108

Ein Verfahren zur Trennung yon gasf~rmigen Isotopengemischen und seine A n w e n d u n g

auf die Isotopen des Neons.

Von G. Hertz in Berlin.

Mit 14 Abbildungen. (Eingegangen am 30. August 1932.)

Das Verfahren benutzt die Diffusion durch eine porSse Wand ins Vakuum. Es ermSglieht die gleiehzeitige Wirksamkeit einer gro•en Zahl yon Diffusions- zellen und damit eine weitgehende Entmischung eines Isotopengemiselaes in einem einzigen Arbeitsgang. Die ausgefiilarte Apparatur, welche 24 Pumpen und ~8 Tonrohre enth~lt, ergibt bet einmaliger Anwendung auf die Isotopen des Neons in wenigen Stunden eine -~nderung des Isotopenverh~ltnisses um nahezu den Faktor 8. Durch wiederholte Anwendung ist eine weitergehende Trennung mSglich. Es werden Massenspektrogramme und optische Spektren yon Neon-

Iso~opengemisehen versehiedener Zusammensetzung reproduziert.

Das im folgenden besclu'iebene Verfahren zur Trenmmg yon Iso~open-

gemischen benutzt die Diffusion durch eine porSse Wand ins Vakuum,

wie sie zuerst yon As ton und seflher verschiedentlich, vet allem yon

H a r k i n s lind seinen Mitarbeitern zu diesem Zweeke verwandt worden istl).

Da die Diffusionsgeschwindigkeiten fiir verschiedene Gase sich wie die

Wurzeln aus den Molekulargewichten verhalten, so ergibt ein einmaliger

Diffusionsvorgang im Falle der Isotopen nur eine seta" geringfflgige :Anderung

des KonzentrationsverhSltnisses. Dementsprechend ist bisher eine eigent-

]iche Trennung der lsotopen noch nicht erreicht worden, sondern nm" eine

verhMtnism~13ig kleine Anderung des Verbindmlgsgewichtes, welche bet

den Versuchen yon H a r k i n s im Falle des Chlors den Betrag yon 0,1 erreichte.

Um in km'zer Zeit bereits eine weitgehende Entmischung zu erreichen,

war es nStig, eine grol~e Zahl yon Diffusionszellen gleichzeitig arbeiten zu

lassen. Dies win'de dadnrch erreicht, dal~ die Apparatm" aus einer Reihe yon

Trennungsgliedern zusammengesetzt wurde, yon welchen jedes einzelne

die Eigenschaft hat, ein ihm in stetigem Strome zngeft~hrtes Gasgemiseh

in zwei gleiche TeilstrSme yon verschiedener Zusammensetzung zu zer- legen. Als solches Trennungsglied kann im einfachsten Falle ein Rohr mit

~) F. W. Aston, Phil. Mag. 39. 449, 1920; W. D. Harkins u. R. E. Hall, Journ. Amer. Chem. See. 38, 53, 1916; W.D. Harkins u. C.E. Broeker, Nature 105, 230, 1920; J. N. BrSnsted u. G.v. Heresy , ZS. L phys. Chem. 99, 189, 1921; W. D. Harkins u. A. Hayes, Journ..~ner. Chem. See. 43, 1803, 1921; R. S. Mulliken, ebenda 45, 1592, 1923; W. D. Harkins u. F. A. Jenkins , ebenda 48, 58, 1926; D. D. Harkins u. B. Mortimer, Phil. Mag. 6, 601, 1928.

G. Hertz, Veffahren zur Trennung usw. 109

porSser Wand dienen (ira fo]genden kurz als Tonrohr bezeichnet), wie es in Fig. 1 dargestellt ist. Be1.4 trete das aus zwei Bestandteilen bestehende ~asgenfisch ein. Ein Tell difhmdiert durch die Wand des l~ohres und wird bei B durch eine Pumpe abgesaugt, welche das Vakuumin dem das Tonrohr umgebenden l:taum auh'echt erh~Jt. Der :Rest des {~asgenfisches fliel]t bei D a b . Sorgt man dafiir, dab gerade die H~lfte des bei A eintretenden Gases bei B ab- gesaugt ~'ird, so wird der eintretende Gas-

Fig. 1.

strom in zwei TeilstrSme zerlegt, von denen de r bei B austretende an dem leichteren Bestandteil, der bei D austretende an dem schwereren Bestand~eil angereichert ist. Ein Nachteil dieser einfachsten Anordnung ist, dab sich das (~enfisch im Inneren des Tonrohres bereits so stark an dem schwereren Bestandteil am'eichert, dab das am linken Ende des Rohres durch die

CB . . < - - - - ~ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . ~ . . . . . . . . . . . . . ; ~ < - -

o

Fig. 2.

Wand diffundierende Gemiseh wieder ungefiihr dieselbe Zusammensetzung hat wie das ursprt~ngliehe. Es win'de daher ein Trennungsglied benutzt, wie es sehematiseh in Fig. 2 dargestellt ist. ttier sgrSmt das Gemiseh naeh- einander dutch zwei Tonrohre. Nm" das dutch die, Wand. des ersten Ton- rohres difhmdierte Gas wird bei B als der an dem leiehteren Bestand~eil angereieherte Teilstrom abgesangt. Das restliehe Gasgemiseh strSmt zweeks weigerer Anreieherm~g an dem sehwereren Bestandgeil dutch das Tonrohr S und tritt als zweiter Teilstrom bei D aus. Das dutch das ~on- rohr S hindm'chdiffundierte ~as wird bei C durch die Pumpe P abgesaugt trod wieder nach A zm'fickgefiihrt, wo es erneut in den Strom eintritt.

Derartige Trennungsglieder k6nnen nun in beliebiger Zatfl neben- einander geschaltet werden, derart, dab jedes Trennungsglied yon seineu beiden Nachbarn Gas empfiingt und die beiden TeilstrSme, in welche es das ihm zngefiihrte Gas zerlegt, wieder an die beiden Nachbarn abgibt. Fig. 3 zeigt das Schema einer aus vier Trennungsgliedern bestehenden Apparatur und gibt zngleich in 1/1 e nati~'licher Gr61~e ein Bild der kn- ordnung und der Abmessungen der Trennungsglieder bei der wirklich aus- gefiihrten Apparatur yon 24 Trennungsgliedern. Die einzelnen Trennungs- glieder sind dutch gestrichelte Linien gegeneinander abgegrenzt. Die

110 G. Hertz,

beim dritten Trennungsglied angeschriebenen Buchstaben entsprechen denen der Fig..% Das' im dritten Trennungsg!ied bei A in das Tonrohr R

~g

eintretende Gas wird zerlegt in einen am leichteren Bestandteil an- gereicherten Anteil, weleher bei B durch die Pumpe P4 des rechts benach- barren vierten Trennungsgliedes abgesaug~ wird, einen durch das :Rohr S

Verfahren zur Trennung ,con gasf6rmigen Isotopen.gemischen usw. 11I

hiadurch diffundierten Anteil, welcher bei C abgesaug~ trod dutch die Pumpe P3 wieder nach A zuriickgeffi_hrt wird, und einen am schwereren Bes~andteil angereicherten Anteil, welcher bei D zum links benachbarten zweiten Trennungsglied abfliegt. Irgendwelche l~egehmgsvorrichtungen sind nicht notwendig, vielmehr stellt sich tinter der Wirkung der Pumpen von selbst der StrSmtmgszustand so ein, dab jeder dieser TeilstrSme sehr nahezu ein Drittcl des bei A in das l~ohr /r eintretenden Gasstromes ist. Da namlich im station~ren Zustande yon einem Trennungsgliede ztun ni~chsten genau soviel Gas strSmen mug wie in der umgekehrten ~.ichttmg, so muB die bei A yore vierten Trenmmgsglied her dem dritten'Trennungs- glied zugef~hrte Gasmenge gerade gleich der bei B abgesaugten sein. Da sich d~r Druck lind im Falle yon Isotopengemischen auch die Zusammen- setzung yon e]nem Trennungsglied zum ni~chsten nur sehr wenig ~ndert, so muB die bei D zum zweiten Trennungsglied abflieBende ]~lenge ebenfalls sehr nahezu gleich tier bei B abgesaugten sein. Diese abet ist wegen der gleichen L'~nge der Tonroln'e wieder gleich der bei C abgesaugten und nach A zurfickgefiihrten ~Menge, jeder der drei Teilstr5me enth~lt also der Menge nach 1/a des bei A in alas Rohr B einstrSmenden Gases.

Der Abschlug tier Apparatur an den beiden Enden ist in der Figur schematisch dargestellt. Da fflr die Endglieder weitere Nachbarglieder nicht mehr vorhanden sind, so wird bier das Gas, welches eigentlich an den niichsten Nachbar abgegeben werden soilte, durch ein Vorratsgef~B hin- d'urch wieder zu dem Endglied zurfickgefiLhrt. Auf diese Weise wh'd die Ausbildtmg eines stationaren Zustandes ermSglicht, welcher flit das Ver- Iahren wesentlich ist. Das Tom'ohr links yore ersten Trennungsglied wirkt nicht als Trennungszelle, sondern bewirkt nut, dab das Gas mit der richtigen Geschwindigkeit durch das Endgef'~g zirkuliert.

Zur weReren Betrachtung der Wirkungsweise tier Apparatur kSnnen wit yon den Einzelheiten vSllig al')sehen und nur davon Gebrauch machen, dab jedes Trcnnungsglied das ihm zugefiihrte Gas in zwei Anteile zerlegt, yon denen der eine an dem leichteren, der andere an dem schwereren Be- standteil des Gemisches angereichert ist. Wie sparer gezeigt xverden wird, unterscheiden sich diese beiden Anteile in dem Konzentrationsverh~ltnis ihrer Bestandteile um einen konstanten Faktor q, welcher beispielsweise im Falle des Neons den Wert 1,092 hat. In den Fig. 4 trod 5 sind die einzelnen Trennungsglieder sehematisch durch Quadrate dargestellt. Die Pfeile geben die Richtung der StrSmung an. Jedes Trennungsglied empfi~ngt von beiden Seiten Gas and gibt an die beiden Nachbarn die getrennten Anteile wieder ab. An den Enden strSmt das Gas dutch die Vorratsgefi~Be.

112 G. Hertz,

Zwei F.~lle lassen sich ohne weiteres iibersehen, namlieh tier Anfan['s- zustand beim Ingangsetzen der Apparatur und der station~re Endzustand. Im Anfangszustand (Fig. 4) ist fiberall dasselbe Gemiseh vorhanden. Infolge- dessen verlaufen ~n s~imtlichen Trennungsgliedern die gleichen Vorg.~nge. Jedes Trennmigsglied gibt leichteres Oemisch an seinen rechten und schwereres an seinen linken Nachbar ab. In der l~igur ist das leiehtere Gemisch dutch eine gestrichelte, alas schwerere durch eine ausgezogene Linie markiert. M~n erkennt, dal~ dm'eh die ganze Apparatur zwei Str6me gegeneinander f]iei3en, yon denen der eine iiberwiegend den leiehteren

Fig. 4. Fig. 5.

Bestandteil nach rechts, der andere iiberwiegend den schwereren nach links befSrdert. Dieser Zustand wird dadurch gestSrt, dal~ sich in den Endgefiif~en die Xonzentrationen ~tndern. Uber schwer zu iibersehende Zwischen- zust~tnde wird sich asymptotisch ein station~rer Endzustand einstellen. In diesem station~iren Ztlstande mul3 auch fiir jeden einzelnen Bestandteil des 6emisches der Transport yon Trermtmgsglied zu Trermmigsglied gleich R'ull sein, d.h. es inul~ yon einem Trelmungsglied zum n~chsten genau dasselbe Gemisch strSmen wie in der umgekehrten Richtung. Da anderer- seits die Bedingung bestehen bleibt, da~ die yon einem Trermmigsglied ~usgehenden beiden TeilstrSme sich in ihrem Konzentrationsverhaltnis mn einen bestimmten Faktor q unterscheiden, so ergibt sich jetzt der dutch Fig. 5 dargestellte Zustand. ]11 dieser Figm- ist das Xonzentrations- verh'~ltnis dutch das Verh~iltnis von Strich mid Zwischenraum in den die StrSmung darstellenden Linien angedeu~et. Die gesamte StrSmlmg besteht jetzt aus einer l~eihe yon nebeneinander liegenden IQ'eisstrSmen, und_ alas Konzentrationsverh~ltnis findert sich yon Kreisstrom zu Xreisstrom urn den Faktor q. In den beiden Endgef~l]en Vs und Vz befinden sich daher im station~ren Endzustande Gasgemische, deren Xonzentrationsverh~ltnisse sich bei einer ans m Trennungsgliedern bestehenden Apparatur um den Faktor q~ unterscheiden.

Fiir die praktische Dm'chftihrmlg des Verfahrens kam es vet allem auf die richtige Wahl der Tonrohre an. Ihre Oberfl~iche mid Durchl~ssigkeit mu~ der Leistungsfiihigkeit der benutzten Pumpen angepal3t sein. Ferner darf ihr irmerer Durchmesser nicht zu grol~ sein, um ein radiales Kon- zentrationsgefiille im Inneren des :Rohres zu vermeiden, und nicht zu klein,

Veriatn'en zur Trennung yon gasfSrmigen Isotopengemischen usw. 113

damit sich kein zu grol~er DruckabfM1 infolge der StrSmang dutch das

t~ohr ergibt. Als vorztiglich geeigne~ erwiesen sich yon der Steatit-Magnesia

A.-G. hergestellte lqohre aus ,,Q S-Masse", einer kaotinreichen Fein-

schamo~tel). Die benutzten l~ohre batten eine L~nge yon 30 cm, einen inneren Durchmesser yon 5 nun and eine Wandst~rke yon t ram. Die Masse ist sehr feinporig and ha~ den sehr grol~en Vorteil, dab sich die l~ohre mit ttilfe yon Einsehmelzglas in gew5hnliches Glas einschmelzen lassen.

Als Pumpen wurden Quecksilberdampfstrahlpumpen ]~'[od. I yon Hanff

& Buest benutzt. Diese 1Jumpen sind an einem ttolzgestell befestigt. Die Diffusionsapparatm" ist durch piceingekittete Schliffe mit den l~umpen verbanden and wird in der aus Fig. 8 ersichtlichen Weise darch die Pumpen getragen. An den Enden ist dm'ch geeignete Hahnverbindangen die l~[Sglich- keit gegeben, f~r V~ and Vz ~ahlweise :Beh~lter verschiedener GrSBe in die Endkreise einzuschalten. Aul~erdem sind Eim'ichtangen getrogen, um die Apparatur zu eYakuieren and um das gewonnene Gas nfit Hilfe einer Dampt~s~rahlpumpe and einer TS])lerpumpe in Gef~l~e abzufflllen.

Nachdem Vorvers~che mit Neon-~eliumgen~ischen an einer Apparatur yon ~ier Trennungsgliedern gfinstig ausgefallen waren, wurde die Apparatur

mit 2~ Tr~nnangsgliedern aufgestellt, und zwar in zwei parallelen Reihen yon je ]o~ Gliedern, so dM~ die beiden Enden nahe behaander liegen. Die Pumpen werden mit Gas geheizt. Die Wasser]iitblungen yon je sechs Pumpen shad in Serie geschaltet. Eine Sicherheitsu wie sie yon W. P u p p

k~rzlich beschrieben worden iste), schaltet Gas and Wasser selbst~indig ab, sobald an der Xiihhvasserversorgang etwas nicht in Ordnnng ist oder der Druck in der Apparatm" tiber ~0 mm Hg steigt. Der ])ruck in der Apparatur betragt in dem Endgef~15 V~ norma.lerweise 10 mm Hg. Bei hSherem Druck reicht die Pumpgeschwindigkeit einzelner Pumpen nicht metn- aus. Infolge des Drnckabfalles in den stromdm'chflossenen Rohren besteht zwischen V~ trod V~ eine Druckdifferenz yon 2,5 mm Hg.

Zm" Erprobm~g der Apparatm" dienten Versuche mit Neon. Ausgangs- materiM war normales l~eon-Heliumgenfisch ~). Da im station~'en Zustande sich ein bestimmtes %'erhiiltnis der Isotopenverh'~ltnisse in den beiden Endgef~l~en einstellt, so wird sich bei gleicher GrS~e der Gefa~e in V~ ein Genfisch linden, welches dem ursprtmglichen Gas gegenaber an dem

~) Fiir die freundliche TJberlassung der benStigten Rohre sage ich der Steatit-Ma~o~nesia A.-G. meinen besten Dank.

e) W. Pupp, Phys. ZS. 33, 530, 1932. s) Neon-tteliumgemisch ist. mir yon der Linde-Gesellschaft und ~-on der

Griesheim-Autogen-Verkaufsgesellschaft zur Verffigung gestellt worden, woftir ich rneinen besten Dank sage.

Zeitschrift fiir Physik. Bd. 79. 8

114 G. Hertz,

leichteren Isotop angereichert ist, in V~ dagegen ein an dem sehwereren angereichertes. Will man eine mSglichst groBe _~nderung des Isotopen- verhiiltnisses gegeniiber dem m'sprfinglichen erreiehen, so nnL6 man ent- weder V~ oder Vl mSgliehst grol~ w~ihlen und das jeweils andere (}ef.~l~ klein. In dem groBen (}ef/iB wird sich dann die Zusammensetzung nur sehr ~,enig "~ndern, und man erh/ilt in dem kleinen eine J~nderung des Isotopen- verhiiltnisses urn fast den ganzen Entmischungsfaktor der Appara~m'. In F~llen, in welehen das eine Isotop nur in ~iul3erst geringer ~{enge vorhanden ist, wie etwa beim Sauerstoff oder in noch hSherem ]~'[aSe beim Wasserstoff,

Neon 20. Neon 20 -t- Neon 22. F ig . 6.

s "~ wird man die normale Zusammensetzung in dem einen Endoefa$ dadureh aufrechterhal~en mtissen, da$ man yon au~en dauernd frisches (}as dureh das Endvolumen zirkulieren liiSt.

Bei den ersten Versuehen mit Neon wurde fiir Vs zun/ichst ein aus sechs Olaskugeln zusammengesetzter Beh~ilter yon 80Litern benutzt, ft~r Vl ein solcher ,con 5 Litern. Nachdem die Apparatm" mit l~eon-Helium- gemiseh gefiillt war, sammelte sieh in Vl zuniiehst reines Helimn. Naehdem auf diese Weise der ~'SI~te Teil des Heliums entfernt war, wurde das 30 Liter- (}efii~l~ als Vz geschaltet, als Vs dagegen wurde jetzt ein Volumen yon etwa 400 cm a benutzt. Naehdem die Apparatur in dieser Schaltung 8 Stunden in Betrieb war, wurde der I_nhalt yon ~ zur Untersuchung abgepumpt. (Sp~tere Versuehe zeigten, dab der ]~ndzustand bei dieser (~rSl~e yon V~

Veffahren zur Trennung von gasfSrmigen Isotopengemischen usw. 115

bereits nach 4 Stunden erreicht ist.) Um auoh eine an dem leichteren

Isotop angereicherte Fraktion zu erhalten, warden dann die beiden ~efil~e

vertauscht,. Nachdem das sich zuniiehst noch in V~ sammelnde t{elium abgeptunpt war, wurde die Apparatar wieder 8 Stunden sich selbst tiber-

lassen und dann tier InhaR yon Vz entnommen. Zur U ntermtc.h~mg der Zusammens~tzung tier so gewonnenen Fraktionen

diente zuniehst eiu nach der T h o ms on sehen Parabelmethode arbei~ender Massenspektrographi). Fig. 6 zeigt neben- einander die ~assenspektrogramme der bei einmaliger r['rennung in der soeben [be-

schriebenen Weise erhaltenen Fraktionen.

Au/dem der leichteren !~'raktion ist das Isotop 22 nar noch ~ugerst sehwaeh zu erkennen, w~hrend das der sehwereren Fraktion beide Isotope in arm~hernd

gleicher Intensit~t zeigt. Zura Vergleich zeigt Fig. 7 das Massenspektrogramm yon

normalem Neon, Zar quantitativen Bestimmung des

Isotopenverhilt~fisses eignen sieh die Nassenspek~rogramme wenig wegen der

ungiinstigen l%rm ihrer Schw~rzungs- karve. Bequemer ist im Falle des Neons die Beobaehtung des optisehen Spektrums, Fig. 7. Normales Neom

in welchem die Isotopenfeinstruktar yon G. H a n s e n a~gefunden worden ist2). In den Fig. 8 bis 11 sind Aussehnitte

aus den mit ]:[fife eines P e r o t - F a b r y - E t a l o n s yon 40 mm Plattenabstand aufgenommenen Spektren versehiedener Fraktionen reproduziert__(6148 bis 640"2 A) 3). Fig. 8 zeigt das Spektrum yon normalem Neon. Die Isotopen- feinstruktur maeht sieh dutch einen sehwaehen kurzwelligen Begleiter bemerkbar, welcher anf dent PhotogTamm nut bei den stiirkeren Linien erkennbar ist. Fig. 9 zeigt das Spektrum einer Fraktion, bei weleher das Isotop 22 optiseh nieht mehr nachweisbar ist, Fig. 10 das eines (~emisches, welches die beiden Isotopen in genau gMcher _~{enge enthilt, Fig. 11 das eines (~emisches mit dem Isotopenverhiiltnis Ne 2~ : Ne ~2 --=- 1 : 2,5. Dieses

i) Der Massenspektro~aph ist yon Herrn Dipl.-Ing. t{. L u k a n o w im Rahmen seiner Diplomarbeit gebaut worden.

2) G. t t ansen , Naturwissenschaften 15, 163, 1927. ~) Ftir die Aufnahme dieser Spektrogramme bin ich Herrn Dr. F. Hou te r -

roans zu Dank verpflichtet.

116 G. Hertz,

Fig . 8. Normales Neon. Fig. 9. Neon 20.

F ig . 10. Neon 2 0 : N e o n 22 ~ 1 : 1 . Fig. l l . Neon 2 0 : E e o n 22 ~ 1 : 2 , 5 .

Verfahren zur Trermung yon gasf~rmigen Isotopengemischen usw. 117

Verhhltuis ist dutch u der Schw~rzungen nfit denen einer auf die- selbe Platte aufgenommenen ]ntensit~tsska.le gesch~tzt. Die beiden letzten Fraktionen sind dutch zweimalige Anwendung des Verfahrens gewonnen worden, da mit einmaliger Amvendung nut etwa das Verh~ltnis 10:8 erreicht wird.

Urn den zeitlichen Verlauf des Entmischungsvorganges veffolgen zu kSnnen, wurden an die beiden Endvolumina ~ " die ]~eobachtung tier Feinstruktur geeignete SpektralrShren angeschlossen~). Es ergab sich, dal~ bei Benutzung eines Volumens yon 400 cm ~ flit V~ der Gleichgewichts- zustand bereits nach 4 Stunden erreit.ht wird. Da der Ga.sdruck in V, maximal 7,5 mm Hg betr~tgt, so wird in dieser Zeit eine Nienge yon 4 cm 3 von Atmosph~rendruck gewonnen.

Auf den Massenspektrogrammen der schwereren Fraktionen zei~ sich bei geni]gender Belichtung auger dem Isotop 21 stets eine Parabel, welche der Masse 23 entspricht. u r~dt weiterer Am'eicherung werden ent- scbeiden milssen, ob es sich urn ein weiteres Neonisotop handelt.

Es ist beabsichtigt, die Appar~tur noch zu vergrSl~ern, um ~uf diese Weise das ~Ial~ der nfit einmaliger Anwendung des Verfahrens zu er- reichenden Entmischung so weir zu vergrS~ern, da~ die Trennung b~w.

P Fig. 12.

Anreieherung der Isotopen von Wasser~toff, Sauerstoff (in Form yon Wasserdampf), Stiekstoff (NI-I3) und_ Chlor (He1) mit, Aussicht auf Erfolg in An~riff genommen werden kann. I-tierzu ist zu prNen, ob nieht d~eh eine Anderung in dem Aufbau der Apparatur ihre LeistungsfS&igkeit noeh gesteigert werden kann. Um einen Einbliek in die quant.itativen Zusammen- h'~nge zu bekommen, betrachten wir ein einzelnes Trennungsglied in der Darstellung der Fig. 12. Hier ist das Glasrohr zwischen den beiden Ton- rohren R und S fortge]assen, so da~ die beiden Tom'ohre zu einem einzigen zusammengezogen sind, yon we]chen jedoch die T eile R und S sich in getrennten, evakuierten R~oumen befinden. Gegenfiber der bisherigen Eim'ichtung ist alas Schema insofern verallgemeinert, als die ~ohre R und S nicht mehr gleich fang sind. IDle angeschriebenen Buchstaben entsprechen

i) Zur Beobachtung der Feinstruktur diente eine vonder Firma Halle l~achf. freundlicherweise zm" Verffigung gestellte Interferenzplatte.

8*

118 G. Hertz,

denen in den Fig. o. und 3. Infolge der Verkettung mit den Nachb~rgliedern

wird auch hier die in der Zeiteinheit bei B zum rechten Nachbar abstr5mende

Gasmenge gleich der bei D zum linken Nachbar abfliel3enden sein. W~hrend

abet bei der bisherigen Anordnung bei B und bei D je 1/3 des bei A ein-

str5menden Gases abstr6m~e, wird es hier ein anderer Bruehteil sein, den

wit [ nennen wollen. Wie leicht ersichtlich, h~ng~ ] nur yon dem Ver-

1 ls h/~lt~is der L~ngen der beiden Tonrohre ab, und zwar ist ] ---- ~,.-~ 2, wenn

Ir und/,8 die L/~ngen der beiden Rohre bedeuten. Um den maximal erreichbaren Entmisehungsgrad und die Gesehwindig-

keit der Entmischung absch~tzen zu k6nnen, berechnen wit die Zusammen-

setzung der bei B und bei D abfliel3enden TeiistrSme bei gegebener Zu-

sammensetzung des bei A einstr6menden Gases. Der Eirdachheit der

~eehnung wegen besehr~nken wir uns attf den besonderen Fall eines Isotopen-

gemisehes yon nur zwei Komponenten, yon denen die schwerere nur in

sehr geringer ~[enge vorhanden ist. Von dem leichteren Isotop mSgen

bei A in der Zeiteinheit n o Molek01e in das Tonrohr eintre~en, yon dera

sehwereren re --- Co" no, wobei die Konzentration c o als klein gegen 1 an- genommen ist. Da dutch die Wand yon R tier Bruehteil f abgepumpt wird,

so werden in der Zeiteinheit n 1 -~n o ( 1 - ]) golekffle der schwereren

Komponente den Ptmkt E passieren und in das Rohr S eintreten. Von

diesen erreiehen n 2 = n o �9 / das linke Ende yon S und treten bei D aus.

Da die sehwereren ~[olekiile entsprechend dem Verh~iltnis der Wurzeln

aus den Molekulargewich~en langsamer dureh die Wand diffundieren, so

steigt die Konzentration c innerhalb des Tonrohres yon reehts naeh links

zu an. Denken wh" uns eine Sehar yon Molek~len des Genfisehes, welehe

zur Zeit t - 0 bei A eintreten, so wird die Zahl der dieser Sehar angehSrigen

l~lolekale beim Durehgang dureh das Tonrohr ffir jede der beiden Kom-

ponenten exponentiell abnehmen, da die Zahl der in tier Zeiteinheit dureh

Diffusion dutch die Rohrwand aus der Schar aussoheidenden Molekfile

proportion~l ist der Zahl der vorh~ndenen, l~immt die Zahl der leichteren

Molekiile naeh dem Gesetz N = Noe-~ t ab, so gilt ft~r die seb_wereren

c N -CoNoe-~ ' ,~t /

wobei # = 1/mt ist und m t bzw. ms die Molekulargewiehte des leiehteren ~ n s

bzw. sehwereren Bestandteils bedeuten. Fiir die Konzentration e ergibt

sieh hieraus

f N ,~ t' - ' e ~ c o ~ o ]

Verfahren zur Trermung yon gasfSrmigen Isotopgngemischen usw. 119

Vernachlt~ssigen wir die Diffusion im Gase in der L~ngsrichtung des

Rohres, so kSnnen wir N/N o dt~rch n /n o ersetzen. Fiir die Punkte E uncl D ergeben sieh also die Konzentrationen

c 1 --=-- c o (1 - - 1)" - 1 bzw. c~ - - co /~-1

und daher far die Zahl tier in tier Zeiteinheit vorbeiflie6enden Molekale des sehwereren Bestandteils

r 1 =: Con o (1 - - ])u bzw. +'2 = Cone/'.

Die Zahl der bei B in der Zeiteinheit abgesaugten Molekiile des sehwereren lsotops betrt~gt

~, = ~ ' o - ~1 = % % (1 - (1 - / ) . ) ,

die Zahl der bei D in der Zeiteinheit abflie~enden dagegen

Da yon den leichteren ~Iolekiilen unter der gemachten Voraussetzung c ~ 1 bei B und D gleiche Mengen abstrSmen, so erhalten wir fiir das Verhi~l+nis der Konzentrationen des schwereren Bestandteils in den beiden

TeilstrSmen, welehe yon dem betraehteten Trennungsglied ausgehen, den Weft

vz 1 - - (1 - - / ) ~ "

Hat die gesamte Apparatur m Trennungsglieder, so ergibt sich als Ent- mischungsfaktor, d.h. fiir das Verh~ltnis der _Konzentrationen in den beiden Endgef~i3en im station~ren Zustande der Wert

q = 1 - - ( 1 - - / " (1)

Bei der bisher benutzten Apparatur ist / = - ~ , fiir die ~N-eonisotopen # ~ 0,953, ferner m ~ 24. Einsetzen dieser Werte ergibt Q'-- (1,09~) ~-a-=- 8,4. Der wirklieh erreiehte Entmischungsgrad ist noch nicht genau gemessen worden, er bleibt jedenfalls nicht mehr als 9.0% hinter dem berechneten zuriick.

Neben dem Entmisehungsfaktor Q isr die Gr61~e

~ - - ~'z = c o n e [/'~ - - 1 -4- (1 - - / ) , ~ ] ---- c o n o G (9,)

flit di~ praktische Brauehbarkeit des Verfahrens yon Bedeutung, da sie die Geschwindigkeit angibt, mit weleher zu hnfang das sehwerere Isotop dutch die Apparatur hindurcbtransportiert wird. Sie ist also proportional der :Konzentration, der Stiirke des Gasstroms und der GrSl3e

G = / , + ( t - - / ) , - - 1 , (3)

welche als relative Entmisehungsgesehwindigkeit bezeichnet werden kann.

120 G. Hertz,

In Fig. 18 sind die GrSl~en Q und G.als Funktion der yon dem L~ngen- verhaltnis der Tonrohre abh-~ngigen GrSl]e ] dargestellt, und zwar fox eine Apparatur von ~4 gleiehartigen Trennungsgliedern und fiir den Fall der _~eonisotopen. Die eingezeichr.eten I~'euzchen kennzeichnen die tier his-

Man erkennt, da~ durc.h herigen Apparatur entsprechenden I~unkte [ -~ ~.

5" Verkleinerung der GrSl]e [, d.h. dureh Verkt~rzung r ~ des Tonrohres/~ und entspreehende Verl~ngerung 3o $oJ ~ ~ yon S, noeh eine wesentliche Steigerung des Ent-

" misehungsfaktors zu erreichen sein sollte, f~eilich auf Kosten der Entmischungsgeschwindigkeit.

zo ~oz Praktiseh ist die auf diese Weise mSgliehe \ ~ Steigerung des Entmischungsfaktors dadureh be-

rn ~oz ~ ' ~ grenzt, dal] mit abnehmendem Weft yon ] die

o o ~5/ StrSmungsgesehwindigkeit im linken Ende yon S Fig. is. abnimmt.. Von einer gewissen Grenze ab wird die

in tier Rechnung gemachte Voraussetzung, da~ die Diffusion im G~se in der L~[ngsriehtung des Rohres zu vernachl~ssigen sei, nioht mehr zutreffen. Unterhalb dieser (~renze wird in dem be- traehteten Falle durch die Diffusion des sehwereren Isotops gegen den Strom des leiehteren die durch die Tonrohrdiffusion bewirkte Ent- misehung mehr oder weniger wieder mufgehoben. We diese Grenze liegt, sell durch Versuche festgestellt werden. Es sell auch versucht werden, diesen Einflul3 der L~ngsdiffusion dadurch zu vermindern, dal~ dem linken Ende yon S ein kleinerer Durchmesser gegeben wird.

Von besonderem Interesse ist der Grenzwert f -~ 0. Er fiihrt zu einer Anordnung, wie sie in Fig. 14 fi~r den Fall von drei Trennungsgliedern

P~ ~ P3 Fig. 14.

dargestellt ist. Da hier auf der linken Seite jedes Trennungsgliedes die Geschwindigkeit Null ist, so spielt die Diffusion gegen den Gass~rom hier die entscheidende Rolle, indem sie die Entmischung des w~brend seines Durehganges durch das Tonrohr dauernd mehr von dem leichteren als yon dem schwereren Anteil verlierenden Oemisches begrenzt. Anderersei~s bewirkt die Diffusion gegen den Gasstrom auch, da~ die Entmischungs- geschwindigkeit nicht Null wird, wie es der Formel (3) entsprechen wtu'de, da jetzt zwischen benac.hbarten Trennungsgliedern ein Oasaustausch durch

Verfahren zur Trennung von gasf6rmigen Isotopengemisehen usw. 121

Diffusion erfolgt. Ein Vorversuch mit einer derartigen Apparatltr yon sechs Trennungsgliedern hat bereits gezeigt, dad sie der frfiheren beziiglich des Entmischungsgrades mindestens gleiehwertig ist. Die Entmisebungs- gesehwindigkeit dagegen wird geringer seth. Trotzdem ist es nieht lmmSglich, daf~ diese Anordmmg wegen ihrer Einfaehheit und ihres geringeren Volumens in gewissen Fgllen vorteilhaft angewandt werden kann.

Beziiglich der Geschwindigkeit, mit welcher in einer aus einer grSl3eren Zahl yon Trennungsgliedern bestehenden Apparatur die Entmischung erfolgt, set noeh folgendes bemerkt: ~qaeh Formel (2) ist die Gesehwindig- keit, mit der ein Bestandteil ~ransportiert wird, proportional seiner Kon- zentration. Infolgedessen wird tier zeitliche Ablauf des Vorganges in der ganzen Trennungsapparatur dutch die Stelle klelnster Konzentration be- stimmt seth, also dutch das letzte Trennungsglied. Far die letzten Trennungs- glieder wird man also zweekma$ig solche w'~hlen, die bet m~Bigem Ent- misehungsfaktor mSglichst groSe relative Entmisehungsgesehwindigkeit haben, wahrend far diejenigen Trennungsglieder, in denen im station~iren Zustande bereits hShere Konzentrationen bestehen, solehe gewiihlt werden kSnnen, deren Entmisehungsfaktor auf Kosten der Entmischungs- gesehwindigkeit ver~5$ert ist.

Die Durehfiihrung der Versuche ist dutch die Bewilligung yon Mitteln dutch die Notgemeinschaft der Deutsehen Wissensehaft ermSglieht worden, wofar ieh meinen besten Dank aussprechen r;,Schte. Bet dem Aufban-und dem Betriebe der Apparatur hat mir Herr stud. ing. W. Sehiitze sehr wertvolle Hilfe geleistet.

Berlin, Physikalisehes Institut der Technisehen Hochsehule, August 1989..