r~ März 1993

Ergebnisbericht über Forschungs- und Entwicklungsarbeiten

1992 Laboratorium für Aerosolphysik und

Filtertechnik

Kernforschungszentrum Karlsruhe

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KfK 5138

Ergebnisbericht über Forschungs-und Entwicklungsarbeiten

1992 Laboratorium für Aerosolphysik und

Filtertechnik

Kernforschungszentrum Karlsruhe GmbH

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Kernforschungszentrum Karlsruhe GmbH Postfach 3640, 7500 Karlsruhe 1

ISSN 0303-4003 ISSN 0176-0300

Laboratorium für Aerosolphysik und Filtertechnik (LAF) Leitung: LAF 1: Prof. Dr. W. Schikarski

LAF II: Dipi.-Chem. J. Wilhelm

Das Laboratorium für Aerosolphysik und Filtertechnik befaßt sich mit der Entwicklung von Verfahren zur Abscheidung von Feinstäuben und Schadgasen aus industriellen Anlagen, mit Untersuchungen zur Aerosolphysik und -chemie der At­mosphäre, sowie speziellen Problemen der Schadstofffreisat­zung aus kerntechnischen Anlagen.

Am 31. 12. 1992 waren im LAF beschäftigt: 25 Akademiker, 12 Ingenieure (davon 1 Halbtagskraft), 29 sonstige Mitarbeiter (davon 2 Halbtagskräfte), 2 Auszubildende (BA), 1 Doktorand.

Das LAF ist in zwei Teilbereiche gegliedert:

Das LAF I befaßt sich mit Fragen der physikalisch-chemischen Umwandlung und Rückhaltung von Gasen und Partikeln, die aus energietechnischen Anlagen emittiert werden.

Im Rahmen des Arbeitsschwerpunktes ESU werden Fragen des atmosphärischen Schadstoffabbaus und der Aerosolbil­dung und -umwandlung einschließlich ihres Einflusses auf Klimaparameter bearbeitet. Weiterhin werden Grundlagenun­tersuchungen zu Aerosolsystemen und Entwicklung von spe­ziellen Aerosolmeßverfahren durchgeführt.

Im Rahmen des PSA werden Verfahren zur Rückhaltung von gas-und partikelförmigen Schadstoffen aus Industrieabgasen entwickelt. Gemeinsam mit Industriepartnern werden Verfah­ren zur Abgasreinigung weiter entwickelt und an Pilot- und Industrieanlagen erprobt.

Im Rahmen des PSF werden Untersuchungen zu Auswirkun­gen schwerer Störfälle eines SNR durchgeführt, wobei die nuklearen Aerosole im Vordergrund stehen. Es werden Unter­suchungen zum Verhalten von Natriumbränden, zur Natrium­Beton-Wechselwirkung, zur Aerosolbildung im Schutzgas und zur Freisatzung von Brennstoff und Spaltprodukten durchge­führt. Weiterhin werden Beiträge zur Auslegung von LWR- und SNR-Containments geliefert.

Das LAF II führt vorwiegend anwendungsorientierte Arbeiten auf dem Gebiet der Filtertechnik zur Abscheidung von Gasen und Schwebstoffen durch. Darüber hinaus werden Erzeu­gungsmechanismen für Aerosole und Verfahren zur Reduzie­rung ihrer Quellstärke untersucht.

Die F+E-Arbeiten zum PSA umfassen die Entwicklung von verbesserten Filtern hoher Abscheideleistung im Bereich klein­ster Partikeldurchmesser (Submikronbereich).

Nachdem Schwebstoffilter in Hinsicht auf Belastungen und Gasfeuchte wesentlich ertüchtigt werden konnten, wurden die Arbeiten auf ihr Abreinigungsverhalten ausgerichtet, um eine wirtschaftlich tragbare Abscheidung von Feinstäuben aus ln­dustrieabgasen zu erreichen. Strömungstechnisch verbesser­te Filter und eine darauf abgestimmte Rückspültechnik wurden entwickelt und werden zur Zeit in Industrieanlagen erprobt. Ein Teilvorhaben betrifft die Bereitstellung von regenarierbaren Hochtemperaturfiltern. Weiter werden Untersuchungen zum

Abbau von Stickoxiden in Rauchgasen durch Niedertempera­turkatalyse und zur Rückhaltung von Dioxinen und anderen organischen Schadstoffen durchgeführt. Der Schwerpunkt liegt auf der Reinigung der Abgase aus der Müllverbrennung.

Die Code-Entwicklung zur Berechnung der Betriebsbedingun­gen von Filtern am Einsatzort bei Störfällen und die Arbeiten zur Erstellung und Anwendung neuer Prüfverfahren im PSF wurden abgeschlossen.

Die Auftragsforschung umfaßt die Prüfung von Filtern in Kern­kraftwerken sowie an Prüfständen und von Filtermaterialien im Labor. ·

21

21.11 21.11.05 LAF

Projekt Schadstoff- und Abfallarme Verfahren (PSA) Kommunale Abfallwirtschaft Restschadstoffabscheidu ng

Restreinigung von Rauchgasen aus Müllverbrennungs­anlagen

Müllverbrennungsanlagen liefern zwar nur einen sehr kleinen Beitrag zu den anthropogenen Emissionen, sind aber in der Öffentlichkeit nach wie vor sehr umstritten. Dies liegt vor allem an den noch wenig bekannten Auswirkungen geringster Men­gen toxischer Verbindungen, die bei der Verbrennung von Hausmüll freigesetzt werden. Eine sichere Verringerung der Emissionen muß Ziel der Forschung auf diesem Gebiet sein, um eine Versachlichung der Diskussion zu ermöglichen.

Zusätzlich zu Primärmaßnahmen, die die Verringerung der Schadstoffbildung während des Verbrennungsprozesses zum Ziel haben, ist es unvermeidlich, das Rauchgas nach den üblichen Gaswäschern und Filtern weiteren Reinigungsschrit­ten (z. 8. Adsorption, katalytische Zerstörung) zu unterziehen. Zur Optimierung dieser End of Pipe-Techniken (Minimierung des Sekundärabfalls und des Energieverbrauchs) dient die Anlage VERA (Versuchsanlage zur Restreinigung von Abga­sen) des LAF II an der Versuchsanlage TAMARA. Die Anlage VERA besteht aus zwei in Reihe geschalteten Türmen, die je nach Anforderungen mit Adsorbens und/oder Katalysator be­schickt werden können.

a) Koksadsorber

Die 1991 an TAMARA durchgeführten Verbesserungen der Staub- und Gasabscheidung wirkten sich auf das Betriebs­verhalten des Koksadsorbers sehr positiv aus. Die Konzen­trationen von Cd und Pb auf dem Koks lagen unter der Nachweisgrenze; Hg war bereits nach 3 cm Battiefe nicht mehr nachweisbar. Nach 5 cm Settiefe sind auch die Konzen­trationen von S02 und HCI bis auf die jeweiligen Blindwerte reduziert.

20000

18000

n 16000 g

14000 I g 12000

10000 K 8000 0

6000 k B 4000

2000

0

0 0.5 1.5

• PCDD/F

D Chlorphenole

+ Chlorbenzole

-= - ....... 3.5 7.5

an Bettiefe Schadstoffbeladung Aktivkoksadsorber

Im Jahre 1992 wurde neben den PCDD/F auch die Abscheidung der Chlorphenole und Chlorbenzole auf Aktivkoks untersucht. Während die PCDD/F nach 3,5 cm Battiefe nicht mehr nach­weisbarsind, werden zurvollständigen Abscheidung der Chlorp­henole und Chlorbenzole, deren Konzentrationen im Rauchgas ca. 1 OOfach höher sind als die der PCDD/F, mindestens 10 cm Battiefe benötigt (s. Abb.). Die Variation der Temperatur im Adsorber (80 °C-140 °C) hatte im vorliegenden Konzentrations-

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bareich keinen erkennbaren Einfluß auf die Abscheidung der schwerer flüchtigenorganischen Schadstoffe.

b) Katalysatorturm

Nach Installation einer konzentrationsabhängigen NH3-Dosie­rung konnten mit dem Trägerkatalysator schon bei 145 oc sehr gute NO-Umsatzraten erzielt werden (siehe Tabelle).

Raumgeschwindigkeit [h-1] 1500 3750

NO-Umsatz [%] >99 95

NH3-Schlupf [ppm] 0 2

Wegen der geringen Gaskonzentrationen an S02 und HCI wurde der Katalysatorturm während einer Kampagne bei 150 oc ohne vorgeschalteten Koksadsorber betrieben. Dabei zeigte sich, daß bereits nach ca. 100 Betriebsstunden der NO-Umsatz der Katalysatoren meßbar schlechter wurde. Wor­auf dieses Nachlassen der Aktivität zurückzuführen ist und ob die Katalysatoren regeneriert werden können, wird zur Zeit noch untersucht.

Während einer Kampagne wurden 1992 erste Versuche zur katalytischen Oxidation organischer Schadstoffe durchgeführt. Dazu wurde der Katalysatorturm mit fünf verschiedenen Ka­talysatoren bestückt. Der Koksadsorber war nicht in Betrieb. Bei drei VerschiedenenTemperaturen wurden Gasproben je­weils vor und nach dem Katalysator entnommen. Die Auswer­tung dieser Versuche ist noch nicht abgeschlossen.

Veröffent- Primärberichte Beteiligte Mitarbeiter lichungen

V 32724 32248 32253

21.13

H.Barth Frau E. Brändli bis 31.3.92 Dr. J. Furrer Dr. S. Kreisz Dr. J. Stöhr

Emissionsmindernde Verfahren

21.13.02 LAF Minimierung von Feinstaubemissionen

Entwicklung abreinigbarer Schwebstoffliter

Filtertechniken, die derzeit in der industriellen Entstaubung zum Einsatz kommen, halten Feinstäube nicht mit der notwen­digen Wirksamkeit zurück. Insbesondere Submikronpartikel aus Hochtemperaturprozessen wie Zementherstellung, Metal­lerschmelzung, Schweißen sowie sämtlichen Verbrennungs­prozessen, reichem Schwermetalle und vielfach organische Schadstoffe in erheblichem Umfang an. lnfolge der unzurei­chenden Filterwirkung führen diese Partikelemissionen zu einer allmählichen, weiträumigen Umweltkontamination. Durch die Weiterentwicklung von Hochleistungsschwebstoft­filtern zu Abreinigungsfiltern für Staubgehalte im Bereich von g/m3 und große Gasvolumenströme kann dieses Problem gelöst werden.

Zur Klärung der Abreinigbarkeit von Glasfasermedien, die in Schwebstoffillern zur Partikelabscheidung eingesetzt werden, wurden die Untersuchungen im Labormaßstab im Submikron­bereich bis zu 50 nm Partikeldurchmesser weitergeführt. ln diesem Durchmesserbereich, der insbesondere für Verbren­nungsprozesse charakteristisch ist, reagieren die Filtermedien besonders verstopfungsempfindlich. Untersuchungen zeigen, daß Partikel zunächst weitgehend an den Fasern in Oberflä­chennähe abgeschieden werden. Die Überbrückung der Fa­serzwischenräume durch die Partikelbeladung und damit ein Staubkuchenaufbau bleibt wegen der geringen Partikeldurch­messer unvollständig. Die Partikeldepots führen jedoch zu höheren Filtrationsgeschwindigkeiten, wodurch sich die Parti­kelabscheidung in das Filtermedium verlagert.

Beim Rückspülen kann das derart beladene Filtermedium nur begrenztabgereinigt werden, wobei die freigelegte Filterfläche mit geringer werdendem Partikeldurchmesser abnimmt. Ba­sierend auf den vorliegenden Ergebnissen läßt sich folgendes feststellen: Ein stabiler Filtrationsbetrieb mit zyklischer Abrei­nigung bei technisch interessanten Filtrationsgeschwindigkei­ten zwischen 2 und 5 cm/s wird erst bei vergleichsweise hohem Filterwiderstand oberhalb 1 000 Pa möglich. Die Abreinigungs­intensität ist bei alleiniger Verwendung der Rückspültechnik für diese Filtrationsverhältnisse dadurch begrenzt, daß bei Spülgeschwindigkeiten von ca. 1 m/s die mechanische Belast­barkeilsgrenze der Glasfasermedien während des Rückspül­vorgangeserreicht wird. Durch Beschleunigung des Druckauf­baus zu Beginn des Abreinigungsvorganges kann die Abreini­gungswirkung verbessert und gleichzeitig der Spülluftver­brauch reduziert werden.

Druckmessungen in konfektionierten Filterelementen während des Rückspülvorganges bestätigen frühere, modelltheoreti­sche Überlegungen, wonach bei konventioneller Faltung die notwendigen, hohen Spülgeschwindigkeiten, selbst bei opti­maler Anordnung der Spüldüsen, nicht am Filtermedium wirk­sam werden können.

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4000 1----1----1----f--=+-"·""'""::._""-+--------1

"' 3500 u :J

0 3000

Fallenliefe

Längs einer Schwebstoffilterfalte erreichbarer Überdruck während des Rückspülans in Abhängigkeit vom Spülluftvordruck

ln der Abbildung sind die erreichbaren Überdrücke für unter­schiedliche Vordrücke der Spülluft wiedergegeben. Erkennbar ist, daß bei hohem Vordruck, entsprechend hoher Abreini­gungseffektivität, der Druck längs der Falte um mehr als 30 % zunimmt.

Strömungstechnisch verbesserte Filter und eine darauf abge­stimmte Rückspültechnik konnten an insgesamtdrei Versuchs­filteranlageninder industriellen Praxis erprobt werden. Damit war es möglich, die Abreinigungseffizienz zu erhöhen, was selbst bei doppelter Filterflächenbelastung noch zu niedrigeren Restdruckverlustwerten führte.

Veröffent- Primärberichte lichungen

V 32649 V 33228

31559 32518 33036

Beteiligte Mitarbeiter

Dl (BA) I. Döffert H. Fischer Fr. B. Klein Dl T. Leiber Dl H. Leibald Dl R. Mai Fr. D. Piehier (BA) ab 1.10.92 Dl (BA) A. Wagner Fr. U. Zieger (BA)

32 Projekt Nukleare Sicherheitsforschung (PSF)

32.05 LWR-orientierte Sicherheitsforschung

32.05.03 LAF Rückhaltung von Spaltprodukten

Entwicklung einer Typ- und Serienprüfanlage

Die Entwicklung einer Typ- und Serienprüfanlage zur Sicherung des Qualitätsstandards hochfester Schwebstoffilterelemente wurde abgeschlossen. Die Anforderung, eine kostengünstige, kleine und transportfähige Anlage zu erstellen, wurde erfüllt.

Es wurde allerdings erforderlich, die in der DIN 25414 beschrie­benen Anforderungen für die Prüfung von Schwebstoffillern unter Erhalt der Aussagekraft auf Grund folgender Überlegun­gen zu verändern.

Der Differenzdruck eines S-Filters wird bei konstantem Nenn­volumenstrom durch Seladung der S-Filter mit Schwebstoffen in Form von Wassertropfen erhöht. Dieser Effekt kann ausge­nützt werden, um den angestrebten Prüfdifferenzdruck bei kleinen Volumenströmen einzustellen. Untersuchungen im LAF ergaben, daß die in der DIN 25414 geforderte Differenz­druckprüfung mit 10 kPa trockener Luft zusammen mit der Feuchteprüfung durch eine einzige Prüfung mit Seladung des S-Filters mit Tropfenaerosolen bei herabgesetztem Differenz­druck ersetzt werden kann.

1 . Filtergehäuse 5. Kühler

2. Nebelstrecke 6. Bypass mit Regelklappe

3. Beleuchtungsstrecke 7. Rootsgebläse

4. Heizung

Typ- und Serienprüfanlage

Betrachtet man die Schadensdifferenzdrücke an S-Filtern, die bisher bei Versuchen im LAF II gemessen wurden, so erscheint es sinnvoll, den Prüfdifferenzdruck im Betrieb in übersättigter Luft auf 5 kPa festzulegen, um eine vergleichbare Anforderung gegenüber der Trockenbelastung von 10 kPa zu erreichen.

Zu berücksichtigen ist, daß die Abnahme der Belastbarkeit der S-Filter nicht nur von den Parametern Nebelnässe, Seladung

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und Anströmgeschwindigkeit abhängt, sondern im wesentli­chen zeitabhängig ist. Für den Prüfdifferenzdruck von 5 kPa wurde eine Haltezeit von 4 Stunden festgelegt.

Schadensdifferenzdruck [kPa) 16~~~----------~~---------------.

8

4

2

F II terel emen te in trockener Luft

Fll terelemente ln übersättigter Luft

Vergleich der Schadensdifferenzdrücke von Schwebstoffillern bei trockener und übersättigter Luft

Störfallbeanspruchung innerhalb von Lüftungsanlagen

Die Entwicklung des Rechencodes LAFIS zur modelltheoreti­schen Beschreibung der in kerntechnischen Lüftungsanlagen auftretenden Belastungen wurde abgeschlossen. Mit dem Re­chencode ist es möglich, komplexe lüftungstechnische Anlagen in bezugauf ihre strömungs-und thermodynamischen Vorgänge zu beurteilen. Die Arbeiten wurden abgeschlossen mit der Bestimmung der Feuchteänderung sowie dem Ein- oder Aus­trag von Energie durch die Strömung. Desweiteren wurde die Ergebnisausgabe optimiert. Bei stationärer Strömung können Druck, Dichte, Temperatur und Feuchte über 1 0 Knoten gleich­zeitig dargestellt werden. Für einzelne Komponenten können der Massenstrom, der Volumenstrom, die Geschwindigkeit und die Machzahl ausgegeben werden. Bei instationärer Strömung werden die Größen Druck, Dichte, Temperatur und Feuchte für einen bestimmten Knoten bzw. Massenstrom, Volumenstrom, Geschwindigkeit und Machzahl für eine bestimmte Komponente in Abhängigkeit von der Zeit ausgegeben.

Alle in Lüftungssystemen vorkommenden Komponenten wie Kanalstücke, Krümmer, Drosselklappen, Kanäle veränderli­chen Querschnitts sowie Kanäle und Kanalverzweigungen werden im Programm erfaßt. Zusätzlich wurden Komponenten aufgenommen, die über ihr l'iV beschreibbar sind. Sie werden als diserste loss bezeichnet und über sie können Filterklappen, Wärmetauscher usw. formuliert werden.

Zur Bestimmung der Variablen und zur Lösung des nichtlinea­ren Gleichungssystems wurde das Programmpaket ACRITH auf einer Rechenanlage IBM 3090 benutzt. Das Programm LAFIS ist derart aufgebaut, daß auch andere Lösungsalgorith­men verwendet werden können, wobei darauf geachtet wurde, daß der Aufwand zur Änderung der Übergabe der Daten an den Algorithmus gering gehalten wurde.

4

Veröffent- Primärberichte lichungen

V 32648 32.05.03 P02C 31557 32772 32773

Beteiligte Mitarbeiter

P. Bietzer bis 30.09.92 Dl M. Fronhöfer Frau S. Grieger bis 31.5.92 Frau T. Hardy bis 31.08.92 Dr. M.Neuberger bis 30.6.92 Dl (FH) W. Kuhn bis 15.10.92

32.05.02 LAF LWR-Kernschmelzen

BETA Experimente

Im Berichtszeitraum fand ein BETA Experiment statt. Auch bei diesem Versuch wurden vom LAF Aerosolproben gesammelt, die sowohl unter dem REM untersucht, als auch vom IMF naßchemisch analysiert wurden.

Count

1818.

IIU1.9

I I I I

118.8

68.11

41),8

"" .lUlum 18 - 2

211.8

11.118

Partikelgrößenverteilung Versuch Beta 6.3

REM von Versuch Beta 6.3

Das Abluftfilterwar nicht eingesetzt, da keine toxischen Additive zugegeben wurden. Aufgrund der Versuchsplanung konnte mit starken Reaktionen beim Kontakt Schmelze-Wasser bei Durchdringung des Betons gerechnet werden.

Das Experiment war nach ca. 30 min durch eine Dampfexplo­sion beendet. Die Probenahmeeinrichtung des LAF hat dieses Ereignis nahezu unbeschadet überstanden. Die Proben wur­den ausgebaut und normal ausgewertet.

Veröffent- Primärberichte lichungen

V32254 V32466 V32948

32117 32118 32770

Beteiligte Mitarbeiter

01 H.-G. Dillmann Dl (FH) H. Pasler H. Schmitt E. Heilig

32.06 Containmentkonzeptionen für DWR-Anlagen der nächsten Generation

32.06.03 LAF Energie- und Massentransporte bei der Nachwärmeabfuhr

Die Nachwärme des Containment 2000 kann über die Stahl­hülle an die Umgebungsluft durch Konvektion und Strahlung abgeführt werden. Voraussetzung für dieses Konzept ist eine Filterung der im Ringspalt zwischen Stahlhülle und Betoncon­tainment zur Kühlung geführten Umgebungsluft Es ist eine Filteranlage mit sehrgeringem Strömungswiderstand erforder­lich. Bei Anschluß an den Fortluftkamin und Berücksichtigung des Kaminzuges kann aufgrundder vorliegenden Rechnungen ein Differenzdruck von max. 400 Pa über das Filter toleriert werden. Aufgrund von Abschätzungen aus den Erfahrungen der Ventingfilter wurden drei erste Versuchsmuster an Edel­stahlfaservliesen besonderen Aufbaus beschafft und an zwei Typen erste Messungen durchgeführt.

5

mbar / L V

/

4

3

V /

0 V 0 5 10 15

Anströmgeschwindigkeit cm /s

Druckabfall eines ungesinterten Edelstahlfaserfilters kombiniert aus 0,6 kg/m2 12 11m und 1 ,5 kg/m2 11m

1000

'"' """ "" ~ DF

~ ~

1------100

10

0 0 1 2 3 4 5 10 15

Anströmgeschwindigkeit cm /s

Abscheideverhalten eines ungesinterten Edelstahlfaserfilters kombiniert aus 0,6 kg/m2 12 11m und 1 ,5 kg/m2 11m

Die Ergebnisse sind in den vorherigen Abbildungen angege­ben. Die dritte Materialprobe befindet sich zur Zeit im Test. Ermittelt werden zur Zeit die Abscheidegrade als Funktion der Anströmgeschwindigkeit.

ln weiteren Versuchsreihen müssen Beladeuntersuchungen mit unterschiedlichen Aerosolgrößenverteilungen und Konzen­trationen durchgeführt werden. Als Vorbereitung hierzu wurde eine Plasmaspritzanlage hoher Leistung installiert. Der erste Probebetrieb ist erfolgt.

Ein erster Versuchsfilter für ein 1:1 Modell wurde ausgelegt und bestellt. An diesem Muster werden im nächsten Bericht­szeitraum weitere Untersuchungen durchgeführt. Hierzu ge­hören die Lösung von Dichtungsfragen, das Füllen und Ent­leeren von Sorptionsschichten und Optimierung des Aufbaus.

Veröffent- Primärberichte Beteiligte Mitarbeiter lichungen

V32548 31558 32774 32871 33229

Dl H-G. Dillmann Dl (FH) H. Pasler H. Schmitt E. Heilig

21 Projekt Schadstoff- und Abfallarme Verfahren (PSA)

21.13 Emissionsmindernde Verfahren

21.13.01 LAF Abgasreinigung durch das Elektronenstrahlverfahren

Ziel des Vorhabens ist die Entwicklung und die technische Demonstration von Verfahren, bei denen durch Elektronenbe­strahlung Schadstoffe aus industrieller Abluft (VOC, NOx) und aus Rauchgasen (NOx ,S02, Dioxine} abgeschieden werden. Diese Verfahren zeichnen sich durch niedrigen Energiever­brauch, hohe Abscheidegrade und zum Teil durch wiederver­wertbare Produkte (z. B.Kunstdünger aus S02 und NOx) aus. Die Arbeiten werden im Rahmen des F+E-Programms sowie mit Förderung des PEF durchgeführt. Zusammenarbeit besteht mit Industriepartnern und mit Forschungsinstituten in Japan und Polen sowie der I.A.E.A.

Folgende Themen wurden schwerpunktmäßig an den Ver­suchsanlagen AGATE-1 und AGATE-2 bearbeitet: • Abscheidung von Lösemitteln (VOC) aus Industrieabluft • Abscheidung von NOx aus der Abluft von Straßentunnels. • Abbau halogenierter aromatischer Verbindungen in MVA­

Rauchgas. • Planung, Aufbau und Optimierung von Schüttschichtfiltern

und Kondensationselektrofiltern zur Abscheidung von gas­und partikelförmigen Reaktionsprodukten.

• Vorplanung einer ESV-Demonstrationsanlage im Rahmen der deutsch-polnischen WTZ.

Die Oxidationsraten und die Produktbildung bei der Elektro­nenbestrahlungvon VOC-haltiger Abluft ( Lösemittelgemische und Einzelsubstanzen) wurden als Funktion der Verfahrens­parameter Dosis, Rohgaskonzentration, und relative Feuchte bestimmt. Die Ergebnisse zeigen, daß das Verfahren für VOC-

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Konzentrationen zwischen 50 und 200 mg C m·3 energetisch günstiger zu bewerten ist als die thermische Abluftreinigung. Im Zusammenhang mit der Abscheidung der partikelförmigen Produkte wurde die Reaktion von VOC mit 03 auf Schütt­schichtfiltern quantifiziert.

Die Abscheidung von niedrigen NOx-Konzentrationen aus der Abluft innerstädtischer Straßentunnels durch Elektronenbe­strahlung wurde experimentell und theoretisch untersucht. Es konnte nachgewiesen werden, daß bei niedrigen Bestrah­lungsdosen (ca. 1 kGy) bis zu 90% des NOx oxidiert und auf einem nachgeschalteten Schlauchfilter mit basischen Sorben­lien zurückgehalten wird (s.a. Abbildung). Im Rahmen einer Feasibiltystudie wurde mit der Erarbeitung eines Verfahrens­konzeptes begonnen.

Die Gasphasenoxidation von Trichlorphenol - einem Dioxin­vorläufer- durch Elektronenstrahl wurde experimentell nach­gewiesen und mit dem AGATE- Code nachgerechnet. Eine Apparatur zur Dosierung und Bestrahlung von TCDD und TCDF im Konzentrationsbereich von 10-100 ng m·3 wurde ausgelegt und aufgebaut.

Im Zusammenhang mit der Energieeinsparung durch Doppel­bestrahlung bei der Abscheidung von S02 und NOx aus Rauch­gasen wurde ein naß abgereinigter Schüttschichtfilter (NSSF) als Zwischenabscheider für gas- und partikelförmige Reak­tionsprodukte (NOx, HN02, S02, NH3, Ammoniumsulfat und -nitrat) geplant, gefertigt und am Teststand AGATE-2 einge­baut. ln Vorversuchen wurde die Abscheidung der gas- und partikelförmigen Bestrahlungsprodukte quantifiziert. Hierzu wurde ein physikalisch-chemisches Computermodell (Filter­Code) entwickelt. Die Abscheidung von Schwefelsäure- und Ammoniumsulfataerosol mit Kondensationselektrofilter wurde untersucht. Im Rahmen eines Lizenzabkommens mit der Fa. Ebara (Japan) wurde ein Querstromschüttschichtfilter zur Ab­scheidung von ESV-Aerosol geplant.

ln Zusammenarbeit mit INCT(Warschau) wurde ein NSSF (5000 m3 h"1) für die ESV-Pilotanlage am Heizkraftwerk Ka­weczyn bei Warschau geplant, gefertigt und aufgestellt.ln einer Feasibilitystudie wurde die Vorplanung einer ESV-Demonstra­tionsanlage (150.000 Nm3 h-1) durchgeführt.

100~--------------------~

80 ~ hohe rel. Feuchte ........ "0 A ro 5h 60 ~ ..... ~ ~ 40

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z 20

o~o~~~~~~~~~_.~ 0.2 0.4 0.6 0.8 1.2

Dosis [kGy] Abscheidegrade für NOx in Luft als Funktion der Dosis und der relativen Feuchte

6

Veröffent- I Primärberichte lichungen

25250 30777 31088 31606

V 32105 V 32107 V 32109 V 32110

32111 V 32112 V32113

32304 V 32653 V 32654 V 32691 V 32692 V 32693 V 32718 V 32719 V 32720

32799 32884 33152 33281

I Beteiligte Mitarbeiter

Dl W. Baumann E. Brändli M. Eiehalberger Dl A. Fengler J. Klumpp Dl C.H. Leichsenring Dl W. Lindner Dr. H. Mätzing Dr. H.-R. Paur G. Seheurig Dr. W. Schöck H. Stiefel bis 4/92 K. Woletz

22 Energie- und Stoffumsetzungen in der Umwelt (ESU)

22.01 Klimaforschung -Schadstoffverhalten in der Atmosphäre

22.01.06 LAF Entstehung und Verhalten von Aerosolsystemen in der Troposphäre (EVA)

Viele Luftschadstoffe werden in der Atmosphäre durch chemi­sche, insbesondere photochemische Reaktionen umgewan­delt. Im Rahmen des EVA-Programms sollen mit Hilfe von experimentellen und modelltheoretischen Untersuchungen die photochemische Bildung von Aerosolen und das physikalische und chemische Verhalten partikelförmiger Reaktionsprodukte unter den Bedingungen der mit Luftschadstoffen beladenen Troposphäre beschrieben werden. Der Schwerpunkt der Ar­beiten lag in der Überwindung der Diskrepanz zwischen den im System S02/0zon/Wasserdampf unter tropesphärisch re­levanten Oxidantienkonzentrationen gemessenen und berech­neten Partikelanzahlverteilungen. Eine in der Literatur vorge­stellte Selbsterhaltungskorrektur zur homogenen Nukleation, erweitert auf binäre Systeme, erhöht die Nukleationsrate um mehrere Größenordnungen. Dieser Ansatz wird derzeit in das Rechenmodell implementiert. Eine erhebliche Verbesserung im Vergleich Theorie und Experiment wird erwartet.

Veröffent- Primärberichte Beteiligte Mitarbeiter lichungen

31607 Dr. H. Bunz Dr. G. Lammel Dr. G. Metzig Dr. habil. K.-H. Naumann

I ____...

22.01.07 LAF Untersuchung zur Physik und Chemie von Aerosolsystemen

Ziel des Programms ist die experimentelle Aufklärung und theoretische Beschreibung aerosolphysikalischer und aerosol­chemischer Prozesse, die zur Schadstoffumwandlung in der Atmosphäre beitragen, sowie die Messung der physikalischen und chemischen Eigenschaften realer atmosphärischer Aero­sole.

Untersuchungen zu Aerosolsystemen

Die Arbeiten zur Planung der Versuchsanlage mit großer Aerosolkammer (Al DA) wurden fortgesetzt.ln Abstimmung mit den externen Nutzern der Anlage wurde die Auslegung des Versuchsbehälters abgeschlossen. Dazu war es auch notwen­dig, die technischen Aspekte der Fotolysebeleuchtung zu klä­ren. Die verschiedenen Möglichkeiten wurden im Detail unter­sucht, apparative Randbedingungen verglichen und neue Aus­legungsrechnungen durchgeführt. Die Auslegung sieht jetzt zwei Excimerlaser mit je 70 W Lichtleistung vor, die auf ver­schiedenen Wellenlängen arbeiten können. Zur Frage der Wandbeschichtung wurde eine experimentelle Untersuchung des in Frage kommenden Materials begonnen.

Im Rahmen des experimentellen Vorprogramms wurde die Partikelmeßtechnik aufgebaut und kalibriert. Danach wurden die Experimente zum physikalischen Langzeitverhalten poly­disperser löslicher Aerosole durchgeführt und mit NACHE­Rechnungen verglichen. Bei Feuchten unterhalbdes Deliques­zenzpunkts der Partikeln ergab sich eine exzellente Überein­stimmung von gemessenen und gerechneten Werten nicht nur für die Aerosolkonzentration, sondern auch für die Partikelgrö­ßenverteilungen. Damit kann der aerosolmechanische Teil des NACHE-Codesalsverifiziert angesehen werden. Die Versuche zum Verhalten oberhalb des Deliqueszenzpunkts wurden durchgeführt, sind aber noch nicht ausgewertet.

Das Ziel der theoretischen Arbeiten ist die Entwicklung und Verifizierung von Modellen und Rechenprogrammen, die das Verhalten von Aerosolsystemen unter dem Einfluß physikali­scher und chemischer Prozesse umfassend zu beschreiben gestatten. Da bei den geplanten Experimenten wie auch in der Atmosphäre die meisten Tropfen Gemische von Elektrolyten enthalten, wurde ein Ansatz in das NACHE-Modell eingebaut, der es gestattet, den Wasserdampfsättigungsdruck bzw. die Wasseraktivität als Funktion der Elektrolytzusammensetzung zu bestimmen. Dies ist von Bedeutung, da die luftgetragene Konzentration des Flüssigwassers für die sich im Aerosolsy­stem abspielende heterogene Chemie von großer Bedeutung ist. Dies wurde auch anhand einer Reihe von Parameterrech­nungen zur Oxidation von S02 durch 03 und H202 in der wässrigen Phase der Aerosole bestätigt. Die Berechnung der Aktivität des Elektrolytgemisches beruht dabei auf einem ln­terpolationsschema unter Benutzung der Aktivitäten der reinen Lösungen, die, wie auch die anderen Stoffdaten, dem NACHE­Programm in Form einer Bibliothek zur Verfügung gestellt werden müssen.

Die theoretischen Arbeiten zur Charakterisierung der struktu­rellen und dynamischen Eigenschaften irregulär geformter fester Partikel durch fraktale Kenngrößen wurden fortgeführt und die Ergebnisse in den Code PARDISEKO-F implementiert. Das Programm berücksichtigt jetzt die aus experimentellen Befunden evidente Möglichkeit des Überganges von fraktalen zu porösen Strukturen in folge mechanischer Instabilität großer

fraktaler Partikel. Mit einer Verallgemeinerung des Hamaker­Ansatzes zur Beschreibung der van-der-Waals-Wechselwir­kungen in fraktalen Aerosolen wurde begonnen.

Diameter

Partikelgrößenverteilungen von NaN03-Aerosol; Vergleich mit NACHE­Rechnung

106

0

<:: 105 0, 0 't5

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Rm Partikelgrößenverteilungen von U02-Aerosol; Vergleich mit PARDISEKO­F-Rechnung

Erste Nachrechnungen von in der Literatur dokumentierten Experimenten mit PARDISEKO-F waren erfolgreich. Im Falle von U02-Aerosol wurden im LAF I zusätzlich zur Zeitabhän­gigkeit der Partikelgrößenverteilung auch dynamische Form­faktoren gemessen, aus denen die fraktale Dimension und der Primärpartikelradius eindeutig bestimmbar sind. Das Pro­gramm arbeitet in solch einem Fall ohne adjustierbare Para-

7

lt....___

meter. Die gefundene gute Übereinstimmung von Experiment und Simulation stellt einen weiteren Nachweis für die Lei­stungsfähigkeit des Fraktalkonzeptes dar.

Untersuchungen zum Zusammenhang zwischen den phy­sikalisch-chemischen und optischen Eigenschaften von atmosphärischen Aerosolen

Kohlenstoffhaltige Partikeln sind in der Atmosphäre ubiquitär und haben aufgrund ihrer optischen Eigenschaften außeror­dentliche Bedeutung (Kiimarelevanz).lhrenoch wenig verstan­denen hygroskopischen Eigenschaften sind für die Verweil­dauer in der Atmosphäre bestimmend.

Im Rahmen einer Delegation an die University of California in Berkeley wurden in einer Laborstudie stark kohlenstoffhaltige, intern mit polaren Komponenten gemischte Partikeln auf ihre hygroskopischen und chemischen Eigenschaften hin unter­sucht. Dabei kamen lndustrieru ßmaterialien und Brandaerosol aus Verbrennungen von Dieseltreibstoff zur Anwendung. Die Partikeln wurden größenselektiert definiert übersättigt (relative Feuchte 100.1-1 02%) und der Aktivierungsgrad,d. h. der Anteil der zu Tropfen angewachsenen Partikeln, bestimmt. Die Par­tikelphase, Bulk-Phase und Einzelpartikeln wurden chemisch charakterisiert.

Es zeigte sich, daß der Aktivierungsgrad vom Gehalt an lösli­chem Material beeinflußt wird: Höhere Ionengehalte gehen mit geringeren Aktivierungsradien bei konstant gehaltenen Über­sättigungsgraden einher. Die Untersuchung von auf zweierlei Arten unterschiedlich gemischten Industrierußaerosolen zeig­te, daß die hygroskopischen Eigenschaften von der Chemie der Oberfläche bestimmt werden: Wird der polare Anteil im intern gemischten Aerosol an der Oberfläche der Partikeln konzentriert, werden deutlich geringere Übersättigungen zur Aktivierung notwendig, verglichen mit einer volumenproportio­nalen Verteilung des polaren Anteils in den Partikeln.

Bei der Untersuchung von Brandaerosolen aus der Verbren­nung von Dieseltreibstoff wurde der starke Einfluß der Ver­brennungsart deutlich: Die Verbrennung in einem KFZ-Motor erzeugte Partikeln mit hohem löslichen Anteil (3,5%, 1 meq/g) und vermutlich hohem Anteil polarer Komponenten. Sie waren entsprechend deutlich hygroskopischer als Partikeln aus der Verbrennung des gleichen Treibstoffs in einer Diffusionsflam­me mit einem zehnmal geringeren löslichen Anteil. Eindeutige Hinweise auf Einflüsse der Partikelstruktur auf die Wasser­dampfnukleation wurden nicht gefunden.

Die Untersuchung zeigte, daß eine naßchemische, tropesphä­rische Bedingungen simulierende Behandlung (verdünnte Schwefel- und Salpetersäuren, niedrige Temperatur) die Ober­flächenbeschaffenheil im Hinblick auf die Nukleation von Was­serdampf nachhaltig und in kontrollierter Weise zu verändern vermag. Bei einer Steigerung des wasserlöslichen Ionenanteils auf 17% der Partikelmasse (5 meq/g) wurde sogar eine stärkere Wasserdampfnukleation als an (NH4)2S04-Partikeln beobach­tet.

Im Rahmen eines deutsch-französichen Forschungspro­gramms für die Erhaltung von Baudenkmälern wurden die kontinuierlichen Messungen am Münster in Salem zur Bestim­mung der chemischen Inhaltsstoffe in trocken und feucht deponierten Aerosolen fortgeführt. Die Flüsse der löslichen Spurenstoffe zu den Rezeptoroberflächen hin waren über den Pfad der trockenen Deposition höher als über den Pfad der feuchten Deposition. Im bisherigen Beobachtungszeitraum konnten keine extremen Einträge festgestellt werden. Im Mittel

8

war das über die Rezeptoroberflächen gesammelte Regen­wasser mit einem mittleren pH von 5.2 nur leicht sauer (atmo­spärisch "neutrales" Regenwasser: pH 5.6). Das bisher in Salem gesammelte Nebelwasser (im Mittel pH = 4.9) zeigt ebenfalls keine Extremwerte. Im November ist eine Intensiv­kampagne durchgeführt worden, deren Auswertung noch nicht abgeschlossen ist. Ziel war die Erfassung der relevanten Spurengase und der chemischen Zusammensetzung der Par­tikeln.

Untersuchungen zum Säureeintrag und zur Säurebildung im Nebel

Die Arbeiten zur Bestimmung der Nebelwasserinhaltsstoffe in Abhängigkeit von der Höhe über NN und der Belastungssitua­tion der Meßstelle werden in enger Kooperation mit den Uni­versitäten Hohenheim und Straßburg durchgeführt. Die auf dem Gelände der Universität Hohenheim durchgeführten Ne­belmessungen sind vom Ergebnis her außergewöhnlich: Das gesammelte Nebelwasser war basisch. Die eigentliche Quelle der Basizität konnte bisher noch nicht zufriedenstellend ermit­telt werden. Kontinuierliche Nebelmessungen (14 Ereignisse) in Straßburg zeigen, daß das Nebelwasser mit einem Cut-off bei 211m gesammelt, immer saurer ist, alsdas mit einem Cut-off bei 5 11m gesammelte. Mit diesen Messungen konnte eine anders lautende These aus dem EUROTRAC-Subprojekt GCE widerlegt werden.

Veröffent- Primärberichte lichungen

Beteiligte Mitarbeiter

32

31607 22.01.07 P01 A 31609 22.01.07 P02A 31611 22.01.07 P02B 31612 32108

V 32199 32200 32492 32517 32646 32655

V 32721 33246 33247 33280

Dr. H. Bunz R. Buschbacher Dr. J. Hoffmann M. Koyro E. Kranz Dr. G. Lamme! Dl W. Lindner U. Meier Dr. G. Metzig Dr. Habil. K.-H. Naumann H. Schmidt Dr. W. Schöck Dr. H. Ziereis

32.02

Projekt Nukleare Sicherheitsforschung (PSF) Sicherheit und Stofffragen von Schnellen Brütern

32.02.06 LAF Aerosolforschung und Natrium-Brand-Untersuchungen

Im FAUNA-Programm standen 1992 zwei große Versuche zur Natrium-Beton-Wechselwirkung im Vordergrund. Damit wur­den die großen Experimente zu diesem Thema vorläufig ab­geschlossen. Die zylindrischen Betonkörper (0.6 m Höhe und 1.13 m Durchmesser) unterschieden sich durch die Betonzu­sammensetzung: Beim Versuch FB 6 wurde Abschirmbeton eingesetzt, ein Beton, der überwiegend aus Serpentin, Magne­tit und Eisen-Granulat besteht und dadurch eine hohe Dichte von 3550 kg/m3 besitzt. Der "normale" Konstruktionsbeton, wie

I ..

er im Experiment FB 7 eingesetzt wurde, besteht im wesent­lichen aus Sand, Kies und Basaltsplitt mit einer Dichte von 2450 kg/m3

. Auch in der Reaktion mit brennendem Natrium unterscheiden sich die beiden Betonsorten deutlich. Bild 1 zeigt den Temperaturverlauf des Abschirmbetons innerhalb des Betons (1 cm unter der Oberfläche) und im Natriumpool (5 cm über der Betonoberfläche). Es ist deutlich zu erkennen, daß sich der Natriumpool (500 kg Na) nur langsam auf ca. 800 oc aufheizt Auch die Betontemperatur erreicht erst nach Stunden 400 oc. Dagegen zeigt Bild 2, daß beim Konstruktionsbeton sowohl die Natrium- als auch die Betontemperatur innerhalb weniger Minuten auf 900 oc ansteigen. ln dieser heftigen Reaktionsphase steigt auch die Natriumbrandrate auf rund 150 kg Na/(m2h), was zu einem relativ schnellen Versuchsende führt. Die aus Edelstahl gefertigten Wände des Brandgefäßes über der Betonprobe hielten dieser Reaktion ohne Beeinträch­tigung stand. Dagegen war bei der milden, aber lang andau­ernden Reaktion des Abschirmbetons das aus Normalstahl gefertigte Brandgefäß nach 8 Stunden an mehreren Stellen großflächig durchgebrannt.

n u LJ

Ct :::J f-a::: Ct w ()_

:L w f-

2 4

FB 6

6 8 ZEIT ChJ

Temperaturverlauf beim Versuch mit Abschirmbeton

Eine schwierige Aufgabe stellten die Planung und Vorbereitung neuer Spraybrand-Versuche dar. Für den französischen Su­per-Phenix ist zu klären, welche Auswirkungen ein Rohrabriß hat, bei dem ca. 10 t Natrium pro Sekunde austreten. Unter­stützend zu den französischen Experimenten mit Wasser zur Simulation werden in der FAUNA-Anlage Natriumbrandexpe­rimente mit einem Fluß von 150 kg/s und 1500 kg Natrium insgesamt durchgeführt.

n u LJ 800 Ct :::J 600 f-a::: Ct 400 w ()_

:L 200 w f-

2 4

FB ?

BETON

6 8 ZEIT ChJ

Temperaturverlauf beim Versuch mit Konstruktionsbeton

Zur Auswirkung der Natrium-Betonreaktion auf die Freisatzung von Spaltprodukten und Brennstoffpartikeln wurde im Labor-

maßstab (3 kg Natrium und 5 bis 40 g Abschirmbeton) eine abschließende Versuchsreihe durchgeführt. Speziell unter­sucht wurde dabei die Auswirkung von verzögert freigesetztem Reaktionswasserstoff, der als NaH im Natrium gespeichert und bei späteren Temperaturzyklen auch ohne erneute Natrium­Betonreaktion zu erhöhter Partikelemission aus dem Pool führt.

Veröffent- Primärberichte lichungen

32119 32.02.06 P 01 A V32464

32650 32652

Beteiligte Mitarbeiter

DP W. Cherdron DP H. Sauter H. Schmidt Dr. W. Schütz

32.02.07 LAF Quelltermuntersuchungen, Aerosole im Schutzgas

Unter diesem Vorhaben sind die Programme NACOWA, FAUSTund LENAzusammengefaßt.lm NACOWA-Programm werden Experimente durchgeführt zur Beschreibung des Na­triumaerosols im Primärschutzgas eines SNR sowie zur Be­stimmung von Anreicherungsfaktoren für Cäsium, Zink und Jod im Aerosol und in den Deckelablagerungen. Das FAUST­Programm bezieht sich auf den instantanen radiologischen Quellterm bei schweren Störfällen, wobei insbesondere die Rückhaltefähigkeit des flüssigen Natriums für Brennstoff und Spaltprodukte untersucht wird. Beide Programme werden am gleichen Versuchsstand durchgeführt. LENA ist ein Vorhaben zur experimentellen Untersuchung von Deckelleckagen eines zukünftigen SNR, wobei insbesondereder Aerosolaustrag vom Primärschutzgas in das Containment und der Lufteintrag in das Primärsystem untersucht werden sollen.

Im NACOWA-Programm wurde die VersuchsreiheN 14 durch­geführt und die frühere Versuchsreihe N 13 ausgewertet. Die wichtigsten Ergebnisse sind: - Die Anreicherungsfaktoren für Zink liegen im Bereich von

20, und zwar sowohl für das Aerosol als auch für die Ablagerungen. Dies ist nicht aus dern li)arnpfdruckverhältnis erklärbar. Demgegenüber entsprechen die Anreicherungs­faktoren für Cäsium (ca. 15 Im Aerosol) dem Dampfdruck­verhältnis. ln beiden Fälfen erhält man sowohl für Argon­als auch für Heliumatmosphäre näherungsweise die glei­chen Werte.

- Versuche mit Jod wurden neu aufgenommen. Nach dem Öffnen einer Jodquelle (0,5 g) unter Natrium (200 Liter) wurden Anreicherungsfaktoren bis 700 gemessen, die al­lerdings mit der Zeit zurückgingen. Die Anreicherungsfak­toren der Ablagerungen im Deckelbereich waren teilweise größer als 1000. Etwa 20% des Jodinventars wurde nach der Versuchsreihe am Deckel wiedergefunden.

- Bereits früher gemessene Aerosolparameter (Massenkon­zentration bis 40 g/m3 und mittlere Partikelgröße bei 811m) wurden bestätigt.

Im FAUST-Programm wurde die Reiheder Stoßstromversuche mit den Versuchen 403 bis 405 weitergeführt. Nr. 403 und 404 waren Komponententests. Es zeigte sich, daß eine Nachbes­serung der Vorheizeinrichtung und eine Verbesserung des Quellbehälters im Hinblick auf die Folienstärke nötig waren. Beim Versuch 405 schließlich wurden ca. 80 kA bei 2,5 kV über eine U02-Probe von 25,5 gentladen und eine Blase von etwa 7 Litern unter Natrium erzeugt. Die Auswertung der Rückhal­tefaktoren ist noch nicht abgeschlossen. Zur Abreinigung kon-

9

laminierter, mit Natrium benetzter Anlagenteile wurde eine Ethylcarbitoi-Reinigungsanlage erfolgreich in Betrieb genom­men.

Die Konstruktionsphase für den Bau des LENA-Behälters ist abgeschlossen. Zur Zeit befindet sich das Projekt in der Be­stellphase. Hier wird allerdings die zukünftige Situation der Brüterforschung den weiteren Ablauf beeinflussen.

Die chemischen Analysen zu NACOWA und FAUST wurden im IMF I durchgeführt. in erster Linie ging es hierbei um die Bestimmung von Natrium, Cäsium, Jod und Zink.

Veröffent- Primärberichte lichungen

31615 32.02.07 P 02A 32120 32651 33153 33154

Beteiligte Mitarbeiter

Dr. Ch. Adelhelm (IMF) R. Buschbacher M. Hacker! Dl (FH) J. Minges DP H. Sauter Dr. W. Schütz

32.02.12 LAF Containmentanalysen

Gemeinsam mit dem INR ist das LAF an der Verbesserung und Erweiterung des Programmsystems CONTAIN beteiligt, mit dem die thermodynamischen, aerosolphysikalischen und radiologischen Vorgänge im Containment nach einem schwe­ren Störfall berechnet werden. Das LAF befaßt sich dabei mit der Erstellung eines mechanistischen Modells für die Freisat­zung und den Transport von Spaltprodukten. Die theoretischen Arbeiten wurden als Entwicklungsauftrag an die Universität Bochum vergeben. Ein Schwerpunkt im Berichtszeitraum war die Erstellung des Computerprogramms RENONS. MOD 1. Dieses Programm berechnet die Freisatzung schwer flüchtiger Stoffe aus einem Flüssigkeitspool in eine Inertgasatmosphäre auf der Basis eines Modells, das von Wellenbildung und Entrainment ausgeht. Als Kriterium für den Entrainmentbeginn dient eine Mindest-Wellen-Reynoldszahl. Die Anströmge­schwindigkeit über der Pooloberfläche hat einen maßgeben­den Einfluß auf die Reynoldszahl und auf die mechanische Freisetzung. Es wurden Parameterstudien begonnen, um den Einfluß der Pooloberflächen- und Gastemperatur, des Poolin­ventars, der geometrischen Abmessungen sowie der Konvek­tion zu erfassen. Ein weiterer Schwerpunktwardie Entwicklung eines Modellansatzes zur Beschreibung der Natriumfreisat­zung aus siedenen Natriumlachen unter Berücksichtigung einer möglichen Überhitzung der Flüssigkeit.

Veröffent- Primärberichte Beteiligte Mitarbeiter lichungen

31610 32.02.12 P03A Dr. U. Brackmeier (Uni Bochum) Dr. W. Schütz

32.05. LWR-orientierte Sicherheitsforschung

32.05.02 LAF LWR-Kernschmelzen

Um Weiterentwicklungen und Anwendungen des NAUA-Co­des besser zu koordinieren, sowie zum Austausch von Erfah­rungen, wurde bereits im letzten Jahr ein Benutzerklub der

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(europäischen) Anwend er gegründet und ein erster Workshop abgehalten. Der diesjährige Workshop fand unter deutlich erweiterter internationaler Beteiligung statt. Dabei wurden so­wohl Anwendungen des NAUA- Codes zu Fragestellungen der LWR-Sicherheit, dabei in steigendem Maße für WWER- Re­aktoren, als auch auf anderen Gebieten, wie Sicherheitsanaly­sen von Fusionsanlagen diskutiert. Die Arbeit des Klubs soll im nächsten Jahr fortgesetzt werden.

Veröffent- Primärberichte lichungen

Beteiligte Mitarbeiter

45

31558 V32106 V32254 V32721 V32948

33245

45.01 45.01.02 LAF

Dr. H. Bunz M. Koyro Dr. W. Schöck

Sonstige Forschungsvorhaben (SF) Institutseigene Forschung lnstitutseigene, grund­legende und anwendungs­orientierte Arbeiten

Auf dem Gebiet "Beiträge zur Fertigungstechnik von Nanopar­tikelprodukten" wurde ein einfacher aber in seinen Parametern sehr variabler Partikelgenerator aufgebaut, der bisher im we­sentlichen zu Studiender Probenahme-und Präparationstech­nik verwendet wurde. Die Partikeln wurden nach dem Prinzip der Funkenerosion in einem Unterwasserplasma erzeugt und in situ im umgebenden Fluid abgeschieden. Es wurde nach­gewiesen, daß das vorhandene TEM (EM 9) für die Ermittlung von Grö Benverteilungen ausreicht, nicht jedoch zur Erkennung von Details in der Struktur der Partikeln geeignet ist. Die orientierenden Versuche wurden abgeschlossen und doku­mentiert. Die zukünftigen Aufgaben werden sich auf die aero­solphysikalischen Fragen bei der Herstellung nanostrukturier­ter Keramiken konzentrieren.

Veröffent- Primärberichte Beteiligte Mitarbeiter lichungen

Dl (FH) J. Minges DP H. Sauter

i I _____....

Veröffentlichungen des LAF im Jahre 1992

25250 LINDNER, W.; PAUR, H.R. 31607 LAMMEL, G. 211301 Verfahren und Vorrichtung zur Beseitigung von 220107 Particle formation and growth in the S02 I

Stickoxiden und Schwefeldioxid aus Abgasen water I oxidant system: experimental results durch Bestrahlung. using a flow tube reactor versus model DE-OS 3616 800 (19.11.1987) calculations including classical nucleation DE-PS 3616 800 (12.11.1992) theory.

Proc.of the 1991 European Aerosol Conf., 30777 PAUR, H.R.; MAETZING, H.; SCHIKARSKI,W. Karlsruhe, September 16-20, 1991 211301 Removal of chlorinated dioxins and furans Journal of Aerosol Science, 22(1991)

from simulated incinerator flue gas by Suppl.1, S.S23-S26 electron beam. Strateglas 2000 : 4th World Congress of 31609 NAUMANN, K.H.; BUNZ, H. Chemical Engineering, Karlsruhe, June 16-21, 220107 Aerodynamic properlies of fractal aerosol 1991 Proc. particles. Frankfurt : DECHEMA, 1992 S.452-56 Proc.of the 1991 European Aerosol Conf.,

Karlsruhe, September 16-20, 1991 31088 NAMBA, H.; TOKUNAGA, 0.; PAUR, H.R. Journal of Aerosol Science, 22(.1991) 211301 Basic study on electron beam treatment of Suppl.1, S.S161-S164

coal-fired flue gas- aerosol size distribution measurements. 31610 KOCH, M.; BROCKMEIER, U.; SCHUETZ, W.; Proc.of the 1991 European Aerosol Conf., 320212 UNGER, H. Karlsruhe, September 16-20, 1991 A code for the prediction of sodium and Journal of Aerosol Science, 22(1991) volatile fission product release from a Suppl.1, S.S475-S478 liquid pool into an inert gas atmosphere.

Proc.of the European Aerosol Conf., 31557 GLASSTETIER, R.; RICKETIS, C.l.; Karlsruhe, September 16-20, 1991 320503 WILHELM, J.G. Journal of Aerosol Science, 22(1991)

Towards modelling the meniscus geometry and Supp1.1, S.S709-S712 volume of capillary water between two contacting microspheres in moist air. 31611 HOFFMANN, J.; METZIG, G. Proc.of the 1991 European Aerosol Conf., 220107 Calibration of log water collectors. Karlsruhe, September 16-20, 1991 Proc.of the 1991 European Aerosol Conf., Journal of Aerosol Science, 22(1991) Karlsruhe, September 16-20, 1991 Suppl.1, S.S195-S198 Journal of Aerosol Science, 22(1991)

Suppl.1, S.S291-S294 31558 DILLMANN, H.G.; BUNZ, H. 320603 Design of a filter system for PWR containment 31612 LAMMEL, G.; METZIG, G.; ZIEREIS, H.

venting. 220107 The roJe of aerosols during log events. Proc.of the 1991 European Aerosol Conf., Proc.of the 1991 European Aerosol Conf., Karlsruhe, September 16-20, 1991 Karlsruhe, September 16-20, 1991 Journal of Aerosol Science, 22(1991) Journal of Aerosol Science, 22(1991) Suppl.1, S.S701-S704 Suppl.1 , S.S533-S536

31559 LEIBOLD, H.; WILHELM, J.G. 31615 MINGES, J.; SCHUETZ, W. 211302 lnvestigations into the penetration and 320207 Experiments to characterize the sodium

pressure drop of HEPA filter media during aerosol system in the cover gas of the loading with submicron particle aerosols at European Fast Reactor EFR. high concentrations. Proc.of the European Aerosol Conf., Proc.of the 1991 European Aerosol Conf., Karlsruhe, September 16-20, 1991 Karlsruhe, September 16-20, 1991 Journal of Aerosol Science, 22(1991) Journal of Aerosol Science, 22(1991) Suppl.1, S.S761-S764 Suppl.1, S.S773-S776

32108 SANDER, R.; MENZEL, R.; NAUMANN, K.H. 31606 PAUR, H.R.; MAETZING, H.; WOLETZ, K. 220107 Solvent induced broadening of fluorescent 211301 Removal of volatile organic compounds from electronic transitions of paraterphenyl.

industrial offgas by Irradiation induced Berichte der Bunsengesellschaft fuer aerosol formation. Physikalische Chemie, 96(1992) S.188-94 Proc.of the 1991 European Aerosol Conf., Karlsruhe, September 16-20, 1991 32111 PAUR, H.R.; SCHIKARSKI, W. Journal of Aerosol Science, 22(1991) 211301 Electron beam induced purification of Suppl.1, S.S509-S512 industrial emissions.

Applications of Isotopes and Radiation in the Gonservalion of the Environment : Proc.of an lnteranat.Symp., Karlsruhe, March 9-13, 1992 Wien: IAEA, 1992 S.93-104 IAEA-SM-3251187

11

32117 ALSMEYER, H.; ADELHELM, C.; DILLMANN, H.G.; 32248 FURRER, J.; KREISZ, S.; STOEHR, J.; 320502 FOIT, J.J.; HEINLE, M.; RATAJCZAK, W.; 211105 HUNSINGER, H.

SCHNEIDER, H.; SCHUMACHER, G.; SKOKAN, A.; Verfahren zur Restreinigung von Abgasen. STIEFEL, S.; TROMM, W. Symposium 25 Jahre LIT- 5 Jahre TAMARA. Ein Beta-Experiment zur Moeglichkeit des Forschung und Entwicklung im Sumpfwasserkontakts bei Kernschmelzunfaellen Kernforschungszentrum Karlsruhe zur in Druckwasserreaktoren. Hausmuellverbrennung', Karlsruhe, 7.-8.April Jahrestagung Kerntechnik 92. Karlsruhe, 1992 5.-7.Mai 1992 KfK-5000 (Maerz 92) S.95-1 09 Kerntechnische Ges.e.V. Deutsches Atomforum e.V. 32253 KREISZ, S.; STOEHR, J. Sonn: INFORUM 1992 S.151-54 211105 Wiederfindungsraten von polychlorierten

Dibenzodioxinen/-furanen (PCDD/F) auf 32118 ALSMEYER, H.; ADELHELM, C.; DILLMANN, H.G.; Braunkohlenkoks. 320502 FOIT, J.J.; HEINLE, M.; RATAJCZAK, W.; GIT-Fachzeitschrift fuer das Laboratorium,

SCHUMACHER, G.; SKOKAN, A.; STIEFEL, S.; 36(1992) Nr.6, S.655 TROMM, W. Beta-Experimente zur Rolle des Zirkoniums bei 32304 MAETZING, H.; PAUR, H.R. der Schmelze-Beton-Wechselwirkung und ihre 211301 Chemical mechanisms and process parameters of Anwendung auf den KernschmelzunfalL flue gas cleaning by electron beam. Jahrestagung Kerntechnik 92. Karlsruhe, Nriagu, J.O. {Hrsg.] 5.-7.Mai 1992 Gaseous Pollutants: Characterization and Kerntechnische Ges.e.V. Deutsches Atomforum Cycling e.V. New York (u.a.] : Wiley, 1992 S.307-33 Sonn : INFORUM 1992 S.155-58 (Advances in Environmental Science and

Technology) 32119 CHERDRON, W. 320206 Natrium-Poolbraende: ein geloestes 32305 WILHELM, J.G.; DEUBER, H.

Sicherheitsproblem. 450100 The removal of short-lived iodine isotopes. Jahrestagung Kerntechnik 92. Karlsruhe, Goossens, W. [Hrsg.] 5.-7.Mai 1992 Treatment of Gaseous Effluents at Nuclear Kerntechnische Ges.e.V. Deutsches Atomforum Facilities e.V. Chur (u.a.] : Harwood, 1991 S.67-96 Sonn: INFORUM 1992 S.187-90 (Radioactive Waste Management Handbock ; 2)

32120 MINGES, J.; SAUTER, H. 32492 SCHIKARSKI, W. 320207 Freisatzung von Brennstoff und Spaltprodukten 220107 Vergleichende Untersuchungen von

aus Natrium bei Natrium-Beton-Wechselwirkung. Energierisiken. Jahrestagung Kerntechnik 92. Karlsruhe, Radioaktivitaet: Risiko, Sicherheit, 5.-7.Mai 1992 2. veraend. u.aktualis .Auf I. Kerntechnische Ges.e.V. Deutsches Atomforum Karlsruhe: KfK, 1991 . - S. 71-78 e.V. Sonn: INFORUM 1992 S.191-94 32517 METZIG, G.; LAMMEL, G.; ZIEREIS, 1"1.

220107 Die Wechselwirkung zwischen Aerosolen und 32200 LAMMEL, G.; POHLMANN, G. Nebeltroepfchen. 220107 Phase behaviour of ammonia, nitric acid, and Projekt Europaeisches Forschungszentrum fuer

particulate ammonium nitrate: the influence Massnahmen zur Luftreinhaltung (PEF). of the aerosol characteristics. 8. Statuskolloquium des PEF vom 17. bis 19. Proc.of the European Aerosol Conf., Oxford, Maerz 1992 im Kernforschungszentrum GB, September 7-11, 1992 Karlsruhe. Journal of Aerosol Science, 23(1992) KfK-PEF 94 (April 92) S.403-11 Suppl.1 , S.S941-S944

32518 LEIBOLD, H.; WILHELM, J.G. 32201 LESKOPF, W. 211302 Entwicklung abreinigbarer Schwebstoffilter -450100 Literaturstudie und experimentelle Abreinigung durch Rueckspuelen.

Untersuchungen zur Bildung von organischen Projekt Europaeisches Forschungszentrum fuer Iodverbindungen in Alken-, Alkanol- sowie Massnahmen zur Luftreinhaltung (PEF). Benzol-Dampf/Luft-Gemischen mit Radioiod im 8. Statuskolloquium des PEF vom 17. bis 19. Strahlenfeld. Maerz 1992 im Kernforschungszentrum KfK-4973 (Januar 92) Karlsruhe.

KfK-PEF 94 (April 92) S.433-43 32202 LESKOPF, W. 450101 Literaturstudie und experimentelle 32646 BUNZ, H.; KOYRO, M.; NAUMANN, K.H.

Untersuchungen zur Bildung von organischen 220107 Physical and chemical behaviour of droplet Iodverbindungen aus systems containing more than one electrolyte. Alkan-Dampf/Luft-Gemischen mit Radioiod im Proc.of the European Aerosol Conf., Oxford, Strahlenfeld. GB, September 7-11,1992 KfK-4914 (Januar 92) Journal of Aerosol Science, 23(1992)

Suppl.1, S.S169-S172

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32650 CHERDRON, W. 32871 WILHELM, J.; BENZEL, M.; MARTINSTEG, H. 320206 The destruction of mechanical structures by 450000 Verfahren zur Druckentlastung des

sodium fires. Sicherheitsbehaelters einer Kernkraftanlage Proc.of the Joint InternatMeeting of the im Stoerfall und Filter zur Durchfuehrung des American Nuclear Society and the European Verfahrens. Nuclear Society, Chicago, 111., November DE-PS 38 24 606 (9.1 .1992) 15-20, 1992 Transactions of the American Nuclear 32884 LINDNER, W. Society, 66(1992) S.319-20 32884 Leitblechanordnung fuer Schuettschichtfilter-

und/oder Reaktoren. 32651 MINGES, J.; SCHUETZ, W. DE-PS 40 30 896 (4.12.1991) 320207 Experiments on cover-gas phenomena of the

European Fast Reactor. 32893 BAUMGAERTEL, G.; FURRER, J.; CLAUDIUS, K.; Proc.of the Joint InternatMeeting of the 450100 PLIETH, W.; RIEGER, H.J. American Nuclear Society and the European Verfahren zum Desorbisren von Spaltjod. Nuclear Society, Chicago, 111., November DE-PS 41 16 388 (7.9.1992} 15-20, 1992 Transactions of the American Nuclear 32914 OHLMEYER, M.; MARTINSTEG, H.; WILHELM, J. Society, 66(j 992} S.314-15 450000 Mehrwegsorptions-Filteranlage zur Reinigung

von Gasen, insbesondere von Abgasen aus 32652 SAUTER, H. Verbrennungsanlagen. 320206 Fuel and fission product release from sodium. DE-OS41 07983(17.9.1992}

Proc.of the Joint InternatMeeting of the American Nuclear Society and the European 33036 RICKETTS, C.l. Nuclear Society, Chicago, 111., November 320503 Zum Verhalten von Schwebstoffillern der 15-20, 1992 Klasse S bei Durchstroemung mit Luft hoher Transactions of the American Nuclear Feuchte. Society, 66(1992) S.330-31 KfK-5057 (Oktober 92)

Dissertation, Universitaet Karlsruhe 1992 32655 METZIG, G.; LAMMEL, G.; ZIEREIS, H. 220107 Aerosole und ihre Bedeutung in der 33152 PAUR, H.R.; BAUMANN, W.; LINDNER, W.;

Atmosphaere. 211301 MAETZING, H. GIT-Fachzeitschrift fuer das Laboratorium, lmprovement of energy efficiency and filter 36(1992) S.499-505 technology in the electron beam dry scrubber

process. 32770 DILLMANN, H.G.; PASLER, H.; SCHMITT, H. Radiation Physics and Chemistry, 40(1992) 320502 Kernschmelzenversuche BETA. S.273-78

Sicherheitsorientierte LWR-Forschung. Jahresbericht 1991 . 33153 KOCH, M.; BROCKMEIER, U.; SCHUETZ, W.; KfK-5050 (August 92) S.88-91 320207 UNGER, H.

The code RENONS for the prediction of 32772 NEUBERGER, M.; FRONHOEFER, M.; HARDY, T.; nonvolatile species release from liquid 320503 KUHN, W. surfaces into a gas.

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