Ringvorlesung RA 2013B - · 24.05.2013 5 Radioaktivität Ein Atomkern wandelt sich ohne äusseren Einfluss in einen anderen Atomkern um. 1896 von Henri Becquerel entdeckt

Radioanalytik

Robert Schupfner

Ringvorlesung

1

gestern

heute

Tschernobyl1986

vorgestern

Atombombentest:„Trinity“ 1945

Fukushima2011

Kernkraftwerke weltweit (31.10.2010)

Deutschland: 1% der Bevölkerungsanteilaber 4% der Kernkraftwerke

Teilschritte eines Analysenverfahrens

Frage-stellung

4

Probe-nahme

Probenauf-arbeitung

Messung _

Aus-wertung

Statistik;QS

Bericht4

Analysentechnik

Analysenmethode

Analysenverfahren

89Sr, 90Sr

Begriffe, Methoden, Beispiel, …

24.05.2013 5

RadioaktivitätEin Atomkern wandelt sich ohne äusseren Einfluss in einen anderen Atomkern um. 1896 von Henri Becquerel entdeckt.

24.05.2013 6

Atomkern (Nuklid)Kernbausteine (Nukleonen) sind gebunden auf sehr kleinen Raum⇒⇒⇒⇒ wie ein wie ein wie ein wie ein Wassertropfen („Tröpfchenmodell“)

Protonen (1 positive elektrische Elementarladung) Neutronen (neutral)

Die Zahl der Nukleonen definiert den Atomkern: Nuklid

Zum Beispiel: 6 Protonen + 6 Neutronen

Atomkern 12C Kohlenstoff

0,000.000.000.000.5 cm

24.05.2013 7

Atomkern (Nuklid)

Die Protonen wollen den Kern auseinander reißen

Kernkraft möchte den Kern zusammenhalten

Zwei fundamentale Kräfte wirken gegeneinander:

Die Kernkraft wirkt auf alle Kernbestandteile allerdings nur in sehr kleine Abständen

Welche Kraft gewinnt ?

++

+

+

Wann ist ein Atomkern instabil ? Berechnung der Kernbindungsenergie pro Nukleon

Bethe-Weizäcker: Durch spontane Umwandlung kann ein Atomkern stabiler werden.

1

2

3

4

5

6

7

8

9

0 50 100 150 200

Nukleonenzahl A

EB/A

in

MeV

Abbildung: Mittlere Bindungsenergie pro Nukleon gegen die Nukleonenzahl A.

Warum ist ein Atomkern instabil ?

Nutzung zur Energieerzeugung:

1

2

3

4

5

6

7

8

9

0 50 100 150 200

Nukleonenzahl A

EB/A

in

MeV

Abbildung: Mittlere Bindungsenergie pro Nukleon gegen die Nukleonenzahl A.

Kernfusion leichter Kerne

Kernspaltung schwerer Kerne

Fe

Die Karlsruher Nuklidkarte: Übersichtliche Datensammlung

• Nuklid (Neutronenzahl, Protonenzahl)

• Zerfallsarten

• Relative Häufigkeit des Isotops

• Halbwertszeit

• Zerfallsenergien

• Spaltausbeute für 235U in %

• Neutroneneinfangquerschnitt für thermische Neutronen

Radioaktiver Zerfall:Die Karlsruher Nuklidkarte

αααα

ββββ++++

ββββ-

Neutronenzahl

Pro

ton

en

zah

l

Kernspaltung: Spaltbar sind schwere Kerne mit ungerader Atommassenzahl: z.B. 235U

235U + 1n → (236U) → 90Se + 142La + 3 1n

der angeregte Kern 236U zerfällt in zwei oder bei jeder (rund 1/10.000 Spaltung) drei Spaltprodukten. Es werden 2 bis 3 Neutronen und eine ungeheurere Menge an Energie frei, die weitere Spaltungen induzieren können.

β− ↓90Br

β− ↓ 1,9 s90Kr

β− ↓ 32,3 s90Rb

β− ↓ 2,6 min90Sr

β− ↓ 28,6 y90Y

β− ↓ 64,1 h90Zr (stabil)

24.05.2013 13

Die Kernspaltung: Fluch oder Segen ?

235U

um mehr als 1.000.000 mal größere Energie aus dem Atomkern im

Vergleich zur Atomhülle (fossile Brennstoffe)

Hoffnung auf nie versiegende Energiequelle

24.05.2013 14

Nutzung der Kernspaltung: Fluch oder Segen ?

235U1n

24.05.2013 15


235U1n

24.05.2013 16


235U1n

24.05.2013 17


235U1n

24.05.2013 18


235U1n

24.05.2013 19


235U1n

24.05.2013 20


235U1n

24.05.2013 21


236U

24.05.2013 22


(236U)

24.05.2013 23


(236U)

24.05.2013 24


(236U)

24.05.2013 25


147La

87Ba

1n

24.05.2013 26


147La

87Ba

1n

24.05.2013 27


147La

87Ba

1n

24.05.2013 28

Nutzung der Kernspaltung: Fluch oder Segen ?147La

87Ba

1n

24.05.2013 29


147La

87Ba

1n

24.05.2013 30


147La

87Ba

1n

24.05.2013 31


147La

87Ba

1n

235U

Kernspaltung: Spaltausbeute (assymetrisch)

0,001%

0,010%

0,100%

1,000%

10,000%

70 90 110 130 150 170

A

Sp

alt

au

sb

eu

te

Abbildung: Spaltausbeute in Abhängigkeit von der Atommassenzahl A nach Seelmann-Eggebert et al., Karlsruher Nuklidkarte, 1975.

Zeitgesetz des radioaktiven Zerfalls: mononuklear

A(t) = A0·e-λ·t

Dabei bedeutet:

A =-dNdt

Aktivität: Anzahl der umgewandelten Kerne dN pro Zeitintervall dt. N Anzahl der Kerne zur Zeit t

Abnahme der Aktivität eines Radionuklids mit der Zeit:

Radionuklid → stabiles Nuklid

A0: Aktivität zum Zeitpunkt t = 0

= λ·N

Für eine große Anzahl von Kernen gilt:

ln 2

A(t) = A0·e-λ·t

λ: Zerfallskonstante

λ = t1/2

t1/2: Halbwertszeit

Einheit:

[A] = 1 Zerfall·min-1 = 1 dpm (decay per minute)

[A] = 1 Zerfall·s-1 = 1 Bq

[A] = 1 Ci = 3,7·1010 Bq

Werte der Halbwertszeiten:

< µs bis > 1021 Jahre

1 Ci entspricht 1 g 226Ra

Halbwertszeit: Zeit nach der die Hälfte der Kerne zerfallen ist

A(t1/2) = A0·e-λ·t1/2 = A0·e

-ln2 = 0,5 ·A0

Zeitgesetz des radioaktiven Zerfalls: mononuklear

Voraussetzungen für die Gültigkeit:

� Radionuklid zerfällt in stabiles Nuklid ohne radioaktive Zwischenprodukte

� genügend große Anzahl von radioaktiven Kernen

Das Zeitgesetz des radioaktiven Zerfalls:

Radionuklid → stabiles Nuklid

0

0,5

1

0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10

t/t1/2

A/A

0 Mit

tle

re L

eb

en

sd

au

er

ττ ττ

e-1

≈ 0,368

Zeitgesetz des radioaktiven Zerfalls: Zerfallsreihe

A2(t) = A10·(1 - e-λ2·t)

Wenn

- Radionuklid 2 zum Zeitpunkt t = 0 noch nicht vorhanden ist, d.h. A20 = 0

- die Halbwertszeit des Radionuklids 1 sehr viel größer ist als die von 2,

d. h. t1/2,1 >> t1/2,2 dann gilt:

Beispiel: 90Sr → 90Y → 90Zr (stabil)

Zunahme der Aktivität des Radionuklids 2 mit der Zeit.

Radionuklid 1 → Radionuklid 2 → stabiles Nuklid

90Sr (A10) chemisch rein dargestellt (t =0) →A(90Y): A10 für t >0

� für t >> t1/2,2 gilt: A2 ≈ A1 (radioaktives Gleichgewicht)

Das Zeitgesetz des radioaktiven Zerfalls:

Radionuklid 1 → Radionuklid 2 → stabiles Nuklid

0

0,5

1

0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10

t/t1/2,2

A2/A

1

238U α → 234Th →234mPa → 234U

Zeitgesetz des radioaktiven Zerfalls: natürliche Zerfallsreihen

Uran-Radium (14 Radionuklide: 8 αααα, 6 ββββ−−−−-Strahler) β− β− α

→ 230Th → 226Ra → … → 206Pb α α

235U α → 231Th → 231Pa → 227Ac

Uran-Actinium (11 Radionuklide: 8 αααα, 3 ββββ−−−−-Strahler) β− α β−

→ 227Th →223Ra → … → 207Pbα α

232Thα → 228Ra → 228Ac

Thorium (10 Radionuklide: 7(6*) αααα, 3(4*) ββββ−−−−-Strahler) β− α β−

→ 228Th → 224Ra → … → 208Pbα

*) Verzweigung der Zerfallsreihe 212Bi ist α− und β−−Strahler

Aktivität und Strahlenbelastung: Risiko

Dik = δijk·ZiZi: Aktivitätszufuhr des Radionuklids i mit Verzehr von Nahrung (Ingestion j)

δijk: Dosiskoeffizient für ein Organ und Gewebe k des Radionuklids i durch Ingestion j

Di : Folgeäquivalentdosis für ein bestimmtes Organ oder Gewebe k nach einmaliger Zufuhr Zi des Radionuklids nach Ingestion j

Folgedosis durch Ingestion:

Die Bewertung der Strahlenbelastung: Dosis

Risiko, an einer strahleninduzierten Tumorerkrankung zu sterben und genetische Schäden bei den Nachkommen zu verursachen.

Die Einheit der (Äquivalent)dosis ist das Sievert (Sv).

Dosisleistung: Dosis pro Zeit, in der ein Mensch der Strahlung ausgesetzt ist

1 Millisievert (mSv): 1/1000 Sv

1 Mikrosievert (µSv): 1/1.000.000 Sv

Einheit: 1 Mikrosievert pro Stunde (abgekürzt: µSv/h)

Risiko der Strahlenbelastung; Quelle: ICRP 60

1 mSv verursacht einen Todesfall pro 20.000 Personen

Wie groß ist die Strahlenbelastung ?Vergleichwerte (www.bfs.de)

0,1 mSv Dosis durch Höhenstrahlung auf Flug von München nach Tokio.

1 mSv pro Jahr

Grenzwert der jährlichen Dosis für die Bevölkerung bei Betrieb von Kernkraftwerken

O,01 bis 0,03 mSv

Dosis bei Röntgenaufnahme des Brustkorbs

2 mSv Mittlere jährliche effektive Dosis jeder Einzelperson in Deutschland

Wichtige Radionuklide bei Freisetzung (Unfall, Kernwaffe)

131I

Radionuklid Halbwertszeit ZerfallsartBestimmungs

- methode

137Cs(137mBa)

134Cs

89Sr

90Sr

238Pu

2397240Pu

8,05 Tage

30,17 Jahre

2,06 Jahre

50,5 Tage

28,64 Jahre

87,74 Jahre 24.100 Jahre

ββββ−−−−, γ, γ, γ, γ



ββββ−−−−

ββββ−−−−

αααα

αααα

γγγγ-Spe

ββββ−−−−-Spe, counting

αααα-Spe, counting

Probenaufarbeitung

Aufwand

Info

mati

on

sg

eh

alt

PA

RCh

ohne

ohne ohne

einfach aufwändig

aufwändig

Ge

ige

r-M

üller,

O

DL

Ein

ze

lbe

sti

mm

un

g

I13

1, C

s1

34

, C

s1

37

Ein

zelb

est

imm

un

g,

Sr8

9, S

r90

, P

u2

38

, P

u2

39

Wie erhalten wir Informationen über Radioaktivität ?

Charakteristisch für den radioaktiven Zerfall

• löst die schädlichen oder gewünschten Wirkungen im Menschen aus

⇒ Emission ionisierender Strahlung

• hochenergetische Teilchen oder elektromagnetische Wellenstrahlung

• erzeugt in Materie (belebt oder unbelebt) Ionen, Elektronen oder Positronen (oder Löcher in Halbleitermaterialien)

• Ist mit Methoden der Radioanalytik einfach und empfindlich zu detektieren

• beeinflusst bei markierten Verbindungen die zu untersuchenden biochemischen Effekte in der Regel nicht wesentlich. (Ausnahme: Radiolyse !)

• charakteristische, diskrete oder kontinuierliche Energie

• spontane (zufällige) Umwandlung des Atomkerns ohne Einfluss von aussen

Grundlagen der Detektion: Zerfallsarten

- α-Zerfall: X → Y + He

- β−-Zerfall: X → Y + e

- β+-Zerfall: X → Y + e

γ-Übergang: X* → X + γ

A

Z

A - 4

Z - 2

4

2

A

Z

A

Z + 10

- 1

A

Z

A

Z - 10

+ 1

A

Z

A

ZElektromagnetischer Kernübergang

Partikelstrahlung

z.B. 239Pu, 241Am

z.B.3H, 14C, 89Sr, 90Sr, 241Pu

z.B.131I, 106Ru, 137Cs

47

γγγγ

αααα ββββ−−−−

Verhalten von Kernstrahlung im Magnetfeld

Grundlagen - Zerfallsarten (α, β, γ)

Strah-lung Art Ladung

Reichweite in Luft

Energie in MeV

α

β−

γ

β+

ec

Heliumkerne

Elektronen

Positronen

Elektronen, Röntgenstrahlung

Elektromagne-tischeWellen

2+

1 -

1 +

1- , 0

0

einige cm

bis mehrere Meter

bis einige dm, unendlich

unendlich

3 bis 11

0,005 bis ca. 3

0,003 bis < 0,1

0,005 bis ca. 3

Abschirmung

Blatt Papier

wenige cm Plexiglas

wenige cm Plexiglas + Pb

Schwächung durch mehrere cm Blei (Pb)

Achtung: Sekundärstrahlung bei z.B. hochenergetische β-Strahler, z.B. ³²P, an Metallen ⇒ Röntgenstrahlung hochenergetische γ-Strahlung an Material mit niedrigem Z ⇒ Neutronenstrahlung

-20

0

20

0 5 10 15 20

r/fm

EP

ot

+○○+

Eα

Tunneleffekt beim α-Zerfall.

Eα = diskret

log t1/2 ∝ Eα

Eα : charakteristisch

αααα-Zerfall

Dicht ionisierend ⇒ sehr geringe Reichweite

ββββ-Zerfall

0

50

100

150

200

0 50 100 150 200 250

Energie [keV]

rela

tive A

nzah

l d

er

ββ ββ-T

eil

ch

en

EMax = 227 keV

β−:

10n →

11p +

0-1e

− +

00ν

β+:

11p →

10n +

0+1e

+ +

00ν ─

Kontinuierliche Energieverteilung

Charakteristische Maximalenergie

Dünn ionisierend ⇒ mittlere Reichweite

γγγγ-Übergänge

Diskrete Energie

Charakteristische Energie

198Au (2,696 d) 2-

β−(0,29)1,3%

1,087 2+

β−(0,926)98,7%

γ (1,087)

β−(1,371) γ (0,676)0,025%

0,412 2+

γ (0,412)

0 0+198Hg (stabil)

Dünn ionisierend durchdringend:keine Reichweite definiert

Schwächungsgesetz bei γ-Strahlung

Aktivitätsbestimmung

R(0) = yi·ηηηηphys·ηηηηchem·A(0)

R(0) = R´(0) - R0(0) nulleffektbereinigte Nettozählrate zum Messbeginn t = 0

Aktivitätsbestimmung: Zählraten

tM << t1/2: N´(tM)tM

R´(0) = R´(tM) =

N´(tM) : Während der Messzeit tM registrierten Impulse

Absoluter physikalischer Wirkungsgrad

ηηηηPhys,a =NZ

Z: Anzahl der während der Messzeit tM zerfallenden Kerne

Ryi ·A=

Aktivitätsbestimmung: Physikalischer Wirkungsgrad

Phys. Wirkungsgrad (bei ausgedehnten Quellen)

S: Selbabsorption (Probenmaterial)

B: Rückstreustrahlung; Abschirmmaterial

G: Geometrie Verteilung der Aktivität im Verhältnis zum Detektor

ηPhys, a = (1-S)·(1+B)·G·(1-W)·ηPhys, i

W: Abstand der Aktivität im Verhältnis zum Detektor; Absorption der Strahlung in der Luft

ηηηηphys =

Experimentelle Bestimmung von ηphys durch Ermittlung der Zählrate RKal bei

Messung eines Kalbrierstrahlers bekannter Aktivität AKal (Aktivitätsstandard)

bei direkter Messung ist ηch = 1

KalibrierungRKal

Y(i) · AKal

Grundgleichung: Aktiviätsbestimmung

[ηphys] = 1 Ips·Bq-1 oder 1 %; 1 Ips·Bq-1 entspricht 100 %

ηphys < 1 Ips·Bq-1 (relative Aktivitätsbestimmung)

ηphys = 1 Ips·Bq-1 (absolute Aktivitätsbestimmung)

R(Ei) = ηηηηphy(Ei)·ηηηηch·Y(i) · A

Spektrometrische Methoden: Energieauflösung

Resolution: R = FWHM/H 0

0

1

0 10 20 30 40 50 60 70

Pulse height [channel number]

Co

un

ts p

er

ch

an

nel re

lati

ve t

o M

axim

um

FWHM

FWTM

H0

FWHM:

Full Width at Half Maximum

FWTM:

Full Width at Tenth Maximum

H0: Pulse height at peak maximum57

Tabelle 5: Energieauflösung verschiedener Kernstrahlungsmethoden.

Detector-

Material

Used to

detect

FWHM

[keV]

Nuclide Energy

[MeV]

R

[%]

Remark

R is

ArMethanα (3- 11 MeV)

35 241Am 5,486

0,6 Independent of

energy

Si50 0,9

γ (<0,05 MeV) 0,1-0,2 55Fe 0,006 2,5 Dependent of

Energy

Geγ (≈ 0,1 MeV) 0,2-0,4 122Co 0,122 0,16

γ (0,1- 0,5 MeV) ≈66 137Cs 0,6620,23

NaJ(Tl) ≈10

58

Detektormodell

R V(t)

CDetektor

R V(t)

CDetektor

t

i(t)

tC

t

V(t

)

t

V(t

)

tCQ = ∫i(t)dt

0

Spannungssignal V(t): τ = R·C << tC

Spannungssignal V(t): τ = R·C >> tC

Vmax = Q/C ∝ Energie

Detektormodell

- Bestimmung von α-Strahlern im Spurenbereich (mBq)

- Für t1/2 bis ca. 75000 Jahren allen anderen Methoden überlegen

- diskrete, charakteristische α-Energien

αααα-Spektrometrie

- hohe Emissionswahrscheinlichkeiten für α-Übergänge

- hohen linearen Energietransfer

Si-Detektoren, gasgefüllte Gitterionisationskammer

⇒ Niedrige Nachweisgrenzen < 0,001 Bq

⇒ aufwendige Probenaufarbeitung (Dünnschichtpräparat)

αααα-Spektrometrie

Beispiel: Analyse von Pu

Realer

Detektor

Reale

Präparation:

FWHM ≈ 42,9 keV

239/240Pu: 0,029 Bq

238Pu: 0,032 Bq

αααα -Spektrum von Pu Octete 7

0

200

400

600

800

1000

1200

30

0

35

0

40

0

45

0

50

0

55

0

Channel number k [channals]

dN

/dk [

co

un

ts p

er

ch

an

nels

]

Pu-242

Po-210

Reale Analyse

0,194 Bq 242Pu (4,901 MeV)

239/240Pu (5,156 MeV)

238Pu (5,499 MeV)

Gasgefüllte Detektoren

Ionisierende Strahlung die Gas durchdringt erzeugt eine Spur von Ionenpaaren (positive Ionen und freie Elektronen).

elektrisches Feld Detektor

V iSpannungs- Strom-messung V messung i

ionisierende Strahlung

- +

αβαβαβαβ-counting mit Gasdurchflußzähler

Prinzip:

Bildung von Ionen im Zählgas. Sammlung von Ionen durch elektrische Spannung.34 eV pro gebildetes Ionenpaar.

Zählgas:

- Xenon

hochenergetische β-Strahler

- Argon (90%) -Methan (10 %)

- α- und β-Strahler

ββββ-counting – ηηηηPhys(E)

Beta-Strahler auf LB 770 (HV: 1800 V)

00,10,20,30,40,50,60,70,80,9

1

10 100 1000 10000

Eββββ [keV]

ηη ηηP

hys [

cp

s/B

q]

γγγγ-Spektrometrie

Vielzahl von γ-strahlenden Radionukliden (mehrere Tausend)diskrete Energieabgabe → eindeutige Nuklidzuordnung

durchdringende Strahlung → einfache Probenaufarbeitung

γγγγ-Spektrometrie

• Festkörperdetektoren

Abmessungen der Detektoren klein im Vergleich mit gasgefüllten Detektoren, da die Dichte ca. 1000 mal größer ist.

• Detektormaterialien (Szintillatoren)

- Plastikszintillatoren

- NaJ(Tl)

Energieaufwand zur Erzeugung eines Informationsträgers (Lichtblitz): >100eV

• Detektormaterialien (Halbleiter)

- Ge (Z=32)

- Si (Z =14)

Energieaufwand zur Erzeugung eines Informationsträgers (Lichtblitz): ca. 3 eV

Niedrige Energieauflösung ca. 6% bei 661,66 keV

Hohe Energieauflösung

ca. 0,2 % bei 661,66 keV

γγγγ-Spektrometrie - Messgeometrien

d

D

koaxialNaJ(Tl)-Detektor

koaxialHPGe-Detektor

d

D

koaxialHPGe-Detektorkoaxial

HPGe-Detektor

D

koaxialHPGe-Detektor

γγγγ-Spektrometrie – ηηηηPhys(E)

Messgeometrie: 100 mL Dose

0

1

10

100

10 100 1000 10000

E/keV

ηη ηη/1

0-3

Ips

/Bq GEM (50%)

GLP(2,5%)

Kalibrierung von γγγγ-Spektrometern: 40K (γγγγ-Spektrum)

GEM4, K-40, ca. 500 g in 0,7 L Ringschale, 13.01.2010

0

200

400

600

800

1000

1200

1400

0 1000 2000 3000 4000 5000 6000 7000 8000

channel number

co

un

ts p

er

ch

an

nel

1460,83 keV

Kalibrierung von γγγγ-Spektrometern: 137Cs (γγγγ-Spektrum)

GEM4, Cs-137, 10 mLLSC auf L Ringschale, 13.01.2010

0

500

1000

1500

2000

2500

0 1000 2000 3000 4000 5000 6000 7000 8000

channel number

co

un

ts p

er

ch

an

nel

661,66 keV

Kalibrierung von γγγγ-Spektrometern: 60Co (γγγγ-Spektrum)

GEM4, Co-60, 3501 Bq am 30.04.2003, 1l Ringschale

0

200

400

600

800

1000

1200

1400

1600

1800

2000

0 1000 2000 3000 4000 5000 6000 7000 8000

channel number

co

un

ts p

er

ch

an

nel

1173,24 keV

1332,50 keV

LSC: Grundlagen und Messprinzip

Radionuklid Szintillationscockt

ailInformationsträger: Licht

Registrierung

Photomultiplier→→→→MCA→→→→PC

→→→→ ROI-Wahl

Pulshöhenspektrum: LSC-Spektrum

Strahlungsenergie Aktivität

→→→→ Pulshöhe

→→→→ Kanalnummer

→→→→ Anzahl der Lichtblitze pro Wechselwirkung

→→→→ Pulsrate

→→→→ Impulse pro Kanal

→→→→ Nuklididentifizierung →→→→ Quantifizierung

Vorteile

→ Probe im gasförmigen, flüssigen und festen Agregatzustand

→ große Auswahl an Szintillationscocktails für viele Probenarten

→ hohen Wert für ηphys bei niedrigen Strahlungsenergien.

→ hohe ηphys niedrige R0, kurze Messzeiten.

→ Pulshöhe und Strahlungsenergie ⇒ β-Spektrometrie

→ automatische Probenzuführung

→ hohe Messeffizienz

→ zeitliche Analyse der Pulsformen ⇒ α- und β-Strahler getrennt

Nachteile

→ aufwendige Qualitätssicherungsmaßnahmen (QS)

→ teuere Messgeräte (mit Einschränkung)

→ teuere Szintillationscocktails

→ begrenzte Haltbarkeit von Szintillationscocktails

→ begrenzte Mischbarkeit von Szintillationscocktail

→ Störung durch

� Farbquench

� Chemolumineszenz

� bei Nuklidgemischen

→ unvollständige α-, β-Diskriminierung

→ organische Abfälle

Besser: Cerenkov: Abfall: Wasser

Flüssigkeit mit Brechungsindex n > 1

Cerenkov-Counting: Prinzip

Cerenkov-Licht

Hochenergetische ββββ-Strahler

Cerenkov-Licht

Photomultiplier

Schwellenenergie: Cerenkov-Licht

Für Wasser: n = 1,33

⇒⇒⇒⇒ Schwellenenergie: 270 keV

z.B. zur Detektion von 40K, 32P in wässriger Lösung geeignet

⇒⇒⇒⇒ keine Energieauflösung

LSC-Cerenkov im Vergleich: ηPhys

0

0,1

0,2

0,3

0,4

0,5

0,6

0,7

0,8

0,9

1

0 500 1000 1500 2000

Emax/keV

ηη ηηp

hy

s/I

ps

/Bq LSC

Cerenkov

Beispiel: 89Sr, 90Sr in Rohmilch

89

As 89

Se 89

Br 89

Kr 89

Rb 89

Sr 89

Y(stabe)

90

Se 90

Br 90

Kr 90

Rb90

Sr90

Y 90

Zr (stable)

β− β− β− β−

0,4 s

β−

4,4 s 3,18 min 15,2 min

β−

β− β− β− β−

2,761 d1,5 s 32,2 s 4,3/2,6 min

β− β−

29,15a

Radionuclides 89

Sr90

Sr90

Y

Nuclide of beginning 89

As90

Se90

Se

fission yield 4,764% 5,835% 5,835%

decay product 89

Y(stable) 90

Y(radioactive) 90

Zr (stable)

Half life time 50,5 d 29,12 a 2,761 d

Decay constant 1,37·10-2

d-1

6,52·10-5

d-1

2,51·10-1

d-1

Mode of decay ββββ−−−−, (γ), (γ), (γ), (γ) ββββ−−−− ββββ−−−−, (γ), (γ), (γ), (γ)mean β−β−β−β−energy 583,3 keV 195,7 keV 934,8 keVEmission 1 (Bq·s)

-11 (Bq·s)

-11 (Bq·s)

-1

probabilityY

RCh

PA

Beispiel: 89Sr, 90Sr in Milch zur UKA nach REI (neue Methode)

Einengen: 2 L Milch

Ionenaustauschchromatographie und LSC

Veraschen

Abrauchen mit HNO3

Aufbereitung von 10 g Asche zur Analyse

Chromatographie

Präparation SrSO4 inkl. Ausbeutebestimmung

Messung im LSC Quantulus 1220 (Spektren)

aufwändig

aufwändig

Dr. Robert SchupfnerZentrales Radionuklidlaboratorium - URAFakultät Chemie und Pharmazie

RCh

PA

Beispiel: 89Sr, 90Sr in Milch zur UKA nach REI

aufwändigEinengen: 2 L Milch

aufwändig


RCh

PA



aufwändig


RCh

PA

Beispiel: 89Sr, 90Sr in Milch zur UKA nach REI (neue Methode)


aufwändig


RCh

PA


aufwändigVeraschung (2 h bei 650°C): 2 L Milch

aufwändig


RCh

PA


aufwändigAbrauchen mit conc. HNO3: 2 L Milch

aufwändig


RCh

PA


aufwändigAbrauchen mit conc. HNO3: 2 L Milch

aufwändig


RCh

PA


aufwändigVeraschen (2 h bei 650°C): 2 L Milch

aufwändig


RCh

PA


aufwändig

Chromatographie: von 10 g Milchasche aufwändig


RCh

PA


aufwändig

Chromatographie: von 10 g Milchasche aufwändig

RCh

PA


aufwändigLSC-Spektrum von 90

Sr, 89

Sr und 90

Y nach radioachemischer Reinigung von

10 g Milchasche

0

5

10

15

20

25

30

0 100 200 300 400 500 600 700 800 900 1000Kanäle

Ipm

pro

Kan

al

90Sr

90Y

aufwändig

RCh

PA



Sr, 89

Sr und 90


10 g Milchasche

0

5

10

15

20

25

30

0 100 200 300 400 500 600 700 800 900 1000Kanäle

Ipm

pro

Kan

al

90Sr

90Y

aufwändig

RCh

PA



Sr, 89

Sr und 90


10 g Milchasche

0

5

10

15

20

25

30

0 100 200 300 400 500 600 700 800 900 1000Kanäle

Ipm

pro

Kan

al

90Sr

90Y

89Sr

aufwändig

94

Ausgewählte Ergebnisse 90Sr in Knochen und Elefantenelfenbein (Bombenkurven)

95

Ausgewählte Ergebnisse 14C/C in Holz und Elefantenelfenbein (Bombenkurven)

137Cs aus Tschernobyl und aus dem Kernwaffenfallout

in Jahresringen von Bäumen (TM: Trockenmasse)

Gerald Haas, Dissertation, 1994.

Cs-137 im Holz einer Fichten

0

1

2

3

4

5

6

1910 1920 1930 1940 1950 1960 1970 1980 1990

Jahresring

a [

Bq

/kg

TM

]

T-Cs-137

K-Cs-137

Zusammenfassung: geeignete Detektionsmethoden

*)EMF: environmental monitoring of food.+suited for determination without any restriction

(+)suited for determination under defined conditions-not suited for determination

Radio-

nuclide

Examles of

Applicationα−spe LSC

β−counting γ−spe

Cerencov-counting

3HMedinical Chemistry - + - - -

14CResearch of Metabolism - + (+) - -

32P - + + - +33P - + (+) - -35S

Medinical Chemistry - + (+) - -

89Sr - + (+) - (+)90Sr - + (+) -90Y

Nuclear Medicine - + + - +

125I RIA - + - (+) -131I

Nuclear Medicine - (+) + + (+)

228Th, 232ThDating of ivory + - - - -

238Pu, 239Pu EMF*) + - - - -

DNA-labeling

EMF*)

Radiation Detection Methods

97

Documents

Ringvorlesung RA 2013B - · 24.05.2013 5 Radioaktivität Ein Atomkern wandelt sich ohne äusseren Einfluss in einen anderen Atomkern um. 1896 von Henri Becquerel entdeckt