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Organic micropollutants in freshwater ec · PDF fileequilibrium partitioning theory, the chemical activity of an organic compound is equal in sediment organic carbon, in exposed biota

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  • Organic micropollutants in freshwater

    ecosystems

    -

    Pollution dynamic and adverse effects at

    population genetic level in a model freshwater

    population

    Von der Fakultät für Mathematik, Informatik und

    Naturwissenschaften der RWTH Aachen University

    zur Erlangung des akademischen Grades

    eines Doktors der Naturwissenschaften genehmigte Dissertation vorgelegt

    von

    Diplom-Meeresbiologe

    Pedro Antonio Inostroza Bustos aus Concepción, Chile

    Berichter: Prof. Dr. rer. nat Henner Hollert

    PD Dr. rer. nat Werner Brack

    Tag der mündlichen Prüfung: 20 Oktober 2016

    Diese Dissertation ist auf den Internetseiten der Universitätsbibliothek online verfügbar

  • ii

  • iii

    Erklärung

    Die vorliegende Dissertation wurde im Department Wirkungsorientierte Analytik am

    Helmholtz-Zentrum für Umweltforschung-UFZ in Zusammenarbeit mit dem Lehr- und

    Forschungsgebiet für Ökosystemanalyse des Instituts für Umweltforschung (Biologie V) der

    RWTH Aachen unter Betreuung von Herrn PD. Dr. Werner Brack und Herrn Prof. Dr.

    Henner Hollert angefertigt.

    Hiermit versichere ich, dass ich die vorliegende Doktorarbeit selbstständing verfasst

    und keine anderen als die angegebenen Hilfsmittel verwendet habe. Alle Textauszüge und

    Grafiken, die sinngemäß oder wörtlich aus veröffentlichten Schriften entnommen wurden,

    sind durch Referenzen gekennzeichnet.

    Dipl. Pedro Antonio Inostroza Bustos Aachen, den 03.August 2016

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    "For the things we have to learn before we can do them, we learn by doing them"

    – Aristotle, The Nicomachean Ethics

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    ABSTRACT

    The environment, and particularly freshwater ecosystems, is permanently under

    anthropogenic pressure, mainly due to the need of mankind to satisfy the ongoing demand of

    goods and services in order to support our society. However, continuous requests of

    ecosystem services undoubtedly evoke environmental consequences. Chemical

    contaminations are widely known for their harmful impacts on aquatic organisms and are

    today discussed as being responsible for increasing global impairments of ecological balance.

    In addition to direct effects, sublethal effects on the genetic level are increasingly suggested

    to provide versatile indicators for the assessment of hazardous chemicals. Such genetic

    effects of chemical stressors on aquatic organisms have so far been poorly addressed.

    The aim of this thesis is to contribute to our understanding how anthropogenic

    pressures, particularly chemical and non-chemical stressors, may impair aquatic ecosystem

    functioning. The novel approach presented here is based on the analytical and thematic

    combination of evolutionary ecotoxicology and body burden analysis of organic

    micropollutants.

    The CHAPTER 1 offers an overview of the state-of-the-art regarding the occurrence

    and potential ecological effects of organic micropollutants in aquatic environments.

    Furthermore, a concept regarding the likely value of including evolutionary ecotoxicology in

    future assessments is presented.

    In CHAPTER 2, a multi-target screening method based on pulverised liquid

    extraction and a modified QuEChERS approach with additional hexane phase was developed

    and optimised. This method allows the extraction and measurement of a wide range of

    organic micropollutants, acknowledging the emerging relevance of biological environmental

    tissues in environmental chemistry and ecotoxicology. The new method developed here was

    successfully applied in different freshwater ecosystems, including the River Danube along its

    watercourse and the River Holtemme in Central Germany. The method exhibited particularly

    robust performance compared to other published analytical methods. In essence, low

    quantification limits and high recovery rates make this method suitable to detect pesticides,

    such as insecticides, herbicides and fungicides and wastewater-derived pollutants such as

    industrial chemicals and pharmaceuticals, in tissues of biological samples. The results

    obtained with this method were combined with other environmental matrices in order to

    examine the environmental dynamics of emerging organic micropollutants in the River

    Holtemme.

    In CHAPTER 3, a multi-compartment approach based on chemical activity,

    equilibrium and predicted baseline toxicity was developed. A direct injection, pressurised

    liquid extraction methods, and the multi-target screening method developed in CHAPTER 2

    were used in order to quantify emerging organic micropollutants in water, sediment and

    biota, respectively. Freely dissolved concentrations of compounds quantified in the River

    Holtemme and their corresponding chemical activities were calculated in the water, sediment

  • viii

    and biota (Gammarus pulex tissues) compartments. The bioavailable fraction of pollutants

    and thus the fate and distribution of emerging compounds were assessed. According to

    equilibrium partitioning theory, the chemical activity of an organic compound is equal in

    sediment organic carbon, in exposed biota and in pore water, if equilibrium is reached

    between these phases. Sediments showed highest chemical activities and significant

    differences were quantified between water and biota compartments. The findings obtained

    suggest that the system studied here was in disequilibrium based on the equilibrium

    partitioning theory. Additionally, sediment samples exhibited the highest potential toxicity.

    Hazard assessment of the quantified contaminants showed a strong dependency on which

    compartment is analysed.

    CHAPTER 4 demonstrates the biological effects of long-term exposure to pollution

    on a model freshwater invertebrate population. Briefly, the adverse effects of global and

    emerging anthropogenic pressures were assessed using a novel approach based on

    evolutionary ecotoxicology and body burden analysis of organic micropollutants. This

    approach was then successfully applied to G. pulex populations occurring along the River

    Holtemme. The results provide empirical evidence of both direct and indirect effects due to

    chemical and non-chemical stressors. The analyses revealed pollutant-induced changes in the

    genetic structure as well as higher mutation rates downstream of a wastewater treatment

    plant. Furthermore, hindered gene flow due to physical barriers (i.e. weirs) separating

    upstream and downstream waters in the River Holtemme was detected. Although, these

    findings offer new insights into the field of ecotoxicology in general, and allows for new

    interpretation of the role of wastewater treatment plants as sources of chemical stress in the

    environment.

  • ix

    ZUSAMMENFASSUNG

    Die Umwelt und insbesondere aquatische Ökosysteme stehen permanent unter

    anthropogener Belastung beruhend auf der stetigen Nachfrage nach Waren und

    Dienstleistungen zum Erhalt unserer Gesellschaft. Die kontinuierliche Bereitstellung von

    Ökosystemdienstleistungen bringt zweifelsohne auch Konsequenzen für die Umwelt mit sich.

    Chemische Kontaminationen sind für ihre schädlichen Wirkung auf aquatische Organismen

    bekannt und werden heute als mitverantwortlich für globale Veränderungen im ökologischen

    Gleichgewicht diskutiert. Neben direkten Effekten auf aquatische Organismen werden heute

    auch sublethale Effekte auf genetischer Ebene als wichtige Kenngrößen zur

    Gefahreneinschätzung von Kontaminanten diskutiert. Die genetischen Auswirkungen von

    chemischen Stressoren auf Süßwasserorganismen sind bis dato jedoch sehr wenig untersucht.

    Ziel dieser Dissertation ist es zum wissenschaftlichen Verständnis beizutragen,

    inwiefern anthropogene Belastungen, inbesondere chemische und nicht-chemische

    Stressoren, aquatische Ökosysteme beeinträchtigen können. Der hier verwendete neue Ansatz

    basiert auf der analytischen und inhaltlichen Verbindung von evolutionärer Ökotoxikologie

    und der Belastungsanalyse von organischen Mikroschadstoffen.

    Kapitel 1 liefert einen Überblick über den aktuellen Wissensstand bezüglich des

    Auftretens und der möglichen ökologischen Effekte von Mikroschadstoffen in aquatischen

    Systemen. Des Weiteren wird ein Konzept zum Wert Evolutionsökologisch-toxikologischer

    Ansätze bei zukünftigen Gefahreneinschätzungen von Mikroschadstoffen präsentiert.

    In Kapitel 2 wurde ein mehrzieliges Screening-Verfahren entwickelt und optimiert,

    dass auf einer Flüssigextraktion sowie einem modifizierten QuEChERS Ansatz mit

    zusätzlicher Hexan-Phase beruht. Diese Methode erlaubt es, eine große Bandbreite von

    organischen Mikroschadstoffen zu extrahieren und zu messen. Die Analyse solcher Stoffe aus

    biologischen Geweben in Umweltproben gewinnt in der Umweltchemie und Ökotoxikologie

    zunehmend an Bedeutung. Die hier entwickelte Methode wurde erfolgreich in mehreren

    Süßwas

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