

In einer weiteren Messung wird der Nachweiszeitpunkt schrittweise gegenuber der Anre-gung verzogert. Dadurch ist die zeitaufgeloste Messung der Besetzungsdynamik moglich.Hierzu wird die zeitliche Breite des Nachweispulses auf 2 µs reduziert, um die zeitlicheAuflosung zu erhohen. Weiterhin wird die Frequenz des Nachweispulses fest auf das Zen-trum der Absorptionslinie eingestellt.Zunachst wurde der Einfluss der verkurzten Nachweispulses auf die Absorptionsspektrenuntersucht. In Abb. 3.12a sind die Spektren der Absorptionslinie fur den Fall ohne Anre-gung (schwarze Kurve), bei festfrequenter Anregung (rote Kurve) und bei Anregung mitFrequenzchirp (blaue Kurve) dargestellt. Unterschiede im Vergleich mit Abb. 3.10 tretenim Spektrum fur festfrequente Anregung auf. Es zeigt nicht mehr einen schmalen, tiefenEinbruch, sondern einen breiten Bereich im Zentrum der Linie, in dem die Absorptionnur leicht reduziert ist.Die spektrale Breite kurzer Pulse wachst mit sinkender Pulsdauer. Beim langeren Nach-weispuls mit τpr = 20 µs lag die Bandbreite im Bereich von ∆νpr ≈ 50 kHz und warsomit gegenuber der Breite, die durch den intensiven Pumppuls verursacht wird, zu ver-nachlassigen. Durch die Reduktion um einen Faktor 10 in der Pulsdauer steigt die spek-trale Breite des Nachweispulses auf etwa 500 kHz. Diese Breite ist nun gegenuber der desPumppulses im Bereich von 1 MHz nicht mehr zu vernachlassigen.Durch die hohe Bandbreite kommt es nun zur Mittelung uber die spektrale Breite desNachweispulses und die beobachteten Strukturen treten weniger deutlich hervor. Diesist vor allem an dem schmalen Einbruch der Absorptionslinie bei festfrequenter An-regung sichtbar. Die anderen Spektren werden weniger beeinflusst, weil die Breite desAbsorptions- bzw. Verstarkungsspektrums die des Nachweispulses ubertrifft.In Abb. 3.12b wird die Besetzung des angeregten Zustandes gegen die Verstimmung desNachweispulses fur festfrequente Anregung (rote Kurve) und fur Anregung mit Frequenz-chirp (schwarze Kurve) dargestellt. Qualitativ ahneln die Kurven denen, die fur einenNachweispuls der Pulsdauer 20 µs aufgenommen wurden. Im Falle fesfrequenter Anre-gung entspricht der Verlauf den Erwartungen. Die Transfereffizienz war geringer. DieseTatsache ist auf die oben diskutierten Mittelungseffekte zuruckzufuhren. Fur den Fallfrequenzverstimmter Anregung wurde ein Besetzungstransfer von 99% bestimmt. Da au-ßer der Dauer des Nachweispulses keinerlei Parameter verandert wurden, ist ein hohererTransfer nicht zu erwarten. Die Messung wurde mehrmals wiederholt, jedesmal mit demgleichen Ergebnis.


Abbildung 3.12: (a) Absorptionslinie des Ubergangs |g1〉 ↔ |e3〉 fur einen Nachweispuls mit 2µsPulsdauer. Schwarze Kurve: ohne Anregungspuls, rote Kurve: unvollstandige Sattigung bei festfrequenterAnregung, blaue Kurve: Inversion der Absorptionslinie bei gechirpter Anregung. (b) Transferspektrumfur resonante (rot) und gechirpte Anregung (schwarz)

Der Fehler liegt bei der Verarbeitung des Diodensignals durch die Verstarkerelektronik.Das Transmissionssignal wird uber den Nachweiszeitraum durch ein Boxcar Integratoraufsummiert, um eine schrittweise Messung zu ermoglichen. Wahrend der Messung wur-de das Transmissionssignal der Diode nach Verstarkung immer auch auf dem Oszilloskopbeobachtet. Hierbei fiel auf, dass das Signal der Photodiode durch den Verstarker defor-miert wurde. Die ansteigende und abfallende Flanke werden durch die Reaktionszeit desVerstarkers abgeflacht. Besonders bei kurzem Nachweispuls ist die Verzerrung kritisch, dadie Reaktionszeit des Verstarkers hier in der Großenordnung der Pulsdauer liegt. Bei fre-quenzverstimmter Anregung kommt es zu sehr hohen Signalausschlagen, wodurch wegendes langsamen Abfalls des Signals nach der Verstarkung zu hohe Werte bei der Integra-tion durch das Boxcar-Integrierglied auftreten. Bei festfrequenter Anregung und im Fallohne Anregung war dieser Fehler nur gering, da die Transmissionssignale hier wesentlichgeringer waren. Der Fehler konnte durch Verkleinerung des Integrationszeitraums leichtverringert werden, jedoch reicht die Verbesserung nicht aus, um einen absoluten Transferdirekt aus den Daten mit dem kurzen Nachweispuls ableiten zu konnen.

Um die Besetzungsdynamik beobachten zu konnen, ist wegen der zeitlichen Auflosungein kurzer Nachweispuls notwendig. Daher werden diese Daten zunachst nur zur qualita-tiven Analyse herangezogen.Die Abbildungen 3.13 und 3.14 zeigen den Absorptionskoeffizienten im Zentrum der Ab-sorptionslinie fur eine Verzogerung des Nachweispulses von −20 µs bis 100 µs relativ zumZeitpunkt maximaler Anregungsintensitat. In Abb. 3.13 ist die Besetzungsdynamik furRAP (schwarze Kurve) und den Fall festfrequenter, resonanter Anregung (rote Kurve)dargestellt. Der Besetzungstransfer geschieht im Falle von RAP spater, als im resonantgekoppelten Fall und steigt auf ein Maximum von etwa 110%. Dieser gemessene, unerwar-tet hohe Wert liegt in der langsamen Reaktionszeit des Verstarkers fur das Transmissions-signal der Diode begrundet. Dennoch ist eindeutig der durch die Simulation in Kap. 3.2beschriebene schnellen Anstieg und danach den langsamen Zerfall der Besetzung aus demangeregten Zustand zu erkennen. Um die Zerfallsdauer zu ermitteln, wurden die Daten


Abbildung 3.13: Der Absorpti-onskoeffizient bei einer relativenFrequenz des Nachweispulses von9,5MHz, aufgetragen gegen denNachweiszeitpunkt. Zur Anregungwurde ein Puls mit gaußformigemzeitlichen Intensitatsverlauf, einerHalbwertsbreite (FWHM) von 10µsund einer Spitzenintensitat vonI = 70 W/cm2 verwendet. Die Datenwurden durch einen exponentiellen Zer-fall P2(t) = P2(t = 0)e−t/τ angefittet.Schwarze Kurve: gechirpte Anregung,rote Kurve: festfrequente, resonanteAnregung. Blaue Kurve: P2(t = 0)= 1,2; τ = 119 µs. Grune Kurve:P2(t = 0) = 0.33; τ = 164 µs

nach der Anregung durch einen exponentiellen Zerfall der Funktion

P2(t) = P2(t = 0)e−t/τ (3.39)

angefittet, wobei τ die Lebensdauer des angeregten Zustandes ist. Die Lebensdauer und dieAmplitude P2(t = 0) waren die einzigen Fitparameter. Der Parameter P2(t = 0) wurde mit1,2 bestimmt. Fur τ wurde ein Wert von (120±20) µs bestimmt, der unter dem erwartetenWert von 164 µs (nach Equall et. al. [17]) liegt. Beim Durchgang durch das Medium erfahrtder Nachweispuls Verstarkung, da er durch die Besetzungsinversion stimulierte Emissionhervor ruft. Ahnlich konnen auch spontan emittierte Photonen verstarkt werden, wennin einem Medium Besetzungsinversion vorliegt. Dies ist die verstarkte Spontanemission(engl.: amplified spontaeous emission, kurz

”ASE“). Aufgrund dieses kollektiven Effektes

kommt es zu einer effektiven Verkurzung der Lebensdauer des angeregten Zustands imVergleich zum Fall ohne Besetzungsinversion.Die scheinbare Verkurzung der Lebensdauer wurde auch in einem Pr:YSO Kristall miteinem anderen Dotierungsgrad (0,05%) beobachtet [33]. Weiterhin konnte die ASE hierdirekt beobachtet werden. Diese Experimente werden in Abschnitt 3.6 diskutiert.Die grune Kurve in Abb. 3.13 zeigt zum Vergleich der Lebensdauern den exponentiel-len Zerfall bei festfrequenter Anregung fur P2(t = 0) = 0.33 und τ = 164 µs. Auffalligin der roten Kurve (Datenpunkte fur festfrequente Anregung) ist der fruhe Anstieg derBesetzung auf ein Niveau von etwa 50%, sowie der schnelle Ruckgang auf etwa 25%nach 15 µs. Danach erst zerfallt die Besetzung mit der erwarteten Zeitkonstante. Diesist auf

”coherent population return“ (CPR) zuruckzufuhren. Durch die spektrale Brei-

te des Nachweispulses wird auch die Besetzung in Ensembles nachgewiesen, fur die derPumppuls von der Resonanz verstimmt ist. Dadurch wird die Besetzung im Wesentli-chen in Ensembles nachgewiesen, die eine verstimmte, festfrequente Anregung erfahren.In Kap. 3.1.4 wurde erlautert, dass dies zu einer adiabatischen Ruckkehr der Besetzungin den Grundzustand nach Ende der Anregung fuhrt. Die Besetzung kehrt im realen Fallnicht vollstandig in den Grundzustand zuruck, da ein Teil der Ionen aufgrund der Zerfallewahrend der Anregung in den Grundzustand zuruckfallt. Diese Ionen folgen der Basis nunnicht mehr adiabatisch werden durch diabatische Kopplung teilweise in den angeregtenZustand uberfuhrt. Die Ionen, welche nicht in den Gundzustand zerfallen, nehmen weiter-


hin an CPR teil. Dies verursacht den Ruckgang der Besetzung des angeregten Zustandesnach Ende der Anregung. Außerdem wird ein Teil der Absorptionslinie resonant angeregt.In diesem Teil geschieht ein Besetzungstransfer von bis zu 50% durch diabatische Kopp-lung. In der Summe beobachtet man durch die spektrale Mittelung des Nachweispulseseinen partiellen Besetzungstransfer bei festfrequenter Anregung.Im Falle von RAP hat die Mittelung durch die spektrale Breite des Nachweispulses keinengroßen Einfluss, da effizienter Besetzungstransfer in einem großen Teil der Absorptionsli-nie stattfindet. Dies wurde durch Abb. 3.11 gezeigt.Um den Einfluss des zeitlichen Intensitatsverlaufs des Pumppulses auf die Adiabasie derProzesse zu verdeutlichen, wurde die Besetzungsdynamik des Systems bei einer Anregungdurch einen Puls von rechteckigem zeitlichen Intensitatsverlauf mit einer Dauer von 10 µsund einer Intensitat von 70 W/cm2 aufgenommen (Abb. 3.14).Die schwarze Kurve zeigt die Besetzungsdynamik wahrend und nach Anregung bei Fre-

Abbildung 3.14: Der Absorptionsko-effizient bei einer relativen Frequenz desNachweispulses von 9,5 MHz aufgetra-gen gegen den Nachweiszeitpunkt. ZurAnregung wurde ein Puls mit rechtecki-gem zeitlichen Intensitatsverlauf, einerDauer von 10µs und einer Intensitatvon 70 W/cm2 verwendet

quenzchirp. Die rote Kurve zeigt die Dynamik bei festfrequenter Anregung. Auffallig ist,dass die Effizienz des Transfers durch RAP stark abgenommen hat. Weiterhin kommt esam Ende der Anregung zu einem leichten Ruckgang der Besetzung. Im Falle resonanterAnregung ist der Effekt der Pulsform ebenfalls deutlich. Die Besetzung wird zwar auchhier zu etwa 50% angeregt, jedoch kehrt ein viel geringerer Teil adiabatisch in den Grund-zustand zuruck. Die Adiabasie wird also durch die schnelle Anderung der Intensitat beiAn- und Abschalten des Pulses gestort. Wie in Kap. 3.1.2 besprochen ist fur die Adiabasieeines Prozesses eine langsame Anderung der Rabifrequenz notwendig, wie es bei Gauß-pulsen der Fall ist. Bei rechteckformigem Pulsverlauf jedoch andert sich die Rabifrequenzsehr schnell beim An- und beim Abschalten. So kann das System der adiabatischen Ba-sis nicht folgen. Es treten dann diabatische Kopplungen auf, die z.B. Rabioszillationenverursachen. Durch die Mittelung uber viele Rabioszillationen kommt es dann zum dia-batischen Aquivalent zur Sattigung statt zu einem adiabatischen Prozess. Dies ist in derAbbildung besonders deutlich im festfrequent angeregten Fall.Bemerkenswert ist, dass trotz der schlechten Adiabasie ein Besetzungstransfer durch RAPerreicht wird, der uber das inkoharente Limit von 50% hinausgeht. Dies zeigt die Stabi-litat des Prozesses gegenuber Anderungen der Pulsform. Diese Stabilitat folgt aus derAdiabasiebedingung (3.26) in Kap. 3.1.2. Die Anderung der Verstimmung mit der Zeit ∆


kann schnelle Anderungen der Rabifrequenz ausgleichen, so dass die Adiabasie auch beiplotzlichen Anderungen der Intensitat nicht vollig zerstort wird.

3.5.4 Quantitative Auswertung des Besetzungstransfers

Aufgrund der oben besprochenen Fehler in der Signalverarbeitung sind die Messungenzur Besetzungsdynamik, wie im letzten Abschnitt dargestellt, nicht ohne weitere Korrek-tur zu einer Aussage uber den absoluten Besetzungstransfer geeignet. Man kann jedochaus den Absorptionsspektren eine solche Korrektur der Daten ableiten. Der Fehler inder Signalverarbeitung wirkte sich in den Daten aus dem Abschnitt 3.5.2 mit langerenNachweispulsen nicht aus. Eine Renormierung auf Basis dieser Daten sollte also zu ei-nem korrekten Ergebnis fuhren. Fur die Falle festfrequenter Anregung ist der Fehler derSignalverarbeitung geringer als bei RAP. Fur diese Falle wird der Transfer durch die Re-normierung daher nach oben abgeschatzt.Die Verzogerung zwischen Pumppuls und Nachweispuls in Abschnitt 3.5.2 betrug 20 µs.

Abbildung 3.15: Absorptionskoeffizient bei einer relativen Frequenz von 9,5 MHz gegen den Nachweis-zeitpunkt. Korrektur der Daten aus den Abb. 3.13 und 3.14. Schwarze Kurven: gechirpte Anregung, roteKurven: festfrequente, resonante Anregung.

Hierbei ergab sich ein Besetzungstransfer von 85%. Die ermittelte Besetzung des angereg-ten Zustands aus 3.12 betragt bei gleicher Verzogerung 99%. Hieraus errechnet sich derFaktor, um den die Besetzung durch den kurzen Nachweispuls zu hoch abgeschatzt wur-de. Die Messungen zur Besetzungsdynamik werden mit diesem Faktor renormiert, um denabsoluten Besetzungstransfer zu errechnen. Die korrigierte Besetzung ist somit gegebenals:

Pkorr =0,85

0,99· P (3.40)

Der Wert 0,99 ist die in Abb. 3.12 ermittelte Besetzung zum Nachweiszeitpunkt von+20 µs. Abb. 3.15 zeigt die korrigierten Zeitverlaufe der Besetzung fur gaußformige undrechteckigen Intensitatsverlauf der Anregung. Aus Abbildung 3.15a wird eine maximaleBesetzung im angeregten Zustand von (95±10)% ermittelt. Dies liegt im Bereich der Vor-hersage von 94% durch die Simulation (vgl. Abschnitt 3.2). Auch die Aussage, dass der


Besetzungstransfer durch RAP mit rechteckigem Verlauf der Anregung deutlich uber dasinkoharente Limit hinausgeht, kann aufrecht erhalten werden.

3.6 RAP in Pr:YSO mit alternativen Dotierungsgrad

Wahrend der Experimente stand auch ein Pr:YSO Kristall mit hoherem Dotierungsgrad(0,05 at.%) zur Verfugung. Auch in diesem Kristall konnte RAP nachgewiesen werden.Die Ergebnisse aus diesen Versuchen wurden zur Verofentlichung durch die Zeitschrift

”Journal of Physics B“ in der Sonderausgabe zum Thema

”Light Control at the Nanos-

cale“ angenommen. Sie werden im Juni 2007 erscheinen [33].Die Experimente fanden zeitlich vor den oben vorgestellten Versuchen statt. Daher un-

Abbildung 3.16: Absorptionsspektren desUbergangs |g1〉 nach |e3〉 aus [33] .(a) ohne An-regung, (b) bei festfrequenter Anregung, (c) beigechirpter Anregung. Der Absorptionskoeffizientist zur Verstimmung des Nachweispulses relativzum Zentrum der Absorption aufgetragen.

terscheidet sich der Messaufbau geringfugig von dem in 2.2 vorgestellten. Der wesentlicheUnterschied besteht in der Position der Photodiode. In den hier gezeigten Versuchen be-fand sich die Diode naher am Kristall. Dies hat zur Folge, dass auch ASE direkt gemessenwerden konnte (siehe unten). In diesen Experimenten wurden ebenfalls zunachst Absorp-tionsspektren des Ubergangs |g1〉 nach |e3〉 aufgenommen (Abb. 3.16). Hierfur wurde einkurzer Nachweispuls von rechteckigem zeitlichen Intensitatsverlauf mit einer Pulsdauervon 1 µs verwendet. Dieser Puls wurde um 17 µs gegenuber dem Zeitpunkt maximalerAnregungsintensitat verzogert. Angeregt wurde das Medium hier mit einem Pumppulsvon gaußformigem zeitlichen Intensitatsverlauf mit einer vollen zeitlichen Halbwertsbrei-te von 10 µs. Die Spitzenintensitat des Pulses betrug 25 W/cm2. In Abb. 3.16a ist das

3.6. RAP IN PR:YSO MIT ALTERNATIVEN DOTIERUNGSGRAD 47

Spektrum ohne Anregungspuls zu erkennen. Abb. 3.16b und Abb. 3.16c zeigen die Ab-sorptionslinie nach festfrequenter Anregung bzw. nach gechirpter Anregung. Die Liniezeigt bei festfrequenter Anregung eine geringe Reduktion des Absorptionskoeffizienten.Da der Nachweispuls sehr kurz ist, haben die in Kapitel 3.5.2 besprochenen Mittelungenuber die spektrale Breite des Nachweispulses einen großen Einfluss. Die Absorptionsliniewird im Falle gechirpter Anregung durch RAP invertiert. Der ermittelte Transfer lag hierbei (90±10)%.Die Besetzungsdynamik in Abb. 3.17 zeigt die erwarteten Charakteristika bei gechirpterAnregung (blaue Dreiecke). Die Besetzung im angeregten Zustand steigt schnell auf einen

Abbildung 3.17: Besetzungsdynamikim angeregten Zustand |e3〉. Blaue Drei-ecke: gechirpte Anregung. rote Kreise:festfrequente Anregung. Die durchgezo-genen Kurven sind Fits an die Messrei-hen mit der Funktion P2(t) = A0e

−t/τ .Freie Fitparameter sind A0 und τ .

hohen Wert im Bereich von 100% und zerfallt danach exponentiell. Die durchgezogeneblaue Linie stellt einen Fit an die Datenpunkte mit der Funktion

P2(t) = A0e−t/τ (3.41)

dar. Freie Fitparameter waren A0 und τ . Die hierdurch ermittelte Zerfallsdauer τ der Be-setzung betragt hier nur 91 µs. Dieser Wert ist geringer als die in Abschnitt 3.5.3 ermit-telten 120 µs fur die Zerfallsdauer der Besetzung nach einem RAP-Prozess. Die effektiveReduktion der Lebensdauer im angeregten Zustand wird durch ASE verursacht. In die-sem Versuchsteil liegt ein hoherer Dotierungsgrad vor. Dies begunstigt spontane Emissionund die Wahrscheinlichkeit fur ASE wachst. Dadurch wird die effektive Lebensdauer desangeregten Zustandes zusatzlich verringert.Bei festfrequenter Anregung (rote Kreise) ergibt sich die Charakteristik von CPR imvorderen Teil der Messdaten. Ein Teil der Besetzung kehrt mit Ende der Anregung adia-batisch in den Grundzustand zuruck. Der restliche Teil, der wahrend der Anregung ausdem angeregten Zustand zerfallt, wird durch diabatische Kopplung wieder in den ange-regten Zustand uberfuhrt und zerfallt danach mit einer Zeitkonstante von τ = 164 µs.Durch einen geringfugig geanderten Messaufbau konnte in diesen Experimenten ASE auchdirekt beobachtet werden. Die Photodiode befand sich bei diesem Versuch naher am Kryo-staten. Da ASE nicht ausschließlich in Nachweisrichtung auftritt, nimmt die Starke desASE-Signals ab, je weiter die Photodiode von der Quelle, dem Kristall, entfernt ist. So-mit war ein Signal durch ASE bei den Messungen aus Kap. 3 nicht mehr zu sehen. DieAnregungsintensitat betrug bei der folgenden Messung 55 W/cm2. Dies entspricht einer


Rabifrequenz von Ω = 2π · 810kHz. Abb. 3.18 zeigt zwei Aufnahmen der Transmission,

Abbildung 3.18: Transmissionssignal der Pho-todiode aufgetragen gegen die Zeit relativ zumNachweiszeitpunkt nach [33]. Die Graphen zeigenzwei typische Einzelmessungen. Hierbei betrug dieSpitzenintensitat der Anregung 55 W/cm2. DieRabifrequenz ist Ω = 2π · 810kHz

die direkt wahrend der Messung bei gechirpter Anregung auf dem Oszilloskop beobachtetwurden. Aufgetragen ist das Photodiodensignal gegen die Zeit relativ zum Einsetzen desNachweispulses. Die schwarzen Datenpunkte deuten den zeitlichen Verlauf des Pumppul-ses an. Die grauen Datenpunkte zeigen das Signal der Photodiode fur zwei typische Einzel-messungen. Hierauf sind je zwei Maxima zu erkennen. Das erste Maximum ist das Signalder ASE, die am zeitlichen Ende des Pumppulses auftritt. Hier ist die Anregungsdichteam hochsten. Das zweite Maximum in beiden Einzelmessungen ist die Transmission desNachweispulses zum Zeitpunkt 17 µs nach der Maximalintensitat der Anregung. Hier zeigtsich nun, dass die Hohe des Nachweissignals von der Hohe des ASE-Signals abhangt. Trittwahrend der Wechselwirkung ein starker ASE-Puls auf, so ist der transmittierte Nach-weispuls weniger intensiv, weil weniger Besetzung im angeregten Zustand zur Verstarkungdes Nachweispulses zur Verfugung steht.

In diesem Kapitel konnte erfolgreich RAP in Pr:YSO nachgewiesen werden. Nebendem resultierenden Besetzungstransfer konnte auch die Besetzungsdynamik wahrend desProzesses sichtbar gemacht werden. Es wurde die Stabilitat von RAP gegenuber Puls-form und Anregungsfrequenz demonstriert. Weiterhin wurde bestatigt, dass durch RAPdie bei Berucksichtigung der Zerfalle maximal mogliche Transfereffizienz erreicht wird.Durch Vergleich von Anregungen mit verschiedenen Pulsformen wurde die Adiabasie desProzesses und deren Stabilitat deutlich gemacht.

Kapitel 4

Elektromagnetisch induzierteTransparenz

Als elektromagnetisch induzierte Transparenz (EIT) bezeichnet man die Unterdruckungvon Absorption durch koharente Kopplung mit einem elektromagnetischen Feld. Der Ef-fekt im Drei-Niveau System ist in atomaren Gasen wohlbekannt und ausfuhrlich unter-sucht [7]. EIT wurde in Pr:YSO zuerst von P. Hemmer et. al. beobachtet [10,11].Durch koharente Kopplung von Zustanden kommt es hierbei zu vollstandiger Transparenzdes Mediums bei einer Frequenz, bei der sonst Absorption beobachtet wird. Im folgendenAbschnitt werden zunachst die Grundbegriffe dieses Effektes kurz beschrieben. Danachwerden Experimente vorgestellt, in denen EIT in Pr:YSO beobachtet wurde. Ein weitererEffekt, der in Verbindung mit EIT auftritt, ist die Verlangsamung und Speicherung vonLicht (

”langsames Licht“,

”gespeichertes Licht“). Auch die experimentelle Implementie-

rung dieses Effektes wird im Folgenden diskutiert.

4.1 Grundlagen

Wir betrachten ein Drei-Niveau System in Wechselwirkung mit zwei Lichtfeldern. Zwei derNiveaus haben hierbei einen geringen energetischen Abstand. Im Folgenden werden dieseals Grundzustande bezeichnet. Das dritte Niveau sei der angeregte Zustand. In Abb. 4.1 istdiese Konfiguration dargestellt. Hierbei ist durch die Felder je einer der Grundzustandemit dem angeregten Zustand gekoppelt. Das

”Kontrollfeld“ habe die Rabifrequenz Ωc

und das”Nachweisfeld“ habe die Rabifrequenz Ωpr. Voraussetzung fur EIT ist, dass der

Ubergang zwischen den Grundzustanden verboten ist. Im Falle von Dipolkopplungen inden angeregten Zustand ist dies automatisch erfullt.Das ungestorte System lasst sich analog zu Kap. 3.1 durch den Hamiltonoperator

H0 =

E1 0 00 E2 00 0 E3

(4.1)

beschreiben. Die korrespondiernden Eigenzustande sind |φ1〉, |φ2〉 und |φ3〉. Als Wech-selwirkungen sind nun die Felder Ec und Epr, das Kontrollfeld und das Nachweisfeld zu

49

50 KAPITEL 4. EIT

Abbildung 4.1: Drei-Niveau-System mit zweielektromagnetischen Feldern

berucksichtigen.

~Ec(t) =1

2

(~Ec0e

iωt + ~E∗c0e−iωt)

(4.2)

~Epr(t) =1

2

(~Epr0e

iωt + ~E∗pr0e−iωt

)Nach Transformation in das Wechselwirkungsbild stellt sich der Hamiltonoperator inRWA-Naherung wie folgt dar:

H = −~2

0 0 Ωpr

0 −2(∆pr −∆c) Ωc

Ωpr Ωc −2∆pr

(4.3)

Hierbei sind die ∆i die Verstimmungen der Felder von der Resonanz des jeweiligenUbergangs. Fur den Fall ∆c = ∆pr, d.h. in Zweiphotonenresonanz, ergeben sich dreiadiabatische Eigenzustande:

|φ+〉 = sin θ sin ϕ|φ1〉+ cos ϕ|φ3〉+ cos θ sin ϕ|φ2〉|φ0〉 = cos θ|φ1〉 − sin θ|φ2〉 (4.4)

|φ−〉 = sin θ cos ϕ|φ1〉 − sin ϕ|φ3〉+ cos θ cos ϕ|φ2〉

mit

tan θ =Ωpr

Ωc

(4.5)

und

tan 2ϕ =

√Ω2

pr + Ω2c

∆pr

(4.6)

Fur die Bedingung Ωc Ωpr, also einem schwachen Nachweisfeld und einem starkenKontrollfeld, geht tan θ und somit θ gegen Null. Falls neben der Zweiphotonenresonanzauch die Einphotonenresonanz fur das Nachweisfeld erfullt ist (∆pr → 0), so gilt fur nicht

4.1. GRUNDLAGEN 51

verschwindende Felder tan 2ϕ →∞. Dann ist ϕ = π/4 und die Zustande (4.5) werden zu:

|φ+〉 =1√2

(|φ2〉+ |φ3〉)

|φ0〉 = |φ1〉 (4.7)

|φ−〉 =1√2

(|φ2〉 − |φ3〉)

Durch die starke Kopplung entstehen also im Untersystem der Zustande |φ2〉 und |φ3〉die gleichen

”dressed states“ wie in einem Zwei-Niveau-System (vgl. Kapitel 3.1). Der

Zustand |φ1〉 dagegen nur schwach gekoppelt und bleibt als”bare state“ erhalten. Die

beiden”dressed states“ haben nun keinen Anteil mehr aus Zustand |φ1〉.

Die Ankopplung des schwachen Nachweisfeldes an die beiden momentanen Eigenzustandewird durch die Ubergangswahrscheinlichkeit Ptrans reprasentiert:

Ptrans = |~µ~Epr|2 ∝ |~µ|2 (4.8)

Das Dipolubergangsmoment ~µ setzt sich hierbei aus den Ubergangsmomenten ~µ± in dieadiabatischen Eigenzustande zusammen:

|~µ| = |~µ+ + ~µ−|∝ |〈φ1|µ|φ+〉+ 〈φ1|µ|φ−〉|

=1√2|〈φ1|µ|φ2〉+ 〈φ1|µ|φ3〉+ 〈φ1|µ|φ2〉 − 〈φ1|µ|φ3〉| (4.9)

Da der Ubergang |φ1〉 ↔ |φ2〉 verboten ist, ist das Gesamtubergangsmoment gleich

|~µ| = 1√2|〈φ1|µ|φ3〉 − 〈φ1|µ|φ3〉| = 0. (4.10)

Anschaulich kann die Ausloschung der Ubergangsmomente in (4.10) als destruktive Inter-ferenz zwischen zwei Anregungspfaden gedeutet werden. Diese Anregungspfade sind dieAnregung vom Grundzustand |φ1〉 in den Zustand |φ+〉 und die Anregung in den Zustand|φ−〉.Die Effekte von EIT auf die Eigenschaften eines Mediums werden vor allem in der linea-ren Suszeptibilitat (χ(1)) sichtbar [6]. Diese bestimmt Absorption (Im(χ(1))) und Brechung(Re(χ(1))) eines Mediums. Abb. 4.2 zeigt beispielhaft den Imaginarteil der linearen Sus-zeptibilitat in Abwesenheit des Kontrollfeldes (gestrichelte, schwarze Linie) und bei ein-geschaltetem Kontrollfeld (rote Kurve). Die Verstimmung des Nachweisfeldes ist in dieserDarstellung in Einheiten der Linienbreite γ13 des Ubergangs |φ1〉 nach |φ3〉 aufgetragen.Die Rabifrequenz des Kontrollfeldes Ωc entspricht der einfachen Linienbreite (Ωc = γ13).In der Mitte der Absorptionslinie ist der Einbruch der Absorption zu erkennen, die Ab-sorptionslinie spaltet in zwei Komponenten auf. Die Aufspaltung nimmt proportional zurRabifrequenz des Kontrollfeldes Ωc zu.Abb. 4.3 zeigt den Realteil der linearen Suszeptibilitat Re(χ(1)). Dieser bestimmt denBrechungsindex eines Mediums (n =

√1 + Re(χ)). Im Bereich des Einbruchs zeigt sich

eine positive Steigung der Kurve (dn/dω > 0), d.h. anomale Dispersion. Mit Erhohungder Rabifrequenz des Kontrollfeldes nimmt die Steigung des Brechungsindexes im Bereichanomaler Dispersion ab. Dies zeigt, dass durch EIT nicht nur die Absorption eines Medi-ums beeinflusst, sondern durch die Anderung des Brechungsindexes auch die Propagationvon Licht im Medium.

52 KAPITEL 4. EIT

Abbildung 4.2: Imaginarteil der li-nearen Suszeptibilitat Im(χ(1)) nach [6].Gestrichelte, schwarze Kurve: Absorpti-onslinie ohne Kontrollfeld, rote Kurve:Absorption mit Kontrollfeld.

Abbildung 4.3: Realteil der linearenSuszeptibilitat Re(χ(1)) nach [6]. Ge-strichelte, schwarze Kurve: ohne Kon-trollfeld, rote Kurve: mit Kontrollfeld.

4.1.1 Einfluss von EIT auf die Pulspropagation

Die starke Dispersion bei EIT verursacht eine Reduktion der Gruppengeschwindigkeit vgr

des Lichts.vgr =

c

n + ωp(dn/dωp)(4.11)

Diese ist somit abhangig von der Starke des Kontrollfeldes. Dieser Effekt kann genutztwerden, um Licht zu verlangsamen oder sogar im Medium zu speichern.Um dies zu verstehen, wird im Folgenden eine alternative Beschreibung des Gesamtsy-stems gewahlt. Diese Beschreibung ist der Beschreibung von RAP aus Kapitel 3 ahnlichund betrachtet die Verlangsamung und Speicherung von Licht als adiabatischen Effektzwischen den Grundzustanden. Bei EIT wird Koharenz zwischen den Zustanden |φ1〉 und|φ2〉 aufgebaut. Im Unterschied zu RAP und CPR entsteht hier die Koharenz auf ei-nem Zweiphotonenubergang. Durch die Koharenz zwischen den Grundzustanden entstehtein quantenmechanisches Gesamtsystem aus den koppelnden Feldern und den atomarenNiveaus. Dieses System kann in einem Quasiteilchenbild beschrieben werden, das in [6]diskutiert wird. Hierbei wird das System aus Nachweisfeld und Grundzustandskoharenz zu

4.2. EXPERIMENT 53

einem Quasiteilchen, einem Polariton zusammengefasst. Einer der Polaritonenzustande,das sogenannte dunkle Polariton, ist gegeben als:

Ψ(z, t) = cos ϑ Ωpr(z, t)− sin ϑ√

κρ12(z, t) (4.12)

Dieses Polariton ist eine Uberlagerung des Nachweisfeldes mit der Rabifrequenz Ωpr undder durch das Kontrollfeld aufgebauten Koharenz ρ12. Der Parameter κ ist ein Materi-alparameter, der von der Dichte des Mediums und von der Zerfallsdauer des angeregtenZustandes abhangt. Der Mischungswinkel ϑ ist im wesentlichen durch die Rabifrequenzdes Kontrollfeldes bestimmt.

tan2 ϑ =κ

Ω2c

(4.13)

Ein Teil des Lichts geht bei der Erzeugung eines Polaritons in Koharenz des atomarenMediums uber. Da sich diese Koharenz im Medium viel langsamer bewegt, als das Licht,wird die Propagation des Polaritons verzogert. Die Gruppengeschwindigkeit ist hierbeigegeben als:

vgr =c

1 + tan2 ϑ(4.14)

Die Gln. (4.13) und (4.11) zeigen, dass eine besonders kleine Gruppengeschwindigkeitnicht fur hohe, sondern fur niedrige Intensitaten des Kontrollfeldes auftritt. Hier ist dieSteigung des Realteils von χ(1) besonders hoch.Im Grenzfall verschwindender Intensitat des Kontrollfeldes kann die Propagation des Po-laritons auf diese Weise sogar zum Stillstand gebracht werden. Hierzu muss allerdingsneben dem Kontrollfeld auch das Nachweisfeld verringert werden, da dieses den Lichtan-teil des Polaritons bestimmt. Gelingt es, beide Felder im richtigen Verhaltnis adiabatischabzuschalten, so verbleibt die Energie des Polaritons in Form von Koharenz im System,bis eines der Felder wieder eingestrahlt wird. Naturlich wird diese Speicherung wie allekoharenten Effekte durch die Dephasierung der Zustande zeitlich begrenzt. Die Technikder Speicherung von Licht wurde erstmals von Phillips et. al. [34] in Rubidiumdampf de-monstriert und spater durch Turukhin et. al. auch in Pr:YSO implementiert [35,36].

4.2 Experiment

Fur die Experimente zu EIT wird eine Praparation des Mediums benotigt. Hierzu wird diePraparation zur Beobachtung von RAP leicht abgeandert. Außerdem werden Lichtpulseals Kontrollfeld und als Nachweisfeld benotigt. Die Praparation der Pit und die Kopp-lung durch das Kontrollfeld werden nun auf dem Strahlweg

”Anregung 2“ durchgefuhrt,

der in Kap. 2.2 beschrieben ist. Allein der Ruckpraparationspuls wird wie bisher durch

”Anregung 1“ zur Verfugung gestellt. Diese Anordnung wird gewahlt, um die Frequenzen

fur die Praparation der Absorptionslinien und fur EIT getrennt voneinander einstellen zukonnen. Die Intensitat der Anregung betragt 85 W/cm2. Der Absorptionsnachweis erfolgtdurch einen Puls aus dem Strahlweg

”Nachweis“. Der Nachweispuls hat einen rechteckigen

zeitlichen Intensitatsverlauf der Pulsdauer 20 µs.

54 KAPITEL 4. EIT

4.2.1 Praparation

Abbildung 4.4: Schematische Darstel-lung derPraparation zur Beobachtungvon EIT. Im ersten Schritt werden dieGrundzustande |g2〉 und |g3〉 geleert. Da-nach wird Besetzung aus dem Grund-zustand |g1〉 in die geleerten Zustandezuruckprapariert.

Zur Erzeugung eines moglichst uberschaubaren Sy-stems fur die Untersuchung von EIT wird ei-ne spektral isolierte Absorptionslinie einer Beset-zung innerhalb eines Drei-Niveau Systems benotigt.Als Grundzustande kommen nur die Zustande|g2〉 und |g3〉 in Frage, da |g1〉 Teil des effekti-ven Zwei-Niveau-Systems ist (siehe Kap. 3). DasVerfahren zur Praparation in einen der in Fra-ge kommenden Grundzustande wurde aus demPraparationsverfahren fur RAP in Kapitel 3 ab-geleitet. Es wird auch hier ein Bereich minima-ler Absorption (

”spectral pit“) prapariert und da-

nach einzelne Absorptionslinien darin erzeugt. DerPraparationsschitt zur Erzeugung der Pit und derAbsorptionslinien ist schematisch in Abb. 4.4 dar-gestellt.Der Ruckpraparationspuls wird bei einer relativenFrequenz von νrepump = 25,7 MHz eingestrahlt. Da-durch werden Absorptionslinien von Ubergangenaus den Zustanden |g2〉 und |g3〉 in die Pitprapariert. Um die Breite der Absorptionslinien zu minimieren, wurde nur mit einerIntensitat von I = 931 mW/cm2 mit einer Brenndauer von Tb = 200 µs angeregt. Dasresultierende Absorptionsspektrum ist in Abb. 4.5 dargestellt. Ganz rechts sind die spek-tralen Locher durch den Ruckpraparationspuls zu erkennen.Aufgrund der geanderten Ruckpraparation enstehen nun mehrere Absorptionslinien in

Abbildung 4.5: Absorptionsspektrumnach der Praparation fur die Experi-mente zu EIT. Die experimentellen Da-ten (schwarze Kreise) werden mit derSimulation des Absorptionsspektrumsnach der Praparation verglichen (roteLinie).

der Pit. Sie werden durch Besetzungen in zwei verschiedenen Ensembles verursacht. Hier-bei sind in diesen Ensembles nur Ubergange aus den Grundzustanden |g2〉 und |g3〉 inverschiedene angeregte Zustande beteiligt. Die Absorptionslinien sind vergroßert in Abb.

4.2. EXPERIMENT 55

4.6 dargestellt. Weiterhin sind in der Abbildung die entsprechenden Ubergange schema-tisch eingezeichnet. Bei der unterlegten Simulation des Spektrums ist zu beachten, dassbei der Simulation eines einzigen Praparationsablaufes weitere Absorptionslinien in derPit entstehen, die erst nach mehrfacher Wiederholung der Sequenz verschwinden. Der

Abbildung 4.6: (links) Ausschnitt aus dem Absorptionsspektrum in Abb. 4.5. (rechts) Zuordnungder Absorptionslinien in a) zu den verschiedenen Ubergangen und Ensembles. Hervorgehoben sind diebeiden an EIT beteiligten Ubergange

Quellzustand der Besetzung dieser Absorptionslinien wird bei der erneuten Praparationder Pit nicht vollstandig aufgefullt. Dadurch nimmt ihre Starke mit zunehmender Wieder-holung des Prapartionsablaufs ab. Im Experiment treten die betroffenen Spektralliniendurch die wiederholte Praparation uberhaupt nicht auf (Abb. 4.5).Die verbleibenden drei Maxima setzen sich aus verschiedenen Absorptionslinien durch Be-setzungen aus zwei verschiedenen Ensembles zusammen (in der Abbildung rot und grunmarkiert). Absorptionslinie 1 entspricht dem Ubergang |g3〉 ↔ |e2〉 in Ensemble 1. Diesist das fur EIT relevante Ensemble. Auf diesem Ubergang soll spater das Kontrollfeldeingestrahlt werden.Absorptionslinie 2 entspricht dem Ubergang |g2〉 ↔ |e1〉 in Ensemble 2. Dieser Ubergangist fur EIT unerheblich. Die Linie ist im Spektrum nicht von Absorptionslinie 1 zu tren-nen. Die abgeflachte Linienform ist jedoch ein deutlicher Hinweis darauf, dass hier mehrerespektral getrennte Ubergange zum Maximum beitragen.Absorptionslinie 3, eine Linie des schwachen Ubergangs |g3〉 ↔ |e3〉, kann ebenfalls nichtaufgelost werden. Die Absorption wird durch die gleiche Besetzung hervorgerufen, wieAbsorptionslinie 1.Die Absorptionslinien 4 und 6 werden durch Besetzung im Zustand |g2〉 von Ensemble1 verursacht. Das ist der Zustand von dem aus der Nachweis von EIT erfolgen soll. Da-bei entspricht Maximum 6 dem Ubergang |g2〉 ↔ |e2〉, auf dem EIT auftreten soll, dader angeregete Zustand |g2〉 durch das Kontrollfeld an den Grundzustand |g3〉 gekoppeltwird. Absorptionslinie 4 wird vom Kontrollfeld nicht beeinflusst, da es dem Ubergang|g2〉 ↔ |e1〉 entspricht. Auch Absorptionslinie 5 tragt zum Maximum in der Mitte derGrafik bei. Diese Absorption entsteht durch den Ubergang |g2〉 ↔ |e2〉 in Ensemble 2, dasfur den EIT-Prozess nicht relevant ist. Somit ist fur eine direkte Beobachtung von EITein Nachweis bei der Frequenz von Absorptionslinie 6 (13 MHz) notwendig.

56 KAPITEL 4. EIT

Als letzter Praparationsschritt wurde bei einer Brenndauer von Tb = 200 µs bei I =85 W/cm2 ein weiterer Anregungspuls mit einer relativen Frequenz von 2,8 MHz einge-strahlt. Dieser bewirkt eine Entleerung des Zustandes |g3〉 in Ensemble 1. Das Absorpti-onsspektrum nach diesem letzten Praparationsschritt ist in Abb. 4.7 dargestellt. Deutlich

Abbildung 4.7: Absorptionsspektrumnach letztem Praparationsschritt. RoteLinie: Simulation der Absorption

ist die Ausloschung der Absorption des Ubergangs |g3〉 ↔ |e2〉 in Ensemble 1 wahrenddie benachbarte Absorptionslinie aus Ensemble 2 weiterhin zu sehen ist.

4.2.2 EIT in Pr:YSO

Durch die oben diskutierte Praparation wurde eine spektral isolierte Absorptionslinie derBesetzung im Grundzustand |g2〉 eines Ensembles erzeugt, wahrend die Besetzung imGrundzustand |g3〉 des selben Ensembles (Ensemble 1) entfernt wurde.Das Kontrollfeld wird aus dem Strahlweg

”Anregung 2“ abgeleitet, ebenso wie die An-

regung zur Praparation. Das Nachweisfeld wird weiterhin auf dem Strahlweg”Nachweis“

eingestrahlt. Zur starken Kopplung des Ubergangs |g3〉 ↔ |e2〉 wird 200 µs nach derPraparation ein intensiver Puls (Kontrollfeld) mit einer Intensitat von I = 85 W/cm2 furτc = 400 µs (FWHM) bei einer relativen Frequenz von νc = 2,8 MHz eingestrahlt. DerPuls hat einen rechteckigen zeitlichen Intensitatsverlauf. Ein schwacher Nachweispuls derPulsdauer τpr = 20 µs und der Intensitat Ipr = 10 mW/cm2 wird in der zeitlichen Mit-te des Kontrollpulses eingestrahlt. Auch dieser Puls besitzt einen rechteckigen zeitlichenIntensitatsverlauf. Das Ergebnis, dargestellt in Abb. 4.8a, ist ein detailliertes Absorpti-onsspektrum um die Frequenz der Absorptionslinie 6 aus Abb. 4.6.Im Zentrum der Absorptionslinie findet ein Ruckgang der Absorption um 80% statt. Es

fallt auf, wie schmal dieser Einbruch im Vergleich mit der Breite der Absorptionslinie ist.Diese geringe Breite ist ein Hinweis auf einen Zweiphotoneneffekt. Im Folgenden wurde eindetaillierteres Spektrum des Einbruchs aufgenommen, welches in Abb. 4.8b zu sehen ist.Die Halbwertsbreite (FWHM) des Einbruchs wurde auf (70±10) kHz bestimmt. Die be-obachtete Zweiphotonenresonanz ist im Vergleich zu den Spektrallinien spektral schmal.Bei einer Zweiphotonenresonanz ist die gleichzeitige Wechselwirkung von zwei Feldern

4.2. EXPERIMENT 57

Abbildung 4.8: a) Absorptionsspektrum des Ubergangs |g2〉 ↔ |e2〉 bei eingeschaltetem Kontrollfeld,b) Absorptionseinbruch durch EIT auf dem Ubergang

mit dem selben Ion wichtig. Da alle beteiligten Frequenzen im gegebenen experimentellenAufbau durch Verschiebung der Frequenz ein und der selben Laseremission entstehen,wirkt sich ein Jitter auf alle Frequenzen gleich aus. Hierbei schwanken die Frequenzenparallel zueinander und die Zweiphotonenresonanz bleibt erfullt. Verursacher der Breiteder Zweiphotonenresonanzen sind unter anderem Frequenzschwankungen durch die AOM,die die Teilstrahlen unabhangig voneinander spektral verschieben.Zweiphotonenprozesse sind zwar auch von der Verstimmung von der Einphotonenresonanzabhangig, weswegen die Absorption in Abb. 4.8a und 4.8b nicht zu 100% unterdruckt wird,jedoch ist die Zweiphotonenresonanz die wesentlich kritischere Bedingung. Bei Jitter derLaserfrequenz bleibt diese Bedingung erfullt, weil beide Felder gleich von der Einphoto-nenresonanz verstimmt sind.Ein weiterer Beitrag zur spektralen Breite der EIT-Resonanz entsteht durch die inho-mogene Breite der Hyperfeinniveaus im Grundzustand, die laut Holliday et al. 30 kHzbetragt [18]. Somit stimmt die ermittelte spektrale Breite des Einbruchs gut mit derdurch Ham et al. gemessenen Breite von 63 kHz bei ahnlichen Intensitaten und auf demgleichen Ubergang uberein [11].Einen weiteren Hinweis fur EIT liefert der zeitliche Intensitatsverlaufs des Nachweispulsesnach Durchgang durch das Medium. Hierfur wurde die Transmission des Nachweispul-ses der Pulsdauer τpr = 20 µs mit Photodiode und Oszilloskop (Tektronix TDS 1012)zeitaufgelost beobachtet (siehe Abb. 4.9). Die schwarze Kurve zeigt die Transmission desNachweispulses bei einer Frequenz maximaler Transmission neben der Absorptionslinieund dient als Referenz. Bei ausgeschaltetem Kontrollpuls ergibt sich die blaue Kurve.Der Nachweispuls beeinflusst die Besetzung des Systems nicht wesentlich, die Absorptionbleibt uber den gesamten Nachweiszeitraum beinahe gleich. Die rote Kurve zeigt den ty-pischen Verlauf einer Sattigungskurve, die sich langsam einem Maximalwert annahert. Imhinteren Teil des Nachweispulses bleibt die Transmission dann konstant auf eben diesemWert. Da zuvor inkoharente Sattigung der Absorption zuvor ausgeschlossen wurde, mussdieser Verlauf eine andere Ursache haben. Außerdem befindet sich eine abfallende Flanke

58 KAPITEL 4. EIT

Abbildung 4.9: Transmission desNachweispulses. Schwarze Kurve: VolleTransmission abseits der Absorpti-onslinie, blaue Kurve: Transmissionohne Kontrollfeld auf der Resonanzdes Ubergangs |g2〉 ↔ |e2〉, roteKurve: erhohte Transmission beieingeschaltetem Kontrollfeld

des Signals im Bereich zwischen 25 µs und 30 µs. Die anderen Kurven sind zu dieser Zeitbereits vollstandig abgeklungen.Der langsame Anstieg der Transmission in Abb. 4.9 kann nach Abschnitt 4.1.1 als Zeit-raum gedeutet werden, in dem sich atomare Koharenz ahnlich der Sattigung eines opti-schen Ubergangs aufbaut. Erst danach wird maximale Transparenz beobachtet. In gleicherWeise kann der Zerfall der Koharenz nach Abschalten des Nachweispulses beobachtet wer-den. Hier kehrt das System wegen des Fehlens einer der beiden Kopplungen allmahlichwieder den Zustand minimaler Koharenz zuruck und die darin gespeicherte Energie wirdin Form elektromagnetischer Strahlung frei. Daher kann mehrere Mikrosekunden nachAbschalten des Nachweisfeldes noch Licht in Nachweisrichtung beobachtet werden. Diesist eine klare Evidenz fur EIT.

4.2.3 Speicherung von Licht

Abbildung 4.10: Illustration der Pulsfolge zurSpeicherung von Licht (siehe Text)

In Abschnitt 4.1.1 wurde erlautert, wie durchadiabatische Abschaltung von Kontroll- undNachweisfeld ein Lichtpuls in einem Medi-um gespeichert werden kann. Der gespeicher-te Puls verlasst beim erneuten Einschaltendes Kontrollfeldes das Medium im Optimal-fall unter Erhaltung seiner Eigenschaften wiePulsform und Phase. In unseren Experimen-ten kann die vollstandige Pulsinformation ausmehreren Grunden nicht erhalten werden, wieweiter unten diskutiert wird.Im vorherigen Versuchsteil (4.2.2) wird alsKontrollfeld ein intensiver Puls von rechtecki-gem zeitlichem Verlauf eingestrahlt. Nun wirddieser Puls gemeinsam mit dem Nachweispuls abgeschaltet. Dieses Vorgehen ist in Abb.4.10 illustriert.

4.2. EXPERIMENT 59

Aufgrund der Reaktionszeit der AOM geschieht das Ausschalten nicht instantan. Dadurchist der Abschaltprozess teilweise adiabatisch und es bleibt ein Teil der Koharenz im Systemgespeichert. Danach wird nach einer Verzogerung ∆t das Kontrollfeld wieder angeschaltetund so die Koharenz wieder zuruck in elektromagnetische Strahlung transformiert.In Abb. 4.11 ist die Transmission des Nachweispulses zeitaufgelost dargestellt. In die-ser Darstellung geschieht das Abschalten des Kontrollfeldes und des Nachweispulses zurZeit t = 0. Aufgetragen sind die Signale der Photodiode fur verschiedene Verzogerungen∆t. Auffallig ist, dass kurz nach dem erneuten Anschalten des Kontrollfeldes (dargestelltdurch die gestrichelten Linien) ein Lichtpuls in Nachweisrichtung detektiert wird. DiesePulse entstehen durch die Rucktransformation der Koharenz in elektromagnetische Strah-lung. Die kleine Zeitverzogerung zwischen dem Einschalten des Kortrollfeldes und demfrei werdenden Puls wird vor allem durch die Reaktionszeit der AOM verursacht. In diesenExperimenten konnte Licht bis zu einer Verzogerung von 20 µs abgerufen werden.Bei diesem Versuch konnte nur ein kleiner Teil des Lichtes gespeichert und wieder frei-

Abbildung 4.11: Transmissionssignalder Photodiode nach Abschaltendes Nachweisfeldes fur verschiedeneVerzogerungen des Kontrollfeldes.Die gestrichelten Linien stellen dieverschiedenen Zeitpunkte des erneutenEinschaltens des Kontrollfeldes dar

gegeben werden. Hierfur gibt es mehrere Grunde. Durch den Jitter der AOM ist dieZweiphotonenresonanz nicht immer exakt erfullt. Turukhin et al. demonstieren, dass eineVerstimmung von der Zweiphotonenresonanz einen erheblichen Einfluss auf die Dauer derSpeicherung hat [35]. Allein deswegen kann nicht die gesamte Pulsinformation im Kri-stall gespeichert werden. Ein weiterer wichtiger Grund, warum nur ein geringer Teil deseingestrahlten Lichtes wieder freigegeben wird, liegt im Zerfall der Koharenz. In Abb.4.12 ist eine rasche exponentielle Abnahme der Pulsflachen und damit der Koharenz zuerkennen. Dieser Zerfall wird durch Dephasierung der Koharenzen in den einzelnen Io-nen verursacht. Wie auch der Ubergang in den angeregten Zustand, so besitzen auch dieUbergange zwischen den Grundzustanden eine inhomogene Bandbreite. Diese Bandbrei-te der Ubergange zwischen Grundzustanden betragt jedoch nicht wie die der optischenUbergange einige GHz, sondern nur etwa 30 kHz [18] (siehe auch Kap. 1.2). Die Dephasie-rungszeit fur Koharenzen zwischen den Hyperfeinzustanden ist durch diese inhomogeneBandbreite des Ubergangs zwischen den Grundzustanden bestimmt (siehe Kap. 3.1). Da-her wird versucht die resultierende Dephasierungszeit anhand der inhomogenen spektralenBreite von 30 kHz [18] abzuschatzen. Mit T2 ∼ 1/πΓinh ergibt sich eine Dephasierungszeitvon 10,6 µs.

60 KAPITEL 4. EIT

Abbildung 4.12: Pulsflachen deswieder frei werdenden Lichts ausAbb. 4.11 gegen die Verzogerung∆t. An die Datenpunkte wurdeein exponentieller Zerfall der Funk-tion f(∆t) = y0 + A0e

−∆t/T2 mity0 = −0,7, A0 = 5,5, T2 = 10, 3 µsangepasst

Da der Photonenfluss des freigesetzten Lichts proportional zur verbleibenden Koharenzdes Systems ist, wird die Pulsflache der Signale aus Abb. 4.11 in Abb. 4.12 zur Untersu-chung der Dekoharenzzeit gegen die Verzogerung des Kontrollfeldes ∆t aufgetragen. Beimermitteln der Pulsflache ist zu beachten, dass das wieder eingeschaltete Kontrollfeld einenkonstanten Untergrund verursacht, der im rechten Teil der Messkurven in Abb. 4.11 sicht-bar ist. Dieser Untergrund wird vor der Eintragung in das Diagramm 4.12 zur Korrekturvon jeder der bestimmtem Pulsflachen abgezogen. Im Versuch wurden diese Kurven furzehn Verzogerungen zwischen 0 und 20 µs aufgenommen. Von diesen sind, der Ubersichthalber, nur einige in Abb. 4.11 eingezeichnet.Bei den in Abb. 4.12 eingetragenen Fehlerbalken ging der Ablesefehler fur den konstantenUntergrund ein. Die Flache des Untergrunds sinkt mit der Verzogerung, da das Kontroll-feld als Quelle des Untergrunds immer spater eingeschaltet wird. Daher nehmen auch dieFehlerbalken mit der Verzogerung ab. Die Datenpunkte wurden mit der Funktion

f(∆t) = y0 + A0e−∆tT2 (4.15)

angefittet. Der Wert y0 = −0,7 ergibt sich durch die Korrektur des Nullpunktes. Durchden Fit ergab sich eine Dephasierungszeit T2 von 10,3 µs. Dier Wert stimmt gut mit demerrechneten Wert von 10,6 µs uberein.

Kapitel 5

Zusammenfassung und Ausblick

5.1 Zusammenfassung

In dieser Arbeit konnten erstmals in dieser Arbeitsgruppe mehrere koharente Effekte inpraparierten Zwei- und Drei-Niveau-Systemen in einem seltenerd-dotierten Festkorperuntersucht werden: RAP, CPR, EIT, sowie die Speicherung von Licht wurden erfolgreichimplementiert.Als Vorarbeit wurde eine Frequenzstabilisierung fur den verwendeten Farbstofflaser nachdem Pound-Drever-Hall Verfahren aufgebaut und getestet. Weiterhin wurden in Vorexpe-rimenten die spektroskopischen Eigenschaften des seltenerd-dotierten Festkorpers Pr:YSOuntersucht. Mit der externen Frequenzstabilisierung gelang es, die spektrale Breite der La-serstrahlung auf ∆ν ≈ 200 kHz zu reduzieren. Die Frequenz konnte hierbei bis zu einemZeitraum von mehreren Stunden stabilisiert werden. In den hier diskutierten Experimen-ten wurde die Stabilisierung jedoch zunachst nicht eingesetzt, da durch die Reaktionszeitder Regelung ein ungewollter Frequenzchirp verursacht wurde. Dieses Problem kann je-doch wahrscheinlich durch einen resonatorinternen EOM gelost werden.Die Experimente zur Spektroskopie zeigten gute Ubereinstimmung mit Theorie und nu-merischer Simulation. An den Messungen wurde der Einfluss von Anregungsdauer und-intensitat von optischem Pumpen auf die erzeugten Absorptionsstrukturen deutlich. Eskonnte durch diese Versuche ein mehrstufiger Pumpprozess identifiziert werden, der bei derUntersuchung von RAP eine wichtige Rolle spielte. Die Versuche zum optischem Pumpenboten außerdem die Basis fur die Praparation eines breiten spektralen Bereichs geringerAbsorption (

”spectral pit“). Dadurch wurde das spektroskopische System vereinfacht und

das Verstandnis sowie die Interpretation koharenter Effekte wesentlich erleichtert.Das Verfahren baute zwar einer Technik von Nilsson et al. auf [22], jedoch konnte dieProzedur in dieser Arbeit deutlich vereinfacht werden. Die Zeitersparnis durch die Ver-einfachung ermoglichte mehrere Messungen pro Sekunde. Dies erlaubte ein Abtasten vongroßen Frequenzbereichen mit hoher Mittelungszahl. Weiterhin stellte diese Verkurzungeinen wichtigen Schritt in Richtung schneller Prozesse dar, die z.B. fur optische Daten-speicherung notwendig waren. Die Prozedur konnte nun durch leichte Abwandlungen aufmehrere zu untersuchende Effekte angepasst werden, so dass sie sich sowohl fur die Be-reitstellung eines Zwei-Niveau-Systems fur RAP, als auch zur Praparation von Besetzungin ein Drei-Niveau-System fur EIT eignete.Die Untersuchungen zu RAP zeigten, dass sich in Pr:YSO ein effizienter koharenter Be-

61

62 KAPITEL 5. ZUSAMMENFASSUNG UND AUSBLICK

setzungstransfer in einen der angeregten Zustande erreichen lasst. Dieser Transfer wurdesowohl durch Absorptionsspektroskopie, als auch durch zeitaufgeloste Absorptionsmes-sungen untersucht. Bei der Untersuchung der Besetzungsdynamik bei festfrequenter An-regung wurde auch CPR beobachtet. Der charakteristische Ruckgang der Besetzung imangeregten Zustand nach Ende der Anregung demonstriert die adiabatische Natur desProzesses. Der Vergleich der Zerfallsdauern des angeregten Zustands zeigte eine effektiveReduktion der Lebensdauer des angeregten Zustands bei RAP. Diese Reduktion wurdeauf ASE zuruckgefuhrt. Die Lebensdauer des angeregten Zustandes bei Besetzungsinver-sion wurde auf T1 = (120±20) µs bestimmt. In einem Kristall hoherer Dotierung betrugdiese Lebensdauer nur etwa T1 = 91µs. Die fur die reduzierte effektive Lebensdauer ver-antwortliche ASE konnte direkt beobachtet werden.Abschließend konnte die Stabilitat von RAP gegenuber Frequenzverstimmungen bewiesenwerden. Durch RAP wurde eine Transfereffizienz von (95±10)% erreicht. Ergebnisse zumBesetzungstransfer durch RAP in Pr:YSO und zur Beobachtung der Besetzungsdynamikwurden von der Zeitschrift

”Journal of Physics B“ zur Veroffentlichung angenommen und

werden im Juni 2007 in der Sonderausgabe zum Thema”Light Control at the Nanoscale“

erscheinen.Durch eine geringfugig abgeanderte Praparation konnte auch EIT in Pr:YSO demon-striert werden. Hierbei zeigt sich im Absorptionsspektrum des entsprechenden Ubergangseine Reduktion der Absorption um 80% durch EIT. Die Natur des Zweiphotonenprozes-ses wurde hierbei durch zeitaufgeloste Messung der Transmission des Mediums deutlichgemacht. Weiterhin konnte die Speicherung von Licht im Medium uber mehrere Mikrose-kunden erreicht werden. Daran wurde daraufhin der Zerfall der Grundzustandskoharenzabgeschatzt. Es zeigte sich ein schneller Zerfall der Koharenz im Bereich von 10 µs, deruber die Breite der Zweiphotonenresonanz erklart werden konnte.

5.2 Ausblick

In dieser Arbeit wurde gezeigt, dass Pr:YSO ein geeignetes Medium zur Implementie-rung verschiedener koharenter Prozesse darstellt. In zukunftigen Experimenten ist daherdie Implementierung von weiteren Prozessen zum Besetzungstransfer geplant. Hierbeiwurde bereits ein hoch effizienter Besetzungstransfer zwischen Grundzustanden durchSTIRAP verwirklicht. Da dies zum ersten Mal zweifelsfrei in einem Festkorper gezeigtund systematisch untersucht werden konnte, stehen Ergebnisse zu STIRAP ebenfallszur Veroffentlichung an (kurzlich eingereicht bei der Zeitschrift

”Physical Review Let-

ters“) [37].Herausforderungen fur die nahe Zukunft sind die Verbesserung der Stabilisierung, sowieeine Optimierung des Praparationsschrittes, damit Strukturen geringer spektraler Breitemit hoherer Genauigkeit erzeugt werden konnen. Die Erzeugung solcher Strukturen ist vorallem bei der Entwicklung von Techniken zur optischen Datenspeicherung essentiell. Trotzder Unterbrechung der Arbeiten an der Stabilisierung stellen die hier gezeigten Ergebnissedie Basis fur eine Prazisierung und zum Ausbau der Experimente dar. Ein modifizierterAufbau der PDH-Stabilisierung wird in naher Zukunft verwirklicht werden.Weiterhin ist der Aufbau einer Technik zur gezielten Erzeugung von hochfrequenten Ma-

5.2. AUSBLICK 63

gnetfeldern denkbar. Damit ist eine Hybridtechnik von optischer Anregung und magneti-scher Kopplung der Zustande in Pr:YSO moglich. Durch diese Verbindung zweier Tech-niken und Frequenzbereiche konnen die Koharenzeigenschaften des Mediums sehr prazisebeeinflusst werden. Die Erforschung der Moglichkeiten, die sich hieraus erschließen, wer-den in Zukunft Ziel der Arbeiten an diesem Projekt sein.

64 KAPITEL 5. ZUSAMMENFASSUNG UND AUSBLICK

Anhang A

Reflektivitat des FPI derPDH-Stabilisierung

Aus der Fourier-Entwicklung

E(t) = E0

[J−1(M)ei(ω−Ω)t + J0(M)eiωt + J+1(M)ei(ω+Ω)t

](A.1)

aus Kap. 2 wird nun das Feld E(t) als Funktion der Reflektivitat R des FPI hergeleitet.Hierbei sind Ji die Besselfunktionen.

ER(t) = E0eiωt

[R(−Ω)J1e

−iΩt +R0J0 +R(Ω)J1eiΩt

]. (A.2)

Die Reflektivitat des FPI ist gegeben durch:

R(ω) = r1− eiφ

1− r2eiφ(A.3)

mit der Amplitudenreflektivitat der Spiegel r und der Phasenverschiebung des Lichts nacheinem Umlauf

φ =4L

λ2π = 4L

ω

c(A.4)

Fur den Resonanzfall ist die Reflektivitat minimal. Die Phase φr in diesem Fall ist daherein Vielfaches von 2π: φr = 2nπ, n = 0, 1, 2, ... Bei kleinen Verstimmungen ∆ von derResonanz des FPI lasst sich der Exponentialterm nahern zu:

eiφ = ei(φ−φr) ≈ 1 + i4L∆

c. (A.5)

Wir erhalten mit der vollen Linienbreite (FWHM) der Resonanz des FPI

Γ =1− r2

r

c

2L(A.6)

die Reflektivitat

R(∆) =∆(∆− iΓ)

r(∆2 + Γ2). (A.7)

65

66 ANHANG A. REFLEKTIVITAT DES FPI DER PDH-STABILISIERUNG

Anhang B

Einfluss statischer Magnetfelder

Wahrend der Experimente zu EIT wurde beobachtet, dass statische Magnetfelder einenwesentlichen Einfluss auf die Praparation des Mediums Pr:YSO haben konnen. Um denEinfluss von Magnetfeldern auf die Linienbreite zu testen, wurde das statische Magnet-feld eines Permanentmagneten angelegt. Die Starke dieses Feldes betrug am Ort des Kri-stalls etwa 50 mT. Das Ergebnis wird in Abb. B.1 gezeigt, links die Pit mit den zuruckpraparierten Absorptionslinien ohne Magnetfeld, rechts dieselbe Praparation mit Magnet-feld. Das Magnetfeld stort die Praparation massiv. Die spektralen Locher, aus denen dieBesetzung in die gewunschten Zustande zuruck prapariert werden sollte, sind zwar nochzu sehen, jedoch fehlen die Absorptionslinien ganzlich.

Abbildung B.1: Praparation einer Pit (EIT Konfiguration) (a) ohne Magnetfeld (b) mit angelegteminhomogenen Magnetfeld

Durch das außere Magnetfeld werden die energetischen Lagen der Zustande verschoben(Zeeman-Effekt). Mit einem Magnetfeld von 50 mT ergeben sich Energieverschiebungen inder Großenordnung von 1 MHz. Diese Aufspaltung kann insbesondere in den angeregtenNiveaus dazu fuhren, dass sich die Hyperfeinniveaus uberlappen. Da die Pitpraparationein spektral breiter Vorgang ist, macht sich dies nicht unmittelbar bemerkbar. Erst diePraparation und der Nachweis der spektral schmalen Absorptionslinien in der Mitte derPit konnen durch die geanderte Lage der angeregten und der Grundniveaus so gestort

67

68 ANHANG B. EINFLUSS STATISCHER MAGNETFELDER

werden, dass die Absorptionslinien stark aufgespalten werden. Da dies bei Praparationund Nachweis geschieht, konnen uberhaupt keine Absorptionslinien mehr gemessen wer-den. Weiterhin ist unklar, ob die Zerfallskanale fur die Besetzung aus den angeregtenZustanden in der Form erhalten bleiben, wie sie im ungestorten System existieren (sieheKap. 1.1.1).Es werden weitere Untersuchungen notwendig sein, um den Einfluss und einen Zusam-menhang mit der Linienbreite der Absorptionslinien abschließend zu klaren.Um das System von magnetischen oder elektromagnetische Storfeldern zu schutzen, wurdeversucht, eine Abschirmung des Kryostaten von externen Magnetfeldern durch eine Hulleaus µ-Metall herzustellen. Diese spezielle Legierung besitzt eine hohe Permeabilitat undeignet sich daher fur Magnetfeldabschirmungen. Erste Tests zeigten jedoch, dass dieseMethode noch keinen deutlichen Effekt auf die Praparation hat. Grund ist wahrscheinlichdie Tatsache, dass sich der Abschirmeffekt dieser Metalllegierung bei mechanischer Bear-beitung stark reduzieren kann. Um dies ruckgangig zu machen, muss das Metall bei einerTemperatur uber 1000C ausgegluht werden, damit Fehlstellen im Kristallgitter durch dieBearbeitung

”ausheilen“.

Anhang C

Frequenzkennlinien der AOM

Die Frequenzverschiebung der AOM hangt nicht linear von der Steuerspannung am Ein-gang des Frequenztreibers ab. Daher wurde die erste Beugungsordnung der AOM auf ei-ner Photodiode mit der nullten Beugungsordnung uberlappt. Dies geschieht durch offnender Irisblende im Retroreflektor. Der zuruck laufende Strahl setzt sich nun aus meh-reren Beugungsordnungen zusammen. Die Diode kann daher eine Schwebung zwischenden beiden Ordnungen detektieren, deren Frequenz genau der Frequenzverschiebung derersten Ordnung entspricht. Die Frequenz der Schwebung wird durch einen Radiofrequenz-Spektrumanalysator (RFSA) durch Fouriertransformation des Signals der Photodiode ge-messen. Aus der gemessenen Frequenz in Abhangigkeit von der Steuerspannung kann soeine Frequenzkalibrierungskruve erstellt werden. Diese Frequenzkalibrierung ist in Abb.C.1 fur die verschiedenen Teilstrahlen dargestellt.

Abbildung C.1: Frequenz-Spannungskennlinie der drei Teil-strahlen: rote Kurve ”Nachweis“, blaueKurve ”Anregung 1“, grune Kurve

”Anregung 2“

69

70 ANHANG C. FREQUENZKENNLINIEN DER AOM

Literaturverzeichnis

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[36] J. Longdell, E. Fraval, M. Sellars, N. Manson, Phys. Rev. Lett. 95, 063601 (2005)

[37] J. Klein, F. Beil, T. Halfmann, eingereicht bei Phys. Rev. Lett. (2007)

Danke

Zum Ende der Arbeit ist es allerhochste Zeit, mich bei all denen zu bedanken, die dieseArbeit moglich gemacht haben. Zu allererst ein herzliches Dankeschon an die beiden Grup-penchefs, Herr Professor Klaas Bergmann und Herr Juniorprofessor Thomas Halfmann,die mir die Moglichkeit gegeben haben, die ersten wirklichen Schritte in Experimental-physik zu unternehmen.Die Anrede

”Herr Juniorprofessor Doktor Thomas Halfmann“ ist bei uns eher selten zu

horen. Danke Thomas, dass Du jederzeit fur Fragen da bist, Dir Nachte und Wochenendenmit den Arbeiten Deiner Diplomanden um die Ohren schlagst und Dich immer fur unseinsetzt (besonders wenn es mal etwas knapp wird).

Ich habe das Gefuhl, mein Betreuer Jens hat im letzten Jahr eine Menge aushaltenmussen. Trotzdem hast Du auch noch die tausendste Nachfrage von mir mit stoischerGelassenheit ertragen. Im dem Jahr meiner Diplomarbeit hatte ich sonst mehr als einmaluberhaupt nicht weiter gewusst. Du hast es geschafft, mich ein Jahr lang zu motivie-ren und mich an die Grenzen meiner Aufnahmefahigkeit zu fuhren, sowohl fur Physik,als auch fur Fleischkase. Danke fur die Unterstutzung, danke fur die Verwandlung diesesSchriftstucks von einer Katastrophe in eine Diplomarbeit, kurzum: Danke fur Deine Hilfe!.

Martin, auch dir ein herzliches Dankeschon, den auch Du warst in meiner Zeit als HiWi,Verzeihung,

”Forschungsstudent“ und spater als Diplomand immer fur meine Fragen und

Diskussionen offen. Du hast mir immer mit meinen Problemen geholfen und das Antestatbis zum Tranenausbruch ist dann ja glucklicherweise auch ausgeblieben

Danke auch an Holger und Elke, meine beiden Mitdiplomanden. Im Nachhinein muss ichgestehen, dass ich ohne Euch wohl nicht so leicht durch das Studium gekommen ware.Holger, obwohl ich es mir kaum habe anmerken lassen, Deine Energie war doch ein wenigansteckend und genau das was mir manchmal gefehlt hat. Das Gleiche gilt auch fur Elke,auch wenn Du nicht ganz so delokalisiert bist, wie Holger. Danke fur Eure Freundschaftuber das ganze Studium hinweg!

Thorsten und Alvaro, mit Euch wurde es wirklich nie langweilig im Pulslabor. Ihr habtwirklich ein gutes Team abgegeben und mich gelegentlich daran erinnert, dass Dingenicht nur bei mir, sondern auch bei allen anderen mal schiefgehen und Gelassenheitdafur die richtigen Antwort ist. Besonders Alvaro hat dadurch meinen durftigen spanisch-Wortschatz um einige faszinierende Idiome erweitert.

Nicht zu vergessen sind naturlich die Kollegen vom cw-Labor, auf deren Territorium wir

73

74 DANKE

uns mit unserem Experiment breitmachen durften. Frank, der mir mir Rat und Tat beider PDH-Stabilisierung beigestanden hat:

”Do hoscht e Fehlersignal, mach’s schenner !“.

Auch Ruth und Annett, von Euch kann man jederzeit ein freundliches und aufmunterndesWort bekommen und Ihr seid damit ein unentbehrlicher Teil des hervorragenden Arbeits-klimas in unserer Gruppe.

Es ist ganz offensichtlich, dass die ganzen Physiker auf unserem Flur wahrscheinlich al-le vollig aufgeschmissen waren, gabe es nicht Richard und Harry, die sich in samtlichenSchranken auskennen und immer noch wissen, wo irgendein Teil vor 10 Jahren mal hinge-kommen ist. Die Gelassenheit, mit der ihr die diffusen Umschreibungen und ausgefallenenWunsche der Diplomanden ertragt, ist bewundernswert.Herzlichen Dank auch an Lothar, der sich immer wenn er gebraucht wird an die Lasersturzt, um mehr Power heraus zu kitzeln. Selbst wenn er dabei das Labor rot von obenbis unten wieder verlasst.

”Ich hab die Pumpe umgebaut, die macht jetzt 250 psi“.

Ein besonderer Dank geht an Herrn Dr. h.c. (horroris causa) K. Labauter, der die Wegedes Okkultismus in den Physiklaboren aufrecht erhalt und selbst gestandene Christen zumZweifeln bringt, welcher bose Geist heute wieder die Apparatur befallen hat. Na welcherwohl.

Auch ohne die Fachschaft ware ich an der Uni nicht weit gekommen. Da ich kaum al-les aufzahlen kann, was ich alles mit den verschiedenen, alten und neuen Besetzungender Fachschaft erlebt habe, muss hier leider der Rundumschlag an alle Mitglieder undExmitglieder des Fachschaftsrates genugen, die in den Jahren meines Studiums von Kom-militonen zu meinem Freundeskreis geworden sind. Danke!Vor allem Danke an Benny fur das Korrekturlesen meiner Arbeit uber Nacht. Kein An-derer wurde Ligaturen oder kursive Indizes finden, wo keine hingehoren.

Bevor ich nun (endlich) zum Ende komme, muss ich noch feststellen, dass Herr Wolf-gang Kniß, mein ehemaliger Physiklehrer, die alleinige Verantwortung dafur tragt, dassich Physik studiert habe. Beschwerden aller Art sind daher an ihn zu richten. Danke furdrei Jahre hervorragenden Unterricht.

Und nun, zu guter letzt, Danke an meine Eltern, die mich immer unterstutzt haben undmir nicht nur wahrend meines Studiums den Rucken freigehalten haben. Ihr wart immerfur mich da, Danke fur alles!.

Kaiserslautern, Marz 2007Fabian Beil

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Kohärenter Besetzungstransfer in einem Pr3+:Y SiO -Kristall · Als Vorarbeiten fur die koh¨ ärenten Effekte werden die spektroskopischen Eigenschaften von Pr3+:Y 2SiO 5 untersucht