Relaxation und Spinwelleninstabilitäten in polykristallinen Ferromagneten

Vom Fachbereich Physik der Technischen Universität Darmstadt

zur Erlangung des Grades

eines Doktors der Naturwissenschaften (Dr. rer. nat.)

genehmigte Dissertation von

Dipl.-Phys. Ulrich Ernst Ewald Hoeppe

aus Schotten (Vogelsbergkreis)

Referent: Priv.-Doz. Dr. H. Benner Korreferent: Prof. Dr. Dr. hc. mult. A. Richter

Tag der Einreichung: 12.02.2003

Tag der Prüfung: 14.05.2003

Darmstadt 2003 D17

Inhalt 1. Einleitung 3 2. Grundlagen 5

2.1. Bewegungsgleichung der Magnetisierung 5 2.2. Spinwellen 6 2.3. Entwicklung der Magnetisierung nach Magnon-Operatoren 8 2.4. Spinwellen Instabilitäten 10

2.4.1. Erste Suhl-Instabilität 10 2.4.2. Zweite Suhl-Instabilität 12 2.4.3. Parallel pump-Instabilität 13

3. Theorie 16 3.1. Bisherige Arbeiten 16 3.2. Poren 17

3.2.1. Verallgemeinerung der SLK-Theorie 18 3.2.2. Zur Spinwellenlinienbreite ∆Hk 24 3.2.3. Einfluss der Oberflächenrauhigkeit durch pit-Dämpfung 29

3.3. Einfluss der Kornstruktur 34 3.3.1. Das embedded grain-Modell 35

3.4. Ergänzung und Diskussion der Theorie 38 3.4.1. Mikroporosität 38 3.4.2. Dämpfung der uniformen Mode 40 3.4.3. Feldinhomogenitäten und lokale Dynamik 42 3.4.4. Sättigungseffekt und Selbstkonsistenz 44

4. Proben 47 4.1. Kristallstruktur von YIG 47 4.2. Mikrostruktur 48 4.3. Präparation 50

4.3.1. Korngrößen 50 4.3.2. Poren 51 4.3.3. Lunker 52 4.3.4. Mikroporen 52

5. Messtechnik 54 5.1. Resonanzlinienbreite ∆H-3dB 54 5.2. Effektive Linienbreite ∆Heff 55 5.3. Kritische Feldstärken und Spinwellenlinienbreite ∆Hk 57

6. Experimentelle Ergebnisse 60 6.1. Resonanzlinienbreite 60 6.2. Effektive Linienbreite 62 6.3. Parallel pump-Instabilität 65 6.4. Erste Suhl-Instabilität 70

7. Zusammenfassung 77

Anhang 79 Literaturverzeichnis 83

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1. Einleitung Mit der Einführung der Radartechnik und später der Mikrowellentechnik für Kommunikationszwecke erlangten ferromagnetische Materialien, sog. Ferrite, eine wichtige Bedeutung. Unter Ausnutzung der ferromagnetischen Resonanz lassen sich eine Vielzahl sehr nützlicher Mikrowellenbauteile realisieren. Mit der Entdeckung des Yttrium-Eisen-Granats (yttrium iron garnet, YIG) im Jahr 1956 stand zudem ein Material mit hervorragenden magnetischen Eigenschaften zur Verfügung, das auch die experimentelle Überprüfung der sich rasch entwickelnden Theorie ermöglichte. Charles Kittel soll gesagt haben: „What the fruit fly is for genetics, are the garnets for magnetics“. Die Relaxationsmechanismen einkristalliner Materialien konnten noch in den 60er Jahren weitgehend geklärt werden. Auch die bei höheren Mikrowellenleistungen durch Mehrmagnonenprozesse auftretenden Spinwelleninstabilitäten wurden durch die Suhlsche Theorie sehr gut beschrieben. Mit zunehmender Perfektion der hergestellten Einkristalle wurde der Einfluss der Probenoberfläche, d.h. die Oberflächenrauhigkeit, immer deutlicher: Die Inhomogenitäten führen zu einer sehr ausgeprägten Verbreiterung der Resonanz-linienbreite. Bei polykristallinen Materialien wird die Zahl der Inhomogenitäten, gegeben durch Kornstruktur und Porosität, schließlich so groß, dass ihr Einfluss alle übrigen Mechanismen dominiert. Die Theorie von Sparks, Loudon und Kittel (SLK) [Sparks1961] konnte die Linien-verbreiterung der ferromagnetischen Resonanz aufgrund von Oberflächenrauhigkeit und Porosität gut erklären. Die Auswirkung dieser Inhomogenitäten auf die Relaxation von Spinwellen, und damit auf die Suhlschen Instabilitäten, wurde jedoch nicht erklärt. Experimentell wurde dagegen, auch wegen der technischen Bedeutung, der Einfluss der Mikrostruktur vielfach untersucht. Auffallend war insbesondere der unterschiedliche Einfluss von Korngröße und Porosität auf die Relaxation der uniformen Mode und der Spinwellen, und damit auf die Suhlschen Instabilitäten. Zur Beschreibung einzelner Experimente wurden verschiedene einfachere Modelle oder einfach phänomenologische Parameter verwendet. Motivation für die vorliegende Arbeit war, zu klären, ob sich z. B. mit den Methoden der aufstrebenden Nanotechnologien optimale Mikrostrukturen herstellen lassen: Ein Material mit kleiner Resonanzlinienbreite, d.h. geringen Verlusten, und großer Spinwellenlinienbreite, d.h. großer Leistungsfestigkeit, wäre ideal. Da die Mikrostruktur eines Materials auf Moden verschiedener Wellenlänge unterschiedlich wirkt, während Dotierungen z.B. mit Holmium oder Dysprosium wellenlängenunabhängig die Dämpfung erhöht, erscheint dieser Ansatz vielversprechend. Aus dieser Zielsetzung ergaben sich zwei Aufgaben: Zum einen sollte ein Modell gefunden werden, das die Relaxation von uniformer Mode und Spinwellen gleichermaßen gut in Abhängigkeit von der Mikrostruktur beschreibt, zum anderen musste experimentell der Einfluss von Porosität und Korngröße an speziell präparierten Proben untersucht werden. Da sich alle bisherigen Modelle als zu beschränkt und für die gestellte Aufgabe als unbrauchbar erwiesen, habe ich das - vergleichsweise aufwendige - Modell von SLK für die Relaxation der uniformen Mode auf Spinwellen, d.h. Moden beliebiger Wellenzahl k, erweitert. Für den Einfluss der Korngrößen habe ich ein formal ähnliches Modell, später als embedded grain-Modell bezeichnet, entwickelt [Hoeppe2001a, 2003a]. Damit kann jetzt der Einfluss der zwei wesentlichen Parameter der Mikrostruktur, Porosität und Korngröße, auf die Relaxation von uniformer Mode und Spinwellen innerhalb eines einheitlichen Modells beschrieben werden. Besonderen Wert habe ich auf die Probenpräparation gelegt: Bei polykristallinen Sinterwerkstoffen sind Porosität und Korngröße im Allg. gegenläufige Größen, da der Sinterprozess nur bei gleichzeitigem Kornwachstum zu einer Dichteerhöhung führt. Die in der Literatur beschriebenen Experimente wurden daher teils bzgl. Korngröße, teils bzgl. Porosität

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interpretiert [Patton1970a, b]. Durch gezielte Probenpräparation konnte ich ohne messbare Veränderung der Korngröße Porosität und Porengröße variieren. Dadurch konnte erstmals eindeutig der Einfluss der beiden Parameter getrennt untersucht werden. Messungen der ferromagnetischen Resonanzlinienbreite, der Dissipation der uniformen Mode außerhalb der Resonanz (effektive Linienbreite), der kritischen Feldstärken bei parallel pump- und Erster Suhl-Instabilität wurden bei verschiedenen Frequenzen an denselben Proben durchgeführt. Dadurch konnten die Relaxationsmechanismen sowohl bzgl. ihrer Abhängigkeit vom Wellenvektor als auch von der Frequenz untersucht werden. Für die Messung der kritischen Feldstärken der Spinwelleninstabilitäten wurde hierfür eine neue Messmethode entwickelt, die Messungen bei niedrigen Mikrowellenleistungen und unterschiedlichen Frequenzen ermöglicht [Hoeppe2002a]. Sowohl aus der theoretischen Behandlung als auch aus den experimentellen Untersuchungen ergaben sich qualitativ neue und grundlegende Aussagen, die insbesondere die Abhängigkeit der Spinwellenlinienbreite vom Wellenvektor k und die Auswirkung inhomogener Feldverteilungen innerhalb der Probe auf die Spinwelleninstabilitäten betreffen.

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2. Grundlagen In diesem Kapitel werden die Grundlagen kurz erläutert und die im Folgenden verwendete Notation dargestellt. 2.1 Bewegungsgleichung der Magnetisierung Wird ein magnetisches Moment M in einem statischen Magnetfeld H von einem transversalen magnetischen Wechselfeld zu einer Präzession angeregt, tritt bei der Frequenz ω0 Resonanz auf. Die Resonanzfrequenz wird durch die Larmorsche Gleichung

H⋅= γω0 , wobei cm

ee2

g=γ (2.1)

gegeben. Für freie Elektronen ist der Landefaktor g ≅ 2, für ferromagnetische Materialien meist etwas größer (ca. 2,01 bis 2,05). In den meisten Fällen, wie auch in der vorliegenden Arbeit, wird das gyromagnetische Verhältnis ausreichend genau mit γ = 2π⋅2,8 MHz/Oe beschrieben.

Abb.2.1: Zur Beschreibung der ferromagnetischen Resonanz mit einer Drehmomentgleichung Das dynamische Verhalten der Magnetisierung M eines Ferromagneten wird durch die Landau-Lifschitz-Gleichung

dissHMM eff +×⋅−=• rrr

γ (2.2) beschrieben, wobei in Heff alle auf die Magnetisierung M wirkenden magnetischen Felder zusammengefasst sind. Je nach Art der Beschreibung der Dämpfung spricht man von

Landau-Lifschitz-Dämpfung )( HMMM

dissrrr

××=λ , (2.3a)

Gilbert-Dämpfung )(•

×= MMM

dissrrα , (2.3b)

oder Bloch-Bloembergen-Dämpfung 12

)()(T

MMT

MMdiss Szyx

rrrr−

++

= . (2.3c)

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Für den Spezialfall eines starken statischen Feldes, schwachen treibenden Wechselfeldes und geringer Dämpfung sind alle drei Ausdrücke äquivalent, und es gilt

dBHT 3

2 211

−∆===≡Γ γγλωαω . (2.4)

Alle drei Ausrücke sind jedoch rein phänomenologisch begründet, tatsächlich verbergen sich dahinter eine Vielzahl verschiedener Dämpfungsmechanismen. Die Parameter λ und α in den Ausdrücken (2.3a) und (2.3b) beschreiben die Dämpfung als eine der Dynamik entgegen-wirkende Kraft ähnlich einer Reibung. In der Bloch-Bloembergen-Notation (2.3c) wird mit den Parametern T1 und T2 zwischen longitudinaler und transversaler Relaxationszeit unterschieden. Unter longitudinaler Relaxation versteht man dabei die Verminderung des Präzessionskegels der Magnetisierung, wodurch die in Richtung des statischen Feldes liegende z-Komponente der Magnetisierung dem Wert der Sättigungsmagnetisierung Ms entgegenstrebt. Ein Beispiel für longitudinale Relaxation ist die durch Spin-Bahn-Kopplung vermittelte Spin-Gitter-Relaxation; man spricht hier auch von Magnon-Phonon-Wechsel-wirkungen bzw. Prozessen. Bei transversaler Relaxation bleibt die z-Komponente der Magnetisierung erhalten, lediglich die Phase der magnetischen Momente relaxiert. Solche Magnon-Magnon- oder allgemein Mehrmagnonenprozesse ändern die Energie im magnetischen System nicht. Bei Ferromagneten, insbesondere bei polykristallinen Werkstoffen, dominieren diese sog. „T2-Prozesse“. Beispiele sind die für die Spinwellen-instabilitäten verantwortlichen 3- und 4-Magnonen-splitting-Prozesse sowie der in dieser Arbeit ausführlich behandelte 2-Magnonen-Streuprozess. 2.2 Spinwellen Neben der uniformen Präzession der Magnetisierung, der ferromagnetischen Resonanz, sind auch räumlich inhomogene Moden (vgl. Abb.2.3) Lösungen der oben beschriebenen Bewegungsgleichung: Für Anregungen großer Wellenlänge sind die Randbedingungen durch die Probengeometrie zu berücksichtigen, und man spricht von magnetostatischen Moden oder Walker-Moden. Für Anregungen kleiner Wellenlänge können die Randbedingungen ver-nachlässigt werden. Neben der bei magnetostatischen Moden wesentlichen dipolaren Wechselwirkung hat hier die Austauschwechselwirkung wesentlichen Einfluss. Die Bewegungsgleichungen werden gelöst mit einem Ansatz ebener Wellen

∑ ⋅⋅⋅+=k

rkik etmMtrM

r

rrrrrr)(),( 0 , (2.5)

und das Feld Heff wird beschrieben durch

exDaeff HHHHrrrr

++= . (2.6) Das effektive Dipolarfeld HD ergibt sich aus divB = div(H+4πM) = 0 und den Rand-bedingungen an der Oberfläche zu

∑ ⋅⋅⋅⋅⋅

+⋅=k

rkikSD e

kmkkMNtrH

r

rrrrr

rtrr2

)(4),( π , (2.7)

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wobei der erste Term das statische makroskopische Entmagnetisierungsfeld beschreibt. Das effektive Austauschfeld Hex berechnet sich nach [Damon1963] zu

∑ ⋅⋅⋅⋅=⋅=k

rkikex emkDtrmgraddivDH

r

rrrrrr2),( , (2.8)

wobei D die sog. Spinwellensteifigkeit beschreibt. Für den Spezialfall eines starken statischen Magnetfeldes Ha = Ha⋅ez, kleinem transversalen Wechselfeld und obigem Ansatz erhält man schließlich die Dispersionrelation für Spinwellen

)sin4)((),( 2222kSiik MkDHkDHk Θ⋅+++=Θ πγω , (2.9)

wobei die Ausbreitungsrichtung der Spinwellen in Kugelkoordinaten beschrieben wird und deren Frequenz nicht vom azimutalen Winkel abhängt. Die statische Entmagnetisierung wurde hier durch Einführung eines inneren statischen Feldes Hi = Ha-Nz⋅4πMS berücksichtigt. Während die isotrope Austauschwechselwirkung nur eine quadratische Abhängigkeit von der Wellenzahl k bedingt, führt die anisotrope Dipolarwechselwirkung zu einer Abhängigkeit von der Ausbreitungsrichtung der Spinwellen, beschrieben durch den Winkel Θk. Die Dispersionsrelation wird dadurch zu einem Band aufgeweitet, und diese Entartung hat wesentliche Auswirkungen auf die in dieser Arbeit behandelten Prozesse (Abb.2.2).

Abb.2.2: Das Spinwellenband: Dargestellt sind die drei Äste θk = 0°, 45° und 90°. Für sehr kleine Wellenzahlen (schraffierter Bereich) wird der Ansatz ebener Spinwellen unrichtig und es müssen stattdessen magnetostatische Moden angesetzt werden. Auf das explizite Einbeziehen magnetostatischer Moden wird in der vorliegenden Arbeit verzichtet, da schon bei relativ kleinen Wellenzahlen (bzw. Modenindizes) in der Größenordnung 102 - 103 cm-1 von einem Kontinuum ausgegangen werden kann, und eine Unterscheidung benachbarter Moden aufgrund der typischen Linienbreiten von ≥ 1 Oe (bzw. der Oberflächenrauhigkeit der Proben) nicht sinnvoll bzw. möglich ist.

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Abb.2.3: Veranschaulichung stehender (a) und fortschreitender Spinwellen (b). 2.3 Entwicklung der Magnetisierung nach Magnon-Operatoren Um später den Einfluss der Mikrostrukur durch 2-Magnonen-Streuprozesse beschreiben zu können, wird die Magnetisierung nach Magnon-Operatoren entwickelt. Zunächst soll der Übergang von einzelnen magnetischen Momenten, der Spins, auf die makroskopische Observable der Magnetisierung dargestellt werden. Anschließend kann mit Hilfe der Holstein-Primakoff-Transformation die Magnetisierung nach Magnon-Operatoren entwickelt werden. Die Magnetisierung ist eine extensive Größe und gegeben durch die Summe magnetischer Momente pro Volumeneinheit V(r); man definiert daher:

∑∈

⋅≡)(,)(

2)(rVri

ii

SrV

rMrr

rr

rr µ . (2.10)

Der Übergang in ein Kontinuumsmodell ist erlaubt, solange k⋅a << 1, d.h. solange man sich auf Anregungen mit Wellenlängen viel größer als der Abstand einzelner Spins beschränkt. Die Wellenzahlen bei den in dieser Arbeit betrachteten Magnonen bzw. Spinwellen sind kleiner als 106 cm-1, die entsprechenden Wellenlängen von mindestens 100 nm sind also noch deutlich größer als die Gitterkonstanten a typischer Ferromagnete von ca. 1 nm. Durch die Holstein-Primakoff-Transformation kann der Hamiltonoperator eines Spinsystems, welcher Zeeman-, Dipolar- und Austauschwechselwirkung enthält, diagonalisiert werden [Sparks1964, White1983]. Damit erhält er die Struktur des Hamiltonoperators eines harmonischen Oszillators, und die Spinoperatoren Si werden in Magnon-Operatoren bk überführt, die analog zum harmonischen Oszillator als Erzeuger und Vernichter von Magnonen betrachtet werden können. Drückt man die Spins Si in Gleichung (2.10) durch diese Magnon-Operatoren bk aus, ergibt sich für die Magnetisierung M:

( )...4)(321

+−⋅= +⋅+ ∑ kkkk

krkiS bbbObe

VMrM

r

rrr µ (2.11a)

- 8 -

( ...4)(321

+−⋅= +++⋅−− ∑ kkkk

krkiS bbbObe

VMrM

r

rrr µ ) (2.11b)

∑ +−= +⋅−

21

21

21

,

)( ..2)(kk

kkrkki

Sz ccbbe

VMrM

rr

rrrr µ (2.11c)

Für die später folgenden Berechnungen ist eine Aufteilung in einen räumlich konstanten Term M0 und einen räumlich variablen Teil Mk praktisch. Mit der Definition

)()( 0 rMMrM krrrrr

+≡ ergibt sich: (2.12)

004)( b

VMrM S ⋅=+ µr ∑ ⋅+ ⋅=

µµ

µµ beVMrM rkiS

k

rrr 4)( (2.13)

Sz MrM =)(0r ∑ +−= +⋅−

νµνµ

νµµ,

)( ..2)( ccbbeV

rM rkkizk

rrrr

In Kugelkoordinaten lauten die Komponenten für M0 und Mk explizit:

( ) Θ−+Θ⋅= +−Θ sincos 000 SiiS Mebeb

VMM ϕϕµ (2.14)

( )ϕϕϕ µ iiS ebebVMiM +− −⋅⋅−= 000

( ) Θ++⋅Θ= +− cossin 000 SiiSr Mebeb

VMM ϕϕµ

( ) ( )rKirKirkiirkiiSk ebbebb

Veebeeb

VMM

rrrrrrrr⋅+⋅−+⋅−+⋅−Θ +Θ++Θ⋅= ∑∑ νµνµ

νµµ

ϕµ

ϕµ

µµ µµ

,sin2cos

( )rkiirkiiSk eebeeb

VMiM

rrrr⋅−+⋅− −⋅−= ∑ µµ ϕ

µϕ

µµ

ϕ µ

( ) ( )rKirKirkiirkiiSrk ebbebb

Veebeeb

VMM

rrrrrrrr⋅+⋅−+⋅−+⋅− +Θ−+Θ⋅= ∑∑ νµνµ

νµ

ϕµ

ϕµ

µ

µµ µµ

,cos2sin

mit νµ kkK

rrr−= .

Die Operatoren b0

+, b0 können als die Erzeuger und Vernichter der uniformen Mode, die Operatoren bµ

+, bµ als Erzeuger und Vernichter von Spinwellen aufgefasst werden.

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2.4 Spinwellen Instabilitäten Wird ein Ferromagnet durch ein transversales Mikrowellenfeld - resonant oder nichtresonant - getrieben, treten bei einer kritischen Mikrowellenleistung Spinwelleninstabilitäten auf. Im Falle resonanter Anregung der uniformen Mode sprach man von „vorzeitiger Sättigung“ bzw. premature saturation of main resonance, bei nichtresonanter Anregung tritt etwa beim halben Resonanzfeld H = ωp/2γ eine zusätzliche Resonanz auf, die subsidiary resonance genannt wird. Dieses Verhalten konnte Suhl [1954, 1957] theoretisch erklären und auf eine parametrische Anregung von Spinwellen zurückführen. Auch im Fall paralleler Mikrowellenanregung kann eine Spinwelleninstabilität beobachtet werden. In einem solchen von Schlömann [1960] und Morgenthaler [1960] vorgeschlagenem parallel pump-Experiment werden Spinwellen direkt, also ohne Treiben der uniformen Mode, angeregt. Dieses Experiment eignet sich daher besonders gut für die Untersuchung von Spinwellendämpfungen. Die zugrundeliegenden Prozesse der Spinwelleninstabilitäten werden im Folgenden kurz beschrieben. 2.4.1 Erste Suhl-Instabilität Der Prozess der Ersten Suhl-Instabilität ist ein 3-Magnonen-splitting-Prozess: Ein Magnon der uniformen Mode zerfällt unter Energie- und Impulserhaltung in zwei Magnonen der halben Frequenz und entgegengesetztem Wellenvektoren k und –k (Abb.2.4.1). Dieser Prozess findet immer statt, wenn ωp/2 innerhalb des Spinwellenbandes liegt, d.h. Magnonen der halben Energie der uniformen Mode angeregt werden können. Dies ist der Fall für

γω2

0 piH << . (2.15)

Abb.2.4.1 Der 3-Magnonen-splitting-Prozess: Möglich für alle Magnonenpaare k, –k mit der halben treibenden Frequenz ωp/2. Bei einer hinreichend großen Mikrowellenleistung Pcrit, entsprechend einem kritischen Feld hcrit, werden schließlich mehr Spinwellen angeregt als zur gleichen Zeit dissipiert werden: Es kommt zu einem zeitlich exponentiellem Anwachsen der Spinwellen und somit zur Instabilität. Die kritische Feldstärke des treibenden Mikrowellenfeldes ist bestimmt durch [Sparks1964]

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MINkkkiS

pkkcrit kDHM

HHh

ΘΘ⋅++⋅

∆+−∆=

cossin)(4)2/()/(

2

220)1(

ωγγπγωγωω

, (2.16)

wobei ω0 die Resonanzfrequenz der uniformen Mode und ωk = ωp/2 die Eigenfrequenzen der Spinwellen beschreibt. Wichtig ist hierbei, dass der Ausdruck für hcrit bzgl. aller erlaubten Spinwellen (Magnonen) der halben treibenden Frequenz zu minimieren ist. Wird die Spinwellenlinienbreite ∆Hk als konstant angenommen, wird der Ausdruck für kleinere Feldstärken Hi bei Magnonen mit k > 0 minimal für Θk = 45°. Für Feldstärken Hi größer als

22

0 244

44

+

+−=→ γ

ωππ pSSk

MMH (2.17)

liegt die Schwelle für Spinwellen mit k = 0 und dem inneren Feld Hi entsprechendem Winkel Θk < 45° am niedrigsten (vgl. Abb.2.4.2). Für Felder Hi → ωp/2γ wird die Schwelle wegen Θk → 0 sehr groß. Oberhalb von ωp/2γ ist der 3-Magnonen-splitting-Prozess schließlich nicht mehr möglich, da ωp/2 unterhalb des Spinwellenbandes liegt.

0,0

0,5

1,0

1,5

2,0

2,5

3,0

0 300 600 900 1200 1500 1800

Inneres Feld Hi [Oe]

h crit

[Oe]

Abb.2.4.2: Einsatzkurve der Ersten Suhl-Instabilität. Die kritischen Paare sind für die jeweiligen Bereiche durch die Diagramme veranschaulicht. (YIG-Kugel, 4π Ms = 1780 Gauss, ωp = 2π⋅ 9 GHz, ∆H-3dB = 0,5 Oe, ∆Hk = 0,2 Oe)

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2.4.2 Zweite Suhl-Instabilität Der Prozess der Zweiten Suhl-Instabilität ist ein 4-Magnonen-splitting-Prozess: Zwei Magnonen der uniformen Mode zerfallen unter Energie- und Impulserhaltung in zwei Magnonen der gleichen Frequenz und entgegengesetzten Wellenvektoren k und –k (Abb.2.4.3). Dieser Prozess findet ebenfalls immer statt, wenn ωp innerhalb des Spinwellenbandes liegt, d.h. Spinwellen mit der uniformen Mode energetisch entartet sind. Dies ist der Fall für

γω p

iH <<0 . (2.18)

Abb.2.4.3 Der Prozess der Zweiten Suhl-Instabilität ist der 4-Magnonen-splitting-Prozess. Die Zweite Suhl-Instabilität ist jedoch nur im Feldbereich

γω

γω p

ip H <<

2 (2.19)

zu beobachten, da für kleinerer Felder Hi die Schwelle der Ersten Suhl-Instabilität niedriger liegt und damit die Amplitude der uniformen Mode begrenzt. Die kritische Feldstärke ist bestimmt durch [Damon1963, Sparks1964]:

MINkS

kpcrit M

HHh

Θ−⋅∆

⋅∆+

−⋅=

)sin2/31(42/)2/(2 2

22

0)2(

πγω

γω . (2.20)

Wiederum unter der Annahme einer konstanten Spinwellenlinienbreite ∆Hk wird die Schwelle bei Wellenzahlen k > 0 minimal für Θk = 0°. Die Einsatzkurve der Zweiten Suhl-Instabilität zeigt ein deutliches Minimum auf der ferromagnetischen Resonanz (vgl. Abb.2.4.4), für Kugeln entsprechend der Kittelschen Formel bei

Sia MHH πγγω 431

0 +⋅=⋅= , (2.21)

wobei Ha das von außen angelegte statische Feld beschreibt.

- 12 -

0

5

10

15

20

25

1700 2000 2300 2600 2900 3200

Feld Hi [Oe]

h crit

[Oe]

Abb.2.4.4: Einsatzkurve der Zweiten Suhl-Instabilität. Die kritischen Paare sind wieder durch Diagramme dargestellt, spielen hier aber nur eine untergeordnete Rolle. (YIG-Kugel, 4π Ms = 1780 Gauss, ωp = 2π⋅ 9 GHz, ∆H-3dB = 0,5 Oe, ∆Hk = 0,2 Oe) Wie sich später zeigen wird, ist die Spinwellenlinienbreite ∆Hk keine Materialkonstante, sondern infolge der Mikrostruktur eine Funktion des Wellenvektors k. Diese Abhängigkeit führt zu einem unterschiedlichen Verhalten der Spinwellenlinienbreite ∆Hk und erfordert im Allg. eine numerische Behandlung des Problems. 2.4.3 Parallel pump-Instabilität Von Morgenthaler [1960] und Schlömann [1960] wurde die direkte Anregung von Spinwellen vorgeschlagen, bei der das treibende Mikrowellenfeld parallel zum statischen Feld gerichtet ist. Der zugrundeliegende Prozess ist hier ein 1-Photon-2-Magnonen-Prozess (Abb.2.4.5). Dieser Prozess findet, wie im Falle der Ersten Suhl-Instabilität, im Feldbereich

γω2

0 piH << (2.22)

statt. Die kritische Feldstärke ist bestimmt durch [Damon1963, Schlömann1960]:

MINkS

Kppcrit M

Hh

Θ⋅

∆⋅= 2

)(

sin4πγω

. (2.23)

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Im Gegensatz zur Ersten und Zweiten Suhl-Instabilität bei transversaler Anregung, ist hier der Term sin2Θk im Nenner so dominierend, dass auch im Falle polykristalliner Ferrite die Schwelle i.d.R. bei Wellenzahlen k > 0 für Θk = 90° minimal wird; nur bei höheren Feldern Hi werden bei der Wellenzahl k = 0 Spinwellen mit Θk < 90° instabil, die kritische Feldstärke hcrit steigt hier stark an (vgl. Abb. 2.4.6).

Abb.2.4.5 Der 1-Photon-2-Magnonen-Prozess: Wie bei der Ersten Suhl-Instabilität möglich für alle Magnonenpaare k, -k mit der halben treibenden Frequenz ωp/2. Bei hinreichend hoher Mikrowellenleistung werden jedoch i.d.R. Moden mit Θk = 90° instabil. Zudem entfällt wegen der direkten Anregung der Einfluss der Resonanzlinienbreite ∆H-3dB und die kritische Feldstärke hcrit ist zur Spinwellenlinienbreite direkt proportional. Daher entwickelte sich dieses Experiment zur Standardmethode zur Bestimmung der Spinwellenlinienbreite ∆Hk. Aufgrund des 3-Magnonen-Konfluenz-Prozesses [LeCraw1962], ist die Spinwellenlinienbreite ∆Hk für kleinere Felder Hi nicht konstant sondern näherungsweise linear zur Wellenzahl k. Die kritische Feldstärke hcrit zeigt daher ein Minimum für k → 0 bei dem Feld Hi = H(p)

k→0 gegeben durch

22)(

224

24

0

+

+−=

→ γωππ pSSp MMH

k . (2.24)

Es ist bisher Konvention, den Wert von ∆Hk→0 , der aus einem parallel pump-Experiment bei 9 GHz ermittelt wird, als Spinwellenlinienbreite ∆Hk zur Charakterisierung von Materialien anzugeben.

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0,0

0,5

1,0

1,5

2,0

0 300 600 900 1200 1500

Feld Hi [Oe]

h crit

[Oe]

Abb.2.4.6: Einsatzkurve der parallel pump-Instabilität, die sog. butterfly curve. Unterhalb des Minimums bei H(p)

k→0 = 947 Oe werden Magnonenpaare bei k > 0 und Θk = 90° instabil, oberhalb bei k = 0 und Θk < 90°. Der Anstieg der Schwelle zu kleineren Feldern Hi ist bedingt durch den 3-Magnonen-Konfluenz-Prozess. (YIG-Kugel, 4π Ms = 1780 Gauss, ωp = 2π⋅ 9 GHz, ∆H-3dB = 0,5 Oe, ∆Hk = 0,2 Oe)

- 15 -

3 Theorie Kurz nach der Einführung polykristalliner ferromagnetischer Werkstoffe wurden erste Theorien zum Einfluss deren Mikrostruktur entwickelt. Die wichtigsten und für diese Arbeit entscheidenden Ansätze sollen in Kap.3.1 zunächst kurz erläutert werden. Anschließend wird die eigene Erweiterung und Ergänzung der SLK-Theorie ausführlich beschrieben. 3.1 Bisherige Arbeiten Bereits 1956 beschrieb Schlömann die inhomogene Linienverbreiterung der ferro-magnetischen Resonanz durch nichtmagnetische Einschlüsse, d.h. Poren [Schlömann1956]. Die inhomogene Feldverteilung aufgrund des Entmagnetisierungsfeldes einer sphärischen Pore inmitten einer Kugelprobe wurde mit dem single pore-Modell näherungsweise berechnet. Das Modell erklärt die Linienverbreiterung aufgrund Porosität quantitativ etwa in der richtigen Größenordnung. Die durch Porosität verbreiterten Resonanzlinien sind, zumindest für Granate, immer noch lorentzförmig, was für eine homogene und gegen eine inhomogene Linienverbreiterung spricht. Dagegen zeigen die Resonanzlinien der Spinelle starke Abweichungen von der Lorentzform. Dies konnte von Schlömann u.a. mit der independend grain approximation sehr gut erklärt werden [Schlömann1958, 1958b, 1959]. Hier ist entscheidend, dass zumindest bei großer Kristallanisotropie die Resonanzen innerhalb der einzelnen Kristallite bei verschiedenen Frequenzen bzw. Feldern liegen. Später wurde auch explizit die Wechselwirkung der uniformen Mode mit Spinwellen betrachtet [Schlömann1958], leider noch nicht im anschaulicheren Magnonenbild. Auch begrifflich wurde nicht immer eindeutig zwischen inhomogener Verbreiterung und homogener Verbreiterung unterschieden. Schlömann spricht 1969 z.B. von „inhomogeneous broadening“ obwohl, hier bereits im Magnonenbild, eine homogene Linienverbreiterung aufgrund von 2-Magnonen-Streuprozessen (an räumlichen Inhomogenitäten in der Probe) berechnet wird [Schlömann1969]. Der Einfluss der Porosität wurde dagegen sehr ausführlich und streng formal in der Theorie von Sparks, Loudon und Kittel [Sparks1961] behandelt: Das Entmagnetisierungsfeld einer Pore, entsprechend dem single pore-Modell, führt hier über Fermis Goldene Regel zu einem 2-Magnonen-Streuprozess und somit zu einer homogenen Linienverbreiterung. Diese Theorie beschreibt die Relaxation der uniformen Mode durch den Einfluss der Porosität oder sog. pits auf der Oberfläche einer Probe [Sparks1961, 1962, 1964, 1965]. Bekannte Experimente zur Dämpfung der uniformen Mode in YIG konnten mit einigen Näherungen gut beschrieben und erklärt werden. Für die Relaxation von Spinwellen wurde jedoch nur eine Abschätzung angegeben, die eine Relaxationsrate proportional zu Wellenzahl k vorhersagt. Spätere experimentelle Ergebnisse konnten damit nicht zufriedenstellend erklärt werden. Experimentelle Ergebnisse bzgl. des Einflusses der Korngröße auf die Spinwellenlinienbreite wurden dann mit dem sog. transit time-Modell erklärt [Borghese1969, 1971a, Patton1970a]. Unter der Annahme, dass eine Spinwelle eine Korngrenze nicht überwinden kann, wird deren Lebensdauer entsprechend ihrer Ausbreitungsgeschwindigkeit begrenzt und damit ihre Linienbreite erhöht. Dieses Modell kann zwar eine Erhöhung der Spinwellenlinienbreite umgekehrt proportional zur Korngröße qualitativ erklären, quantitativ aber ist die Beschreibung um ein bis zwei Größenordnungen falsch. Insbesondere kann mit diesem Modell die näherungsweise k-unabhängige Erhöhung der Spinwellenlinienbreite nicht erklärt werden. Auf diesen wichtigen Punkt werde ich später noch eingehen. Das transit time-Modell wurde u.a. von Scotter [1971, 1972] zur Erklärung der Erhöhung der Spinwellenlinienbreite aufgrund von Porosität verwendet: Ausgehend von dem transit time-Modell und einem geometrischen Streuquerschnitt von Spinwellen an einer Pore wurde die Streuung von Spinwellen beschrieben. Sawado [1976, 1976b] berechnete den Streu-

- 16 -

querschnitt aufgrund des Entmagnetisierungsfeldes einer Pore, und bemühte wegen quantitativer zu großer Abweichung einen Abschirmeffekt [Sawado1980b], welcher den Einfluss der Poren reduzieren sollte. Da diese letzteren Modelle jedoch alle auf einen transit time-Mechanismus aufbauen, sind die vorhergesagten Spinwellenlinienbreiten immer proportional zur Wellenzahl k, entsprechend ihrer Ausbreitungsgeschwindigkeit. Experimentelle Ergebnisse lassen sich damit nicht zufriedenstellend erklären. Daher werden experimentelle Ergebnisse bisher lediglich gefittet, d.h. mit rein phänomenologischen Parametern beschrieben. Für die Erhöhung der Spinwellenlinienbreite bei kleinen Wellenzahlen k→0 gibt es bisher weder eine qualitative noch eine quantitative Erklärung. Neuere Ansätze [Hurben1998] sind sehr speziell und machen sehr stark einschränkende Annahmen, so dass auch sie als phänomenologisch bezeichnet werden müssen. Die im Rahmen dieser Arbeit entstandene Erklärung soll im Folgenden beschrieben werden. 3.2 Poren Sparks, Loudon und Kittel [Sparks1961] beschrieben den Einfluss der Porosität auf die ferromagnetische Resonanz mit Hilfe des single pore-Modells: Man betrachtet eine kugelförmige Pore im Zentrum einer kugelförmigen Probe (Abb.3.1).

Abb.3.1: Das single pore-Modell: Betrachtet wird eine Pore mit Radius R im Zentrum einer kugelförmigen Probe mit Radius r0. Das durch die Dipolarwechselwirkung entstehende Entmagnetisierungfeld ist durch die Pfeile angedeutet. Entsprechend dem Entmagnetisierungsfeld dieser Pore berechnet sich das Streupotential S zu

⋅−⋅⋅−=−= ∫∫

PoreohnerobePPoremitrobePPoreohnePoremit rdHMrdHMEES rrrrrr

21 . (3.1)

Dabei muss im Gegensatz zur Rechnung von SLK die Energiedifferenz betrachtet werden, die sich durch Einbringen der Pore in die Probe ergibt. Mit Hilfe von Fermis Goldener Regel berechnet sich dann die Übergangswahrscheinlichkeit von einem Magnon der uniformen Mode mit k = 0 in eine energetische entartete Spinwelle der Wellenzahl k’ ≠ 0:

- 17 -

)(0'2'0

2'0 kk SkP ωωδπ

hhh

−⋅= . (3.2)

Mit der Annahme, dass die uniforme Mode stark getrieben wird und die Besetzungszahl der Spinwellenmoden aufgrund nachfolgender Prozesse dem thermischen Gleichgewicht entspricht, berechnet sich die Linienbreite der ferromagnetischen Resonanz gemäß

∑∑ ===∆⋅'

'0' '00

011

kk

k k

PTT

Hγ . (3.3)

Auf diese Weise wurden für den Spezialfall von YIG bei 9 GHz einfache Ausdrücke für den Einfluss der Porosität und der Oberflächenrauhigkeit der Probe auf die Linienbreite der ferromagnetischen Resonanz hergeleitet. 3.2.1 Verallgemeinerung der SLK-Theorie Im Folgenden wird die oben beschriebene Rechnung für den allgemeinen Fall, d.h. für die Streuung von Magnonen beliebiger Wellenzahlen k, durchgeführt. Zudem werden keine Einschränkungen bzgl. der Frequenz, des statischen inneren Feldes und der Sättigungs-magnetisierung gemacht. Dadurch kann die Dämpfung der uniformen Mode auch außerhalb der Resonanz beschrieben werden. Dies ist insbesondere für technische Anwendungen wichtig, da Ferrite i.d.R. nichtresonant betrieben werden. Wie in Kapitel 2.3 beschrieben wird die Magnetisierung in einen räumlich homogenen und einen inhomogenen Anteil aufgeteilt:

kMMMrrr

+≡ 0 . (3.4) Entsprechend wird das zugehörige Dipolarfeld dargestellt

kD HHHrrr

+≡ 0 , wobei )( 000 MHHrrr

≡ und )( kkk MHHrrr

≡ . (3.5) Das Entmagnetisierungsfeld H0 der Pore berechnet sich aus dem magnetischen Potential Φ0(r) einer kugelförmigen Pore, das durch die statische Magnetisierung M0 und die Randbedingungen der Pore bestimmt ist:

)(00 rgradH rrΦ−= , '

')()( 30

0 rdrr

rMdivrrobeP∫ −

=Φ rr

rrr . (3.6)

Für eine kugelförmigen Pore lautet das magnetische Potential Φ0(r) [Sparks1961]:

[ ] 23

2003

0cos

34sin

214

34

rMR

rebeb

VMR S

iiS Θ⋅⋅−

Θ⋅−⋅=Φ −+ πµπ ϕϕ . (3.7)

- 18 -

In Kugelkoordinaten lauten die Komponenten des Entmagnetisierungsfeldes:

[ ] 33

0033

0sin

34cos

34

rMRebeb

rVMRH S

iis Θ−−⋅

Θ⋅−= −+Θ πµπ ϕϕ (3.8)

[ ]ϕϕϕ µπ iis ebebrV

MRiH −+ +⋅⋅⋅−= 0033

01

34

[ ] 33

0033

0cos

38sin

38

rMRebeb

rVMRH S

iisr Θ−−⋅

Θ⋅−= −+ πµπ ϕϕ .

Die den dynamischen Komponenten Mk zugeordneten Terme Hk berechen sich gemäß

)(rgradH kkrr

Φ−= , ''

)()( 3rdrr

rMdivrrobeP

kk ∫ −

=Φ rr

rrr (3.9)

unter Ausnutzung der Beziehung

rkirki

ek

rdrr

e rrrr

rr±

±

=−∫ 2

3' 4''

π . (3.10)

Für die Berechnungen des Produktes M⋅H ist die Darstellung der Komponenten von Hk in kartesischen- , die von H0 in Kugelkoordinaten zweckmäßig. Nach längerer Rechnung erhält man für Hk die folgenden Terme mit Produkten von 2-Magnonen-Operatoren(2) und einem 1-Magnon-Operator(1):

[ ]νµνµνµ

µπ bbebbeKKVK

H rKirKizxxk

+⋅−+⋅ += ∑rrrr24

2,

)2( (3.11a)

[ ]νµνµνµ

µπ bbebbeKKVK

H rKirKizyyk

+⋅−+⋅ += ∑rrrr24

2,

)2(

[ ]νµνµνµ

µπ bbebbeKKVK

H rKirKizzzk

+⋅−+⋅ += ∑rrrr24

2,

)2(

mit νµ kkK

rrr−= und νµ kkKK

rrr−==

[ ]+⋅−⋅ ++−−= ∑ µµµµµµµµµ

µµµπ beikkbeikkkVM

kH rkiyxrkiyxxSx

k

rrrr

)()(42

)1( (3.11b)

[ ]+⋅−⋅ ++−−= ∑ µµµµµµµµµ

µµµπ beikkbeikkkVM

kH rkiyxrkiyxySy

k

rrrr

)()(42

)1(

- 19 -

[ ]+⋅−⋅ ++−−= ∑ µµµµµµµµµ

µµµπ beikkbeikkkVM

kH rkiyxrkiyxzSz

k

rrrr

)()(42

)1( .

Die Terme ohne Magnon-Operator Hk

(0) werden nicht benötigt, da M0 keine Terme mit zwei Operatoren enthält, und später nur Produkte mit zwei Operatoren berücksichtigt werden. Nach diesen Vorarbeiten kann das Streupotential (vgl. (3.1))

⋅−⋅⋅−= ∫∫

PoreohnerobePPoremitrobeP

rdHMrdHMS rrrrrr

21 (3.12)

berechnet werden. Aus Gründen der Übersichtlichkeit betrachten wir die Zerlegung:

[ ]rdHMrdHMrdHMrdHMS kkkkrrrrrrrrrrrr

∫∫∫∫ ⋅+⋅+⋅+⋅−= 000021 (3.13)

[ ]DCBA SSSS +++=: .

Die Berechnung des ersten Terms SA des Streupotentials soll beispielhaft ausführlicher gezeigt werden:

∫

∫∫∫∫

⋅⋅−=

=

⋅−⋅⋅−=

⋅−⋅⋅−=

R

k

r

k

r

Rk

PoreohnerobePk

PoremitrobePk

A

rdHM

rdHMrdHMrdHMrdHMS

00

00000

21

21

21 00

rrr

rrrrrrrrrrrr

(3.14)

Mit der oben eingeführten Notation ergibt sich:

...)2(0

)0()2(0

)0()0(0

)2()1(0

)1()2(0

)0(0 +⋅+⋅=⋅+⋅+⋅=⋅ ΘΘ HMHMHMHMHMHM k

rrkkkkk

rrrrrrrr (3.15)

Bei den folgenden Berechnungen werden nur noch Terme mit 2-Magnonen-Operatoren(2) berücksichtigt. Die Zahl der Terme wird dann deutlich reduziert. Es verbleiben:

)0(0

)2()0(0

)2(0

rrkkk HMHMHM ⋅+⋅=⋅ ΘΘ

rr , ausgeschrieben:

( ) [ ]νµνµνµ

µπ bbebbe

rVMRHM rKirKi

rS

k+⋅−+⋅ +⋅−Θ⋅

⋅⋅=⋅ ∑

rrrrrr

,

23

30 1cos31

34

(3.16)

( ) [ ]

[ ]02

02

002

33 cos31

34

bbeebbee

bbebberV

MR

rkiirkiiA

rkirkir

S

µϕ

µϕ

µ

µµµ

µµ

µµ

β

µπ

rrrr

rrrr

⋅−−++⋅

+⋅−+⋅

+⋅+

+⋅Θ−⋅⋅

⋅−

∑

∑

.

- 20 -

Nach Verwendung der Relationen

∑ Θ⋅Θ⋅⋅=⋅

mlrrlmkklmll

rki YYrkjce,

* ),(),()( φφrr

und (3.17)

),(1cos3 2020

2rrr Yc φΘ⋅=−Θ⋅ (3.18)

lässt sich das Volumenintegral (3.14) unter Verwendung der Orthogonalitätsrelation für Kugelflächenfunktionen

jmillmij dYY δδφφ ⋅=ΩΘ⋅Θ∫Ω

),(),( * (3.19)

vereinfachen auf das eindimensionale Integral:

( ) [ ..)()(1cos340

22

,++⋅⋅−Θ⋅⋅= ++

⋅

∫∑ νµνµνµ

µπ bbbbrKdrKrKj

VV

MSRK

Kpore

SA ] (3.20)

Nach Ausführung der Integration lautet der erste Term des Streupotentials:

( ) [ ][ ] [ ]νµν

νµµµ

µ

νµνµνµ

µβα

µπ

bbbbbbbb

bbbbRKRKj

VV

MS

AA

Kpore

SA

−⋅++⋅

++⋅⋅−Θ⋅⋅=

++++

++

∑∑

∑

,00

12

,

)(1cos34

, (3.21)

wobei die Abkürzungen αA und βA weiter unten diskutiert werden. Der zweite und dritte Term des Streupotentials berechnen sich auf die gleiche Weise und lauten:

[ ][ ] [ ]νµν

νµµµ

µ

νµνµνµ

µβα

µπ

bbbbbbbb

bbbbRKRKj

VV

MS

BB

Kpore

SB

−⋅++⋅

++⋅⋅Θ⋅⋅=

++++

++

∑∑

∑

,00

12

,

)(cos34 (3.22)

[ ][ ] [ ]νµν

νµµµ

µ

νµνµνµνµ

µβα

µπ

bbbbbbbb

bbbbRKRKj

VV

MS

CC

poreS

C

−⋅++⋅

++⋅⋅−Θ+Θ⋅⋅=

++++

++

∑∑

∑

,00

122

,

)()2cos(cos234

. (3.23)

Der vierte Term des Streupotentials enthält keine Terme, die einen 2-Magnonen-Streuprozess beschreiben:

0=DS . (3.24) Das Streupotential für die Streuung von Magnonen an einer Pore lautet damit:

- 21 -

(3.25)

( ) [ ][ ] [ ]νµν

νµµµ

µ

νµνµνµνµ

µβα

µπ

bbbbbbbb

bbbbRKRKj

VV

MS kkKpore

S

−⋅++⋅+

++⋅⋅Θ+Θ+−Θ⋅⋅=

++++

++

∑∑

∑

,00

1222

,

)(cos3cos38cos122

Der letzte Term mit β beschreibt nicht die Streuung einer Spinwelle in eine andere und wird daher vernachlässigt. Für die Streuung von Spinwellen, d.h. ν ≠ 0 , fällt auch der zweite Term mit α weg. Für den Spezialfall der Streuung der uniformen Mode, d.h. für ν = 0, ist dieser Term jedoch wichtig und es ergibt sich das gleiche Ergebnis wie in der ursprünglichen SLK-Theorie:

( ) [ ]0012 )(

1cos312 bbbbRkRkj

VV

MS kpore

Suni++ +⋅⋅−Θ⋅⋅= ∑ µµ

µ

µµ

µ

µπ . (3.26)

Die Wahrscheinlichkeit der Streuung einer Mode ν in eine Mode µ berechnet sich mit Hilfe von Fermis Goldener Regel und Verwendung des Streupotentials (3.25) bzw. (3.26). Die Summen über µ und ν im Streupotential fallen hierbei weg, da die Übergangs-wahrscheinlichkeit für einen bel. aber einzelnen Übergang ν’→ µ’ bestimmt wird. Der Anschaulichkeit wegen wird im Folgenden mit ν’ ≡ k und µ’ ≡ k2 die einfallende Spinwelle mit k und die gestreute Spinwelle mit k2 beschrieben. Fermis Goldene Regel lautet damit

)(222

22 kkkk kSkP ωωδπ

hhh

−⋅= (3.27)

und die Linienbreite berechnet sich nach

∑∑ ===∆⋅2

2

2 2

11k

kkk kkk

k PTT

Hγ . (3.28)

Ersetzt man die Summe durch ein Integral 23

322

...)2(

... kdV

kk∫∑ =

π,

ergibt sich unter Verwendung der Zustandsdichte für Spinwellen

)(cos42)( 2

2

22

222

2 i

k

kS HDkMkVk

+⋅

Θ=

γω

πγπρ

h (3.29)

für Moden mit Wellenzahlen k ≠ 0:

∫ ∫ +⋅

⋅

ΘΘ

⋅⋅⋅⋅⋅=∆π

ϕγπ

ωπ 2

0222

2

22

2

1

)()(

cos)(

21

124 max

min 2

ddkHDk

kK

RKjgRVVMH

i

k

k kk

pSporek , (3.30)

wobei

kkKKrrr

−== 2 , und (3.31) ( )2222 cos3cos38cos12)(2 kkKg Θ+Θ+−Θ=Θ

- 22 -

( ) ( )kkkk

kkK

kkkk

kk

ΘΘ+ΘΘ−+

Θ⋅−Θ⋅=Θ

coscossinsincos2

coscoscos

22222

2

2

2

2

ϕ . (3.32)

K ist der Differenzvektor von k und k2, KΘ dessen Winkel; ϕ2 beschreibt hier den azimutalen Winkel zwischen den Vektoren k und k2. Für den Spezialfall der uniformen Mode ergibt sich:

222

22

122

0 )()(

cos)1cos3(

43max

min 2

2 dkHDk

RkjRVV

MHi

k

k k

kp

pS

pore

+⋅

Θ−Θ

⋅⋅⋅⋅⋅=∆ ∫ γωπ . (3.33)

Die Dämpfung ist proportional zur Sättigungsmagnetisierung MS und zur Anzahl und Größe der Poren, d.h. zur Porosität p = Vp/V. Die Integralgrenzen kmin und kmax sind durch die relative Lage der getriebenen uniformen Mode zur Lage des Spinwellenbandes gegeben (Abb.3.2). Wird die uniforme Mode auf Resonanz getrieben, entspricht Gleichung (3.33) dem

Abb.3.2: Entsprechend der Dispersionsrelation für Spinwellen (2.9) wird das Spinwellenband mit dem statischen Feld Hi zu höheren Frequenzen verschoben. Bei fester treibender Frequenz ωp verändern sich damit die Integralgrenzen kmin und kmax in (3.33). Ergebnis von SLK für die Porositätsverbreiterung der Resonanzlinienbreite ∆H-3dB. Die Größe ∆H0

pore bestimmt aber nicht nur die Linienbreite der ferromagnetischen Resonanz, sondern auch außerhalb der Resonanz die Stärke der Absorption (off resonance losses). Da ∆H0

pore

nicht konstant ist, sondern auf komplizierte Weise von Magnetfeld, treibender Frequenz und Wellenzahl der entarteten Spinwellen abhängt, ist sie von entscheidender technischer Bedeutung. Die Funktion ∆H0

pore(ωp, Hi) wird daher auch experimentell ermittelt und üblicherweise als „effektive Linienbreite“ bezeichnet (vgl. Kap.3.4.2 und 5.2). Eigene Messungen der effektiven Linienbreite sind mit der numerischen Auswertung von Gleichung (3.33) qualitativ und quantitativ in guter Übereinstimmung (Kap.6.2). Während die Dämpfung der uniformen Mode auch durch Schlömanns Theorie [Schlömann1958] gut beschrieben wird, kann mit Gleichung (3.30) der Einfluss der Porosität auf die Dämpfung der Spinwellen erstmals innerhalb des gleichen Modells erklärt werden. Wegen der größeren Komplexität dieses Ausdrucks, die eine numerische Auswertung notwendig macht, wird dieses Ergebnis ausführlicher im folgenden Kapitel diskutiert.

- 23 -

3.2.2 Zur Spinwellenlinienbreite ∆Hk Gleichung (3.30) beschreibt für den allgemeinen Fall (d.h. beliebige Frequenz, Sättigungs-magnetisierung und statisches Feld H) den Einfluss der Porosität auf die Dämpfung der Spinwellen und damit die sog. Spinwellenlinienbreite. Wie im Fall der uniformen Mode, ist die Dämpfung proportional zur Sättigungsmagnetisierung MS und der Porosität p = Vp/V. Da in diesem Fall neben der Richtung des statischen Feldes Hi, die Ausbreitungsrichtung zweier Spinwellen k und k2 zu berücksichtigen ist, wird der gesamte Ausdruck erheblich komplizierter: Der Winkelfaktor g(Θ) entspricht nicht mehr der Symmetrie eines Dipolarfeldes, im Argument der Besselfunktion, welche wesentlich die Kopplungsstärke bestimmt, steht hier der Differenzvektor K = k2 – k . Bei fest aber beliebig gewähltem Vektor k ist bei der Integration im k-Raum jetzt auch der azimutale Winkel ϕ2 zwischen k und k2 zu berücksichtigen. (Die Winkel Θk und Θk2 sind dagegen wegen der Energieerhaltung bei einem 2-Magnonen-Streuprozess eindeutig über die Dispersionsrelation durch die Wellenzahl k2 definiert.) Bevor Gleichung (3.30) numerisch ausgewertet und diskutiert wird, soll eine analytische Näherungslösung versucht werden: Vernachlässigt man die Winkelabhängigkeiten in (3.30), ist der Integrand für sehr große Poren (R ≥ 1/k) im Wesentlichen nur bei k2 ≅ k zu berücksichtigen (vgl. Abb. 3.3). Ersetzt man die Besselfunktion näherungsweise durch eine δ-Funktion, findet man die analytische Form:

)24(4 22 ++⋅⋅∝∆ RkkRVV

MH pS

porek π . (3.34)

Während die anderen bereits erwähnten Modelle lediglich eine lineare Abhängigkeit der Spinwellenlinienbreite von k vorhersagen, findet sich hier auch ein in k quadratischer Term und, besonders wichtig, ein von k unabhängiger Term. Experimentelle Ergebnisse zeigen aber deutlich ein Anstieg der Spinwellenlinienbreite abhängig von der Mikrostruktur auch für kleine Wellenzahlen k. Die Messwerte wurden daher bisher mit trial functions der Art

beschrieben, wobei es für die Gefügeabhängigkeit des Parameters A bisher keine plausible Erklärung gab. Mit der vorliegenden Arbeit lässt sich diese Abhängigkeit sehr gut erklären. Wie sich im Folgenden zeigen wird, hat insbesondere die Größe der Poren (und auch der Körner, vgl. Kap.3.3) einen entscheidenden Einfluss.

kBAHk ⋅+=∆

Die vollständige numerische Auswertung von Gleichung (3.30) hat jedoch gezeigt, dass die Winkelabhängigkeiten einen wichtigen Einfluss haben. Die Gleichung (3.34) wird daher nicht weiter verwendet, sondern diente lediglich einer ersten qualitativen Diskussion des Ergebnisses. Abbildung 3.4 zeigt die numerisch mit Gleichung (3.30) berechneten Spinwellenlinienbreiten für drei verschiedene Winkel Θk der kritischen Spinwellen. Der Einfluss der Winkel-abhängigkeiten führt demnach zu deutlich verschiedenen Ergebnissen für die berechnete Spinwellenlinienbreite. Die Winkel von 90°, 45° und 0° ergeben sich aus der Theorie durch Minimierung der Schwelle für den Fall des parallel pump, der Ersten und der Zweiten Suhl-Instabilität, wenn die Spinwellenlinienbreite als k-unabhängig angenommen wird. Daher kann ∆Hk keine Materialkonstante sein, wie häufig angenommen wurde, ihr Wert hängt vielmehr von der Art des durchgeführten Experiments ab. Tatsächlich wurden bisher für die Beschreibung der gemessenen Schwellen, je nach Experiment, verschiedene Fitparameter für ∆Hk verwendet, obwohl die Messungen an identischen Proben durchgeführt wurden. Die Ursache dafür ist, dass ∆Hk nicht direkt gemessen werden kann, sondern lediglich die kritische Feldstärke hcrit, bei der die jeweilige Instabilität beobachtet wird. Schon die Verwendung der Standardformeln

- 24 -

zur Auswertung und zur Bestimmung von ∆Hk muss, je nach Experiment, zu verschiedenen Ergebnissen führen, da weder die k-Abhängigkeit von ∆Hk, noch die Minimierung der Schwelle berücksichtigt werden.

0

0,03

0,06

0,09

0,12

0,15

0 10 20 30 40 5

k2 [104 1/cm]

Abs

olut

wer

t des

Inte

gran

ds [a

u]

0

R= 5 µm R= 1 µm

R= 0,1 µm R= 0,02 µm

Abb. 3.3: Einfluss der Porengröße auf den Integranden von Gleichung (3.30). Während für große Poren, d.h. große R, die Besselfunktion stark „gepeakt“ ist, wird sie für sehr kleine Poren nahezu unbhängig von der Wellenzahl k. Kleine bzw. sehr kleine Poren können daher eine k-unabhängige Erhöhung der Spinwellenlinienbreite, wie sie häufig im Experiment beobachtet wird, erklären, da mit dem Integrand auch das Integral eine geringere k-Abhängigkeit zeigt (vgl. Abb.3.4). Unter Verwendung der exakten Gleichung (3.30) habe ich zahlreiche Simulationen mit unterschiedlichen Porositäten und Porengrößen für alle drei genannten Instabilitäten durchgeführt. Dabei zeigten sich insbesondere bei der Ersten Suhl-Instabilität und großen Poren große Abweichungen des Winkels Θk der kritischen Spinwellen vom Standardwert von 45°. Bei kleinen Poren ist diese Abweichung geringer, wie schon die schwächere k-Abhängigkeit von ∆Hk in Abb. 3.4b vermuten lässt. Bei der Simulation von parallel pump-Experimenten zeigte sich auch im Falle großer Poren und Porositäten praktisch keine Abweichung vom Standardwert Θk = 90° der kritischen Spinwellen. Dies ist auf den sehr starken Einflusses des Terms 1/sin2Θk im Ausdruck für die Schwelle (2.23) der parallel pump-Instabilität zurückzuführen. Die jeweilige Abhängigkeit von ∆Hk vom Betrag des Wellenvektors k soll daher im Folgenden genauer diskutiert werden.

- 25 -

Porosität 1%; Porendurchmesser 5 µm (nicht minimiert)

0

5

10

15

20

25

0 10 20 30 40k [ 104 1/cm]

∆H

k [ O

e ]

parallel pump

1. Suhl

2.Suhl

θk= 90°θk= 45°θk= 0°

(a)

50

Porosität 1%; Porendurchmesser 0,05 µm (nicht minimiert)

0

1

2

3

4

5

0 10 20 30 40 5k [ 104 1/cm]

∆H

k [ O

e ]

parallel pump

1. Suhl

2.Suhl

θk= 90°θk= 45°θk= 0°

(b)

0

Abb. 3.4: Numerisch berechnete Spinwellenlinienbreiten ∆Hk(k) bei verschiedenen Werten Θk für polykristallines YIG mit einer Porosität von 1% und einer Porengröße von of 5 µm (a) und 0,5 µm (b) für ωk= 4,5 GHz. (Für diese Berechnung wurde die Minimierung der Schwellen nicht numerisch durchgeführt. Daher liegen die Absolutwerte für ∆Hk relativ hoch. Wie aus dieser Rechnung deutlich wird, ist ∆Hk im Allg. eine Funktion des Wellenvektors k, und die Minimierung für die Schwelle muss daher numerisch durchgeführt werden.)

- 26 -

Abbildung 3.4a zeigt die k-Abhängigkeit von ∆Hk bei verschiedenen Werten von Θk für den Fall großer Poren. Der Wert von ∆Hk steigt zunächst an, erreicht ein Maximum bei mittleren Werten von k um dann für größere Werte von k wieder abzufallen. Abbildung 3.5 veranschaulicht die geometrische Situation im k-Raum für den Fall großer Poren: In diesem Fall ist die Region im k-Raum, welche am stärksten zum Integral in (3.30) beiträgt, eine kleine Kugel, da die sphärische Besselfunktion stark gepeakt ist (vgl. Abb. 3.3). Der Vektor der gestreuten Spinwelle k2 entspricht daher für große Wellenzahlen k ungefähr dem Vektor der einfallenden Spinwelle k. Die Integration über den azimutalen Differenzvektor ϕ2 bringt daher nur für einen sehr kleinen Winkelabschnitt ∆ϕ2 einen wesentlichen Beitrag. Für (sehr) kleine Wellenzahlen k liegt die kleine Kugel sehr nahe am Ursprung und die Integration über ϕ2 liefert einen entsprechend größeren Beitrag.

Abb.3.5: Für große Poren ist die für das Integral in (3.30) relevante Region im k-Raum eine kleine Kugel. Bei großen Wellenzahlen k der einfallenden Spinwelle (a) liefert daher nur ein kleiner Winkel bei der Integration über ϕ2 einen wesentlichen Beitrag. Bei kleinen Wellenzahlen (b) ist dieser Winkel wesentlich größer, womit der Abfall von ∆Hk bei großen Wellenzahlen k erklärt werden kann.

Abb.3.6: Für kleine Poren ist die für das Integral in (3.30) relevante Region im k-Raum eine große Kugel. Die Integration über ϕ2 liefert daher im Fall von großen (a) und kleinen (b) Wellenzahlen einen ähnlich großen Beitrag. Dies erklärt die deutlich geringere k-Abhängigkeit der Spinwellenlinienbreite ∆Hk . Für kleine Poren ist die relevante Region im k-Raum eine große Kugel. Wie in Abb.3.6 deutlich wird, fällt der durch die Integration über ϕ2 entstehende Unterschied zwischen großen und kleinen k entsprechend schwächer aus. Die k-Abhängigkeit von ∆Hk ist also für kleine Poren deutlich geringer, wie auch die Simulation für diesen Fall (vgl. Abb.3.4b) zeigt. Für sehr kleine Poren kann die Streuung schließlich als isotrop betrachtet werden, und die k-Abhängigkeit von ∆Hk verschwindet praktisch vollständig. Auf die evtl. wichtige

- 27 -

Bedeutung sehr kleiner Poren wird nochmals in Kapitel 3.4 eingegangen. Außerdem ist zu bemerken, dass die Form der Poren bisher als perfekt rund angenommen wurde, was in der Realität natürlich nicht gegeben ist. Unregelmäßige Porenformen sollten entsprechend ihrer Fourierkomponenten daher Spinwellen mit großen Wellenzahlen k stärker dämpfen, als durch die Theorie beschrieben. Abbildung 3.7 zeigt berechnete kritische Feldstärken hcrit für den Fall der Ersten Suhl-Instabilität für zwei verschiedene Proben; die experimentellen Daten stammen von Silber and Patton [Silber1982]. Gemessen wurde an YIG Kugeln mit einer Porosität von 0,5% (bei einer Korngröße von 30 µm) und 1,9% (bei einer Korngröße von 5 µm). Die Porengröße wurde nicht explizit angegeben und für die Berechnung ein relativ kleiner Wert von 0,05 µm angenommen. Die Messwerte können qualitativ und quantitativ zumindest für kleinere Felder Hi gut beschrieben werden. Für größere Felder Hi (≥ 900 Oe), bei denen Spinwellen mit Wellenzahlen k → 0 instabil werden, zeigen die Berechnungen qualitativ richtig einen Anstieg von hcrit mit der Porosität, wenn auch quantitativ ungenügend. In Kapitel 3.3 wird am gleichen Beispiel gezeigt, dass insbesondere dieser Bereich auch quantitativ sehr viel besser beschrieben werden kann, wenn neben dem Einfluss der Porosität auch der Einfluss der Korngrößen in Verbindung mit der Kristallanisotropie berücksichtigt wird.

0

2

4

6

8

10

12

14

16

18

20

0 500 1000 1500Hi [Oe]

h crit

[Oe]

p=1,9%

p=0,5%

Abb.3.7: Berechnete Werte für hcrit der Ersten Suhl-Instabilität für Proben mit einer Porosität von 0,5% bzw. 1,9% im Vergleich zu Messwerten von Silber und Patton [Silber1982]. (Der Einfluss der Korngrößen wurde bei dieser Rechnung nicht berücksichtigt.)

- 28 -

3.2.3 Einfluss der Oberflächenrauhigkeit durch pit-Dämpfung Im Folgenden wird analog der Vorgehensweise von Sparks [1964] das Ergebnis des Einflusses der Poren auf den Einfluss von pits, d.h. Oberflächendefekten infolge unperfekter Politur, auf die Relaxation der uniformen Mode sowie Spinwellen mit beliebigen Wellenvektoren abgebildet. Wenn in dieser Herleitung auch starke Vereinfachungen gemacht werden, so kann doch erwartet werden, dass der Einfluss von pits auf der Probenoberfläche prinzipiell richtig und in der richtigen Größenordnung beschrieben werden kann. Während die pit-Dämpfung je nach Probengröße deutliche Auswirkung auf die Relaxation der uniformen Mode hat, ist ihr Einfluss auf Spinwellen wesentlich geringer: Bei polykristallinen Materialien ist wegen des starken Einflusses der Mikrostruktur der Einfluss von pits kaum bemerkbar, bei einkristallinem YIG jedoch in der gleichen Größenordnung wie die intrinsische Dämpfung, d.h. Relaxation durch andere magnetische Ionen und Sauerstoffleerstellen im Gitter (Kasuya-LeCraw Linienbreite [LeCraw1962]). Die Untersuchung der pit-Dämpfung an einkristallinen Proben stellt eine gute Möglichkeit dar, den Einfluss von Poren prinzipiell zu studieren, da in diesem Fall der Einfluss der Kornstruktur entfällt. Ein pit wird nach [Sparks1964] als “halbe“ Pore an der Probenoberfläche betrachtet. Im Vergleich zur Pore im Inneren der Probe, ist das Streupotential wegen der halben Größe um den Faktor ½ kleiner. Zudem kann bei der Integration zur Bestimmung des Streupotentials näherungsweise nur über den halben Raum integriert werden, wodurch sich nochmals ein Faktor ½ ergibt. Bei der Linienbreite ergibt sich, wegen des Betragsquadrates bei der Berechnung der Übergangswahrscheinlichkeit, entsprechend ein Faktor (¼)2 = 1/16 im Vergleich zum Einfluss einer Pore im Inneren der Probe. Im Fall von Poren innerhalb der Probe ist die Zahl der Poren direkt über das Volumenverhältnis

30

3

34

34

r

RN

VV

p Porep

π

π⋅== → 3

30

RrpNPore ⋅= , (3.35)

also über die Porosität gegeben. Die Zahl der pits an der Probenoberfläche kann durch

2

204

RrNPit ⋅

⋅=

ππ (3.36)

beschrieben werden, wenn man eine vollständige Bedeckung der Probe vom Radius r0 mit pits vom Radius R annimmt. Durch Gleichsetzen von NPit und NPore unter Berücksichtigung des Faktors 1/16, lassen sich die Ausdrücke (3.30) und (3.33) für den Fall von Porosität leicht auf die entsprechenden Ausdrücke für pits auf der Probenoberfläche überführen. Für Spinwellen mit beliebigen Wellenvektoren k ≠ 0 ergibt sich:

∫ ∫ +⋅

⋅

ΘΘ

⋅⋅⋅⋅⋅=∆π

ϕγπ

ωπ 2

0222

2

22

2

1

0 )()(

cos)(

21

484 max

min 2

ddkHDk

kK

RKjgRrRMH

i

k

k kk

Spitk . (3.37)

- 29 -

Für den Spezialfall der uniformen Mode ergibt sich:

222

22

122

00 )(

)(cos

)1cos3(4

43 max

min 2

2 dkHDk

RkjRrRMH

i

k

k k

kpS

pit

+⋅

Θ−Θ

⋅⋅⋅⋅⋅=∆ ∫ γωπ . (3.38)

Wie im Fall der Porosität beschreibt Gleichung (3.38) die Relaxation der uniformen Mode auf und außerhalb der Resonanz, hier als Funktion von der Oberflächengüte bzw. der pit-Größe. Während für die Auswirkung der Oberflächengüte auf die Resonanzlinienbreite viele theoretische und experimentelle Untersuchungen durchgeführt wurden (z.B. [Callen1960, Sage1969, Dionne1972]), sind mir keine entsprechenden Messungen der effektiven Linienbreite an Einkristallen bekannt. Gleichung (3.38) beschreibt erstmals die pit-Dämpfung für Spinwellen, und soll im Folgenden im Vergleich mit bekannten experimentellen Ergebnissen diskutiert werden. Der kink-Effekt: Zunächst soll am Fall der Ersten Suhl-Instabilität die Notwendigkeit zur numerischen Minimierung des Ausdrucks für die kritische Feldstärke hcrit begründet werden. Abbildung 3.8a zeigt die kritische Feldstärke der Ersten Suhl-Instabilität gemessen an einer hochpolierten YIG-Einkristallkugel nach [Patton1979c]. Die Einsatzkurve der Schwelle zeigt einen deutlichen Knick bei einem statischen Feld Ha von ca. 1500 Oe. Dieser Knick lässt sich mit einer lediglich von Θk abhängigen Fitfunktion für ∆Hk nicht erklären. Erst mit einer zusätzlichen k-Abhängigkeit für die Spinwellenlinienbreite und Einführung eines frei gewählten Zusatzterms im Suhlschen Ausdruck für die Schwelle lies sich die Messung beschreiben [Patton1979c]. Nach diesen Annahmen werden, wie in 3.8b dargestellt, bei einem Feld Hkink sprunghaft Spinwellen mit Θk ≈ 80° instabil, bei höheren statischen Feldern fällt Θk für die kritischen Spinwellen wieder stetig auf 0° ab. Wegen dieses Sprungs in Θk ,und des damit verbundenen Knicks in der Schwelle, spricht man vom kink-Effekt.

(a) (b) Abb.3.8: Schwelle der Ersten Suhl-Instabilität gemessen an einer hochpolierten YIG-Einkristallkugel, nach [Patton1979c]. Links: Fit mit einer von Θk abhängigen Spinwellen-linienbreite, rechts: Beschreibung des kink-Effekts mit einem Zusatzterm im Ausdruck für die Schwelle und zusätzlicher k-Abhängigkeit für den Fit in ∆Hk . Der Sprung in Θk und der beobachtete Knick in der kritischen Feldstärke kann jedoch auch ohne Einführung zusätzlicher Terme und willkürlicher Parameter erklärt werden: Die Abbildungen 3.9 zeigen die berechnete kritische Feldstärke und die zugehörigen kritischen Spinwellen unter Verwendung des ursprünglichen Suhlschen Ausdrucks für die kritische Feldstärke hcrit (2.16) und Berücksichtigung des 3-Magnonen-Konfluenz-Prozesses

- 30 -

[LeCraw1962]. Die Darstellung 3.9a zeigt das Ergebnis der Theorie, wenn die Minimierung der Schwelle unter Vernachlässigung der k-Abhängigkeit der Spinwellenlinienbreite durch-geführt wurde, hier werden nur Spinwellen mit Θk ≤ 45° instabil. Die Darstellung 3.9b zeigt das Ergebnis, wenn die Minimierung unter Berücksichtigung der k-Abhängigkeit der Spinwellenlinienbreite numerisch durchgeführt wird. Ohne zusätzliche Annahmen und Verwendung von Fitparametern wird der Knick in der Schwelle korrekt beschrieben.

0

25

50

500 1000 1500 2000Ha [ Oe ]

k [ 1

04 c

m-1

]

0°

45°

90°

(a)

0

25

50

500 1000 1500 2000Ha [ Oe ]

k [ 1

04 c

m-1

]

0°

45°

90°

(b)

k k

kΘ kΘ

0

0,5

1

1,5

500 1000 1500 2000Ha [ Oe ]

h crit [

Oe

]

0

0,5

1

1,5

500 1000 1500 2000Ha [ Oe ]

h crit [

Oe

]

kinkH

0→kH

Abb.3.9: Einsatzkurve und kritische Moden der Ersten Suhl-Instabilität berechnet mit ∆Hk = 0,1 Oe und zusätzlicher Berücksichtigung des 3-Magnonen-Konfluenz-Prozesses (a) ohne Minimierung und (b) mit Minimierung der Schwelle. Dieses Ergebnis macht deutlich, dass eine numerische Minimierung zwingend erforderlich ist, um die Einsatzkurven der Suhlschen Schwellen richtig zu beschreiben. Bei dem Instabilitätsprozess werden die Spinwellen mit der niedrigsten Schwelle instabil und bestimmen daher die kritische Feldstärke hcrit. Die Verwendung der Spinwellenlinienbreite, insbesondere das Anfitten von ∆Hk an die gemessenen Einsatzkurven, wird damit äußerst problematisch. Es muss daher versucht werden, die Dämpfung von Spinwellen in Abhängigkeit von ihren Wellenvektoren k zu beschreiben und damit den Suhlschen Ausdruck für die Schwelle in Abhängigkeit von der statischen Feldstärke Hi (numerisch) zu minimieren, wie schon in Kap. 3.2.2 deutlich gemacht wurde. Lediglich bei parallel pump-Experimenten entsprechen die kritischen Moden den theoretisch vorhergesagten, die sich unter Annahme einer konstanten Spinwellenlinienbreite ergeben. Das wird durch eigene Simulationen und durch eine Messung der kritischen Moden mit Hilfe der Brillouin-Licht-Streuung (BLS) Methode von [Kabos1997] in einem parallel pump-Experiment in YIG Filmen bestätigt. Zu begründen ist das durch den überragenden Einfluss des Terms sin2Θk in (2.23). Die direkte Messung bzw. Identifizierung der kritischen Moden ist jedoch sehr schwierig, bei Filmen nur mit Hilfe der BLS-Methode und bei bulk-Proben im Allg. gar nicht möglich. Eine indirekte Methode zur Bestimmung der kritischen Moden in YIG-Kugeln wird im Folgenden im Zusammenhang mit dem Einfluss der pit-Dämpfung zitiert.

- 31 -

Einfluss der pit-Dämpfung: Abbildung 3.10 zeigt den Einfluss von pits auf die kritische Feldstärke der Ersten Suhl-Instabilität an YIG-Einkristallkugeln bei 9 GHz [Patton1979c]. Gemessen wurde h(1)

crit(Ha) an Proben mit unterschiedlicher Oberflächenrauhigkeit, d.h. unterschiedlicher pit-Größe an der Probenoberfläche. Eine optisch polierte Probe hat i.d.R. noch pits mit Durchmessern von ca. 0,1 µm. Spinwellen mit sehr großen Wellenzahlen k sollten daher am stärksten

Abb.3.10:Einfluss der Oberflächenrauhigkeit auf die kritische Feldstärke der Ersten Suhl-Instabilität an YIG-Einkristall-Kugeln bei 9 GHz [Patton1979c]. gedämpft werden, der kink-Effekt wird in diesem Fall also eher verstärkt, da die kritischen Moden zu kleineren Wellenzahlen k „ausweichen“. Zudem ist ein steilerer Anstieg der Schwelle zu kleinen Feldern Ha, d.h. höheren Wellenzahlen k, zu beobachten. Bei einer größeren Oberflächenrauhigkeit werden Spinwellen mit kleinerer Wellenzahl stärker gedämpft, die Einsatzkurve für die Instabilität wird daher insgesamt etwas flacher und bei Feldern Ha größer Hkink, d.h. bei Wellenzahlen k ≥ 0, deutlich angehoben. Zudem verschwindet bei den raueren Proben die Struktur der Einsatzkurve in diesem Bereich. Das wird auf die stärkere Dämpfung von magnetostatischen Moden zurückgeführt, die für die Struktur in diesem Bereich verantwortlich gemacht werden. (Letzteres kann im Rahmen der vorliegenden Arbeit nicht erklärt werden, da alle Moden mit Wellenzahlen k > 0 sämtlich in der Spinwellennäherung beschrieben werden.) Kritische Moden und pit-Dämpfung: Krug von Nidda fand eine Methode, die kritischen Moden, welche die Instabilität auslösen, indirekt zu bestimmen [KvN1992]: Durch Analyse der Feinstruktur der ferromagnetischen Resonanz oberhalb der Schwelle der Ersten Suhl-Instabilität an YIG-Kugeln konnte er die kritischen Moden rekonstruieren. Abbildung 3.11 zeigt die ermittelten kritischen Moden bei Zimmertemperatur und tiefen Temperaturen. Ohne Berücksichtigung der k-Abhängigkeit sollten Moden mit k ≠ 0 bei Θk = 45° instabil werden; unter Berücksichtigung des 3-Magnonen-Konfluenz-Prozesses Moden mit höherem Θk (vgl. kink-Effekt ). Beobachtet wurden jedoch kritische Moden mit kleinerem Θk und größerem k als durch die Theorie vorhergesagt. Bei tiefen Temperaturen wird der Einfluss des Konfluenz-Prozesses immer geringer und die kritischen Moden weichen daher zu größeren k-Werten aus. Erklärt wurde dies durch den Einfluss der pit-Dämpfung, wobei eine mit k stetig abfallendende pit-Dämpfung angenommen wurde.

- 32 -

Abb.3.11: Kritische Moden der Ersten Suhl-Instabilität in YIG Kugeln, rekonstruiert aus der Analyse der Feinstruktur der ferromagnetischen Resonanz oberhalb der Schwelle [KvN1992]. Bei tiefen Temperaturen verringert sich mit dem 3-Magnonen-Konfluenz-Prozess die zu k proportionale Dämpfung von Spinwellen. Die kritischen Moden weichen daher zu größeren k bzw. zu kleineren Θk Werten aus. Die Bilder rechts, (a) und (b) zeigen den prinzipiellen Verlauf der kritischen Moden. Abbildung 3.12 zeigt die entsprechende numerische Berechnungen der kritischen Moden mit der in dieser Arbeit entwickelten Theorie. Wenn auch die experimentellen Ergebnisse von Krug von Nidda nicht exakt beschrieben werden können, so wird der Verlauf der kritischen Moden qualitativ richtig vorhergesagt: Für große Wellenzahlen k werden Moden mit Θk < 45° instabil, was wiederum die Notwendigkeit der numerischen Minimierung des Suhlschen Ausdrucks für die kritischen Feldstärke verdeutlicht.

0°

15°

30°

45°

60°

75°

90°

0 10 20 30 40 5k [104 cm-1]

thet

a k

0

pit = 0 µm

pit = 0,15 µm

pit = 0,25 µm

Abb.3.12: Berechnete kritische Moden der Ersten Suhl-Instabilität für YIG bei 9 GHz unter Berücksichtigung des 3-Magnonen-Konfluenz-Prozess und pit-Dämpfung bei verschiedenen pit-Größen. Bei kleinen Wellenzahlen zeigt sich jedoch ein Mangel der vorliegenden Theorie. Für Moden mit sehr kleinen Wellenzahlen k wird eine zu geringe Dämpfung vorhergesagt. Dies ist durch

- 33 -

die Verwendung der Spinwellennäherung auch für kleine Wellenzahlen k begründet: Da die Magnonen-Zustandsdichte wesentlich in die Berechnung der Spinwellenlinienbreite ∆Hk eingeht (vgl. (3.29), (3.36)) und diese proportional zu k2 ist, wird für kleine bzw. sehr kleine k eine zu geringe Dämpfung berechnet. Entsprechend ergeben sich für die Dämpfung der uniformen Mode (∆H0

pit, ∆H0pore) im Vergleich zur Dämpfung von Spinwellen im Grenzfall

k → 0 (∆Hkpit, ∆Hk

pore) deutlich größere Werte. (Im Idealfall sollten diese Werte eigentlich zusammenfallen, d.h. ∆Hk(k→0) dem Wert von ∆H0 gleichen, zumal Fermis Goldene Regel bzgl. der Übergänge 0→k und k→0 symmetrisch ist.) Eine umfassende Beschreibung aller Moden, d.h. magnetostatischer Moden unter Berücksichtigung der Austauschwechselwirkung oder Spinwellen unter Berücksichtigung der Randbedingungen der Probe existiert leider nicht und wäre wahrscheinlich auch zu komplex und unhandlich für die gegebene Aufgabe. Vielmehr gilt es eine angemessene Näherung für Moden mit kleinen Wellenzahlen zu finden, ähnlich wie sie z.B. Wiese [1991] mit den sphärischen Spinwellen vorgeschlagen hat. Grundsätzlich wäre auch eine Anpassung der Magnonen-Zustandsdichte ρ(k) denkbar. Dabei müsste für kleine Wellenzahl k durch eine willkürliche Modifikation ρ(k) angehoben werden. Ein solches Vorgehen entspräche jedoch wieder einer phänomenologischen Beschreibung. Ich habe auf eine solche Korrektur verzichtet, zumal auch ohne sie viele qualitative und einige quantitative richtige Aussagen möglich sind. 3.3 Einfluss der Kornstruktur Körner haben in polykristallinen magnetischen Materialien im Wesentlichen zwei Auswirkungen: Zum einen stellen die Korngrenzen für die magnetische Dynamik, sei es die Verschiebung von Blochwänden oder die Propagation von Spinwellen, einen gewissen Widerstand dar. Der Versatz von Gitterebenen, die lokalen Variationen der Gitterkonstanten, die während der Herstellung entstehenden (magneto-) elastischen Spannungen und nicht zuletzt die Ansammlung von Verunreinigungen, Fremdphasen und Poren an den Korngrenzen beeinflussen die magnetische Dynamik. Zum anderen sind die einzelnen Körner und damit auch die magnetischen Vorzugsrichtungen beliebig im Raum orientiert; dadurch werden mit den Körnern aufgrund der magnetischen Kristallanisotropie Bereiche mit verschieden großen statischen Feldern definiert, was offensichtlich wird, wenn man die Kristallanisotropie vereinfacht mit einem effektiven Kristallanisotropiefeld HA beschreibt. Je nach Dynamik und Reichweite der bestimmenden Wechselwirkung (Dipolar- oder Austauchwechselwirkung) wirkt sich die Kornstruktur unterschiedlich aus: Bei starker Kristallanisotropie von mehreren hundert Oe, wie sie bei Spinellen und hexagonalen Ferriten auftritt, bildet sich eine lokale Dynamik auch für langwellige Moden aus und wird mit der independend grain approximation [Schlömann1958a, 1958b, 1959] gut beschrieben. Für kleinere Kristallanisotropien wird der Effekt des dipolar narrowing [Geschwind1957] wichtiger, welcher die inhomogene Linienverbreiterung begrenzt. Trotzdem liegt die ferromagnetische Resonanzlinienbreite für polykristallines YIG auch bei vergleichbarer Verunreinigung und praktisch porenfreier Herstellung bei ca. 12 Oe, also um mehr als eine Größenordnung höher als bei Einkristallen (∆H-3dB < 1 Oe). Da für kurzwellige Moden der Einfluss der Dipolarwechselwirkung im Vergleich zur Austauchwechselwirkung immer geringer wird, sollte auch bei schwacher Kristallanisotropie die Ausbildung einer lokalen Dynamik für Spinwellen immer deutlicher werden. Neben einer solchen inhomogenen Linienverbreiterung bewirkt die Kornstruktur in Verbindung mit der Kristallanisotropie aber auch eine homogene Linienverbreiterung ähnlich dem Einfluss von Poren. Die Linienbreite ∆H-3dB der ferromagnetischen Resonanz hängt bei polykristallinen Granaten eindeutig von der Kornstruktur ab. Während ∆H-3dB deutlich zunimmt, bleibt die Linienform jedoch lorentzförmig. Schlömann [1969] konnte das mit seiner Theorie sehr gut

- 34 -

für den Fall der uniformen Mode beschreiben. Leider ist diese Theorie bereits für den Fall der uniformen Mode so aufwendig, dass ihre Erweiterung für den allgemeinen Fall beliebiger Wellenzahlen k nicht durchführbar erscheint. Im Folgenden soll daher ein vereinfachtes Modell beschrieben werden, das den Einfluss der Körner im gleichen Formalismus wie den Einfluss der Poren beschreibt und für Moden mit beliebigen Wellenzahlen k gilt. 3.3.1. Das embedded grain-Modell Die Grundidee des embedded grain-Modells [Hoeppe2003a] ist, anstatt einer Pore ein beliebiges aber eindeutig definiertes Korn inmitten der Probe zu betrachten: In diesem „embedded grain“ soll der Einfluss der Kristallanisotropie auf die Stärke des effektiven statischen Feldes Heff explizit formuliert werden, während es in den umgebenden Körnern durch das räumlich statistische Mittel beschrieben wird. Für kubische Kristalle kann der Einfluss der Kristallanisotropie vereinfacht durch HA beschrieben werden, wobei HA in die magnetisch leichte Richtung des Kristallits zeigt und der Betrag HA die Stärke des effektiven Anisotropiefeldes beschreibt. Für YIG bei Raum-temperatur gilt HA ≈ 66 Oe in [111]-Richtung [Winkler1981, Krupicka1973]. Für die Stärke des statischen Feldes in z-Richtung im Innern dieses eingebetteten Korns ergibt sich näherungsweise

AAzi

zi HHH Θ+= cos' , (3.39)

wobei ΘA den Winkel zwischen der magnetisch leichten Richtung und dem von außen angelegten statischen Magnetfeld Ha bezeichnet. Aufgrund der statistischen Verteilung der umgebenden Körner, welche die Probe aufbauen, verschwindet dort im Mittel der Einfluss der Kristallanisotropie und das innere Feld entspricht dem makroskopischen Feld Hi.

Abb 3.13: Das embedded grain-Modell. Innerhalb des eingebetteten Korns (Radius R) ist das effektive statische Feld Hi' entsprechend der Kristallanisotropie vom mittlerem Feld Hi der gesamten Probe (Radius r0) verschieden. Während im Fall der Poren das Streupotential für den 2-Magnonen-Streuprozess durch die Änderung der dipolaren Energie berechnet wird, muss hier die Änderung der Einstellenergie im Kristallfeld betrachtet werden:

- 35 -

⋅−⋅⋅−= ∫∫

graineohnerobePi

grainemitrobePi

aniso rdHMrdHMS..2

1 rrrrrr . (3.40)

Mit der Differenzbildung ergibt sich

⋅∫∫

∫∫∫∫

⋅⋅−=−+⋅⋅−=

⋅−⋅⋅−=

⋅−⋅+⋅⋅−=

rdHMrdHHHM

rdHMHMrdHMrdHMrdHMS

R

A

R

iAi

R

ii

r

i

r

Ri

R

íaniso

3

0

3

0

3

0

3

0

33

0

21)(

21

)'(21'

21 00

rrrrrr

rrrrrrrrrr

(3.41)

Im Folgenden werden wiederum nur Terme berücksichtigt, die einen 2-Magnonen-Streuprozess beschreiben. Da HA keine Operatoren enthält, muss nur Mk

z berücksichtigt werden und dementsprechend die z-Komponenete des effektiven Kristallanisotropiefeldes HA

z = HA cosΘA. Die Berechnung des Streupotentials ist daher im Vergleich zum Fall der Poren wesentlich einfacher, und es verbleibt

∑∫ +Θ−= +⋅

νµνµ

µ, 0

3 ..cos221 ccbbrdeH

VS

RrKi

AAaniso rr

, (3.42)

wobei K wieder den Differenzvektor der einfallenden Spinwelle kµ und der gestreuten kν beschreibt. Durch Entwicklung des Terms rKie

rr⋅⋅ nach Kugelflächenfunktionen lässt sich das

Integral unter Verwendung der Orthogonalitätsrelationen (vgl. Kap.3.2.1) lösen, und das Streupotential eines eingebetteten Korns lautet explizit:

∑ +⋅⋅Θ⋅−= +

νµνµπµ

,

13 ..)(4cos ccbbRKRKjRH

VS AA

aniso . (3.43)

Analog zum Fall der Poren berechnet sich nach Fermis Goldener Regel und mit Verwendung der Zustandsdichte die Linienbreite von Spinwellen mit beliebigen Wellenzahlen k:

∫ ∫ +⋅

Θ⋅⋅⋅⋅⋅

Θ⋅=∆

π

ϕγπ

ωπ

2

0222

2

22

22

21

22

)(cos)(

21

4cos3

max

min

ddkHkD

kK

RKjRM

HV

VHi

k

k kk

s

AAkornanisok . (3.44)

Da nicht nur das eingebettete Korn, sondern alle Körner der Probe zu Streuung beitragen, ist das Volumenverhältnis Vkorn/V = 1. Zudem ist die räumliche Orientierung des betrachteten Korns beliebig und der Term cos2ΘA kann durch seinen Mittelwert ½ ersetzt werden. Für Spinwellen mit beliebigen Wellenzahlen k ergibt sich damit

∫ ∫ +⋅

Θ⋅⋅⋅⋅⋅⋅=∆

π

ϕγπ

ωπ

2

0222

2

22

2

21

2

)(cos)(

21

423 max

min 2

ddkHkD

kK

RKjRM

HHi

k

k kk

s

Aanisok . (3.45)

- 36 -

Für den Spezialfall der uniformen Mode entfällt zudem die Mittelung über ϕ2, da statt des Differenzvektors K im Integral nur k2 verbleibt:

222

22

12

0

max

min 2)(cos

)(42

3 dkHkD

RkjRM

HHk

k ikp

s

Aaniso ⋅+⋅Θ

⋅⋅⋅⋅=∆ ∫ γω

π (3.46)

Auch das Ergebnis von Schlömann für die Relaxation der uniformen Mode ist proportional zu HA

2/4πMS und zeigt damit die gleiche Abhängigkeit von den beiden wichtigsten Materialparametern. Grundsätzlich gelten die gleichen allgemeinen Abhängigkeiten wie in Kapitel 3.2.2 und 3.2.3 für den Fall der poreninduzierten Relaxation diskutiert. In diesem Fall möchte ich mich auf die Diskussion der mit Hilfe von den Ausdrücken (3.45) und (3.46) durchgeführten Berechnungen bzw. Simulationen beschränken. Wichtig ist, dass jetzt mit den Ausdrücken (3.30), (3.33), (3.45) und (3.46) der Einfluss der beiden wichtigsten Parameter der Mikrostruktur, nämlich Porosität und Kornstruktur, für Moden mit beliebigen Wellenvektoren k (einschließlich der uniformen Mode) innerhalb des gleichen Modells beschrieben und diskutiert werden können.

0

2

4

6

8

10

12

14

16

18

20

0 500 1000 1500Hi [Oe]

h crit [O

e]

p=1,9% | ao=5µmp=0,5% | ao=30µmp=1,9%p=0,5%

Abb. 3.14: Berechnete kritische Feldstärken hcrit der Ersten Suhl-Instabilität für Proben mit Porositäten p = 0,5% bzw. 1,9% und Korndurchmessern D0 = 30µm bzw. 5µm im Vergleich zu Messwerten von [Silber1982]. Die gestrichelten Linien zeigen die berechneten Werte bei Berücksichtigung der Porosität, die durchgezogenen bei Berücksichtigung der Porosität und der Kornstruktur. Abbildung 3.14 zeigt nochmals die gemessenen kritischen Feldstärken hcrit der Ersten Suhl-Instabilität nach [Silber1982] (vgl. Abb.3.7, Kap.3.2.2). Die gestrichelten Linien zeigen die jeweils für die verschiedenen Proben berechneten kritischen Feldstärken bei Berücksichtigung des Einflusses der Poren. Bei größeren Feldern Hi ≥ 900 Oe werden die Schwellen damit ungenügend beschrieben. Die ausgezogenen Linien zeigen die berechneten Feldstärken bei

- 37 -

Berücksichtigung von Porosität und Kornstruktur. Für größere Felder werden die experimentellen Daten jetzt sehr viel besser beschrieben, und zwar ohne die Verwendung von Fitparametern. Der Anstieg der berechneten Schwellen hcrit bei höheren Feldern lässt sich durch die im Vergleich zu den Poren deutlich größeren Körner erklären: Dadurch werden vorwiegend Spinwellen mit niedrigen Wellenzahlen k gedämpft, mit dem Anstieg von ∆Hk für kleine Wellenzahlen steigt entsprechend die kritische Feldstärke hcrit bei größeren Feldern Hi, da dort vorzugsweise Spinwellen mit niedrigen Wellenzahlen k instabil werden. 3.4 Ergänzung und Diskussion der Theorie 3.4.1 Mikroporosität Bei den hergestellten Proben sind Poren mit Durchmessern von ca. 20 – 50 nm, im Folgenden als Mikroporen bezeichnet, an den Korngrenzen gefunden worden (vgl. Kap.4.3.4). Da deren Anzahl mit der Oberfläche der Korngrenzen skalieren sollte, sind sie evtl. auch eine Erklärung für den experimentell gefundenen näherungsweisen k-unabhängigen Anstieg von ∆Hk mit der inversen Kristallitgröße [Paladino1966; Patton1970c]. Abbildung 3.15 zeigt eine Messung der kritischen Feldstärke im parallel pump bei 9 GHz an polykristallinem YIG unterschiedlicher Korngröße von [Patton1970c] und rechts die

0

10

20

30

40

50

500 1000 1500 2000 2500Ha [ Oe ]

hcrit

[ O

e ]

1,0 µm

2,4 µm

5,2 µm

9,7 µm

30,1 µm

Abb.3.15: Kritische Feldstärke hcrit für parallel pump gemessen an polykristallinem YIG unterschiedlicher Korngröße bei 9 GHz [Patton1970c] (links) und zugehörige Berechnung unter Verwendung des transit time-Modells (rechts). zugehörige Berechnung unter Verwendung des transit time-Modells. Dieses Modell kann den Anstieg von hcrit, bzw. ∆Hk, bei niedrigen Feldstärken gut erklären, wo Spinwellen mit Wellenzahlen von k ≈ 4⋅105 cm-1 instabil werden. Bei höheren Feldern, d.h. für kleine k, kann jedoch die Erhöhung der Schwelle nicht beschrieben werden, da dieses Modell wegen der zu k proportionalen Gruppengeschwindigkeit von Spinwellen auch ein ∆Hk ~ k vorhersagt. Außerdem erscheint die Annahme des transit time-Modells, dass Spinwellen eine Korngrenze

- 38 -

mit Sicherheit nicht passieren können, nicht richtig, zumal bei kleineren Wellenzahlen die im Vergleich zur Austauschwechselwirkung deutlich langweitreichendere Dipolarwechsel-wirkung zunehmend wichtiger wird. Andererseits könnten aber Mikroporen die experimentellen Beobachtungen erklären. In Kap.3.2.2 wurde gezeigt, dass sehr kleine Poren entsprechend der erweiterten SLK-Theorie näherungsweise zu einem k-unabhänigen Anstieg von ∆Hk führen. Da die Zahl der auf den Korngrenzen liegenden Mikroporen mit dem Verhältnis Kornoberfläche zu Kornvolumen skaliert, ist sie zum mittlerem Korndurchmesser D0 umgekehrt proportional:

0

1~DV

FKORN

KORN . (3.47)

Die beobachtete D0

-1 Abhängigkeit von ∆Hk wird damit auch für Wellenzahlen k → 0 erklärt. Abbildung 3.16 zeigt eine entsprechende Berechnung unter der Annahme einer k-unabhängigen Erhöhung der Spinwellenlinienbreite. Das experimentelle Ergebnis von [Patton1970c] wird damit sehr viel besser beschrieben, auch die Verschiebung des steilen Anstiegs von hcrit zu kleineren Feldern Ha wird richtig wiedergegeben.

0

10

20

30

40

50

500 1000 1500 2000 2500Ha [ Oe ]

h cr

it [ O

e ]

dHk= 17,5 Oe

dHk= 8 Oe

dHk= 5,5 Oe

dHk= 3 Oe

dHk= 1,5 Oe

Abb.3.16: Berechnete kritische Feldstärke für ein parallel pump Experiment bei 9 GHz für verschiedene konstant angenommene Spinwellenlinienbreiten ∆Hk. Leider ist das Streupotential derart kleiner Mikroporen auch entsprechend klein, so dass die experimentellen Ergebnisse zwar qualitativ richtig, quantitativ aber nicht ausreichend beschrieben werden. Neben den Mikroporen sammeln sich aber auch andere sehr kleine Streuzentren an den Korngrenzen an, z.B. der Versatz von Gitterebenen, lokale Schwankungen der Gitterkonstanten und damit der Austauschkonstanten D oder (magneto-) elastische Spannungen. Auch Verunreinigungen sammeln sich beim Sinterprozess an den Korngrenzen und werden mit dem Kornwachstum konzentriert und damit evtl. weniger wirksam. Der Anstieg der Schwelle für die Probe mit den kleinsten Körnern von 1 µm in Abb.3.15 zu größeren Feldern Ha ist dagegen nur mit einer für kleine k ansteigenden Spinwellen-linienbreite zu erklären. Zum einen wird bei solch kleinen Körnern der direkte Einfluss der

- 39 -

Körner, wie in Kapitel 3.3.1 beschrieben, zunehmend wichtig; zum anderen sind (oder waren) Proben mit Korngrößen von ca. 1 µm nicht porenfrei herzustellen, der Anteil größerer Poren sollte daher zusätzlich eine Erhöhung von ∆Hk für k → 0 erklären. 3.4.2 Dämpfung der uniformen Mode Die Dämpfung der uniformen Mode ist technisch von großer Bedeutung, da sie im Wesentlichen die Durchlassdämpfung eines mit Mikrowellenferrit realisierten Bauteils bestimmt, und soll nochmals ausführlicher behandelt werden. Durch die Gleichungen (3.33) und (3.46) wird nicht nur die Linienbreite der ferromagnetischen Resonanz, d.h. die Relaxation auf der Resonanz, sondern ganz allgemein auch die Relaxation außerhalb der Resonanz beschrieben. Das ist wichtig, da in Mikrowellenbauteilen Ferrite fast immer außerhalb der Resonanz betrieben werden. Daher wurde schon 1969 von Vrehen eine Methode zur Messung der sog. off resonance losses beschrieben [Vrehen1969]. Später wurde dazu der Begriff der effektiven Linienbreite ∆Heff eingeführt, um die Relaxation der uniformen Mode außerhalb der Resonanz zu charakterisieren [Vrehen1971; Patton1969a, 1970a, 1970c]. Die Einführung dieses Begriffs soll zunächst kurz motiviert werden: Im Allgemeinen ist die dynamische Suszeptibilität χ(ω, H) eine Funktion von Frequenz und Feld, und das Dämpfungsverhalten eines Materials wird durch

220

0 ),()(),(),(''

HHH

ωωωωχωχ

Γ+−Γ

= (3.48)

bestimmt. Bei Messungen wird üblicherweise das Magnetfeld variiert und die Messfrequenz ωp festgehalten. Ist die Funktion Γ(ωp, H) eine Konstante, wie in den meisten Fällen angenommen wird, entspricht χ’’ einer reinen Lorentzlinie, und Γ ist durch die Halbwertsbreite ∆H-3dB gegeben. Meist kann Γ zumindest in einer kleinen Umgebung der Resonanz als konstant angesehen werden, und χ’’ verhält sich dort lorentzförmig. Für Feldbereiche deutlich größer als die Linienbreite ist Γ(ωp, H) jedoch nicht konstant: Durch den 2-Magnonen-Streuprozesses und die vom statischen Magnetfeld H abhängige relative Lage des Spinwellenbandes zur treibenden Frequenz ωp wird Γ(ωp, H) stark feldabhängig (vgl. Abb.3.17), und χ’’(ωp, H) weicht in den Flanken deutlich von der Lorentzform ab. Weit außerhalb der Resonanz wird die Relaxation der uniformen Mode daher durch die Funktion Γ(ωp, H) bestimmt, die in Feldeinheiten als sog. effektive Linienbreite ∆Heff(ωp, H) = 2 γ-1Γ(ωp, H) bezeichnet wird. Die effektive Linienbreite ∆Heff(ωp,H) beschreibt die feldabhängige Dämpfung der uniformen Mode, die aus den Gleichungen (3.33) und (3.46) für polykristalline Ferromagnete berechnet werden kann, und es gilt

),(),( 0 HHHH ppeff ωω ∆=∆ . (3.49) Abbildung 3.17 zeigt die berechnete effektive Linienbreite für polykristallines YIG mit einer Porosität von 5 % bei einer Porengröße von 1 µm. Die relative Lage des Spinwellenbandes ist schematisch für die verschiedenen Feldbereiche dargestellt: Für kleine Felder Hi liegt das Spinwellenband für k = 0 unterhalb der treibenden Frequenz ωp. Die uniforme Mode kann, über den 2-Magnonen-Streuprozess daher nur an Magnonen mit sehr großen Wellenzahlen k Energie verlieren. Da aufgrund der relativ großen Poren die Kopplung an Moden mit großen k schwach ist, ist auch der Wert von ∆Heff in diesem Bereich niedrig. Mit steigender Feldstärke Hi erreicht das Spinwellenband (bei k = 0) schließlich die treibende Frequenz ωp. Hier zeigt

- 40 -

∆Heff einen deutlichen Anstieg, da hier Moden mit kleinen Wellenzahlen k angeregt werden können, die sehr stark an die uniforme Mode ankoppeln. Der Wert von ∆Heff bleibt dann bis zu einem Wert von Hi = ωp/γ sehr hoch. Der Feldbereich

γω

γωππ p

ipSS HMM

<<

+

+−

22

24

24 , (3.50)

in dem die treibende Frequenz ωp mit langwelligen Spinwellen (k > 0) entartet ist, wird auch als degenerated region bezeichnet. Hier der Einfluss der Mikrostruktur am stärksten. (Der Einbruch von ∆Heff innerhalb dieses Bereichs geht auf den winkelabhängigen Term in den Gleichungen (3.33) bzw. (3.46) zurück.) Oberhalb dieses Bereichs fällt der Wert von ∆Heff schließlich auf die intrinsische Dämpfung ab, die durch die Kasuya-LeCraw-Linienbreite ∆HKL gegeben ist. Da hier alle Bereiche des Spinwellenbandes oberhalb der treibenden Frequenz ωp liegen, können 2-Magnonen-Streuprozesse nicht mehr stattfinden.

0

20

40

60

80

100

120

140

160

0 1000 2000 3000 4000 5000 6000

Statisches Feld Hi [ Oe ]

Effe

ktiv

e Li

nien

brei

te [

Oe

]

p = 0,55%

p = 1,67%

p = 3,08%

Abb.3.17: Berechnete Relaxation der uniformen Mode bzw. effektive Linienbreite bei 9,55 GHz für In-dotiertes YIG (4π Ms=1860 Gauss) für verschiedene Porositäten. Die relative Lage des Spinwellenbandes zur treibenden Frequenz ωp ist durch die Diagramme veranschaulicht. Wie aus den obigen Erläuterungen deutlich wird, ist die Messung der effektiven Linienbreite nicht nur für die Beschreibung der off resonance losses sinnvoll; da mit dem statischen Feld das Spinwellenband and der treibenden Frequenz ωp „vorbeigeschoben“ wird, lässt sich mit dieser Messmethode auch prinzipiell der 2-Magnonen-Streuprozess und dessen k-Abhängigkeit studieren. Gemessene Kurven zeigen jedoch einen weniger ‚scharfen’ Verlauf als in Abbildung 3.17 dargestellt (vgl. Kap.6.1 oder [Patton1970; Vrehen1971]). Insbesondere für Felder oberhalb

- 41 -

von Hi = ωp/γ wird noch eine porositätsabhängige Dämpfung gemessen. Im folgenden Kapitel wird dies als Folge der mikrostrukturinduzierten inhomogenen Feldverteilung erklärt. 3.4.3 Feldinhomogenitäten und lokale Dynamik Bisher wurden die durch die Mikrostruktur erzeugten Feldinhomogenitäten, also die Entmagnetisierungsfelder der Poren und die Kristallanisotropie der individuellen Körner, nur als Ursache für Streuprozesse berücksichtigt. Die eigentliche Dynamik wurde aber stets in einem mittleren inneren statischen Feld Hi diskutiert. Neben den behandelten Streuprozessen, die zu einer homogenen Linienverbreiterung führen, werden aber auch inhomogene Verbreiterungen wirksam. Das bekannteste Beispiel einer inhomogenen Verbreiterung ist das sog. independend grain behaviour [Schlömann1958b]. Trotz des dipolar narrowing [Geschwind1957] wird so die minimal mögliche Resonanzlinienbreite von polykristallinem YIG auf ca. 12 Oe begrenzt, während bei Einkristallen der gleichen chemischen Reinheit leicht Werte < 1 Oe erreicht werden. Für Prozesse, bei denen Spinwellen mit größeren Wellenzahlen k beteiligt sind, sollte die Ausbildung einer lokalen Dynamik besonders ausgeprägt sein und muss daher berücksichtigt werden, zumal der Einfluss des dipolar narrowing mit zunehmender Wellenzahl abnimmt. Ein sehr schönes Beispiel für die Ausbildung einer lokalen Dynamik bei Spinwellen ist das von Nazarov [1992] beobachtete independend grain behaviour in einem parallel pump-Experiment bei polykristallinem YIG. Abb. 3.18 (links) zeigt die gemessene kritische Feldstärke in einem parallel pump-Experiment bei 9 GHz an einer polykristallinen, heißisostatisch verdichten (also nahezu porenfreien) YIG-Kugel. Bis auf eine kleine Verschiebung von ca. 50 Oe entspricht die Kurve exakt dem Minimum der Kurven,

Abb.3.18: Gemessene kritische Feldstärke in einem parallel pump Experiment bei 9 GHz an einer polykristallinen, heißisostatisch verdichten (also nahezu porenfreien) YIG-Kugel (links). Die senkrechten Linien markieren das theoretisch erwartete Minimum für einen entsprechend ausgerichteten Einkristall. Rechts die gemessene kritische Feldstärke an einer einkristallinen YIG-Scheibe für drei verschiedene kristallographische Orientierungen [Nazarov1992]. die sich für einkristalline Proben bei beliebigen Kristallorientierungen ergeben würden. Abbildung 3.18 (rechts) zeigt die gleiche Messung an einer einkristallinen YIG-Scheibe in verschiedenen kristallographischen Orientierungen. Diese Ergebnisse zeigen deutlich, dass eine Minimierung der Schwelle für die Instabilität nicht nur für alle in Frage kommenden Spinwellen, sondern auch für alle Volumenanteile der Probe, d.h. bzgl. der lokalen effektiven Feldstärken Heff , durchgeführt werden muss, um die experimentellen Ergebnisse korrekt zu beschreiben. Offensichtlich bildet sich innerhalb polykristalliner Proben - insbesondere bei

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Spinwellen - lokal eine unterschiedliche Dynamik aus, was bei allen Streuprozessen, bei denen Spinwellen beteiligt sind, zu berücksichtigen ist. Wenn eine lokale Dynamik aufgrund des Einflusses der Kristallanisotropie stattfindet, sollte dies auch für das Entmagnetisierungsfeld einer Pore gelten. Die Stärke des Ent-magnetisierungsfeldes nimmt zwar sehr rasch mit dem Abstand von der Pore ab, andererseits ist die Stärke in der Größenordnung der Sättigungsmagnetisierung des jeweiligen Materials und damit im Fall von YIG deutlich größer als das effektive Kristallanisotropiefeld. Berechnet man die volumenspezifische Feldstärkeverteilung entsprechend dem single pore- Modell [Schlömann1956], ergibt sich auch für geringe Porositäten eine nicht unerhebliche „Verschmierung“ des statischen Feldes Hi. Abbildung 3.19 zeigt die volumenspezifische Verteilung der z-Komponente der statischen Feldstärke Hi für In-YIG mit 4πMS = 1860 Gauss und einer Porosität von 5%. Aufgrund des Entmagnetisierungsfeldes einer kugelförmigen Pore ergibt sich eine maximale Abweichung vom ungestörten Feld Hi von -2/3⋅4πMS bzw. +1/3⋅4πMS. In diesem Beispiel erfahren mehr als 20 vol% der Probe ein statisches Feld, welches bzgl. der z-Komponente um mehr als 150 Oe vom ungestörten Wert abweicht.

0

0,001

0,002

0,003

0,004

-1500 -1000 -500 0 500 1000H - H i [Oe]

Vol.S

pez.

Dic

hte

des

stat

isch

en F

elde

s H

i

0%

20%

40%

60%

80%

100%

Abb.3.19: Volumenspezifischer Anteil der statischen Feldstärke Hi innerhalb der Probe, berechnet für In-dotiertes YIG mit 4πMS =1860 Gauss, Porosität p = 5%. Bei den berechneten Werten für die Relaxation der uniformen Mode ist daher noch eine Mittelwertbildung, bei Berechnung der kritischen Feldstärken von Spinwelleninstabilitäten eine Minimierung bzgl. der Feldstärkenverteilung durchzuführen. Im Falle der Relaxation der uniformen Mode lässt sich auf diese einfache Weise auch die Relaxation der uniformen Mode oberhalb des degenerierten Bereichs (Hi > ωp/γ) erklären, während in Schlömanns Theorie [Schlömann1969] dieser Effekt mit der Mehrfachstreuung von Spinwellen (secondary scattering) wenig überzeugend erklärt wird. Neben der Einfachheit spricht aber auch die folgende Beobachtung für die Erklärung durch eine lokal unterschiedliche Dynamik in inhomogenen Feldern: Einen porositätsabhängigen Anstieg der Dämpfung oberhalb des degenerierten Bereichs beobachtet man exakt bis zu einer Feldstärke Hi-max, gegeben durch

SAp

i MHH πγ

ω4

32

max ⋅++= . (3.51)

Der Wert von Hi-max entspricht genau der maximal möglichen Abweichung der lokalen Felder vom Mittelwert Hi. Besonders deutlich ist dies an den eigenen Messungen der effektiven

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Linienbreite an Proben mit verschiedenen Porositäten zu sehen (vgl. Kap.6.1), wird aber auch durch alle mir bekannten experimentelle Ergebnisse bestätigt. Auch im Fall deutlich größerer Sättigungmagnetisierung von Ni-Zn-Ferriten wird der Wert von Hi-max bestätigt [Vrehen1969]. Aus technischer Sicht wichtig ist die Folgerung, dass aufgrund der Ausbildung einer lokalen Dynamik auch Spinwelleninstabilitäten in Feldbereichen auftreten können, in denen man sie nicht erwartet. Tatsächlich ist ein leistungsabhängiger Anstieg der Durchlassdämpfung eines Zirkulators beobachtet worden, bei dem der Mikrowellenferrit above resonance mit Hi > ωp/γ betrieben wurde [Weiser2002]. Erklären lässt sich diese Beobachtung durch das lokale Auftreten der Zweiten Suhl-Instabilität in Teilen des Ferritmaterials. Im Zusammenhang mit den durch Poren induzierten lokalen Feldern bzw. Streufeldern möchte ich noch eine Anmerkung machen: Bisher wurde immer von einer vollständigen magnetischen Sättigung (Hi ≥ 0) der Proben ausgegangen, d.h. das äußere statische Feld übersteigt in jedem Fall das makroskopische Entmagnetisierungsfeld, das durch die Probengeometrie bestimmt ist. Für scheibenförmige Proben, die parallel zur Flächennormalen magnetisiert werden, gelten alle bisherige Betrachtungen uneingeschränkt. Wenn aber der makroskopische Entmagnetisierungsfaktor Nz kleiner als 2/3 ist, was bei Kugeln (Nz = 1/3) und noch deutlicher bei längs magnetisierten Stäben (Nz ≥ 0) der Fall ist, übersteigt das lokale Entmagnetisierungsfeld (zumindest teilweise) das von außen angelegte statische Feld. In diesem Fall bricht die magnetische Ordnung lokal zusammen und es bilden sich in unmittelbarer Nähe von Poren magnetische Domänen. Diese sind seit langem als sog. „Zipfelmützen“ bekannt, werden bisher aber nur bei der Diskussion von Materialien für Übertragerkerne behandelt [Krupicka1973; Boll1977]. Durch die Ausbildung von Domänen werden aber auch im Falle von Mikrowellenferriten die lokalen Entmagnetisierungsfelder kompensiert, die Poren also magnetisch abgeschirmt. Demnach sollte es z.B. bei einem parallel pump-Experiment je nach verwendeter Probengeometrie zu einem deutlichen Abfall von hcrit bei niedrigen Feldern Hi kommen, sofern einer Erhöhung von ∆Hk, und damit hcrit, durch vorhandene Porosität angenommen werden kann. Entsprechende Untersuchungen von ∆Hk an porösen Proben unterschiedlicher Geometrie sind mir aber bisher nicht bekannt. 3.4.4 Sättigungseffekt und Selbstkonsistenz Zum Abschluss des theoretischen Teils dieser Arbeit soll noch ein wichtiger Hinweis auf die Gültigkeit der ursprünglichen und der erweiterten SLK-Theorie gemacht werden. In Kapitel 3.2.1 und 3.3.1 wurde eine wesentliche Annahme bzgl. der Definition von Linienbreiten nicht weiter erläutert, was hier nachgeholt werden soll: Die Linienbreite bzw. die Relaxationszeit einer Resonanz, im vorliegenden Fall

kk T

H 1=∆⋅γ , (3.52)

beschreibt die Zeitkonstante, mit der ein System seinem thermischen Gleichgewicht zustrebt. Die zeitliche Veränderung eines angeregten Zustandes, hier die Besetzungszahl nk eines Magnonenzustandes, wird daher durch die Gleichung

)(1 thkk

kk nn

Tn −−=

•

(3.53)

- 44 -

beschrieben. Die Relaxationszeit Tk ergab sich aus der Summe der Übergangs-wahrscheinlichkeiten von dem Zustand k in entartete Zustände k’. Die Übergangs-wahrscheinlichkeit k → k’ wurde mit Hilfe des berechneten Streupotentials und Fermis Goldener Regel bestimmt. Die berechnete Übergangswahrscheinlichkeit Pkk’ = Pk’k gilt jedoch aus Symmetriegründen für Übergänge in beide Richtungen, d.h. im Allgemeinen ist die Mastergleichung

∑∑ +−=•

'''

''

kkkk

kkkkk PnPnn (3.54)

zu betrachten. Wird der Zustand k stark getrieben, d.h. „schnell aufgefüllt“, und der Zustand k’ durch andere Prozesse stark gedämpft, d.h. „schnell entleert“, wird der Übergang k→k’ für den Zustand k bestimmend, da die Besetzungszahl des Zustandes k’ nahezu dem thermischen Gleichgewicht entspricht. Dies ist, zumindest für die uniforme Mode mit k = 0 und schwachen Kopplungen Pkk’, näherungsweise gegeben. Zudem sind die Magnonen Quasiteilchen, also Bosonen, und wegen der Energieerhaltung der betrachteten 2-Magnonen-Streuprozesse die thermische Besetzungszahl der beteiligten Moden gleich. Daher gilt näherungsweise

thk

thkk nnn =≅ '' , (3.55)

und die Mastergleichung (3.54) vereinfacht sich mit Pkk’ = Pk’k zu

∑∑∑ −−≅+−=•

''

'''

'' )(

kkk

thkk

kkkk

kkkkk PnnPnPnn . (3.56)

Mit dieser Näherung sind alle Berechnungen von ∆H0 und ∆Hk durchgeführt worden. Für schwache Streupotentiale, d.h. geringe Kopplungen Pkk’ ist diese Näherung sicherlich gerechtfertigt. Bei einer starken Kopplung von Zuständen k und k’, d.h. bei starken (und auf kleine k-Intervalle beschränkten) Streupotentialen kann jedoch der umgekehrte Vorgang k’→ k gegenüber dem Übergang k → k’ nicht mehr vernachlässigt werden, und es kommt zu einem Sättigungseffekt. Mit anderen Worten: Bei einer sehr starken Kopplung von Zuständen k und k’ stellt sich nach kurzer Zeit ein Gleichgewicht ein, und die Kopplung trägt im stationären Zustand weder für den Zustand k noch den Zustand k’ wesentlich zur Relaxation bei. Im Falle des behandelten 2-Magnonen-Streuprozesses sollte dies z.B. für sehr große Poren der Fall sein. Daher ist zu erwarten, dass mit der entwickelten Theorie, insbesondere im Fall großer Poren bzw. starker Anisotropie, zu große Linienbreiten vorhergesagt werden. Das ist auch tatsächlich der Fall, wie die experimentellen Ergebnisse (vgl. Kap.6) zeigen werden. Versucht man für den Fall starker Kopplungen dennoch mit der dargestellten Theorie Linienbreiten zu berechnen, müsste man innerhalb einer numerischen selbstkonsistenten Auswertung die jeweiligen Ausdrücke für die Linienbreiten mit einem Korrekturfaktor KS der Form

k

kthkk

kkS n

nnnnnK '' 1

)()(

−≈−−

= (3.57)

multiplizieren. Mit einem vereinfachten Testmodell, das 100 verschiedene Moden berücksichtigt, konnte ich zeigen, dass insbesondere für große Streupotentiale sich die resultierende Linienbreite durch den Sättigungseffekt deutlich verringert. Eine vollständige

- 45 -

selbstkonsistente numerische Behandlung der vorliegenden Problematik erscheint aber – auch mit heutiger Rechnerleistung – bei weitem zu aufwendig, da ca. 105 verschiedene Moden zu berücksichtigen wären. Die Berücksichtigung des Sättigungseffektes wurde bei den numerischen Berechnungen auch dadurch versucht, dass bei der numerischen Integration über k2 in dem Integral von Gleichung (3.30) und (3.45) k2-Werte, die um weniger als eine Linienbreite im k-Raum benachbart sind, ausgelassen wurden. Dies ist jedoch eine sehr starke Vereinfachung. Eine selbstkonsistente Lösung für die gesamte Dynamik konnte in dieser Arbeit nicht gefunden werden.

- 46 -

4 Proben Für die Untersuchungen der vorliegenden Arbeit wurden Proben aus Indium-dotiertem polykristallinem Yttrium-Eisen-Granat (In-YIG) hergestellt. Es wird daher kurz die Kristallstruktur von YIG erläutert und auf weitere wesentliche Eigenschaften eingegangen. Die gezielte Veränderung der Mikrostruktur wird ausführlich im Kapitel 4.3 erläutert. 4.1 Kristallstruktur von YIG YIG ist ein kubischer Kristall mit der Summenformel Y3Fe5O12. Die Einheitszelle enthält 160 Atome bzw. Ionen (Y24Fe40O96) und wird von den Sauerstoffionen gebildet [Gilleo1958, Geller1967]. Die diamagnetischen Yttriumionen besetzen die Dodekaederplätze im Kristall, und die Eisenionen die Oktaeder- und Tetraederplätze (Abb.4.1).

Abb.4.1: YIG-Kristallstruktur nach [Gilleo1958]: Hier wird die unterschiedliche Größe der Gitterplätze für die Kationen im Kristall hervorgehoben. Da die Eisenionen auf den Tetraeder- und den Oktaederplätzen zwei antiparallele magnetische Untergitter bilden, ist YIG eigentlich ein Ferrimagnet, kann aber innerhalb eines großen Frequenzbereiches als Ferromagnet beschrieben werden: Die Magnetisierung ergibt sich hier als Differenz der beiden von den Eisenionen (Fe3+) gebildeten Untergitter, und da 24 Tetraederplätzen nur 16 Oktaederplätze gegenüberstehen, ergibt sich makroskopisch eine Magnetisierung von 8 x 5 µB pro Einheitszelle. Die unterschiedliche Größe der Gitterplätze hat u.a. eine entscheidende technische Bedeutung: Werden Eisenionen z.B. durch kleinere Aluminiumionen substituiert, bevorzugen diese die kleineren Tetraederplätze, die Magnetisierung wird dadurch entsprechend gesenkt. Die Substitution von Eisenionen durch Indiumionen dagegen führt zu einer Erhöhung der Magnetisierung, da die größeren Indiumionen bevorzugt Oktaederplätze besetzen. Die Indiumsubstitution führt zu einem weiteren wichtigen Effekt: Durch die „zu großen“ Indiumionen kommt es zu einer tetragonalen Deformation des kubischen Gitters, wodurch die Kristallanisotropie gesenkt wird [Winkler1971, Van Hook1971]. Das effektive Kristall-anisotropiefeld HA [Krupicka1973] lässt sich dadurch deutlich reduzieren. Während das

- 47 -

effektive Kristallanisotropiefeld HA bei Einkristallen wesentlich nur zu einer Verschiebung der Resonanzlinie führt, ist der Einfluss für polykristalline Materialien entscheidend, da es zu einer inhomogenen Verbreiterung der Resonanz kommt. Dieses independend grain behaviour wurde für den Fall der ferromagnetischen Resonanz bereits 1958 von [Schlömann1958b] beschrieben. (Zu dieser Zeit waren die magnetischen Granate gerade erst entdeckt, und der Einfluss der Kristallanisotropie ist bei den Spinellen ungleich größer.) In der vorliegenden Arbeit sollte zunächst der Einfluss der Porosität untersucht werden, daher wurden Proben aus Indiumdotiertem YIG (Y3Fe4,8In0,2O12) mit möglichst kleiner Kristall-anisotropie hergestellt. 4.2 Mikrostruktur Technisch relevante ferromagnetische Werkstoffe, sog. Ferrite, sind polykristallin. Diese mit keramischen Techniken hergestellten Werkstoffe sind wesentlich billiger als Einkristalle und erlauben eine gezielte Formgebung, z.B. werden Pulver aus dem jeweiligen Werkstoff zunächst in die gewünschte Form gepresst und anschließend dichtgesintert. Die Primärpartikel bestehen aus Kristalliten in der Größe von ca. 1 µm. Beim Pressvorgang werden diese Partikel unausgerichtet zu einer möglichst dichten Kugelpackung verdichtet. Bei dem anschließenden Sintervorgang werden über Volumen- und Oberflächendiffusion die Hohlräume zwischen den Primärpartikeln ausgefüllt; relative Dichten über 99% sind auf diese Weise erreichbar. Es verbleiben demnach immer Hohlräume im Werkstoff, die je nach Größe als Poren oder als Lunker bezeichnet werden. Poren finden sich je nach Sinterbedingung innerhalb von Kristalliten eingeschlossen oder an den Korngrenzen, Lunker sind deutlich größer und von Kristalliten umgeben. Zahl und Größe von Poren des gesinterten Werkstoffes werden z.B. durch die Stöchiometrie des Werkstoffes, die verwendeten Additive, die Primärpartikelgröße und die Sinterbedingungen bestimmt.

Abb. 4.2: Links: Pore an einer Korngrenze und vollkommen runde „gefangene“ Poren innerhalb eines Kristallits; Rechts: Nahaufnahme einer Pore. (Die Verrundungen der angeschliffenen Pore stammen von der thermischen Nachbehandlung der polierten Schliffe, die erfolgt, um die Korngrenzen sichtbarer zu machen.)

- 48 -

Abb. 4.3: Lunker durch (in diesem Fall gezielte) Verunreinigung des Ferritgranulates. Der Sintervorgang, der über die Verringerung der Porosität zur Verdichtung führt, ist immer auch mit Kornwachstum verbunden. Die beiden wichtigsten Parameter der Mikrostruktur, Porosität und Korngröße, sind damit streng verknüpft: Höhere Sintertemperaturen führen i.d.R. zu höheren Dichten und damit zu geringerer Porosität, aber auch zu größeren Kristalliten bzw. Körnern. Aus diesem Grund konnte bisher zwischen dem Einfluss von Porosität und Korngröße auf das Relaxationsverhalten von Mikrowellenferriten nicht unterschieden werden.

Abb. 4.4: Kornstruktur einer dichtgesintertem Probe (Y3Fe4,8In0,2O12); Rechts: Nahaufnahme eines Tripelpunktes. (Die Poren befinden sich zum großen Teil innerhalb von Kristalliten.) Die beliebige Ausrichtung der einzelnen Kristallite hat in Verbindung mit der Kristallanisotropie im Falle von Mikrowellenferriten eine wichtige Bedeutung: Bei starker Kristallanisotropie führt sie über das independend grain behaviour zu einer inhomogenen Verbreiterung der Resonanz, im Allg. aber auch zu einer homogenen Linienverbreiterung, wie in Kapitel 3.3.1 dargestellt.

- 49 -

Weitere Parameter der Mikrostruktur wären z.B. Risse im Gefüge oder die Häufigkeit und Verteilung einer weiteren Phase, im Falle von YIG bei Fe-Mangel der Yttrium-Eisen-Orthoferrit YFeO3 als zweite Phase. 4.3 Präparation Für die Herstellung der Proben wurde zunächst ein Granulat von Indium-dotiertem YIG (Y3Fe4,8In0,2O12) in der klassischen keramischen Technik hergestellt, d.h. durch Mischen und Mahlen der Oxide Fe2O3, Y2O3 und In2O3 in Wasser, Trocknen, Kalzinieren, nochmaliges Mahlen auf Korngrößen von ca. 1 µm und Granulieren mit Hilfe eines Sprühtrockners. Von diesem Granulat und den wie unten beschriebenen Varianten wurden verschiedene Proben gepresst und bei verschiedenen Temperaturen gesintert. Aus den Rohlingen wurden dann Proben zur Messung der Sättigungsmagnetisierung, der dielektrischen Konstanten, der ferromagnetischen Resonanzlinienbreite, der effektiven Linienbreite und der Spinwellenlinienbreite hergestellt. Zusätzlich wurden für die mikroskopische Untersuchung der Mikrostruktur von jeder Variante Scheiben geschliffen, poliert und thermisch nachbehandelt. Alle hergestellten Proben zeigen einen kleinen dielektrischen Verlustwinkel tanδε < 1,5⋅10-4, so dass die dielektrischen Verluste bei den vorliegenden Untersuchungen vernachlässigt werden können. Die Sättigungsmagnetisierung 4πMS erreicht für die Proben mit der höchsten Dichte Werte von ca. 1860 Gauss und nimmt mit abnehmender Dichte, d.h. zunehmender Porosität, entsprechend ab. Die verminderte Sättigungsmagnetisierung der porösen Proben ist daher auch nur bei der Berechnung des makroskopischen Entmagnetisierungsfeldes zu berücksichtigen. Lokal, d.h. in einem porenfreien Bereich innerhalb der Probe, liegt der Wert von 4πMS für alle Proben gleich bei ca. 1860 Gauss und ist entsprechend bei der Berechnung des Streupotentials einer Pore anzusetzen. 4.3.1 Korngrößen Zunächst wurde das Granulat wie oben beschrieben ohne weitere Zusätze verpresst und bei verschiedenen Temperaturen vier Stunden unter Sauerstoffatmosphäre gesintert. In Tabelle 4.1 sind die ermittelten Porositäten und Korn- und Porengrößenverteilungen aufgeführt. Letztere wurden durch Auszählungen mikroskopischer Aufnahmen bestimmt und mit einer Gaussschen Normalverteilung beschrieben. Wie erwartet nimmt die mittlere Korngröße D0 mit der Sintertemperatur zu. Gleichzeitig nehmen aber die mittlere Porengröße D0

p und die Porosität p ab. Proben mit konstanter Porosität und deutlich verschiedenen Korngrößen sind sehr schwer herzustellen, z.B. durch Heiß-Isostatisches-Pressen (HIP). Nur die Proben mit mittleren Korndurchmessern D0 von 6,5 µm, 8 µm und 13,5 µm zeigen eine vergleichbare Porosität. Wie sich später zeigen wird, ist der Einfluss der Porosität bei einigen Experimenten aber vernachlässigbar, so dass wertvolle Aussagen über den Einfluss der Korngröße auch aus den Proben mit mittleren Korndurchmessern von 2 µm und 28 µm gewonnen werden können. Wegen der im Allg. nicht zu vernachlässigenden Porosität wurde auch für diese Serie die Porengrößenverteilung bestimmt. Zunächst nimmt der mittlere Porendurchmesser mit der Sintertemperatur ab. Bei sehr hoher Sintertemperatur von 1510°C werden durch schnelles und starkes Kornwachstum Poren „eingefangen“, Porosität und mittlerer Porendurchmesser steigen daher wieder an.

- 50 -

T SINT Probe Korngrößen Porengrößen Porosität [ °C ] Do [µm] σ [µm] Do

p [µm] σp [µm] p [ % ] 1410 TG1/004A-5 2 2 0,7 1,4 2,93 1450 TG1/004A-4 6,5 4 0,7 1,3 0,60 1470 TG1/004A-2 8 4 0,75 1,3 0,50 1490 TG1/004A-1 13,5 5 0,35 1 0,55 1510 TG1/004A-3 28 8,5 1,8 0,8 1,03

Tab.4.1: Gefügeparameter der Serie TG1-004-A-x. 4.3.2 Poren Da die Porosität unter anderem von den verwendeten organischen Bindemitteln abhängt, habe ich verschiedene Serien mit zusätzlichen Bindemitteln hergestellt. Dafür wurden jeweils 2 kg des Ausgangsgranulates mit bis zu 9 Gew% Acrylat-Binder (GlascolW13) in Wasser vermischt und mit dem Sprühturm neu granuliert, um eine möglichst homogene Verteilung zu gewährleisten. (Für die Herstellung sind Bindergehalte von ca. 1 Gew% üblich.) Es zeigte sich, dass auf diese Weise die Porosität sehr gut reproduzierbar einzustellen ist (Abb.4.5).

0

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

0 2 4 6 8 10

Zusatz Glascol-W13 / neu versprüht [ Gew% ]

Poro

sitä

t [ %

]

1410°

1450°

1470°

1490°

1510°

Abb.4.5: Porosität vs. zusätzliche Binderzugabe. In Tabelle 4.2 sind die Ergebnisse der mikroskopischen Untersuchung für die verwendeten Proben dargestellt. Diese wurden alle bei 1490°C gesintert, die Korngrößenverteilung ist daher für die angegebenen Proben nahezu identisch (Do = 13,5µm; σ = 5µm). Porosität und mittlerer Porendurchmesser wachsen etwa linear mit dem Binderzusatz.

- 51 -

Binderzusatz Probe Porengrößen Porosität [Gew%] Do

p [µm] σp [µm] p [ % ] 0 TG1/004A-1 0,35 1 0,55 3 TG1/004B-1 1,8 0,8 1,25

4,5 TG1/004C-1 1,7 1,4 1,67 6 TG1/004D-1 1,6 1,6 1,85 9 TG1/004E-1 2 1 3,08

Tab.4.2: Gefügeparameter der Serie TG1-004-x-1; Sintertemperatur 1490°C. 4.3.3 Lunker Neben der Porosität sollte auch die Porengröße unabhängig von der Korngrößenverteilung eingestellt werden. Da keine organischen Partikel mit definierter Teilchengröße (z.B. 10, 20, 30 .. µm) zur Verfügung standen, wurde in verschiedenen Konzentrationen auf 70 bis 100 µm ausgesiebte Tylose (Methylcellulose) dem Ausgangsgranulat trocken untergemischt. Nach dem Pressen und Sintern verblieben im Material Lunker von ca. 50 µm Durchmesser. In Tabelle 4.3 sind die Ergebnisse der mikroskopischen Untersuchung im Detail aufgeführt. Tylosezusatz Probe Porengrößen Porosität

[Gew%] Dop [µm] σp [µm] p [ % ]

0,5 TG1/005A-1 50 25 1,90 1,5 TG1/005B-1 60 30 4,05 2,5 TG1/005C-1 50 35 6,25 4 TG1/005D-1 50 40 11,34 7 TG1/005E-1 45 38 13,97

Tab.4.3: Gefügeparameter der Serie TG1-005-x-1; Sintertemperatur 1490°C. 4.3.4 Mikroporen

Abb.4.6: Mikroporen mit Durchmessern < 50 nm finden sich vorwiegend an Korngrenzen.

- 52 -

Abbildung 4.6 zeigt eine hochauflösende rasterelektronenmikroskopische (REM) Aufnahme der Korngrenzen einer Probe, bei der die Porosität nicht durch Zusätze vergrößert wurde. An den Korngrenzen sind sehr kleine Poren mit Durchmessern < 50 nm zu erkennen, im Folgenden als Mikroporen bezeichnet. Solche Mikroporen von 50 nm Durchmesser oder kleiner sind jedoch schwer zu erkennen, zumal durch die thermische Nachbehandlung der Schliffe die Kanten angeschliffener Poren abgerundet werden. Eine statistische Auswertung war hier deshalb nicht möglich. Die verbleibende Porosität von 0,55% bei dieser Probe ist dagegen hauptsächlich auf Poren in der Größenordnung von 1 µm zurückzuführen, zumal bei der makroskopisch definierten Porosität einzelne Poren über ihr Volumen, also mit der dritten Potenz ihres Durchmessers, eingehen.

- 53 -

5 Messtechnik 5.1 Resonanzlinienbreite ∆H-3dB Die Linienbreite der ferromagnetischen Resonanz ∆H-3dB wurde an Kugelproben mit Durchmessern von ca. 0,8 mm gemessen. Die Proben wurden im letzten Arbeitsgang mit einer schnell rotierenden Diamantscheibe (D3) poliert, so dass bei typischen Linienbreiten für polykristalline Proben von > 10 Oe der Einfluss der pit-Dämpfung vernachlässigt werden kann. Gemessen wurde bei 9 GHz in einem üblichen H106-Rechteckresonator. Die verwendete Messmethode wurde für die Qualitätssicherung der AFT GmbH entwickelt [Hoeppe2000]. Im Gegensatz zum Standardverfahren [IEC556] werden nicht nur die für die Bestimmung der Halbwertslinienbreite notwendigen drei Punkte, sondern die gesamte Absorptionslinie gemessen, womit auch die Linienform als zusätzliche Informationsquelle zur Verfügung steht. Zum Beispiel entspricht die Linienform polykristalliner Granate auch bei erheblicher Porosität einer Lorentzlinie, was für eine homogene Linienverbreiterung spricht (vgl. Abb.5.2).

Abb.5.1: Schematischer Aufbau der Linienbreitemessung. Abbildung 5.1 zeigt schematisch die Messanordnung. Gemessen wird in Transmission, d.h. die Durchlassdämpfung des Resonators wird in Abhängigkeit des statischen Feldes H bestimmt. Aus der Durchlassdämpfung des Resonators lässt sich dann auf die Absorption der Probe und somit auf die Linienbreite schließen. Im Gegensatz zur Standardmethode wird nicht der Resonator auf die Messfrequenz einjustiert (z.B. von Hand mit Hilfe einer Teflonschraube), sondern ähnlich der Verwendung einer automatischen Frequenzkontrolle (AFC) immer auf der sich ergebenden Resonanzfrequenz fr(H) des Messresonators gemessen. Die Verstimmung δf des Resonators in der Nähe der ferromagnetischen Resonanz bei dem Feld H0 wird anschließend bei der Auswertung der Daten durch die Einführung eines korrigierten statischen Feldes H′ gemäß H′ = H - 2π δf/γ berücksichtigt, wobei die Verstim-mung des Resonators mit δf = fr(H) - fr(H0) definiert ist.

- 54 -

3000 3100 3200 3300 3400 35

0,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0TG1-004E-4p = 5,44%

Chi^2 = 0,00048Hres = 3264,∆H-3dB = 100 72

X" [a

u]

Statisches Feld Ha [Oe]

Abb.5.2: Lorentzförmige Resonanzlinie einer stark poröseWesentlichen eine homogene Linienverbreiterung. 5.2 Effektive Linienbreite ∆Heff Die Relaxation der uniformen Mode wird außerhalb der Kapitel 3.4.2 beschrieben, durch die effektive Linienbwerden die Verstimmung und die Güteänderung des MessAbhängigkeit vom äußeren Magnetfeld Ha. Aus der Fresich dann Real- und Imaginärteil der Komponenten dberechnen. Aus diesen Komponenten wird dann die effek Nach [Vrehen1969,1971] wird die effektive Linienbreite

⋅⋅=∆

+ )(1Im42)(H

MHH Seff χπ

definiert, wobei χ+(H) eine Komponente des SuszeptibMikrowellenfrequenz ωp wird bei der Messung kotransversaler Anregung die Form

= −

+

1000),(000),(

),( HH

H p

p

p ωχωχ

ωχ ,

wobei χ+ die resonante und χ- die nichtresonante Kompwird daher ein zylindrischer Resonator mit vier Einkogeeigneten Anregungsphasen ein vollständig zirkular pola

- 55 -

51,8

00 3600

n YIG-Probe. Porosität bewirkt im

ferromagnetischen Resonanz, wie in reite ∆Heff beschrieben. Gemessen resonators bei vorhandener Probe in

quenz und der Güteänderung lassen es Suszeptibilitätstensors der Probe tive Linienbreite bestimmt.

durch

(5.1)

ilitätstensors χ(ωp,H) darstellt. (Die nstant gehalten.) χ(ωp,H) hat bei

(5.2)

onente beschreibt. Für die Messung ppellöchern verwendet, so dass bei risiertes Feld erzeugt wird.

Bei dem hier verwendeten Resonator sind χ+ und χ-, d.h. die rechts- bzw. linksdrehende Mode, im Experiment mit ca. 40 dB entkoppelt. Damit ist χ- bei der Bestimmung der effektiven Linienbreite vollständig vernachlässigbar, und es gilt Gleichung (5.1). Die Tensor-komponenten sind komplexe Größen, und werden wie üblich bezeichnet mit

±±± −=Γ+

= "'),(

4),( χχωωγ

πγωχ iHiH

MHpp

Sp

m . (5.3)

Damit ist die effektive Linienbreite ∆Heff(H) = 2 γ-1Γ(ωp, H) wesentlich durch den Imaginärteil der relevanten Tensorkomponente χ″+(ωp, H) bestimmt. Für die exakte Aus-wertung ist auch der Realteil zu berücksichtigen, und es gilt

22 )"()'("1Im

++

+

+ +=

χχ

χχ

. (5.4)

Die Größen χ′+ und χ″+ werden aus Güteänderung und Verstimmung des Resonators bestimmt, wobei neben der störungstheoretischen Rechnung auch die durch die Probengeometrie gegebenen Entmagnetisierungsfaktoren zu berücksichtigen sind. Die etwas längliche Rechnung soll hier nicht dargestellt werden, sie ist für den verwendeten zylindrischen Resonator in der Norm [IEC556] beschrieben. Gemessen wurde an dünnen, längsmagnetisierten Stäben mit einem Durchmesser von 1,6 mm und einer Länge von 30 mm. Es wurde ein Resonator verwendet, bei dem durch eine geeignete feste Hohlleiterführung ein vollständig zirkular polarisiertes Feld erzeugt wird. Dadurch wird eine einfache Transmissionsmessung mit einem Netzwerkanalysator möglich, und die Messung lässt sich mit Hilfe einer geeigneten Software automatisieren. Abbildung 5.3 zeigt schematisch den Messaufbau, wobei zu bemerken ist, dass bei der Messung die Achse des Resonators und damit auch die Probe in Richtung des statischen Feldes zeigen. Wegen des verschwindenden Entmagnetisierungsfaktors längs der stäbchen-förmigen Probe, entspricht das innere statische Feld dem äußeren Feld, d.h. es gilt hier Hi = Ha .

Abb.5.3: Schematischer Aufbau zur Messung der effektiven Linienbreite.

- 56 -

5.3 Kritische Feldstärken und Spinwellenlinienbreite ∆Hk Die Spinwellenlinienbreite ∆Hk wird standardmäßig durch Messung der kritischen Feldstärke in einem parallel pump-Experiment bei 9 GHz bestimmt [IEC556, Zhang1986]. Dabei wird die kugelförmige Probe in einen Rechteckhohlleiterresonator gebracht und die transmittierte Leistung in Abhängigkeit von der eingestrahlten Leistung ausgewertet. Oberhalb einer kritischen Leistung Pcrit zeigt sich eine deutlich verminderte Transmission bzw. eine veränderte Form des transmittierten Pulses. Entsprechend der Ankopplung des Resonators und der Feldverteilung im Resonator lässt sich aus dieser kritischen Mikrowellenleistung die kritische Feldstärke hcrit bestimmen. Im Fall der parallel pump-Instabilität lässt sich der Ausdruck der kritischen Feldstärke (2.23) unter Annahme einer konstanten (oder nur sehr schwach von k abhängigen) Spinwellenlinienbreite bzgl. Θk minimieren, und der Wert von ∆Hk ergibt sich aus

)(4 p

p

Sk crit

hMH ⋅=∆ωπγ . (5.5)

Für polykristalline Proben ist ∆Hk in der Größenordnung von 5 Oe, d.h. bei Verwendung eines Standard H106-Hohlleiterresonators mit einer Güte von 3000 und einem Reflexionsfaktor von r = 0,9 ergibt sich für YIG mit 4πMS = 1780 Gauss eine notwendige Mikrowellenleistung von ca. 200 Watt, um die kritische Feldstärke zu erreichen. Für ein ∆Hk von 10 Oe sind bereits 0,7 kW Mikrowellenleistung erforderlich. Für die Untersuchungen in dieser Arbeit stand kein geeigneter Mikrowellenverstärker mit ausreichender Ausgangsleistung zur Verfügung, weshalb nach einer alternativen Methode gesucht werden musste. Die Lösung wurde mit der Verwendung eines dielektrischen Resonators mit deutlich höherer Güte, höherer Energiedichte und günstigerer Feldverteilung gefunden [Hoeppe2002a]. Im Vergleich zu Standard-Hohlleiterresonatoren wird bei einem dielektrischen Resonator deutlich weniger Mikrowellenleistung benötigt, bei 9 GHz fast um einen Faktor 1000 weniger, d.h. für die Beobachtung der Suhlschwelle im obigen Beispiel werden statt 700 W nur 0,7 W benötigt. Bei Verwendung von zylindrischen Hohlleiter-resonatoren hoher Güte fällt dieser Unterschied geringer aus, es verbleibt aber, je nach Frequenz, mindestens ein Faktor von 20 bis 50. Der deutliche Vorteil des dielektrischen Resonators ergibt sich aus der Kombination von drei Eigenschaften: Der optimalen dipolartigen Feldverteilung, welche das magnetische Feld in einem Punkt maximiert, der höheren Energiedichte im Resonator aufgrund der um den Faktor εr reduzierten Resonator-größe und den hohen Gütefaktoren der heutzutage erhältlichen Materialien. Die Verwendung eines dielektrischen Resonators ermöglicht daher die Messung von kritischen Feldstärken und damit Spinwellenlinienbreiten ∆Hk mit sehr niedrigen Mikrowellenleistungen. Teure HF-Generatoren oder Verstärker für hohe Leistungen sind daher nicht nötig. Auch notwendiges Zubehör wie Leitungen, Richtungsleiter, Dämpfungsglieder und Absorber kann in günstiger und breitbandiger Koaxial-Technik verwendet werden. Die Umstellung des Messplatzes auf verschiedene Frequenzen ist somit schnell und kostengünstig möglich. Messungen mit beliebigen Pulslängen bis Dauerstrich sind ohne Probleme möglich. Der Aufbau dieses neuartigen Messresonators sowie die Berechnung der Feldverteilung und der Mikrowellen-feldstärke am Probenort wird ausführlich im Anhang dargestellt.

- 57 -

Abbildung 5.3 zeigt schematisch den verwendeten Messaufbau. Er entspricht im Wesentlichen dem Standardverfahren zur Messung von Spinwelleninstabilitäten, wobei als Signalquelle hier ein einfacher Hochfrequenz-Sender verwendet werden kann. Dieser wird mit einem Pulsgenerator moduliert, womit sich beliebige Pulslängen einstellen lassen. (Um eine Erwärmung der Probe zu vermeiden, sollte in jedem Fall im Pulsbetrieb gemessen werden.) Als Verstärker standen ein 20 Watt Wanderfeldröhrenverstärker (TWT) bei 9 GHz und ein 15 Watt Halbleiterverstärker bei 4 GHz zur Verfügung. Für 2,45 GHz habe ich (für lediglich 1000 Euro) einen 20 Watt Halbleiterverstärker mit 53 dB Verstärkung aufgebaut. (Dies zeigt den Vorteil des entwickelten Resonators: Handelsübliche Verstärker oder Generatoren im 1 kW Bereich kosten ca. 50 bis 100 kEuro.) Direkt vor dem Messresonator wird die zugeführte und reflektierte Leistung über einen 20 dB Doppelrichtkoppler ausgekoppelt und mit PIN-Dioden gleichgerichtet. Gemeinsam mit dem gleichgerichteten, transmittierten Signal werden diese Signale mit einem Speicheroszilloskop ausgewertet. Die Auswertung kann über die Analyse der Pulsform des transmittierten Signals oder durch den Vergleich von zugeführter und transmittierter Leistung erfolgen. Letztere Methode ist i.d.R. genauer und insbesondere bei großen Spinwellenlinienbreiten und polykristallinen Proben vorzuziehen, da dort eine Veränderung der Pulsform zunehmend schlechter zu erkennen ist.

Abb.5.3: Schematischer Aufbau zur Messung von kritischen Feldstärken bzw. der Spinwellenlinienbreite. In Abbildung 5.4 ist ein Beispiel für eine parallel pump-Messung bei 9 GHz an einem YIG-Einkristall dargestellt. Für kleine Leistungen ist die transmittierte Leistung Pout proportional zur Eingangsleistung Pin ; oberhalb von Pcrit verläuft die Kurve nahezu waagerecht, d.h. fast die gesamte zugeführte Leistung wird nach Einsetzen der Instabilität durch die Anregung von Spinwellen dissipiert. Im Fall von Einkristallen ist der Einsatz der Instabilität sehr deutlich an dem scharfen Knick in der Pout vs. Pin Kurve zu erkennen. Die Bestimmung der kritischen Leistung ist hier leicht und eindeutig möglich. Bei größeren Spinwellenlinienbreiten, insbesondere bei polykristallinen Proben ist der Einsatz der Instabilität weniger deutlich (vgl. Abb.5.5). Aus Gründen der Eindeutigkeit (und der technischen Bedeutung) wurde hier die kritische Leistung Pcrit durch den Schnittpunkt der beiden Tangenten definiert, wie in Abb. 5.5 dargestellt.

- 58 -

0

0,02

0,04

0,06

0,08

0,1

0,12

0,14

0,16

0 0,25 0,5 0,75 1 1,25 1,5 1,75 2 2,25 2,5Eingangsleistung Pin [mW]

Pou

t [m

W]

Pcrit

Abb.5.4: Parallel pump bei 9 GHz: Ausgangsleistung vs. Eingangsleistung des Mess-resonators bei eingebrachter einkristalliner YIG-Probe: Die kritische Leistung Pcrit ist eindeutig bestimmbar.

0

0,1

0,2

0,3

0,4

0,5

0,6

0,7

0,8

0 2 4 6 8 10 12 14 16 18 20 22 24 26Eingangsleistung Pin [mW]

Pou

t [m

W]

Pcrit

Abb.5.5: Parallel pump bei 9 GHz: Ausgangsleistung vs. Eingangsleistung des Mess-resonators bei eingebrachter polykristalliner poröser YIG-Probe: Die kritischeLeistung ist u.a. wegen der inhomogenen Feldverteilung innerhalb der Probe nicht eindeutig bestimmbar, sie wird daher durch den Schnittpunkt der beiden Tangenten definiert.

- 59 -

6 Experimentelle Ergebnisse 6.1 Resonanzlinienbreite An allen hergestellten Proben der jeweiligen Sinterungen wurde mit der in Kapitel 5.1 beschriebenen Methode die Linienbreite der ferromagnetischen Resonanz gemessen. Abbildung 6.1a zeigt die Ergebnisse von Proben unterschiedlicher Porosität bei Porengrößen von ca. 1 µm und Abbildung 6.1b die Ergebnisse für den Fall von sehr großen Poren, d.h. Lunker von ca. 50 µm Durchmesser. In beiden Fällen steigt die Linienbreite linear mit der Porosität p an, wie nach Gleichung (3.33) zu erwarten ist. Dieser lineare Zusammenhang wurde schon durch die SLK-Theorie beschrieben [Sparks1961, 1964] und wird auch von der erweiterten Theorie vorhergesagt.

a)

0

10

20

30

40

50

60

70

80

90

0,0 0,5 1,0 1,5 2,0 2,5 3,0 3,5 4,0 4,5Porosität p via Poren mit Durchmessern 0,35 bis 2 µm [%]

∆H

-3dB

[O

e]

∆H@9 GHz [Oe] = 17,4*p[%] + 8,7

b)

0

50

100

150

200

250

0,0 2,0 4,0 6,0 8,0 10,0 12,0 14,0Porosität p via Lunker mit Durchmessern von 50 bis 60 µm [%]

∆H

-3dB

[O

e]

∆H@ 9 GHz [Oe] = 18,1*p[%] + 10,4

Abb.6.1: Ferromagnetische Resonanzlinienbreite bei 9 GHz für Proben unterschiedlicher Porosität verursacht durch Porengrößen von ca. 1 µm (a) und Lunker mit Durchmessern von ca. 50 µm (b). Abbildung 6.2 zeigt die mit Hilfe von Gleichung (3.33) berechnete Linienbreite für Poren mit Durchmessern von 1 µm. Die Übereinstimmung mit den experimentellen Ergebnissen kann als sehr gut bezeichnet werden. Bei Porengrößen von ca. 0,1 µm bis 5 µm ergibt sich rechnerisch praktisch das gleiche Ergebnis. Lediglich bei sehr großen Poren, d.h. im

- 60 -

Speziellen bei Lunkern mit 50 µm Durchmesser, liefert Gleichung (3.33) zu niedrige Werte für die Linienbreite. Dies ist, wie in Kapitel 3.2.3 bereits erläutert, auf die verwendete Spinwellennäherung zurückzuführen, welche wegen der zu k2 proportionalen Magnonen-zustandsdichte zu kleine Kopplungen der uniformen Mode mit Moden sehr kleiner Wellenzahlen k vorhersagt. Zudem ist der Integrand von (3.33) für Lunker bzw. Poren von 50 µm so stark gepeakt, dass auch die numerische Integration von (3.33) ungenau wird.

0

10

20

30

40

50

60

0 0,5 1 1,5 2 2,5 3 3

Porosität [%]

∆H

-3dB

[Oe]

∆H@9 GHz [Oe] ~ 15,4*p[%] + 10

,5

Abb.6.2: Berechnete Resonanzlinienbreite für 9 GHz für Proben unterschiedlicher Porosität unter Verwendung von Gleichung (3.33). Die intrinsische Linienbreite wurde hier mit 10 Oe angesetzt. Die SLK-Theorie sagt für die porositätsbedingte Erhöhung der Linienbreite für YIG ∆H0

por = 27⋅p [%] Oe voraus [Sparks1964]. Eine ähnliche Rechnung von Geschwind und Clogston [Geschwind1957], bei der einige andere (plausible, aber letztlich willkürliche) Näherungen gemacht wurden, liefert ∆H0

por = 19⋅p [%] Oe. Schlömanns Modell einer inhomogenen Linienverbreiterung [Schlömann1956] liefert ∆H0

por = 26⋅p [%] Oe und beschreibt wie auch die beiden anderen Modelle eher das experimentelle Ergebnis von Seiden und Grunberg ∆H0

por = 23⋅p [%] Oe [Seiden1963], nicht aber die eigenen Messungen. Diese experimentelle Abweichung der eigenen Daten im Vergleich zu [Seiden1963] lässt sich mit dem zusätzlichen Einfluss der Korngrößen erklären: Bei den eigenen Messungen wurde die Porosität gezielt eingestellt, und für den Fit in den Abb. 6.1a und 6.1b wurden nur Proben mit Korngrößen > 5 µm berücksichtigt. Eigene Proben mit einer Korngröße von ca. 1,5 µm zeigten auch eine größere Linienbreite als durch den Einfluss der Porosität erwartet. Der Einfluss der Korngrößen im Sinne von Kapitel 3.3.1 ist bei den hier untersuchten Proben und bei technischen Yttrium-Eisen-Granaten vernachlässigbar: Das embedded grain-Modell sagt bei effektiven Kristallanisotropiefeldstärken von HA ≈ 100 Oe und Korngrößen ≥ 5 µm Linienbreitenerhöhungen von deutlich unter 1 Oe voraus. Da die Korngrößen konventionell hergestellter Mikrowellenferrite i.d.R. ≥ 10 µm sind, ist deren Einfluss auf die Resonanz-linienbreite aus technischer Sicht zu vernachlässigen. Das wurde auch experimentell bestätigt.

- 61 -

6.2 Effektive Linienbreite Wie bereits in Kapitel 3.4.2 ausführlich erläutert, lässt sich durch Messung der effektiven Linienbreite der Einfluss der Mikrostruktur auf die Relaxation der uniformen Mode in einem weiten Feldbereich detaillierter erfassen als mit der (konstanten!) Resonanzlinienbreite. An den hergestellten Proben unterschiedlicher Porosität wurde mit dem im Kapitel 5.2 beschriebenen Verfahren die effektive Linienbreite bestimmt. Abbildung 6.3 zeigt den Einfluss der Porosität als Folge des poreninduzierten 2-Magnonen-Streuprozesses auf die Relaxation der uniformen Mode als Funktion des statischen Feldes Hi bei einer Frequenz von 9,55 GHz. Deutlich ist der Anstieg von ∆Heff im entarteten Bereich (degenerated region, angedeutet durch den breiten Pfeil) zu erkennen; hier entsprechend Gleichung (3.50) zwischen Hi = 2600 Oe und 3400 Oe. Aber auch außerhalb dieses Bereichs, insbesondere oberhalb von 3400 Oe, ist ∆Heff deutlich von der Porosität abhängig. Diese sog. above resonance losses sind auch mit der erweiterten SLK-Theorie nicht zu erklären, können aber als Folge der inhomogenen Feldverteilung innerhalb der Probe (vgl. Kap.3.4.3) aufgefasst werden. Abbildung 6.4 zeigt die berechnete effektive Linienbreite ∆Heff für drei verschiedene Porositäten, wobei neben der Kristallanisotropie die Streufelder der Poren bei der Bestimmung der resultierenden inhomogenen Feldverteilung berücksichtigt wurden. Für die Berechnung der volumenspezifischen Feldverteilung (vgl. Abb.3.19, Kap.3.43) wurde das single pore-Modell verwendet. Zusätzlich wurde angenommen, dass bei Verteilung der Porosität auf viele kleine Poren (anstatt auf eine einzige im Zentrum der Probe) die Inhomogenität etwa dreimal größer ist, als mit dem single pore-Modell berechnet, d.h. es wurde die Feldverteilung mit Hilfe des single pore-Modells bei der dreifachen Porosität bestimmt. Da bei vielen kleinen Poren der Abstand der Poren immer kleiner wird, sollte die nähere Umgebung der Poren auch entsprechend stärker gewichtet werden. Die obige Annahme ist daher plausibel, wäre aber noch durch eine numerische Untersuchung zu belegen.

0

10

20

30

40

50

60

70

0 500 1000 1500 2000 2500 3000 3500 4000 4500 5000 5500 6000Statisches inneres Feld Hi [ Oe ]

Effe

ktiv

e Li

nien

brei

te [

Oe

]

p = 0,55 %

p = 1,25 %

p = 1,67 %

p = 1,85 %

p = 3,08 %

R E

S O

N A

N C

E

Hi-max

Abb.6.3: Messungen der effektiven Linienbreite als Funktion des statischen Feldes für Proben unterschiedlicher Porosität. Die mit Gleichung (3.33) und den oben beschrieben Korrekturen der Feldverteilung berechnete effektive Linienbreite (Abb.6.5) zeigt sowohl qualitativ als auch quantitativ eine sehr gute Übereinstimmung mit den experimentellen Ergebnissen.

- 62 -

0

10

20

30

40

50

60

70

0 500 1000 1500 2000 2500 3000 3500 4000 4500 5000 5500 6000Statisches inneres Feld Hi [ Oe ]

Effe

ktiv

e Li

nien

brei

te [

Oe

]

p = 3,08%

p = 1,67%

p = 0,55%

Abb.6.4: Berechnete effektive Linienbreite als Funktion des statischen Feldes für drei Proben unterschiedlicher Porosität im Vergleich zu den gemessenen Werte in Abb.6.3.

0

2

4

6

8

10

12

14

16

3000 3500 4000 4500 5000 5500Statisches inneres Feld Hi [ Oe ]

Effe

ktiv

e Li

nien

brei

te [

Oe

]

p = 0,55 %

p = 1,25 %

p = 1,67 %

p = 1,85 %

p = 3,08 %Hi-max

Abb.6.5: Ausschnitt aus Abb.6.3: In der Vergrößerung ist deutlich die Abhängigkeit der effektiven Linienbreite von der Porosität auch oberhalb des entarteten Bereichs zu erkennen. Der Einfluss der Porosität verschwindet oberhalb von Hi = Hi max ≅ 4700 Oe. Abbildung 6.5 zeigt einen vergrößerten Ausschnitt von Abbildung 6.3 oberhalb des degenerierten Bereichs. Hier ist deutlich zu sehen, dass die above resonance losses zwar eindeutig mit der Porosität zunehmen, aber oberhalb eines Feldes Hi max unabhängig von der Porosität auf einen minimalen Wert fallen. Wie in Abschnitt 3.4.3 hergeleitet, lässt sich das mit einer mikrostrukturbedingten inhomogenen Feldverteilung sehr gut erklären. Nach Gleichung (3.51) gilt hier

- 63 -

OeOeMHH SAp

i 4690)186032403410(4

32

max =++≈++= πγ

ω . (6.1)

Der berechnete Wert von Hi max stimmt mit dem eigenen experimentellen Ergebnis (und anderen, vgl. Kap.3.4.2) sehr gut überein. Die in Kapitel 3.4.2 eingeführte inhomogene Feldverteilung kann daher mit Sicherheit als Erklärung für die beobachteten above resonance losses gelten. Die experimentell bestimmte porositätsabhängige Relaxation der uniformen Mode konnte mit der vorliegenden Theorie sehr gut beschrieben werden. Die gezielte Probenpräparation erlaubte auch eine genauere Analyse bzw. Unterscheidung der Einflüsse von Poren und Korngrößen. Die gemachten Aussagen stimmen zumindest qualitativ mit bereits bekannten und publizierten Ergebnissen überein, zudem konnte eine einfache und eindeutige Erklärung der above resonance losses gegeben werden. Im Falle der Relaxation von Spinwellen ergaben sich dagegen auch experimentell neue und zum Teil überraschende Ergebnisse, die in den beiden folgenden Kapiteln dargestellt werden.

- 64 -

6.3 Parallel pump-Instabilität An den hergestellten Proben wurde mit der in Kapitel 5.3 beschriebenen Methode die Einsatzkurve der parallel pump-Instabilität bei drei verschiedenen Frequenzen gemessen. Abbildung 6.6a und 6.6b zeigen die sog. butterfly curve bei 9 GHz für Proben mit deutlich unterschiedlicher Porosität, die durch Poren (~1µm) bzw. Lunker (~50µm) erzeugt wird. Das überraschende Ergebnis ist, dass die Poren offensichtlich keinen Einfluss auf die kritische Feldstärke haben. Auch bei 4 GHz gibt es bis auf statistische Schwankungen praktisch identische Kurven für unterschiedlich poröse Proben (vgl. Abb.6.7). Lediglich bei 2,45 GHz, siehe Abbildung 6.8, ist ein unregelmäßiger Anstieg der Schwelle mit zunehmender Porosität zu erkennen.

a)

0

2

4

6

8

10

12

14

16

650 800 950 1100 1250 1400 1550 1700 1850äußeres statisches Feld Ha [Oe]

h crit

[ O

e]

p = 0,55 %

p = 1,67 %

p = 3,08 %

b)

0

2

4

6

8

10

12

14

16

650 800 950 1100 1250 1400 1550 1700 1850äußeres statisches Feld Ha [Oe]

h crit

[ O

e ]

p = 0,55%

p = 6,25 %

p = 13,97 %

Abb.6.6: Kritische Feldstärken der parallel pump-Instabilität bei 9 GHz für Proben gleicher Korngröße und unterschiedlicher Porosität erzeugt durch Porengrößen ≈ 1 µm (a) und durch Lunker mit Durchmessern ≈ 50 µm (b). Simulationen bzw. Berechnungen mit Hilfe von Gleichung (3.30) sagen dagegen einen sehr starken Einfluss der Porosität voraus (allerdings hauptsächlich in dem Feldbereich, in welchem Spinwellen instabil werden, deren Wellenzahl ungefähr dem reziproken Porendurchmesser entspricht). Der Widerspruch ist im Wesentlichen mit dem Instabilitäts-prozess an sich zu erklären, d.h. die Spinwellen mit der niedrigsten Schwelle werden zuerst instabil und bestimmen daher die Schwellenfeldstärke hcrit. Die Minimierung der Schwellen-formel (2.23) bzgl. verschiedener Wellenzahlen k bzw. Richtungen Θk hat jedoch bei der

- 65 -

parallel pump-Instabilität keinen entscheidenden Einfluss (vgl. Kap.3.2.2). Viel wichtiger ist hier der in Kapitel 3.4.3 beschriebene Effekt der Inhomogenität: Die Ergebnisse von [Nazarov1992] (vgl. Abb.3.18) zeigen deutlich, dass wegen der Ausbildung einer lokalen Dynamik, die Minimierung der Schwelle auch bzgl. der in der Probe herrschenden verschiedenen lokalen statischen Feldstärken durchzuführen ist. Dies wird auch durch die im vorigen Kapitel dargestellten experimentellen Ergebnisse, insbesondere durch die Erklärung der above resonance losses, bestätigt. Zusätzlich scheint ein Sättigungseffekt, wie in Kapitel 3.4.4 erläutert, das Ansteigen von ∆Hk und damit der Schwelle deutlich zu vermindern, zumal die Porosität in den untersuchten Proben durch relativ große bis sehr große Poren (Lunker) eingestellt wurde. Eine andere Erklärungsmöglichkeit des verschwindenden Einflusses großer Poren wird mit dem Argument der freien Weglänge bzw. der Reichweite L der Spinwellen gegeben. Nach dieser Vorstellung „sehen“ die meisten Spinwellen die Poren gar nicht, da ihre Amplitude bereits aufgrund intrinsischer Dämpfung nach sehr kurzer Zeit (bzw. nach kurzer Wegstrecke entsprechend L = vg⋅Tk mit vg = dω/dk ) deutlich abgefallen ist. Ähnlich wurde schon von [Sparks1964] argumentiert, um die Unabhängigkeit der Spinwellenlinienbreite von der Oberflächenrauheit bei polykristallinen Proben zu erklären.

0

1

2

3

4

5

6

7

8

570 600 630 660 690 720 750 780 810 840 870 900 930 960äußeres statisches Feld Ha [Oe]

h crit

[ O

e ]

p = 0,55 %

p = 1,67 %

p = 3,08 %

Abb.6.7: Kritische Feldstärken der parallel pump-Instabilität bei 4,02 GHz für Proben gleicher Korngröße und unterschiedlicher Porosität mit Porengrößen ≈ 1 µm.

0

1

2

3

4

5

6

580 600 620 640 660 680 700 720 740 760 780 800 820 840äußeres statisches Feld Ha [Oe]

h crit

[ O

e ]

p = 0,55 %

p = 1,25 %

p = 1,67 %

p = 1,85 %

p = 3,08 %

Abb.6.8: Kritische Feldstärken der parallel pump-Instabilität bei 2,45 GHz für Proben gleicher Korngröße und unterschiedlicher Porosität mit Porengrößen ≈ 1 µm.

- 66 -

Der Einfluss der Korngrößen ist im Vergleich zur Porosität dagegen sehr viel stärker: Die Abbildungen 6.9 zeigen die Einsatzkurven der parallel pump-Instabilität für Proben unterschiedlicher Korngrößen bei 9 GHz, 4 GHz und 2,45 GHz. Die von Patton [1970c] gefundene, zur Korngröße reziproke Spinwellenlinienbreite wird damit bestätigt (vgl. auch Abb.6.10). Die Proben zeigen zwar auch eine unterschiedliche Porosität im Bereich von 0,5% bis 2,9%, aufgrund der oben dargestellten Unabhängigkeit von der Porosität ist der Anstieg von hcrit bzw. ∆Hk aber erstmals eindeutig auf den Einfluss der Korngrößen zurückzuführen, und die Variation der Porosität kann bei dem Vergleich der hier untersuchten Proben vernachlässigt werden.

a)

0

5

10

15

20

25

30

35

40

45

650 750 850 950 1050 1150 1250 1350 1450 1550 1650 1750 1850äußeres statisches Feld Ha [Oe]

h crit

[ O

e ]

Do = 1,6µm

Do = 2 µm

Do = 6,5 µm

Do = 8 µm

Do = 13,5 µm

Do = 28 µm

b)

0

2

4

6

8

10

12

570 600 630 660 690 720 750 780 810 840 870 900 930 960äußeres statisches Feld Ha [Oe]

h crit

[ O

e ]

Do = 2 µm

Do = 6,5 µm

Do = 8 µm

Do = 13,5 µm

Do = 28 µm

c)

0

2

4

6

8

10

12

14

580 600 620 640 660 680 700 720 740 760 780 800 820 840äußeres statisches Feld Ha [Oe]

h crit

[ O

e ]

Do = 2 µm

Do = 6,5 µm

Do = 8 µm

Do = 13,5 µm

Do = 28 µm

Abb.6.9: Kritische Feldstärken der parallel pump-Instabilität für Proben unterschiedlicher Korngröße bei 9,02 GHz (a), 4,02 GHz (b) und 2,45 GHz (c).

- 67 -

Wie bereits in Kapitel 3.4 ausgeführt, kann die k-unabhängige Erhöhung von ∆Hk weder mit dem transit time-Modell noch mit dem embedded grain-Modell allein ausreichend erklärt werden. Ob Mikroporen oder andere sehr kleine Streuer an den Korngrenzen die Ursache für den experimentellen Befund sind, müsste man z.B. an isostatisch verdichteten, besser noch an heiß-isostatisch verdichteten Proben genauer untersuchen. Mit diesen Technologien lassen sich polykristalline Werkstoffe mit verschwindender Porosität und sehr kleine Korngrößen herstellen. Zusätzlich sollte die Kristallanisotropie durch geeignete Dotierungen gezielt eingestellt werden, was durch die Dotierung mit Indium (Verringerung von HA) oder Kobalt (Erhöhung von HA) möglich ist. Solche Untersuchungen sind in Kooperation mit der Arbeitsgruppe von C. Patton an der Colorado State University, Fort Collins USA in Vorbereitung. Abbildung 6.10 zeigt die Daten (vgl. Abb.6.9a) der parallel pump-Instabilität bei 9 GHz, für große Wellenzahlen k, d.h. Hi → 0 bzw. Ha ≅ 650 Oe, und für k → 0 (Ha ≅ 1500 Oe) über dem reziproken Korndurchmesser aufgetragen. In dieser Darstellung wird das zum Korndurch-messer umgekehrte Verhalten der kritischen Feldstärke, d.h. in diesem Fall auch der Spinwellenlinienbreite, besonders deutlich. Wichtig ist, dass auch für sehr kleine Wellenzahlen k → 0 die nahezu identische Abhängigkeit von der Korngröße besteht. Damit scheiden zur Erklärung dieses Effekts transit time-Modelle eindeutig aus, da sich für k → 0 wegen der ebenfalls verschwindenden Gruppengeschwindigkeit von Spinwellen keine Erhöhung von hcrit ergeben dürfte.

0

2

4

6

8

10

12

14

16

18

20

0 0,1 0,2 0,3 0,4 0,5 0,6

1/mittlere Korngröße [ 1/µm ]

h crit

[ O

e ]

Hi → 0 k → 0

Abb.6.10: Kritische Feldstärken der parallel pump-Instabilität bei 9,02 GHz für große Wellenzahlen (Hi → 0) und für k → 0 (Ha ≅ 1500 Oe) aufgetragen über dem reziproken Korndurchmesser. Aus der k-Abhängigkeit der Spinwellenlinienbreite ∆Hk sollte sich im Allg. auch eine Frequenzabhängigkeit der beiden Größen ergeben. Dies ist insbesondere aus technischer Sicht sehr wichtig, da die Größe ∆Hk entsprechend der Norm bei 9 GHz in einem parallel pump-Experiment ermittelt wird, andererseits aber zur Berechnung der kritischen Feldstärke (und damit der Leistungsfestigkeit eines Bauteils) bei transversaler Anregung und verschiedenen Frequenzen verwendet wird. Die Wellenzahl der kritischen Moden entspricht bei einem parallel pump-Experiment aufgrund des starken Einflusses des Terms 1/sin2Θk auch bei polykristallinen Proben der vereinfachten Darstellung, d.h. für k > 0 werden Moden mit Θk = 90° instabil. Daher lässt sich aus den gemessenen Werten hcrit unter Verwendung von Gleichung (2.23) gemäß

- 68 -

)(4 p

p

Sk crit

hMH ⋅=∆ωπγ (6.2)

die Spinwellenlinienbreite ∆Hk bestimmen. Abbildung 6.11 zeigt die mit Gleichung (6.2) aus den Messwerten bestimmten Spinwellenlinienbreiten ∆Hk aufgetragen über der Frequenz. Für die porösen Proben zeigt sich nur eine verschwindende Frequenzabhängigkeit, was wegen des verschwindenden Einflusses der Porosität auf hcrit, bzw. auf ∆Hk, nicht weiter verwundert. Bei der Probe mit sehr kleiner Korngröße von ca. 2 µm zeigt sich eine geringe Abnahme von ∆Hk zu kleinen Frequenzen hin. Dieses Ergebnis soll hier nicht weiter diskutiert werden, es wird später im Vergleich mit der Frequenzabhängigkeit der kritischen Feldstärke der Ersten Suhl- Instabilität, bzw. mit der entsprechenden Spinwellenlinienbreite für den Fall transversaler Anregung besprochen.

0

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10

Frequenz [ GHz ]

∆H

k [ O

e ]

Do = 2 µm p=3,08%

Abb.6.11: Frequenzabhängigkeit der aus dem parallel pump-Experiment bestimmten Spinwellenlinienbreite.

- 69 -

6.4 Erste Suhl-Instabilität Während das parallel pump-Experiment die Standardmethode zur Bestimmung der Spinwellenlinienbreite ∆Hk darstellt, sind die Suhl-Instabilitäten aus technischer Sicht sehr viel wichtiger. Mikrowellenferrite werden in Anwendungen immer transversal getrieben, bei below resonance-Betrieb typischerweise bei sehr geringen inneren Feldstärken Hi und damit im Bereich der Ersten Suhl-Instabilität. (Nur bei sehr hohen Leistungen oder sehr strengen Anforderungen bzgl. der Durchlassdämpfung eines Bauteils weicht man auf den above resonance-Betrieb aus.) Wie in Kapitel 3 dargestellt, lässt sich jedoch die im parallel pump- Experiment bestimmte Spinwellenlinienbreite ∆Hk , insbesondere im Fall von polykristallinen Werkstoffen, im Allg. nicht zur Berechnung der kritischen Feldstärke bei transversaler Anregung verwenden. Wegen der k-Abhängigkeit der Spinwellendämpfung ist zudem eine Frequenzabhängigkeit von ∆Hk und somit eine zusätzliche Frequenzabhängigkeit der kritischen Feldstärken hcrit zu erwarten. Daher wurde an den hergestellten Proben mit der in Kapitel 5.3 beschriebenen Methode die Einsatzkurve der Ersten Suhl-Instabilität bei drei verschiedenen Frequenzen gemessen.

0

2

4

6

8

10

12

700 900 1100 1300 1500 1700 1900 2100

äußeres statisches Feld Ha [Oe]

h crit

[ O

e ]

Abb.6.12: Einsatzkurve der Ersten Suhl-Instabilität bei 9,02 GHz für die Probe mit einer Porosität von 0,55% und einem mittlerem Korndurchmesser von 13,5 µm. Die Stufe bei einem äußeren Feld von Ha = 1200 Oe entspricht 2/3⋅4πMs und kann durch die Bildung von „Zipfelmützen“, also lokalen Domänen an Poren, erklärt werden (vgl. Kap.3.4.3).

0

0,5

1

1,5

2

2,5

3

3,5

600 700 800 900 1000 1100 1200 1300 1400

äußeres statisches Feld Ha [Oe]

h crit

[ O

e ]

Abb.6.13: Einsatzkurve der Ersten Suhl-Instabilität bei 4,02 GHz für die Probe mit einer Porosität von 0,55% und einem mittlerem Korndurchmesser von 13,5 µm.

- 70 -

Die Abbildungen 6.12 bis 6.14 zeigen die Einsatzkurve der Ersten Suhl-Instabilität bei 9 GHz, 4 GHz und 2,45 GHz für eine Probe mit geringerer Porosität p = 0,55%. In Abbildung 6.15 ist ein Knick bei einem Feld von Ha = 1200 Oe zu erkennen. Dies entspricht ungefähr 2/3⋅4πMs , und wie in Kapitel 3.4.3 angemerkt, lässt sich dieser Effekt evtl. durch die Ausbildung lokaler Domänen, sog. „Zipfelmützen“, erklären, welche die Streufelder der Poren abschirmen.

0,00

0,10

0,20

0,30

0,40

0,50

0,60

0,70

580 600 620 640 660 680 700 720 740 760 780 800 820 840 860Ha [Oe]

h crit

[ O

e ]

Abb.6.14: Einsatzkurve der Ersten Suhl-Instabilität bei 2,45 GHz für die Probe mit einer Porosität von 0,55% und einem mittlerem Korndurchmesser von 13,5 µm. Messwerte oberhalb von Ha = 800 Oe konnten nicht mehr mit hinreichender Genauigkeit bestimmt werden, da bei 2,45 GHz die ferromagnetische Resonanz für eine Kugel bei Ha = 875 Oe und damit im Bereich der Ersten Suhl-Instabilität liegt und der Messresonator hier überlastet ist. (Dieser Bereich wird auch Koinzidenzbereich genannt.) Die Abbildungen 6.15 zeigen die Abhängigkeit der kritischen Feldstärke der Ersten Suhl-Instabilität von der Porosität bei 9 GHz, 4 GHz und 2,45 GHz. Dargestellt sind hier die Werte von hcrit für große Wellenzahlen k (Hi → 0) und für k → 0. Bei 9 GHz und 4 GHz ist, wie auch beim parallel pump, kaum eine Veränderung der kritischen Feldstärke zu beobachten. Für sehr kleine Porositäten erscheint das Verhalten ungeordnet, für sehr große, hervorgerufen durch Lunker, erkennt man eher eine Angleichung der Werte von hcrit für kleine und große Wellenzahlen k. Dies kann mit der zunehmenden Inhomogenität des internen statischen Feldes erklärt werden. Deutlicher ist der Einfluss der Porosität bei 2,45 GHz zu erkennen. Bei kleinen Porositäten (Poren von ca. 1 µm) steigt hcrit zunächst an wird dann aber durch die inhomogene Feldverteilung wieder kompensiert. Bei großen Porositäten, hervorgerufen durch Lunker von ca. 50 µm, überwiegt der Einfluss der Inhomogenität und durch das Auftreten von lokalen Instabilitäten verringert sich die gemessene kritische Feldstärke wieder.

- 71 -

a)

0

2

4

6

8

10

12

0 2 4 6 8 10 12 14

Porosität [ % ]

h crit

[ O

e ]

Poren (Hi = 0) Lunker (Hi = 0)

Poren (k -> 0) Lunker (k -> 0)

b)

0

0,5

1

1,5

2

2,5

3

3,5

0 2 4 6 8 10 12 14

Porosität [%]

h crit

[ O

e ]

Poren (Hi = 0) Lunker (Hi = 0)

Poren (k -> 0) Lunker (k -> 0)

c)

0

0,1

0,2

0,3

0,4

0,5

0,6

0,7

0,8

0,9

0 2 4 6 8 10 12 14

Porosität [%]

h crit

[ O

e ]

Poren (Hi = 0)

Lunker (Hi = 0)

Abb.6.15: Kritische Feldstärken der Ersten Suhl-Instabilität bei 9,02 GHz (a), 4,02 GHz (b) und 2,45 GHz (c) für große Wellenzahlen k (Hi → 0) und für k → 0. Für große Porositäten nähern sich die Werte für große und kleine Wellenzahlen k infolge zunehmender Inhomogenität des statischen Feldes einander an. Die Werte für k → 0 wurden bei Ha ≅ 1900 Oe (9,02 GHz) und Ha ≅ 1000 Oe (4,02 GHz) bestimmt. Bei 2,45 GHz war die Bestimmung von hcrit für k → 0 nicht möglich, da der Messresonator im Koinzidenzbereich überlastet wird.

- 72 -

Wie bei dem parallel pump-Experiment ist auch bei transversaler Anregung im Falle der Ersten Suhl-Instabilität der Einfluss der Korngrößen sehr deutlich. Die Abbildungen 6.16 zeigen für alle drei Messfrequenzen wiederum eine zum reziproken Korndurchmesser proportionale kritische Feldstärke hcrit , und zwar für große wie kleine Wellenzahlen k im gleichen Maße. (Im Falle der Ersten Suhl-Instabilität kann jedoch den statischen Feldern Hi nur bedingt, d.h. unter der Annahme einer näherungsweisen konstanten Spinwellen-linienbreite ∆Hk, ein entsprechender Wert der Wellenzahl k (bzw. Θk) der zuerst instabil werdenden kritischen Moden zugewiesen werden, da, wie in Kapitel 3 ausführlich besprochen wurde, der Wert der Schwelle durch Minimierung bzgl. aller entarteten Moden zu bestimmen ist.) Im vorigen Kapitel wurde dargestellt, dass die Frequenzabhängigkeit der Spinwellen-linienbreite, auch im Fall von deutlichem Einfluss der Mikrostruktur, insbesondere bei kleinen Korngrößen, relativ gering ist. Bei transversaler Anregung ist dies jedoch nicht der Fall: In Abbildung 6.17 ist die Frequenzabhängigkeit der scheinbaren Spinwellenlinienbreite für den Fall der transversalen Anregung dargestellt. Die scheinbare Spinwellenlinienbreite definiere ich hier als die, die sich unter Annahme der Standardtheorie ergibt, d.h. es wird angenommen, dass für kleine Felder Hi Moden mit Θk = 45° instabil werden. Dies ist im Allg., wie bereits deutlich dargestellt, nicht der Fall, entspricht aber dem gängigen Vorgehen bei Berechnung der kritischen Feldstärke im Falle transversaler Anregung. In dem Fall kleiner Felder Hi, genauer für ω0 - ωp >> γ∆H also fern der Resonanz, und unter Annahme einer konstanten Spinwellenlinienbreite ∆Hk lässt sich der Ausdruck (2.16) für die kritische Feldstärke der Ersten Suhl-Instabilität gut durch

0)1(

42 ωω

πγ−

∆= p

S

k

MHh

crit (6.3)

annähern. Diese Näherung ist in den meisten Büchern über Mikrowellenferrite zu finden, z.B. in [Sohoo1960, Krupicka1973, Helszajn1985]. Nach dieser Vorstellung ist also eine „scheinbare“ Spinwellenlinienbreite ∆Hk näherungsweise gegeben mit

0

)1( 421

ωωπγ−

=∆p

Sk

MhHcrit

. (6.4)

Der Begriff „scheinbar“ wird hier verwendet, da aufgrund der notwendigen Minimierung der Schwelle die tatsächlich instabil werdenden Moden unbekannt sind. Eigentlich ist daher die Verwendung der Spinwellenlinienbreite als Materialkonstante in Frage gestellt, zur Überprüfung der Standardtheorie soll dies jedoch Versuchsweise mit diesem Hinweis getan werden. Abbildung 6.17 zeigt die mit Hilfe von Gleichung (6.4) bestimmten scheinbaren Spinwellen-linienbreiten im Fall der transversalen Anregung im Vergleich mit den im parallel pump bestimmten Spinwellenlinienbreiten. Während bei 9 GHz die Werte von ∆Hk im Rahmen der Messgenauigkeit übereinstimmen, zeigen sich bei tieferen Frequenzen deutliche Abweichungen. Dies ist für technische Anwendungen extrem wichtig, berechnet man z.B. die Leistungsfestigkeit eines Bauteils mit Hilfe der bei 9 GHz im parallel pump bestimmten Spinwellenlinienbreite, so ergibt sich für den Fall des porösen Materials bei 2,45 GHz ein Fehler von 2,3 in hcrit , d.h. ein Fehler von 2,32 = 5,29 in der kritischen Leistung Pcrit ~ hcrit

2. Bei der Probe mit kleinen Körnern liegt der Fehler sogar bei einem Faktor von 2,45 in hcrit , d.h. bei 6 in Pcrit .

- 73 -

a)

0

5

10

15

20

25

30

35

0 0,1 0,2 0,3 0,4 0,5 0,6

1/mittlere Korngröße [ 1/µm ]

h crit

[ O

e ]

Hi → 0 k → 0

b)

0

1

2

3

4

5

6

0 0,1 0,2 0,3 0,4 0,5 0,6

1/mittlere Korngröße [ 1/µm ]

h crit

[ O

e ]

Hi → 0 k → 0

c)

0

0,5

1

1,5

2

2,5

0 0,1 0,2 0,3 0,4 0,5 0,61/mittlere Korngröße [ 1/µm ]

h crit

[ O

e ]

Abb.6.16: Kritische Feldstärken der Ersten Suhl-Instabilität bei 9,02 GHz (a), 4,02 GHz (b) und 2,45 GHz (c) für große Wellenzahlen k (Hi → 0) und für k → 0 aufgetragen über dem mittleren reziproken Korndurchmesser. Bei allen Frequenzen zeigt sich deutlich eine D0

-1-Abhängigkeit von hcrit. (Die Werte für k → 0 wurden bei Ha ≅ 1900 Oe (9,02 GHz) und Ha ≅ 1000 Oe (4,02 GHz) bestimmt. Bei 2,45 GHz war die Bestimmung von hcrit für k → 0 nicht möglich, da der Messresonator im Koinzidenzbereich überlastet wird.)

- 74 -

0

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10

Frequenz [ GHz ]

∆H

k [ O

e ]

Do = 2 µmDo = 2 µm parallel pumpp=3,08%p=3,08% parallel pump

Abb.6.17: Frequenzabhängigkeit ∆Hk transversal (Erste Suhl-Instabilität) im Vergleich zu den im parallel pump ermittelten Werten. Während bei 9 GHz die Werte für ∆Hk im Rahmen der Messgenauigkeit zusammenfallen, ergeben sich für tiefere Frequenzen drastische Abweichungen. Diese experimentellen Ergebnisse zeigen deutlich, dass die Behandlung der Spinwellen-linienbreite als Materialkonstante im Allg. nicht erlaubt ist und in der Praxis zu Fehl-interpretationen führen kann. Die in dieser Arbeit entwickelte Theorie kann dieses Verhalten qualitativ erklären, da die Spinwellenlinienbreite ∆Hk nicht als Konstante behandelt wird, sondern als Funktion des Wellenvektors k und der Mikrostruktur. Während beim parallel pump die Minimierung bzgl. potentieller kritischer Moden kcrit die kritische Feldstärke kaum beeinflusst, ist dieser Effekt bei transversaler Anregung deutlich stärker (vgl. Kap 3.2.3). Bei transversaler Anregung können daher aufgrund der Minimierung der Schwelle im k-Raum benachbarte Spinwellen mit geringerer Linienbreite instabil werden, und die Instabilität wird bei einer niedrigeren Mikrowellenleistung beobachtet als erwartet. Die durch Messung der Schwelle der Ersten Suhl-Instabilität bestimmte Spinwellenlinienbreite ∆Hk sollte daher niedriger als der im parallel pump bestimmte Wert ausfallen. Leider kann auch die in dieser Arbeit erweiterte Theorie wegen der Vielzahl der beteiligten Einflüsse keine exakten Vorhersagen für die kritischen Feldstärken geben. Für eine qualitativ und quantitativ zufriedenstellende Vorhersage der kritische Feldstärken müsste zunächst das in Kapitel 3.4.4 angesprochenen Problem der Selbstkonsistenz gelöst werden. Allerdings bedeutete dies in der Konsequenz eine Theorie, welche für den allgemeinen Fall die Suhlsche Theorie beinhaltet bzw. ersetzt; der Begriff der Spinwellenlinienbreite würde in seiner Bedeutung letztlich entfallen und durch eine Funktion, abhängig von Feldern, Frequenz, Mikrostruktur und der Dynamik selbst ersetzt werden müssen. Dennoch lassen sich mit der hier entwickelten Theorie, insbesondere durch Betrachtung der Spinwellenlinienbreite als Funktion ihres Wellenvektors, bereits wichtige grundlegende Aussagen über den Einfluss der Mikrostruktur auf die direkt messbaren Schwellen der Spinwelleninstabilitäten treffen. Auch aus den experimentellen Ergebnissen lassen sich wichtigen Schlussfolgerungen ziehen. Wie am Anfang dieses Kapitels schon gesagt, ist die Schwelle der Ersten Suhl-Instabilität entscheidend für die Leistungsfestigkeit der meisten Bauteile, da Mikrowellenferrite gewöhnlich below resonance betrieben werden. Die wichtigsten Schlussfolgerungen aus technischer Sicht sollen im Folgenden aufgezählt werden:

- 75 -

• Einfluss der Porosität Das gezielte Einbringen von Poren führt zu keiner oder lediglich verschwindenden Anhebung der Spinwellenlinienbreite bzw. der kritische Feldstärke. Die Qualität eines Materials wird stattdessen deutlich verschlechtert, da die Relaxation der uniformen Mode ansteigt und sich dadurch die Verlustleistung in einem Bauteil entsprechend erhöht.

• Einfluss der Korngrößen

Sowohl im parallel pump als auch bei transversaler Anregung verhält sich die Spinwellen-linienbreite näherungsweise proportional zum reziproken Korndurchmesser. Durch Herstellen von Materialien mit sehr kleinen Körnern lässt sich die Spinwellenlinienbreite deutlich erhöhen; mit dem entsprechenden Anstieg der kritischen Feldstärken erhöht sich auch die Leistungsfestigkeit eines mit diesem Material aufgebauten Bauteils. Die Relaxation der uniformen Mode wird dagegen kaum erhöht, so dass im Vergleich zur Dotierung mit Dysprosium oder Holmium, die ∆Hk und ∆Heff in gleichem Maße erhöhen, die Qualität des Materials deutlich verbessert werden kann.

• Interpretation von Messwerten

Die in einem parallel pump-Experiment bei 9 GHz bestimmte Spinwellenlinienbreite darf wegen ihrer Frequenz und Winkelabhängigkeit nicht zur Berechnung der kritischen Feldstärke der Ersten Suhl-Instabilität verwendet werden, insbesondere nicht bei anderen Frequenzen.

- 76 -

7 Zusammenfassung Die Theorie von Sparks, Loudon und Kittel (SLK) für den 2-Magnonen-Streuprozess aufgrund von Porosität oder Oberflächendefekten wurde auf den Fall von Moden mit Wellenzahlen k ≠ 0, d.h. Spinwellen, erweitert. Es zeigte sich, dass nicht nur der Betrag des Wellenvektors, sondern auch die Ausbreitungsrichtung der Spinwellen für deren Dämpfungs-verhalten entscheidend ist. Damit konnte u.a. die Winkelabhängigkeit der Spinwellen-linienbreite erklärt werden, welche sich in unterschiedlichen Experimenten, insbesondere bei der Bestimmung der kritischen Feldstärken bei der Ersten Suhl- und der parallel pump-Instabilität, zeigt. Grundsätzlich ergibt sich aus der Theorie ein kompliziertes Verhalten der Spinwellenlinienbreite; insbesondere nimmt diese nicht linear mit der Wellenzahl zu, wie von anderen Modellen vorhergesagt, sondern ist auch für sehr kleine Wellenzahlen von der Mikrostruktur abhängig, was auch den experimentellen Beobachtungen entspricht. Ein weiterer Beitrag zur Dämpfung von Spinwellen mit kleinen Wellenzahlen, verursacht durch die Kornstruktur in Verbindung mit der Kristallanisotropie, konnte mit dem entwickelten embedded grain-Modell beschrieben werden. Eine genauere experimentelle Überprüfung dieses Modells steht noch aus, da die hergestellten Proben primär die Untersuchung des Einflusses der Porosität zum Ziel hatten, bekannte experimentelle Ergebnisse können aber mit diesem Modell besser als bisher erklärt werden. Nicht in allen Fällen konnte ein gute Übereinstimmung der Theorie mit den experimentellen Ergebnissen gefunden werden. Während die Dämpfung der uniformen Mode sowohl qualitativ als auch quantitativ sehr gut beschrieben werden kann, ergab sich für Proben verschiedener Porosität ein überraschendes experimentelles Ergebnis: Die kritischen Feldstärken und damit die Spinwellenlinienbreiten sind von der gezielt hergestellten Porosität im Gegensatz zu den theoretischen Vorhersagen nur sehr schwach abhängig. Dies konnte mit der vergrößerten Inhomogenität des statischen magnetischen Feldes erklärt werden. Alle theoretischen Modelle wurden zunächst, wie auch in der ursprünglichen SLK-Theorie, unter Annahme eines homogenen statischen Feldes und Vernachlässigung der Kristallanisotropie durchgeführt. Daher wurden diese Faktoren anschließend statistisch durch eine resultierende räumliche Verteilung des statischen Feldes berücksichtigt. Diese Vorgehensweise erlaubt nicht nur eine Mittelwertbildung, sondern fordert auch eine Minimierung der kritischen Feldstärken bzgl. der verschiedenen Volumina in der Probe, in denen sich in den lokalen statischen Feldern eine lokale Dynamik ausbildet. Dieser Ansatz einer lokalen Dynamik erklärt qualitativ die experimentellen Ergebnisse der gemessenen kritischen Feldstärken und im Fall der uniformen Mode werden die experimentellen Ergebnisse der effektiven Linienbreite qualitativ und quantitativ sehr gut beschrieben. Zudem werden durch diesen Ansatz erstmals sehr einfach die porositätsabhängigen Verluste der uniformen Mode oberhalb des entarteten Bereichs korrekt beschrieben. Mit der in dieser Arbeit weiterentwickelten Theorie können daher zahlreiche experimentelle Ergebnisse auf diesem Gebiet besser verstanden werden. Exakte quantitative Vorhersagen sind mit der entwickelten Theorie nicht möglich und auch nicht zu erwarten, da für hohe treibende Leistungen und starke Streupotentiale Sättigungseffekte berücksichtigt werden müssen. Eine solche vollständig selbstkonsistente Theorie würde die Berechnung von Spinwellenlinienbreiten und kritischen Feldstärken zusammenfassen müssen, da die Zahl angeregter Spinwellen wiederum Einfluss auf den sich einstellenden Wert der Spinwellen-linienbreiten hat. Für die Berechnung der kritischen Feldstärken von Spinwelleninstabilitäten ist man bei polykristallinen Proben in der Praxis daher noch auf die Verwendung von Fitparametern angewiesen. Aus den experimentellen Ergebnissen ergeben sich die folgenden aus technischer Sicht wichtigen Ergebnisse: Porosität, verursacht durch relativ große Poren ≥ 1µm, beeinflusst den Wert der Spinwellenlinienbreite nur unwesentlich, erhöht aber deutlich die Dämpfung der

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uniformen Mode. Poren verschlechtern daher die Qualität des Materials. Dagegen zeigt sich ein zum reziproken Korndurchmesser proportionaler Anstieg der Spinwellenlinienbreite und damit der kritischen Feldstärken, während die Dämpfung der uniformen Mode in diesem Fall nur geringfügig erhöht wird. Ein Material für below resonance-Betrieb sollte daher möglichst kleine Korndurchmesser bei gleichzeitig geringer Porosität aufweisen, um auch bei hohen Mikrowellenleistungen das Auftreten der Ersten Suhl-Instabilität zu vermeiden. Die bei feinkörnigem Material nahezu wellenzahlunabhängige Erhöhung der Spinwellenlinienbreite, kann innerhalb der dargestellten Theorie durch viele sehr kleine Streuer an den Korngrenzen erklärt werden. Nanotechnologien könnten daher in Verbindung mit isostatischer oder heißisotstatischer Verdichtung helfen, hochdichte feinkörnige Werkstoffe für hohe Mikrowellenleistungen herzustellen. In jedem Fall ist die sich durch die Mikrostruktur ergebende Frequenz- und Θk-Abhängigkeit der Spinwellenlinienbreite bei der Berechnung von kritischen Feldstärken zu berücksichtigen, d.h. die in einem parallel pump-Experiment bei 9 GHz bestimmte Spinwellenlinienbreite darf nicht ohne weiteres für die Berechnung der kritischen Feldstärke bei transversaler Anregung und anderer Betriebsfrequenz verwendet werden. Neben der in dieser Arbeit weiterentwickelten Theorie und den experimentellen Ergebnissen, trägt auch die entwickelte Messtechnik zum Fortschritt in dieser Problematik bei. Mit vergleichsweise kleinen Mikrowellenleistungen können Spinwelleninstabilitäten bei ver-schiedenen Frequenzen einfach und kostengünstig untersucht werden.

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Anhang: Der Messresonator für Spinwelleninstabilitäten Für die Untersuchungen in dieser Arbeit wurde ein Messresonator aufgebaut, der die Messung von Spinwelleninstabilitäten mit vergleichsweise sehr niedrigen Mikrowellenleistungen erlaubt. Dieser besteht im Wesentlichen aus einem dielektrischen Resonator (DR), wie er in der Hochfrequenztechnik (neben Stripline- und Hohlleiterresonatoren) für den Aufbau von Oszillatoren oder Filtern bei höheren Frequenzen verwendet wird, da bei Frequenzen > 2 GHz keine Schwingquarze mehr verwendet werden können. Diese dielektrischen Resonatoren haben i.d.R. Pillenform und bestehen je nach Frequenzbereich z.B. aus Aluminiumoxid, Calcium-Magnesium-Titanat, Zirkon-Zinn-Titanat oder Bariumtitanaten, und sind in hoher Qualität kommerziell erhältlich. Betrieben werden sie meist im sog. T01δ-Mode, ein Grundmode mit dipolartiger Feldverteilung, wobei das elektrische Feld wesentlich im Dielektrikum konzentriert ist. Je nach Verhältnis von Durchmesser zu Länge des Resonators tritt mehr oder weniger elektrisches Feld an den Polen des Resonators aus, da sie zur Vermeidung von ohmschen Verlusten nicht metallisiert sind. Wegen dieser Uneindeutigkeit wird der Modenindex in Zylinderachse mit δ bezeichnet, wobei δ ≤ 1 gilt. Die exakte Feldverteilung, insbesondere des magnetischen Feldes, eines solchen Resonators ist für die üblichen Anwendungen nicht relevant. Die wichtigste Größe, die Resonanzfrequenz, kann gut mit

GHzL

DD

mmfr

R ⋅

+

⋅= 45,35,0

5,034

ε (A.1)

abgeschätzt werden [Kajfez1990], wobei D und L Durchmesser und Länge des zylindrischen Resonators beschreiben. Für genauere Berechnungen unter Berücksichtigung der Umgebung des Resonators innerhalb eines Hochfrequenzdesigns werden Finite-Elemente-Simulationen verwendet. Abbildung A.1 zeigt schematisch den für diese Arbeit aufgebauten Messresonator. Der Resonator besteht aus einem zylindrischen dielektrischen Resonator mit einer zentrischen Bohrung, der auf einem Teflonstift gehalten wird. Die Ankopplung erfolgt über Koppelschleifen, die durch das Messinggehäuse geführt sind. Das Messinggehäuse dient zur Abschirmung des Resonators und Befestigung aller Komponenten (vgl. Abb.A.2). Es ist

Abb.A.1: Schematische Darstellung des Messresonators in Seitenansicht: Der „eigentliche“ dielektrische Resonator (DR) wird von einem Teflonstift (PTFE) gehalten. Die Mikrowelle wird mit Hilfe von Koppelschleifen durch das Messinggehäuse ein- und ausgekoppelt. Die Probe wird von oben mit einem dünnen Teflonstift in die Mitte des dielektrischen Resonators eingebracht.

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Abb.A.2: Fotografie des 2,45 GHz Resonators in Messinggehäuse (links) und Koppelschleife auf einem Standard N-Connector (rechts). Material und Abmessungen sind in Tab.A.1 aufgeführt. selbst kein Teil des Resonators, da die Feldstärken am Gehäuse nahezu verschwinden; induzierte Wandströme sind daher zu vernachlässigen, weshalb das Gehäuse auch nicht versilbert werden muss. Der obere dünnere Teflonstift dient zum Einbringen der Probe in das Zentrum des Resonators. Die Abmessungen der verwendeten Resonatoren und Gehäuse sind in Tabelle A.1 aufgeführt. Die dipolartige Feldverteilung des magnetischen Mikrowellenfeldes h ist in Abbildung A.1 angedeutet und wird im Folgenden genauer betrachtet: Für hohe Güten und Dielektrizitäts-konstanten εr > 10 ist das Mikrowellenfeld wesentlich innerhalb des DR konzentriert und die Feldverteilung der T01δ-Mode kann innerhalb des DR näherungsweise durch die Feldverteilung der TE01-Mode eines oben und unten abgeschirmten DRs beschrieben werden. Für einen solchen shielded dielectric puck resonator wird die Feldverteilung nach [Kajfez1990] in komplexer Schreibweise mit den nichtverschwindenden Komponenten

)(100 rkJh

kiE r

r

⋅⋅⋅

⋅−=µω

φ , (A.2a)

)(10 rkJhk

ih rr

r ⋅⋅⋅−=β , (A.2b)

)(00 rkJhh rz ⋅= (A.2c)

beschrieben, wobei die Jm Besselfunktionen der m-ten Ordnung, kr die radiale Wellenzahl, r den Abstand zur Symmetrieachse z, β die radiale Ausbreitungskonstante, h0 die maximale Amplitude des (magnetischen) Mikrowellenfeldes und ω die Frequenz beschreiben. Die Energie innerhalb des Resonators berechnet sich daher nach

∫ ⋅⋅⋅= dVEW r2

021

φεε . (A.3)

Eine allgemeine analytische Lösung für (A.3) existiert nicht, jedoch lässt sich für den Fall des TE01-Mode ausnutzen, dass die erste Nullstelle von J1 mit dem äußeren Rand des DR bei

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kr⋅r = D/2 zusammenfällt. Das Integral in (A.3) reduziert sich daher mit x = kr⋅r für beliebige Resonatordurchmesser auf das bestimmte Integral

∫ =⋅⋅405.2

0

21 779,0)( dxxxJ

, (A.4)

welches (o.B.d.A.) leicht numerisch gelöst werden kann [Hoeppe2002a]. Unter Ausnutzung von (A.4) ergibt sich für die im Resonator gespeicherte Energie W

DRr VhDW ⋅⋅⋅⋅= − 2

02

003 )(1083,5 µωεε

, (A.5)

wobei VDR das Volumen des DR bezeichnet. Mit der Definition des Gütefaktors Q⋅P = ω⋅W und Berücksichtigung des Reflexionsfaktors r mit P = (1-r2)⋅Pin , der die zugeführte Mikrowellenleistung Pin mit der dissipierten Leistung P im Resonator verbindet, ergibt sich für die maximale Amplitude des magnetischen Feldes h0 in der Mitte des Resonators

DROr

inl

VDrPQh

⋅⋅⋅−⋅⋅

⋅= 200

2

0 )()1(1,13

µωεεω . (A.6)

Mit Ausdruck (A.6) kann h0 für dielektrische Resonatoren sehr einfach bestimmt werden. Diese Näherungslösung wurde mit Hilfe einer finiten Elemente Simulationssoftware (CST-Microwave Studio) für die verwendeten Resonatoren überprüft: Die Abweichung der analytischen Näherungslösung für h0 von dem simulierten Wert h0-SIM beträgt h0/h0-SIM = 1,16 für 2,45 GHz, 0,96 für 4,04 GHz und 0,99 für 9 GHz. Aufgrund der geringen Größe und der hohen Güte solcher DRs müssen jedoch Messungen mit besonderer Sorgfalt durchgeführt werden: Um sicherzustellen, dass der belastete (!) Resonator immer exakt auf Resonanz getrieben wird, sollte auch im Fall von Reflexions-messungen das transmittierte Signal immer als Referenz gemessen werden. Die Proben sollten möglichst genau im Zentrum des Resonators platziert werden, bei dem verwendeten 2,45 GHz Resonator zeigten die Simulationen bereits eine Abweichung von 1,1% in h0 bei einem Positionsfehler von 1 mm. Wird die Probe 3 mm vom Zentrum des Resonators platziert,

2,45 GHz 4,02 GHz 9,02 GHz

Material Murata U-Serie Murata U-Serie AFT-K10 εr 37,4 37,4 12,1 Ql 11000 9500 12000 D [mm] 19,3 10,5 8,0 L [mm] 13,5 11 10,0 d [mm] 4,0 4,0 2,6 r 0,90 0,90 0,90 h0 [Oe] 20,2 33,0 35,9

Tab.A.1: Materialien und Abmessungen der aufgebauten und verwendeten Resonatoren. D und L bezeichnen Durchmesser und Länge des dielektrischen Resonators, d den Durchmesser der zentrischen Bohrung, Ql die gemessene belastete Güte, r den Reflexionsfaktor der Ankopplung und h0 die mit Gleichung (A.6) berechnete magnetische Mikrowellenfeldstärke h0 bei einer zugeführten Leistung von 20 Watt.

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beträgt der Fehler in h0 schon mehr als 10 %. Zudem dürfen die DR nur sehr schwach angekoppelt werden (r ≥ 0,8), da sonst die Feldverteilung im Resonator zu stark gestört wird und nicht mehr dem freischwingenden Mode entspricht, wie er für die Berechnung des Wertes von h0 vorrausgesetzt wurde.

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Danksagungen

Herrn Priv.-Doz. Dr. H. Benner danke ich im besonderen Maße für die vorbildliche Betreuung dieser Arbeit und viele kritische wie konstruktive Diskussionen. Herrn Dr. W. Arnold danke ich für die Unterstützung und teilweise Freistellung von meiner derzeitigen Tätigkeit als Betriebsleiter Ferrite der Advanced Ferrite Technology GmbH. Außerdem bedanke ich mich ganz herzlich bei: Frau Wasmut, TUD FB Materialwissenschaften, für Hilfe bei mikroskopischen Aufnahmen, Frau Gisela Wasse, RWTH Aachen IWE, für die Anfertigung zahlreicher REM Aufnahmen, Herrn Stefan Tappe, RWTH Aachen IWE, für numerische Simulationen dielektrischer Resonatoren mit der Software CST-Microwave Studio und Frau Ilona Mache für die Hilfe bei der Probenpräparation und Charakterisierung. Den Mitgliedern der AG Benner danke ich für die freundliche Aufnahme, das Interesse an meiner Thematik und viele Diskussionen. Mein größter Dank gilt meiner Familie, insbesondere meiner Frau für die Rücksichtnahme, Unterstützung und das Verständnis für die vielen Stunden, in denen ich mich nicht um die Familie habe kümmern können.

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Tabellarischer Lebenslauf

geboren am 03.12.1966 in Schotten (Vogelsbergkreis) als 3. Sohn von Gerhard Hoeppe und Rosemarie Hoeppe, geb. Merkner 1973 - 1977 Grundschule Ranstadt 1977 - 1986 Gymnasium Nidda Abschluss: Allgemeine Hochschulreife 1986 - 1987 Grundwehrdienst 1987 Studium der Physik an der Technischen Hochschule Darmstadt 1989 Vordiplom 1991 Diplomarbeit: „Nachweis inhomogener magnetostatischer Moden in Yttrium-Eisen-Granat-Kugeln“ im Rahmen des Sonderforschungsbereichs 185 "Nichtlineare Dynamik - Instabilitäten und Strukturbildung in physikalischen Systemen" Feb.1993 Abschluss: Diplomphysiker Mär.1993 Studium der Mathematik und Physik (Lehramt) Tätigkeit als Dozent für eine Softwareschulungsfirma als freier Mitarbeiter Okt.1993 Abteilungsleiter Ferrite in der Advanced Ferrite Technology (AFT) GmbH Sep.1995 Eheschließung mit Petra Hoeppe, geb. Graul Apr.1996 Geburt des Sohnes Hannes Paul Jul. 1998 Geburt der Tochter Lena Elisabeth seit Nov.1999 Teilweise Freistellung von Aufgaben bei der AFT GmbH und Mitarbeiter in der AG Benner im Institut für Festkörperphysik der TU Darmstadt

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Hiermit erkläre ich an Eides Statt, dass ich diese Arbeit selbstständig und nur mit den angegebenen Hilfsmitteln angefertigt habe. Ich habe bisher noch keinen Promotionsversuch unternommen. Darmstadt, im Februar 2003 Ulrich Hoeppe

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