KERNfORSCHUNGSANlAGE JOl~ H GESELLSCHAFT Mil BESCHRÄNKTER HAFTUNG

~ns~§~u~ füfl' Festlkörperfoll'smung

von

W. Kesternich

Man 1

Als Manuskript gedruckt

!Berichte der Kemforschungsanlage 'nmch "' Nr. 851 Institut für Festkörperforschung Jül - 851 - FF

Dok.: Aluminum - Monocrystal Aluminum - Magnetoresistance Aluminum - Hall Effect Magnetoresistance - Fermi Surface Magnetoresistance - Lattice Defect Half Effect - Fermi Surface Half Effect - Lattice Defect

Im Tausch zu beziehen durch: ZENTRALBIBLIOTHEK der Kernforschungs@lage Jülich GmbH, Jülich, Bundesrepublik Deutschland

Einflu !Fe iflä e Streu nisotropie

netwidersta lleffekt in " " u u 1n1um

von

W. Kesternich

.D 82 (Diss. T. H. Aachen)

1. Einleitung

2. Theoretische Grundlagen 1

5 2.1 Der Widerstandstensor 5 2.2 Bewegungsgleichung für Elektronen im periodischen

Kristallpotential, Zyklotronbahnen 6 2.3 Boltzmanngleichung 10 2.4 Lösung der Boltzmanngleichung bei unterschied-

licher Berücksichtigung des Stoßterms 13

2. 5 Kohlerregel 16 2.6 Die Fermifläche von Aluminium 20

3. Experimentelles 23 3.1 Proben 23 3.2 Kryostat, Tieftemperaturbestrahlung 25 3,3 Elektrische Messungen 27 3.4 Auswertung 29 3.5 Übersicht über die Messungen und Bestrahlungs-

experimente 36 4. Ergebnisse und Diskussion im Hochfeldfall 42

4.1 Abhängigkeit des Magnetwiderstands von Orientierung und Defektstruktur 42

4.2 Nichtsättigung des Magnetwiderstands bei hohen Feldern 54

4.3 Magnetischer Durchbruch 60 4.4 Der Halleffekt in Aluminium 69

5. Ergebnisse und Diskussion im Niedrigfeldfall 75 5.1 Absolutgröße des Niedrigfeld-Hallkoeffizienten 77 5.2 Nichtsättigung des Niedrigfeld-Hallkoeffizienten

auf Grund der Abweichung der Fermifläche vom quasifreien Elektronenmodell 83

5.3 Die Größe des Magnetwiderstands im Niedrigfeldfall 87 5.4 Zusammenhang zwischen Niedrigfeldmagnetwiderstand

und -Hallkoeffizient mit der Defektstruktur 93

5.4.1 Defektstruktur in Aluminium nach Elektronen-bestrahlung und teilweiser thermischer Erholung 93

5.4.2 Niedrigfeldmagnetwiderstand und -Hallkoeffizient nach Bestrahlung und während der anschließenden E :rh o 1 un g - 9 6

6. Zusammenfassung 103 7. Literaturverzeichnis 105

- 1 -

1. Einleitung

Magnetwiderstand und Halleffekt in Metallen werden durch zwei

Eigenschaften der Leitungselektronen bestimmt: erstens durch die Geometrie der Fermifläche und zweitens durch die Streuprozesse

der Elektronen. Die galvanomagnetischen Effekte eignen sich daher

zur Untersuchung dieser beiden elektronischen Eigenschaften.

Bei der Bestimmung der Topologie von Fermiflächen hat sich beson-

ders eine Eigenschaft des Magnetwiderstandes als sehr nützlich

erwiesen, die für nicht kompensierte Metalle (das sind Metalle

mit ungleicher Zahl von Elektronen und Löchern) allgemein gültig

ist: Je nachdem, ob es für bestimmte Richtungen des Magnetfeldes

bezüglich der Kristallachsen offene Zyklotronbahnen gibt oder

nur geschlossene, findet man bei hohen Feldern im Magnetwider-

stand entweder einen quadratischen Anstieg oder Sättigung. Diese

Aussage ist unabhängig von den Details des Streumechanismus (Verunreinigungen, Phononen etc.). Voraussetzung ist, daß die

Bedingung wr >> 1 für hohe Magnetfelder erfüllt ist, wobei

- 2 -

Leitungselektronen intensiver zuwendet /1/.

Die Möglichkeit, systematische Experimentreihen mit kontrollierter

Änderung der Streueigenschaften durchführen zu können, haben wir

dadurch erreicht, daß wir durch Tieftemperatur-Elektronenbe-

strahlung Frenkeldefekte (Paare aus Zwischengitteratomen und Leerstellen) in Aluminium-Einkristallproben erzeugten. Beim

Erwärmen der Probe findet neben Rekombination vor allem eine

teilweise Umlagerung der Defekte zu neuen Defektkonfigurationen

statt, die erst bei höheren Temperaturen wieder unstabil werden

und ausheilen. Die bei· diesen Umlagerungsprozessen entstehenden

neuen Defektkonfigurationen zeigen unterschiedliche Streueigen-

schaften, die in deutlichen Änderungen des Magnetwiderstands

und Halleffekts sichtbar werden. Durch die Elektronenbestrahlung

und schrittweise Erholung wird es also möglich, in ein und der-

selben Probe unter Konstanthalten aller übrigen Eigenschaften

der Probe allein die Art und Konzentration der Defekte zu vari-ieren.

Eine weitere wichtige experimentelle Voraussetzung war die Ver-

wendung sehr reiner Einkristallproben, so daß nach Bestrahlung

mit einer relativ niedrigen Bestrahlungsdosis zwar die Hochfeld-

eigenschaften der galvanomagnetischen Effekte noch meßbar waren,

aber dabei dennoch die Zahl der Restverunreinigungen durch die

Zahl der bestrahlungsinduzierten Defekte weit überwogen wurde,

so daß letztere das Streuverhalten der Elektronen dominierten.

Dadurch konnten bei Vorliegen einer definierten Defektstruktur

mit den uns zur Verfügung stehenden Feldern sogar die Hochfeld-

eigenschaften untersucht werden. Messungen dieser Art wurden

bisher noch nicht publiziert.

Das Ziel dieser Arbeit ist es, unter den oben beschriebenen Be-

dingungen möglichst klare Aussagen über den Einfluß von Streu-

zentren verschiedener Art und Konzentration auf die galvanomag-

netischen Eigenschaften von Aluminium zu machen. Im folgenden

wird hierzu über Magnetwiderstand- und Halleffektmessungen be-

richtet, und zwar sowohl über Ergebnisse, die vorwiegend durch

die Eigenschaften der Fermifläche bestimmt werden, als auch

- 3 -

über Ergebnisse, die vorwiegend defektspezifisch sind. Nach einer

kurzen Einführung in die theoretischen Grundlagen in Kapitel 2

und einem Uberblick über die experimentellen Details in Kapitel 3

werden in Kapitel 4 die experimentellen Ergebnisse im Hochfeld-bereich ( 0r »-1 ) diskutiert. Im einzelnen wird berichtet über:

1. Rotationsdiagrammedes transversalen Magnetwiderstands sehr

reiner Aluminiumeinkristalle und die Abhängigkeit der Rotations-

diagramme von der Defektstruktur. Eine empirische Formel, die

sich als Ergebnis dieser Untersuchungen ergibt, erlaubt es, die

Einflüsse der Defektart und die Orientierungsabhängigkeit ge-

trennt zu diskutieren.

2. Zu dem vieldiskutierten Problem der nicht völligen Sättigung

des Magnetwiderstands bei hohen Magnetfeldern in Al liefern die

Messungen an den bestrahlten Proben neue Aspekte. Sie gestatten,

einige der bisher veröffentlichten Deutungsversuche auszu-

schließen.

3, Die Beobachtung von magnetischem Durchbruch in Aluminium für

verschiedene Einkristallorientierungen wird diskutiert.

4. Die Messungen des Hochfeld-Hallkoeffizienten in Proben mit ver-schiedener Defektstruktur und verschiedener Orientierung be-

stätigen die theoretische Vorhersage, daß der Hochfeld-Hall-

koeffizient unabhängig von der Defektstruktur und der Aniso-

tropie der Fermifläche ist.

In Kapi te 1 5 wird über die Niedrigfe ldeigens chaften (

- 4 -

3. Für den Niedrigfeldmagnetwiderstand wurden bisher nur Formeln angegeben, die die Anisotropie der Fermifläche bei isotroper

Streuung berücksichtigen, oder Formeln, die bei kugelförmiger

Fermifläche die Anisotropie der freien Weglängen der Elektronen

berücksichtigen. Durch einfache Überlegungen wird aber gezeigt,

daß nur der kombinierte Einfluß aus Fermiflächenanisotropie und

Anisotropie der freien Weglänge es gestattet, die Niedrigfeld-

eigenschaften des Magnetwiderstands zu erklären. Speziell er-

gibt sich im Falle von Al aus diesen Überlegungen, daß der

Niedrigfeldmagnetwiderstand allein nur aus der Anisotropie der

freien Weglänge in der Nähe der Fermiflächenkanten bestimmt wird.

4. Die Defektkonfiguration nach Tieftemperatur-Elektronenbestrah-lung in Al und ihre Änderung während anschließender Erholung

sind auf Grund eingehender Untersuchungen /2, 74/ in den letzten

Jahren relativ gut bekannt. Die Messungen des Niedrigfeldmagnet-

widerstands und -Hallkoeffizienten nach Bestrahlung mit ver-

schiedener Energie und in Abhängigkeit von der Erholungstempera-

tur werden unter Zugrundelegung dieser Kenntnis über die Defekt-

struktur gedeutet.

- 5 -

2. Theoretische Grundlagen

Die Theorie der elektrischen Transporteigenschaften im Magnet-

feld basiert i.a. auf der Boltzmanngleichung. Die Kompliziertheit

ihrer Lösung wächst mit der Genauigkeit, mit der die Streuung der

Elektronen berücksichtigt wird. Die theoretischen Methoden reichen

von der Verwendung einer isotropen Relaxationszeit /3/ (für die

Bestimmung des qualitativen Verhaltens bei hohen Magnetfeldern) über die Verwendung anisotroper Relaxationszeiten /4/ oder freier

Weglängen bis zur Beschreibung durch Matrixelemente der Streu-T-

Matrix oder Übergangswahrscheinlichkeiten von einem Punkt der Fermi-

fläche zu einem anderen /5, 6, 71. Die allgemeine Lösung der Boltz-manngleichung enthält zu viele unbekannte Größen, um die experi-

mentellen Daten damit direkt in Verbindung bringen zu können. Die

Vereinfachungen, die im Grenzfall niedriger und hoher Magnetfelder

spezielle Aussagen ermö~lichen, werden deshalb die Basis für die

Diskussion unserer Messungen sein müssen. Einige der zur Interpre-

tation unserer experimentellen Resultate benötigten theoretischen

Grundlagen sind im folgenden zusammengestellt.

2.1 Der Widerstandstensor

...... In einem Leiter sind das elektrische Feld E und die Stromdichte ~

/ durch den Widerstandstensor miteinander verknüpft.

(1a)

( 1b)

In einem kubischen Metall ist der Widerstand isotrop, und die Be-

ziehung zwischen dem elektrischen Feld und der Stromdichte kann

durch einen Skalar beschrieben werden.

Die Anwesenheit eines Magnetfeldes hebt jedoch die kubische

Symmetrie auf, und die drei Diagonalglieder vonp werden ver-

schieden, ferner treten Nichtdiagonalglieder auf. Die Koordinaten-

achsen legt man meist so fest, daß die z-Richtung in Magnetfeld-

- 6 -

richtung zeigt. Dann beschreiben fK~ und fyy den transversalen Magnetwiderstand für zwei senkrecht zueinander liegende Richtungen

des Stromes, f'r~ liefert den longitudinalen Magnetwiderstand und

f~r den Halleffekt. Die Hallspannung ist eine ungerade Funktion

der Magnetfeldstärke B • .fx7 enthält aber auch Anteile, die gerade Funktionen der Magnetfeldstärke sind, den sogenannten Transverse-

Even - Effekt, der aber bei geschlossenen Fermi flächen wie in

Aluminium nicht auftritt /8/.

Bei der Durchführung von Experimenten wird i.a. der Strom in

Größe und Richtung vorgegeben. Wir können dann eine weitere Rich-

tung des erwähnten Koordinatensystems festlegen, z.B. so daß die

x-Richtung mit der Stromrichtung zusammenfällt, also j = j = o y z ist. Dann bleibt aus der Tensorgleichung (1):

(2)

Der Hallkoeffizient ist definiert als

R :::: H

(3)

der transversale Magnetwiderstand als

( 4)

wobei fo der Widerstand ohne Magnetfeld ist.

Zur Berechnung dieser makroskopischen Transportkoeffizienten in

Abhängigkeit von der Magnetfeldstärke und von der Kristallorien-

tierung gehen wir aus von der Bewegungsgleichung der Leitungs-

elektronen.

2.2 Bewegungsgleichung für Elektronen im periodischen Kristall-

potential, Zyklotronbahnen

Beschreibt man die Bewegung der Leitungselektronen im Kristall

- 7 -

durch Wellenpakete, so kann man sie gleichzeitig durch ihren _,. ~ . .....:.i. ~

Ort r(t) und den Wellenvektor k(t) kennzeichnen. r(t) und k(t)

bezeichnen das Zentrum des Wellenpaketes im Orts- und im k-Raum. ~

Unter dem Einfluß des äußeren Feldes E und eines Magnetfeldes ..... B kann die zeitliche Änderung des Wellenvektors durch die Be-

wegungsgleichung

--" ...h) + .:i. v- xB c

( 5)

beschrieben werden /9/. eist die Elementarladung und?;-- die

Elektronengeschwindigkeit.~ ist mit der Energie E der Elektronen

verknüpft durch

( 6)

Die Bewegungsgleichung (5) ist gültig, wenn Interbandübergänge zwischen den verschiedenen Energiebändern, die durch das elektri-

sche oder magnetische Feld verursacht werden, vernachlässigt

werden können /10/. Das ist keineswegs immer der Fall. Zum Beispiel

Abb. 1 Fermiflächenmodell mit zwei Schnittebenen mit

f

- 8 -

können hochfrequente elektrische Felder optische Übergänge, starke

elektrische Felder Zener Effekt und starke Magnetfelder magne-

tischen Durchbruch verursachen. Auf den letzten Effekt werden wir später zurückkommen.

Auch die Sprünge in k um reziproke Gittervektoren auf Grund von

Braggreflexion an den Brillouin-Zonengrenzen werden durch (5) nicht beschrieben. Diese (physikalisch irrelevanten) Sprünge im

k-Raum kann man eliminieren, indem man die Bewegung im fortge-

setzten Zonenschema betrachtet. Dadurch wird die Bewegung des Elektrons im k-Raum kontinuierlich, ihre Bahnkurve nennt man Zyklo-

tronbahn. Sie ist geometrisch gegeben durch den Schnitt der Fermi-

fläche mit einer Ebene k = konst. Diese Schnittkurve wird meist z eine geschlossene Kurve sein. (Vergl. Abb. 1) Bei diesen geschlos-senen Bahnen unterscheidet man noch Elektronen- und Lochbahnen,

je nachdem, ob sich im Innern des umfahrenen Gebietes besetzte

oder unbesetzte Elektronenzustände befinden (siehe linke bzw.

rechte Seite von Abb. 1).

Abb. 2 Schnittebene durch das Fermiflächenmodell

der Abb. 1 mit offenen Bahnen in der Mitte

der Abbildung

- 9 -

Falls im fortgesetzten Zonenschema vielfach zusammenhängende

Fermiflächen auftreten, können aber auch offene Bahnen möglich

sein (siehe Abb. 2).

Die Umlauffrequenz der Elektronen auf einer geschlossenen Zyklo-

tronbahn nennt man Zyklotronfrequenz. Für freie Elektronen wird die Zyklotronfrequenz gegeben durch

eß

~(} c ( 7)

wenn m0

die freie Elektronenmasse ist. Für reale Fermiflächen

ergibt sich lJ aus der Integration des magnetfeldabhängigen Teils der Bewegungsgleichung (5),

dk

über einen geschlossenen Umlauf längs der Zyklotronbahn. Die Um-

laufzeit ist

~

wobei v-.L die Komponente von v- senkrecht zum Magnetfeld bedeutet (s. Abb. 3). Damit wird

l..A) =

T

2-rrel3

,.( clk 'j' '1f' .L

( 8)

Für offene Bahnen ist natürlich eine modifizierte Definition von

lJ erforderlich.

Eine sehr nützliche Größe, die

direkt zugänglich ist, ist die

wird, daß Gleichung (7) formal gültig bleibt:

e 15 lJ =

'>'Ytc,. c

einigen experimentellen Methoden

Zyklotronmasse m , die so definiert c

auch für nicht freie Elektronen

(9)

Die Zyklotronmasse ergibt sich dann aus (8) zu

- 10 -

t f cLk 7i:. z_ ;JA

'f'n. = (10) c ') E 211"' tr 271"

..L

wobei A die Fläche im k-Raum ist, die die Zyklotronbahn umschließt. m kann sehr stark von der freien Elektronenmasse abweichen. Für c Lochbahnen ist m negativ. c

8 E=konst

ky

Abb. 3 Zwei mögliche Zyklotronbahnen auf einer Fläche

konstanter Energie. Der Geschwindigkeitsverktor ...). ....:>.

van einer Stelle k steht senkrecht auf der _).

Energiefläche. Die Änderung dk, die ein Elektron ....).

im Zustand k durch das Magnetfeld erfährt, er-~ ~

folgt senkrecht zu Bund zu-ir.

2.3 Boltzmanngleichung

Die Verteilung der Elektronen im Orts- und k-Raum soll durch ..... ...i.

eine Verteilungsfunktion f(k, r) charakterisiert werden. Für die

Beschreibung von Transportproblemen müssen wir die zeitlichen -.i. ~

Änderungen von f(k, r, t) auf Grund der Einwirkung äußerer Felder

- 11 -

{~~}Feld und auf Grund der Streuprozesse {~~)Stoß betrachten. Die Relation

d f = ( d 1) ::p,.i. el (_:!f) St ..-jl ctt dt + J,t (11)

wird als Boltzmannsche Transportgleichung bezeichnet. Im statio-

nären Fall(~~)= o erhält die Boltzmanngleichung die Form 191

(J./) Ud (ol/) !ttrfJ _ dt + d,-t - 0 Der feldabhängige Term genügt einer.Kontinuitätsgleichung im (r - k)-Raum, die für nichtzeitabhängige Felder die Form

annimmt. .... __,.

(12)

(13)

Die Gleichgewichtsverteilung f (k, r) bei Abwesenheit äußerer 0

Felder wird durch die Fermiverteilung für wechselwirkungsfreie Fermionen gegeben:

(14)

e

~ist die Fermienergie, kB die Boltzmannkonstante, T die Tempera-tur. Es ist zweckmäßig, mit der Abweichung f 1 von der Gleichge-

wichtsverteilung zu arbeiten:

(15)

Bei räumlicher Homogenität wird l7 f = o, und der zweite Term in . ..... r (13) fällt weg. Der Term - ~~Vkf wird mit Hilfe von (5), (6) und ( 15)

(16)

e __,. Dabei ist der Term h E Vkf1 , der die Dissipation in Form der

- 12 -

Joul~schen Wärme enthält, vernachlässigt. Wie dem Ausdruck ~ ~ '

(V X B) · Vk anzusehen ist und wie aus den Ausführungen in Ab-schnitt 2.2 hervorgeht, tritt in (16) nur die Komponente von

\7k auf, die tangential zur Zyklotronbahn gerichtet ist. Das heißt €und k sind konstant. Es ist deshalb günstiger, statt z der kartesischen Koordinaten im k-Raum die Koordinaten (E,k , t') z einzuführen (vgl. Abb.· 3), mit

t'= e;h,/ dk e8 ~

(17)

wobei das Integral von einem beliebigen Anfangspunkt aus längs

der Zyklotronbahn erstreckt wird. t' gibt die Zeit an, wann ein

Elektron einen Punkt im k-Raum auf seiner Zyklotronbahn passiert.

Wenn in (16) diese neuen Koordinaten eingeführt werden, nimmt die

Boltzmanngleichung (12) folgende Form an.

cL (o ~ E-\ J(-1 e--ir +-d f Jt I r::J Sio/1 - 0 (18)

.... Die Lösung dieser Gleichung liefert f 1 (k), und aus der Gleichung

j ·-~~ 3 j Vf1J /J{J ,,t3 { c19) für die Stromdichte lassen sich dann die Koeffizienten des Leit-

fähigkeitstensors

- 13 -

lJ ist die Zyklotronfrequenz (Gleichung (7) ) und T die mittlere Zeit zwischen zwei Streuprozessen. Entsprechend wird ein Niedrig-

feldbereich definiert durch

(22)

Da die Größen 4J und '?:' aus dem Experiment nicht direkt zugänglich

sind, wird bei der Interpretation von Experimenten im allgemeinen

die Größe B!p0

an Stelle von t.JZ: angegeben. Mit .fo wird der Widerstand ohne Magnetfeld bezeichnet. Für die Näherung freier

Elektronen und isotroper Streuung ergibt sich die Verknüpfung

zwischen den Größen tJ und T und den Meßgrößen B und fo aus Gleichung

(7) und aus

(23)

q,, ist die Zahl der Leitungselektronen. Aus (7) und (23) folgt

E (24)

"1'z, e fo

lJ -r ist also in dieser Näherung bis auf eine Konstante gleich ~".

2.4 Lösung der Boltzmanngleichung bei unterschiedlicher Berück-

sichtigung des Stoßterms

Der Stoßterm in Gleichung (18) enthält die eigentliche Problematik

der Boltzmanngleichung. Wenn wir uns bei der Streuung der Elektro-

nen wieder auf Übergänge zwischen Zuständen des gleichen Bandes

beschränken, und wenn die Übergangswahrscheinlichkeit von einem ~ .......& ....,.:,, ~

Zustand k in einen Zustand k' durch W(k, k') bezeichnet wird, so

wird

Dabei berücksichtigen die Faktoren mit (1-f) das fauli-Prinzip.

- 14 -

Solange das Prinzip der Mikro-Reversibilität gilt, ist ferner

....l. .....l ~ -:&

w (k,k') = w (k' ,k).

In der Praxis kommen nur kleine Abweichungen r 1 von der Gleichge-wichtsverteilung vor. Es genügt deshalb, den linearisierten Stoß-term /11/ in der Form

(26)

zu verwenden. _,. ..:..

Diese Gleichung läßt sich exakt lösen, wenn für W(k, k') ein

Produktansatz der Form in

"11(~ z J ~ 2: f~ (/) 9; (1? (27) "l.';1

möglich ist. Einige Autoren haben diesen Lösungsweg verfolgt

/5, 6, 7, 12/.Clausecker, Mann und Seeger /12/ haben so die galvanomagnetischen Eigenschaften für verschiedene Punktdefekte

in Kupfer berechnet.

Um mit diesem Ansatz von den galvanomagnetischen Eigenschaften

auf die Streucharakteristik der Defekte zurückzuschließen, müssen

jedoch sehr exakte Daten über die Elektronenstruktur des ver-

wendeten Metalls vorliegen. Speziell muß man die Wellenfunktionen

des ungestörten Systems der Leitungselektronen in Wannier-Dar-

stellung· und die exakten Fermiflächendaten kennen. Auch der

numerische Rechenaufwand ist beträchtlich.

Trotz des Verlustes an Allgemeinheit sind deshalb bis heute fast

ausschließlich einfachere Ansätze für die Berücksichtigung der

Streuung verwendet worden. Bei Annahme einer anisotropen Relaxa-

tionszeit -r(k) läßt sich der Stoßterm einfach durch,{/r darstellen.

Die Lösung der Boltzmanngleichung nimmt dann eine relativ einfache

Form an /9/. Das Ergebnis ist identisch mit demjenigen, das Cham-

bers aus seiner physikalisch durchsichtigeren Wegintegralmethode gewinnt /13, 14/. Aus der Entwicklung dieser Lösung der Boltzmann-

gleichung für niedrige Magnetfelder (wr

- 15 -

lassen sich einige allgemeine Ergebnisse gewinnen.

Im Niedrigfeldgebiet wird der Hallkoeffizient unabhängig vom

Magnetfeld,und seine Größe wird empfindlich durch die Krümmung

der verschiedenen Fermiflächengebiete und durch die Anisotropie

der Streuung bestimmt /15 - 18/. Der Niedrigfeld-Magnetwider-

stand steigt quadratisch mit dem Feld an, wobei die Stärke des

Anstiegs sowohl mit der Anisotropie der Fermifläche wie mit der

Anisotropie der Streuung zunimmt /19 - 24/. Während für den Niedrigfeld-Hallkoeffizienten zumindest theoretisch keine Ab-hängigkeit von der Kristallorientierung gefunden wird, zeigen

longitudinaler und· transversaler Mag~etwiderstand auch bei kleinen

Feldern sowohl theoretisch wie experimentell eine ~€ringe Orien-

tierungsabhängigkeit /21, 23 - 25/.

Bei niedrigen Feldern durchläuft ein Elektron nur einen kleinen

Teil der Zyklotronbahn, bevor es gestreut wird. Die galvanomag-

netischen Eigenschaften werden also bestimmt durch Integrale über

lokale Eigenschaften auf der Fermifläche, während die großräumige

Struktur, wie die topologischen Verhältnisse des Zusammenhangs der

Flächen, wenig Bedeutung hat. Im Gegensatz dazu haben Lifshitz

u. a. gezeigt, daß das qualitative Verhalten der galvanomagne~ tischen Koeffizienten in hohen Magnetfeldern durch die Topologie

der Fermifläche bestimmt wird,und wie die Abhängigkeit von der kristallographischen Orientierung die Existenz offener und ge~

schlossener Bahnen widerspiegelt /3/. Daran anschließend ist

eine große Zahl von experimentellen Arbeiten durchgeführt worden,

mit dem Ziel, die Topologie der Fermifläche der verschiedenen

Metalle zu untersuchen. Die theoretischen und experimentellen

Ergebnisse bis 1964 sind in dem umfangreichen Uberblick von Fawcett enthalten /26/. Eine Bibliographie der experimentellen Arbeiten

bis 1969 hat Gaidukov zusammengestellt /27/.

Ein Beispiel für Metalle mit gleichzeitig offenen und geschlossenen

Bahnen sind die Edelmetalle (Cu, Ag, Au). Im Falle offener Bahnen

tritt der erwähnte Transverse-Even-Effekt auf. Sowohl dieser wie

der Halleffekt und der transversale Magnetwiderstand zeigen eine

starke Abhängigkeit von der Kristallorientierung.

- 16 -

Wenn in einem Metall die Zahl der Elektronen und Löcher gleich

ist, nennt man das Metall kompensiert, im anderen Falle nicht-

kompensiert. Für die nichtkompensierten Metalle mit geschlossener

Fermifläche,zu denen das hier untersuchte Aluminium gehört (s. Kap. 2.6), sollte der Hochfeldmagnetwiderstand für alle Kristall-

orientierungen sättigen. Der Hochfeld-Hallkoeffizient sollte

ebenfalls unabhängig vom Magnetfeld werden. Im Falle einer isotro-

pen Relaxationszeit wird der Hallkoeffizient auch unabhängig von

der Kristallorientierung und durch die einfache Formel

fl (28) e c (n_- hl+)

beschrieben. n bzw. n+ ist die Zahl der Elektronen bzw. Löcher

pro Atom . .f2.ist das Volumen der primitiven Zelle des Gitters.

2.5 Kohlerregel

Eine wichtige Eigenschaft von Magnetwiderstand und Hallkoeffi-

zient, die sich für den Vergleich und die Interpretation ver-schiedener Messungen als nützlich erweist, wird durch die soge-

nannte Kohlerregel ausgedrückt. Diese Regel besagt, daß Magnet-

widerstand und Hallkoeffizient in einer geeigneten reduzierten

Darstellung als Funktion der Magnetfeldstärke unabhängig von der

Konzentration der Gitterfehler wird. Sie wurde zuerst von Kohler

/28/ unter Annahme einer isotropen Relaxationszeit abgeleitet.

Da die Kohlerregel eine wesentliche Grundlage für die Interpre-

tation der Meßergebnisse dieser Arbeit darstellt, soll hier eine

allgemeine Ableitung ohne Annahme einer Relaxationszeit folgen. Der Ausgangspunkt ist die Boltzmanngleichung in der Form, die

sich durch Einsetzen von (16) in (12) ergibt:

e (29)

Wenn die Streuwahrscheinlichkeit der Leitungselektronen proportio-

nal zur Defektdichte ist, so läßt sich der Stoßterm zerlegen in

ein Produkt aus der Dichte n der Defekte und einen auf die Ein-. . . S ßt (elf) Stoß heltskonzentration normierten to erm .

dt "1't

- 17 -

(30)

Nach Division durch n erhält Gleichung (29) die Form

..,i.

~ie Lösung f 1 dieser Gleichung ist eine Funktion von E/n und

B/n. Da wir nur Abweichungen von der Gleichgewichtsverteilung ,,,.. f , die linear in E sind, betrachten, nimmt die Lösung folgende

0 Form an:

(32)

Nach (19) und (20) hat dann der Leitfähigkeitstensor die gleiche

Abhängigkeit von der Konzentration n .

.......

= 18 -

Entsprechend folgt nach (3) und (36) für den Hallkoeffizienten

_ f> (ß) ..::__L_ - - Xx'o/ -E ß -' fo

(38)

Magnetwiderstand und Hallkoeffizient sind also nur noch Funktionen

von Blf0

und hängen nicht mehr von Bund fo einzeln ab.

Die einzige Annahme für diese Ableitung war, daß die Streuwahr-scheinlichkeit der Leitungselektronen proportional zur Defekt-

dichte ist. Voraussetzung dafür ist einmal, daß die Defektkon-zentration gering ist und die Defekte statistisch verteilt sind,

so daß die Streuung an den einzelnen Defekten getrennt betrachtet

werden kann und keine Interferenzterme berücksichtigt werden

müssen. Eine zweite Voraussetzung beim Vergleich verschiedener

Messungen ist, daß die Defektart in den verschiedenen Messungen

dieselbe ist, daß also nur die Defektkonzentrationen unterschied-

lich sind.

Die Kohlerregel besagt also, daß es eine geeignete reduzierte Dar-

stellung gibt, in der Magnetwiderstand und Hallkoeffizient unab-

hängig von der Defektkonzentration werden. Unterschiede zwischen verschiedenen Meßkurven in der Kohler'schen Auftragung können

also allein den verschiedenen Defektstrukturen zugeschrieben werden. Deshalb bieten sich Magnetwiderstand und Halleffekt an, um den

Einfluß verschiedener Defekttypen auf die Leitungselektronen zu

untersuchen.

Ein Beispiel, in dem die Gültigkeit der Kohlerregel experimentell

besonders schön demonstriert wird, bieten z.B. die Messungen von

Böning u.a. /29/, in denen nach Bestrahlung von Aluminium mit

verschiedener Neutronendosis der Magnetwiderstand gemessen wurde

(siehe Abb. 4).

1

~:

1

10-1

10-2

. ~J 10

- 19 -

/p'C

/ /

-1 10

B {jG J 9o [nfkm

10

Abb. 4 Kohlerdarstellung des transversalen Magnet-widerstands bei 4,6 K. Die Messungen entsprechen verschiedenen Frenkeldefektkonzentrationen, die

durch Tieftemperaturneutronenbestrahlung mit

unterschiedlicher Dosis erzeugt wurden. Der

Restwiderstand bei den jeweiligen Messungen war 4 , 4 ( a ) , 8 , 9 (V) , 3 6 ( ® ) , 14 6 ( o ) und 31 O (A)

nflcm, wEi.hrend der Restwiderstand der unbe-

strahlten Probe 2 ,1 nfl.cm war (nach Böning /29/).

- 20 -

2.6 Die Fermifläche von Aluminium

Aluminium ist dreiwertig und kristallisiert in einem kubisch-

flächenzentrierten Gitter. Abb. 5 zeigt die Form der Brillouin-zone mit den wesentlichen Symmetriepunkten. Eine freie Elektronen-

kugel, konstruiert aus den 3 Elektronen des Aluminiums, umschließt die ganze 1. Brillouinzone, Die erste Brillouihzone ist also voll

besetzt. Nach zusammenfügen der zweiten Brillouinzone im fortge-

setzten Zonenschema bilden die Kugelkappen ein zusammenhängendes

Fermiflächengebiet, wie es in Abb. 6a dargestellt ist. Dabei lie-

gen die besetzten Elektronenzustände außen, während im Innern der

Fläche die unbesetzten Zustände liegen. Die möglichen Zyklotron-

bahnen sind also lochartig. In der Nähe der Kanten gibt es weiter-

hin noch besetzte Elektronenzustände in der 3, Brillouinzone.

Sie bilden Arme entlang der Brillouinzonenkanten, wie in Abb. 6b

dargestellt.

Abb. 5 Die Brillouinzone eines kubisch flächen-zentrierten Gitters. Die Punkte hoher

Symmetrie sind durch Buchstaben gekenn-

zeichnet (nach Harrison).

- 21 -

Die in Abb. 6 dargestellte Fermifläche ist diejenige, die sich aus den Bandstrukturrechnungen von Harrison /30/ in der 1 OPW-

Näherung ergibt. In der 1 OPW-Näherung werden die Elektronen als

quasifrei behandelt, unter Berücksichtigung von Braggreflexion

in erster Näherung. Zufolge dieser Näherung müßte es auch in der

I I

/

' ' ' ' ' 1 ' \ (b) '','....----

' ' ' '

Abb. 6 Fermifläche von Aluminium nach 1 OPW-Rechnungen von Harrison. a) lochartige

Fermifläche in der zweiten Zone, b) elek-tronenartige Fermifläche in der dritten

Zone

4. Brillouinzone um die Punkte W (siehe Abb. 5) noch kleine mit Elektronen besetzte Zwickel geben. Um die Verhältnisse in

den W-Ecken richtig zu erfassen, muß man jedoch mindestens

4 OPW-Rechnungen durchführen. Die Zwickel in der 4. Zone ver-schwinden dann /30/.

Über die Zusammenhangsverhältnisse der Fermiflächengebiete in

der 3. Zone geben aber auch diese Rechnungen noch keine klare Auskunft /30, 31/. Ashcroft /32/ hat ebenfalls 4 OPW-Rechnungen durchgeführt und die zwei auftretenden Parameter V

200 und v111

für das Pseudopotential aus den Ergebnissen von de Raas van Alphen-

- 22 -

Messungen angepaßt. Aus seiner Arbeit ergibt sich, daß die Arme

der 3. Zone zu Viererringen zusammengeschlossen sind, wie es Abb. 7 zeigt.

[001]

[100]

Abb. 7 Das in der 1 OPW-Näherung zusammenhängend verbundene "Monster" in der dritten Zone

ist bei der tatsächlichen Fermifläche von

Aluminium in Viererringe aufgebrochen.

(nach Volski)

Aus Kontinuitätsgründen schneidet die Fermifläche eine Zonen-

Grenzfläche senkrecht. Das bedeutet, daß die Kanten der Fermi-

fläche in Abb. 6 abgerundet sein müssen. Diese Abrundung wird durch höhere OPW-Rechnungen wirklich beschrieben /30/, und sie

ist auch experimentell nachweisbar /33/.

- 23 -

3. Experimentelles

3.1 Proben

Da Magnetwiderstand und Halleffekt von der Probenorientierung

abhängen, wurden einkristalline Proben verwendet.Wegen der Kühl-

probleme bei der Bestrahlung mußten die Einkristalle ziemlich

dünn sein (max. 20014').

Die Proben wurden folgendermaßen hergestellt: Nach Orientierung

durch Laue-Aufnahmen wurde zunächst aus einem größeren Einkristall

mit Hilfe einer Funkenerosionsmaschine eine Scheibe von 1 mm

Dicke herausgeschnitten. Die Scheibe wurde dann mit Hilfe der Funkenerosionsmaschine planparallel poliert. Anschließend wurde

die Probe durch sukzessives Oxydieren der Oberfläche und Abtragen

der Oxydschicht durch Ätzen weiter abgedünnt.

Bei dieser Methode handelt es sich um ein elektrochemisches Ver-

fahren, das für Reichweitebestimmung von schweren Ionen in Alumi-

nium /34/ entwickelt wurde. In einem Elektrolyten wird durch

anodische Oxydation, ähnlich wie bei den technischen Eloxierver-

fahren, eine Schicht entlang der Oberfläche der Probe in Aluminium-

oxyd umgewandelt. Die Dicke der Schicht hängt von der Art des

Elektrolyten und von der angelegten Spannung ab und variiert

zwischen 1000 ~ und einigen;«-. Für die Herstellung der Proben für dieses Experiment wurde als Elektrolyt eine Oxalsäurelösung und

eine Gleichspannung zwischen Behälter und Probe von 40 V verwendet.

In einer wässrigen Lösung von Orthophosphorsäure (H3Po4) und Chromtrioxyd (Cr o

3) bei ca. 96°c läßt sich die Oxydschicht ab-

ätzen, ohne das nicht oxydierte Aluminium wesentlich anzugreifen.

Dieser Vorgang des Oxydierens und Abätzens muß sehr oft wiederholt

werden, um eine Schichtdicke von annähernd 1 mm abzutragen. Des-

halb wurde das Eintauchen mit variabler Haltezeit in den Bädern

auto.matisiert.

Dieses komplizierte Verfahren wurde deshalb angewandt, weil dabei

im Gegensatz zu den meisten chemischen und elektrochemischen V

- 24 -

bei jedem Arbeitsgang eine Oxydschicht gleichmäßiger Dicke auch

in der Nähe der Kanten der Probe gebildet. Selbst nach Abtragen

sehr großer Schichten (Abdünnung von 1 mm bis auf 0,15 mm für

die hier verwendeten Proben) bleibt die Probe gut planparallel.

Nach dem Abdünnen wurde wieder die Orientierung der Probe durch

Laue-Aufnahmen ermittelt, um die Stromrichtung, d.h. die Längs-

achse der Probe festzulegen. Die Probe in der Form, wie sie in

Abb. 8 dargestellt ist, wurde dann aus der Scheibe herausgestanzt.

< 112> Ufo)

(112)

a) b)

Abb. 8 Form und Orientierung der Proben bezüglich der kristallographischen Achsen. a) Probe

Al 1 und Al 2, b) Probe Al 3

Eine Stanze wurde verwendet, um zu erreichen,daß die Hallspannungs-

kontakte möglichst genau einander gegenüberliegen, so daß wenig

Beimischung von Magnetwiderstand in den Hallspannungsmessungen

auftritt, und um eine gleichmäßig rechteckige Form der Probe zu

erhalten, so daß Inhomogenitäten in der Stromdichte vermieden werden. Die Zahl der Versetzungen, die durch die Verwendung der

Stanze erzeugt werden, ist so gering, daß der Restwiderstand der

Probe nicht merklich verschlechtert wurde. Nach Fertigstellung

der Proben war das Restwiderstandsverhältnis etwa 4000, nach

- 25 -

Si z,~e ffektkor „·ektur knapp 7000. Das ergibt freie Weglängen der EL:\tronen von der Größenordnung 0, 1 mm. Die genauen Daten der

drH, rur diese Arbeit verwendeten Proben sind in der folgenden

Tabe· ile zusammengestellt.

Tabelle 1: Charakterisierung der Proben

Proben Nr. Al 1 Al 2 Al 3 -- ~-·-·----------------------f--------Länge (mm)

Breite (mm) Dicke (mm)

Abstand zwischen den Potentialkontakten für die Widerstandsmessung (mm)

Orientierung der Stromrichtung

Orientierung senkrecht zur Probenebene Restwiderstand (nfl. cm)

Restwiderstandsverhältn. (unkorrigiert)

20 20 20

2 2 2

0,161 0,118 0,179

13

(112)

(111)

0,60

4430

13

< 1Io)

(111)

0,768

3450

13

(110)

( 11 l)

0,715

3710

Zur Veranschaulichung der Eigenschaften im Magnetfeld seien noch

die (.JT -Werte und die Bahndurchmesser in dem maximal erreichbaren

Feld von 35 kG angegeben. Für die unbestrahlte Probe lassen sich

tJT -Werte (freier Elektronenwert) bis zu 30 erreichen. Die Bahnen

in einem Magnetfeld von 35 kG haben für Elektronen in der 2. Zone

einen Durchmesser von etwa 3/A- , für Elektronen in der 3. Zone

ca. 1000 ~.

3.2 Kryostat, Tieftemperaturbestrahlung

Die Proben wurden an der Tieftemperaturbestrahlungsanlage der KFA

Jülich /35/ bei Kühlung im direkten Heliumflüssigkeitsstrom (ca.

4,5 K) mit Elektronen mit Energien zwischen 1,2 und 3 MeV bestrahlt.

Dazu wurde ein Kryostat gebaut, der gleichzeitig für die BestrahlunE

- 26 -

zum He1:.11m -Verflüssig

- 27 -

und für die Messung nach der Bestrahlung geeignet ist (/\h' . 9).

Nach der Bestrahlung kann die Probe bei der Temperatur des flüssi-

gen Heliums aus der Bestrahlungskammer in ein Heliumvorratsgefäß

umgesetzt werden. In der Meßposition befindet sich die Probe im

Innern einer supraleitenden Spule, mit der eine Magnetfeldstärke

bis 35 kG erreicht wird. Die Magnetfeldrichtung wird durch die Achse (D in Abb. 9) der Spule bestimmt. Die Probe kann im Magneten durch einen Antrieb am oberen Ende des Probenrohrs um ihre Längs-

achse gedreht werden, so daß das Magnetfeld alle Richtungen senk-

recht zur Stromrichtung in der Probe annehmen kann. Zum Zwecke

der Erholung wird die Probe einfach in den Gasraum oberhalb der

Heliumflüssigkeit hochgezogen. Je nach der Höhe über dem Flüssig-

keitsspiegel kann die Erholungstemperatur eingestellt werden und

bis auf 1 Grad konstant gehalten werden. Allerdings tritt ein

Temperaturgradient von etwa 2 Grad über die Probenlänge auf. Die

Temperatur wird über ein Thermoelement an der Probe gemessen.

3.3 Elektrische Messungen

Bei der Messung des Magnetwiderstands und Halleffekts im Niedrig-

fe ldbereich treten Spannungen und Spannungsdifferenzen von nur

einigen Nanovolt auf. Durch möglichst thermokraftarme Verbindungen,

durch Verdrillen und Abschirmen der Potentialzuleitungen und

schließlich durch die Verwendung eines Galvanometerverstärkers

(Amplispot, Sefram) konnte eine Spannungsauflösung von~ 1·10-9

Volt erreicht werden. Das ist etwa die untere Grenze, die sich

durch Spannungsverstärkung bei Zimmertemperatur erreichen läßt.

Kurzzeitige Schwankungen und das Rauschen am Ausgang des Ver-

stärkers wurden unterdrückt, indem als Anzeigegerät ein integrie-

rendes Digitalvoltmeter (Solartron) verwendet wurde, das eine

Integrationszeit bis 4 Sekunden ermöglicht. Der Einfluß der lang-zeitigen statistischen Schwankungen wurde bei sehr empfindlichen

Messungen durch Wiederholung und Mittelung des Meßwertes ver-

mindert. Jeder Meßwert wird nach Umpolung des Probenstroms wieder=

holt. Dadurch werden die parasitären Thermospannungen und die

Nullpunktschwankungen des Verstärkers eliminiert. Der Probenstrom

- 28 -

wird durch ein Konstant-Stromgerät mit einer Langzeitkonstanz

von besser als 1·10-5 geliefert. Für alle in dieser Arbeit be-

schriebenen Messungen wurden 1A oder 2A Probenstrom verwendet.

Eine typische Messung der Hallspannung in Abhängigkeit von der

Magnet.feldstärke zeigt Abb. 10. Die Änderung des Anstiegs der

~ c: lJ 20 §

1 10

0

-10

-------~- -------

- BCkGJ

Abb. 10 Beispiel für eine Hallspannungsmessung im

Bereich niedriger Magnetfelder. Die Meßpunkte

sind Mittelwerte für beide Richtungen des

Probenstroms. Der Fehler ist + 1 n V. Die Kurve

ist antisymmetrisch zu B = O. In der Nähe von B = 0 ist der Anstieg und damit der Hallkoeffi-zient negativ. Für höhere Felder wechselt der

Hallkoeffizient das Vorzeichen.

- 29 -

Kurve erfolgt, weil der Hallkoeffizient filr niedrige Felder

negativ ist und für höhere Felder das Vorzeichen wechselt. Die

geringe Abweichung der Hallspannung von Null bei verschwinden-

der Magnetfeldstärke kommt dadurch zustande, daß die beiden

Kontakte filr Hallspannungsmessung nicht ideal senkrecht zur

Stromrichtung sind.

Bei der Messung des Niedrigfeldmagnetwiderstands müssen kleine

Änderungen relativ großer Spannungen aufgelöst werden. Das wird

demonstriert durch die Messung der Anisotropie des Niedrig-

feldmagnetwiderstands in Abb .36 Seite '1~. Der Spannungs ab fall

längs der Probe von etwa 60 ;«-V ändert sich nur um etwa 12 -tt. V,

während die Probe um ihre Achse gedreht wird.

Ein Blockdiagramm der Meßapparatur zeigt Abb.11. Die Probe

kann in Gradschritten oder kontinuierlich auf ein Zehntel Grad

genau um ihre Achse gedreht werden. Der Winkel kann mit Hilfe

eines Potentiometers, das mit der Antriebsa'chse verbunden ist,

als Gleichspannung gemessen werden. Die Magnetfeldstärke kann

entweder mit Hilfe einer Hallsonde oder durch die Messung des

Spulenstroms bestimmt werden. Um die Auswertung des umfang-

reichen Datenmaterials zu erleichtern, werden die Meßwerte auto-

matisch abgefragt und auf Lochstreifen gestanzt.

3. 4 Auswertung

Die Daten werden mit Hilfe der IBM-Rechenanlage der KFA ausge-

wertet. Der Mittelwert der Spannungs- und Strommessungen für

jeden Meßpunkt wird gebildet und Magnetwiderstand und Hall-

koeffizient berechnet, und zwar als Funktion des Winkels 'f oder des Magnetfeldes B, bzw. als Funktion von Blf

0 in Kohler-Dar-

stellung.

Wie schon erwähnt, ist der Hallspannung eine Fremdspannung bei-

gemischt ,die auftritt, wenn die Hallspannungskontakte nicht

genau senkrecht zur Stromrichtung angebracht sind. Es handelt

sich also um eine Spannungskomponente in Stromrichtung, die

~enau wie der Magnetwiderstand mit der Magnetfeldstärke an-

wächst. Umgekehrt ist in den Messungen des Magnetwiderstands

Konstant-

Sfromquelle

für Winkelmessung

Konstant -

Stromquelle

für Probenstrom

Magnet-

versorgung

Konstant-

Stromquelle

für Hallsonde

Umpoler

Antrieb für Probenrotation

Motor Schritt-schalter

Thermoelement

' Kompensations -Schreiber

Potentio-meter

1Ö40

Strom

Haflspannung

Magnetwid.

1640

Winkel

Galvanometer -

ver stärker

Hall sp. /Strom

Galvanometer -

ver stärker

Magnefwid./Strom

Verstärker

Magnetfeldstärke

Thermospannungs -arme Umscha/fer

Abb. 11 Blockschaltbild der Meßapparatur

automat. MeDsfellen-1------.. umschalfer

Integrierendes

Digitalvoltmeter

.... ~

2 0 ... ·ei

Parallel -Serienwand/er

Ci

Schreib-

maschine

Lochstreifen -

stanzer

VI 0

- 31 -

eine Spannung beigemischt, deren Ursache unbekannt ist. Experi-

mentell findet man, daß sie sich wie eine Hallspannung verhält,

wie sich aus dem Vergleich von Winkel- und Feldabhängigkeit

dieser beigemischten Spannung mit den Hallspannungsmessungen

ergibt. Die Meßergebnisse des Magnetwiderstands müssen also auf

Beimischung von Hallspannung und die Ergebnisse der Hallspannungs-

messungen auf Beimischung von Magnetwiderstand korrigiert werden.

Die Korrektur wurde auf Grund folgender Überlegungen durchge-

führt. Die Onsagerbeziehung /36/

( 39)

besagt, daß die Diagonalglieder des Widerstandstensors, die den

Magnetwiderstand liefern, gerade in B sind.

f>

1

- 32 -

3

a)

o~~......--.--.--.--.--.--.--.--.-~~~~~~~~~~~~~~

0 10 20 30 40 50 B~ru

b) 0-+--.--.--.--.-......--.--.-~-.--.-~~~~~~~~~~~~~~

0 10 20 30 BCkGJ

40 50

Abb. 12 a) Hallspannung und b) Magnetwiderstandspannung filr beide

Magnetfeldpolungen (o und +) bei festgehaltener Proben-orientierung. Die Meßpunkte sind Mittelwerte aus Messungen

filr beide Richtungen des Probenstroms. Die durch~e

zogenen Kurven geben den jeweiligen Angleich an die Meß-

punkte wieder. Die Beimischung von Magnetwiderstand in

der Hallspannung ist so gering, daß die beiden Kurven für

die beiden Magnetfeldpolungen innerhalb der Auflösung der

Abbildung zusammenfallen.

- 33 -

die Hallspannungskontakte gemessen wird, so ergibt sich die

wirkliche Magnetwiderstandsspannung UM und die wirkliche Hall-

spannung UH aus

(43)

und

(B) = _!_[ u 1'»1,Gf(1B) - IA ~!SJ (-B)] ()/../ 2 11 (i H (44)

. mess mess . In Abb. 12 sind UM und UH als Funktion des Magnetfeldes

für eine Richtung des Magnetfeldes senkrecht zur Probenober-

fläche aufgetragen. (Probe Al 1 nach Bestrahlung Bi, siehe Seite

25) Wie schon erwähnt, ist die Beimischung von Magnetwiderstand

in der Hallspannungsmessung sehr gering, so daß die Meßwerte

für beide Feldrichtungen auf eine Kurve fallen. Die korrigierte

Kurve für den Magnetwiderstand zeigt Abb. 13.

10

1

5

0---.--.--.--.--.--.---.--.--.--.---.--.--.--.---.----.----.---..--r 0 10 20 30

- BfkGJ

Abb. 13 Die Magnetwiderstandsmessung der Abb. 12b

nach Korrektur auf Hallspannungsbeimischung

- 34 -

Wenn die Probe im Magnetfeld gedreht wird, drehen sich die

Hallspannungskontakte mit,und es wird nicht die wirkliche Hall-

spannung UH (f) gemessen, sondern

(45)

Dabei ist~ der Rotationswinkel, mit_r= o für Magnetfeld parallel

zur Probennormalen. Die Hochfeldmessungen des Hallkoeffizienten (Abb.35 s.~~) zeigen, daß UH im Hochfeldbereich nicht vom Winkel

abhängt. Für die gemessenen Hallspannungen im Hochfeldbereich

gilt also

( 4 6)

Damit lassen sich die Rotationsdiagramme des Magnetwiderstands

leicht korrigieren. In Abb. 11a ist ein Beispiel für ein Rota-

tionsdiagramm des Magnetwiderstands für ein Magnetfeld von 35,3 kG und nach Umpolung des Magnetfeldes dargestellt. Die Auswertung

der Messung ergibt, daß die Differenz zwischen den beiden Kurven,

dargestellt in Abb. 1/f-b, proportional zu eo~ 'f ist. (Vgl. Abb. 3r' S.7~) Das bestätigt, daß die Beimischung im Magnetwiderstand eine Hallspannung ist, und zwar proportional zur gemessenen Hallspannung:

oder mit Gleichung (46)

g ist eine Konstante. Es genügt also, nur bei einem Meßpunkt

eine Messung mit umgepoltem Magnetfeld durchzuführen, um die

Konstante g zu bestimmen. Mit Hilfe einer Kurve der Hallspannung

in Abhängigkeit von B, wie in Abb. 11, die UH (B, 0) liefert,

können dann die Magnetwiderstandsmessungen nach Gleichung (48)

korrigiert werden. Alle Rotationsdiagramme des Magnetwiderstands

in dieser Arbeit wurden auf diese Weise korrigiert.

- 35 -

0,5

900 1500 1800 --- ljl

120° 150° -ljl

Abb. 14 a) Magnetwiderstandsspannung für beide Magnetreld-

polungen (+ und o) bei festgehaltener Magnetfeld-

stärke von 35,3 kG in Abhängigkeit von der Orien-tierung, ohne Korrektur auf Hallspannungsbeimischung.

b) Differenz der Meßpunkte aus Abb. a) und die

Funktion /JILM(~2°} ·urs(

3.5 Übersicht über die Messungen und Bestrahlungsexperimente

Messungen des Magnetwiderstands und des Halleffekts in Abhängigkeit

von der Magnetfeldstärke und vom Rotationswinkel wurden für drei

unbestrahlte Einkristallproben durchgeführt. Die drei Proben sind

in der Tabelle 1JSeite 25,charakterisiert. Anschließend wurden

Magnetwiderstand und Hallkoeffizient für verschiedene Defektstruk-

turen untersucht. Dazu wurde eine Reihe von Tieftemperatur-Elektro-

nenbestrahlungen mit verschiedener Bestrahlungsdosis durchgeführt.

Die Strahlstromstärke war jeweils ca. 20f'LA/cm2 . Die Bestrahlungs-

zeiten lagen zwischen einer Stunde und vier Tagen. Schließlich

wurde auch eine Serie von Bestrahlungen mit verschiedener Elektro-

nenenergie durchgeführt.

Die Bestrahlungsexperimente sind in der Tabelle 2 zusammengestellt.

Welche Probe bei dem jeweiligen Experiment verwendet wurde, ist

durch die Eintragung in der entsprechenden Spalte gekennzeichnet.

Es ist jeweils der Restwiderstand der Probe nach der Bestrahlung

angegeben bzw. der Restwiderstand der unbestrahlten Probe in der

ersten Zeile. An den unbestrahlten Proben und nach den mit H

gekennzeichneten Bestrahlungen sind die Hochfeldeigenschaften

untersucht worden. Außerdem sind die Hochfeldeigenschaften nach

drei größeren Erholungsschritten untersucht worden, die ebenfalls

in der Tabelle eingetragen sind. Um miteinander vergleichbare Er-

gebnisse zu erhalten, wurden die Erholungsmessungen teilweise nach

der Bestrahlung B2, teilweise nach B3 durchgeführt. Dadurch wird

nach den drei Erholungsschritten ein Restwiderstand erreicht, der

von der gleichen Größenordnung ist wie der nach der Bestrahlung

B1. Die jeweils dominierende Defektart ist in der letzten Spalte

der Tabelle angegeben.

Bei den mit N gekennzeichneten Bestrahlungsexperimenten wurden

die Niedrigfeldeigenschaften von Magnetwiderstand und Hallkoeffi-

zient untersucht. Nach zwei Bestrahlungen mit verschiedener Proben-

orientierung und nach einer Bestrahlung mit anderer Bestrahlungs-

energie wurde das Erholungsverhalten von Magnetwiderstand und

Hallkoeffizient in dicht aufeinanderfolgenden Erholungsschritten

untersucht. Die Bestrahlungen,nach denen solche Erholungsprogramme

Tabelle 2 Übersicht über die Bestrahlungs-und Erholungs-Experimente

Art des Experiments Al 1 Al 2 Al 3 Art der Defekte unbestrahlt H 0 '6 0 'X..QCfft.. O, 77-n.Q~ O, 71nf2~ Restverunreinigungen

B1 Bestrahlung bei 3 MeV \H 1 2,93 II Einzelleerstellen + Einzel-zwischengitteratome

B2 Bestrahlung bei 3 MeV 1 15,3 II

B2 Bestrahlung bei 3 MeV iH 3,93 " Einzelleerstellen + Zwischen-

Erholung bei 49,5 K gitteratom-Agglomerate (nz-3)

1 B2 Bestrahlung bei 3 MeV

H 2,52 II 1 l !Einzelleerstellen+ Zwischen-Erholung bei 101 K gi tteratom-Agglomerate (n :z. 8)

B3 Bestrahlung bei 3 MeV 1 N E 79,2 ii 1 1 1

\..N

1 1

!Einzelleerstellen (im Gleichge- -.:i B3 Bestrahlung bei 3 MeV IH 1 3,24 II wicht mit Doppelleerstellen) +

Erholung bei 235 K Zwischengitteratom-Agglomerate (n>B)

1 B4 Bestrahlung bei 3 MeV IN E 1 1 1 182 II

A1 Bestrahlung bei 1,2 MeV N E 53,3 II

A2 Bestrahlung bei 1,65 MeV N 54,3 IV

A3 Bestrahlung bei 2,1 MeV N 53,2 li

A4 Bestrahlung bei 2,55 MeV N 54,4 11

A5 Bestrahlung bei 3,0 MeV N 53,6 II

- 38 -

durchgeführt wurden, sind durch E gekennzeichnet.

Bei den Erholungsexperimenten handelt es sich immer um sogenannte

isochrone Erholung /2/. Die Probe wird möglichst schnell bis zum

Erreichen der jeweiligen Erholungstemperatur aufgewärmt, die

Temperatur wird dann für eine konstante Zeit festgehalten (für

die hier beschriebenen Experimente 10 Minuten); dann ·wird die

Probe wieder bis 4,2 K abgekühlt, bei welcher Temperatur die

Messungen durchgeführt werden.

(j1i)

2

.......

E u

c: c:

i.....

0,,

1

- 40 -

- 41 -

(111> (110 > (ITT) 3 + i i

1

1

90 = Oi768 n~cm

90° 180°

Abb. 17 Wie Abb. 15 für die Probe Al 2, ...\

I II ( 112)

- 42 -

4. Ergebnisse und Diskussion im Hochfeldfall

4.1 Abhängigkeit des Magnetwiderstands von Orientierung und Defekt-struktur

Die Abbildungen 15 bis 17 zeigen die Orientierungsabhängigkeit des transversalen Magnetwiderstands in den drei für diese Arbeit

verwendeten Proben bei einem festen B = 35,3 kG. Die Daten der Proben sind der Tabelle 1 auf Seite 25 zu entnehmen. In Abb. 15

ist die Stromrichtung und damit die Rotationsachse eine (110)-Richtung, in Abb. 16 und 17 eine (112)-Richtung.

Wie zu erwarten, zeigen diA ~~~ationsdiagr~m1tle im Vergleich zu

Metallen mit offenen Bahnen verhältnismäßig wenig Ani ~tropie. Da

die Leitfähigkeit in Aluminium zum weitaus größten Teil von den Elektronen der zweiten Zone getragen wird (Försvoll schätzt einen

Anteil von 93 Prozent ab /43/) und da die Fermifläche in dieser Zone nur geringe Anisotropie zeigt, ist theoretisch auch nur eine

geringe Anisotropie des Magnetwiderstands zu erwarten.

Abb. 18 zeigt die Abnahme der Anisotropie des Magnetwiderstands

mit abnehmender Magnetfeldstärke. (Für diese Messungen ist nicht

die unbestrahlte Probe verwendet worden, da die Meßgenauigkeit

wegen des größeren Spannungsabfalls bei höheren Defektdichten zu-

nimmt.) Aus Abb. 18 erkennt man, daß bei ~T = 0,18 die Aniso-tropie nur noch etwa 2 Prozent beträgt. In den aus den B!p

0-Werten

berechneten Angaben von w-r: wird hier und auch später für (,J stets der freie Elektronenwert nach Gleichung (7) verwendet. Die physi-kalische Ursache für die Abnahme der Anisotropie des Magnetwider-

stands ist die Tatsache, daß bei niedrigen Feldern (Wr4:: 1) der

Einfluß der Fermiflächenanisotropie immer geringer wird.

Die Abb. 19 zeigt mehrere Rotationsdiagramme der Probe Al 1 mit

verschiedener Defektstruktur. Damit die Einflüsse der Defekt-

struktur sichtbar werden, müssen die Messungen auf Grund der Kohler-

regel bei gleichen ; - Werten verglichen werden. Die Messun~en sind entsprechend deg verschiedenen p0~Werten bei verschiedenen Feldstärken B durchgeführt worden, so daß annähernd gleiche fB -

. . B kG l' E' A h o Werte in der Nähe von -- = 12 ~ vor iegen. ine usna me bildet die Messung nac~0Stufe 1 ~:i 49,5 K, für die die gemessene

- 43 -

B 11 8 II 8 11

BlkGJ

1,5 35.2

21.3

15.1. ~, 0

"" °" ta5

O'--~~~~~~~~~~~~~~~~~~~~~~~~~~

0 100° 150°

Abb. 18 Rotationsdiagramme des Magnetwiderstands

filr verschiedene Magnetfeldstärken B in

Probe Al 1 nach Bestrahlung und Erholung

bei 49,5 K (siehe Tabelle 2 S. 37).

Wct

,,1

2.5

1.8

1.2

0.18

- 44 -

Kurve einen Wert von ~ :: 9 ,o ~G hat. Die gemessenen Kurven .r n.i.„cm

wurden alle auf den gehleinsamen Wert fB :: 12 n.kG hin korrigiert, n cm

weshalb in Abb. 19 keine Meßpunkte ein~etragen sind. Die Korrek-

turen inLlfffo liegen in der Größenordnung von 0,5 Prozent, für die

Kurve mit dem weit abweichenden Blf0

- Wert bei 3 bis 4 Prozent.

Aus Abb. 19 erkennt man, daß für die verschiedenen Defektkonfi-

gurationen nach der Bestrahlung und nach den beiden Erholungs-

schritten (durchgezogene Kurven) die Größe des Hochfeldmagnet-

widerstands deutlich verschieden ist, daß aber die Anisotropie

des Magnetwiderstands kaum beeinflußt wird. Die hier beschrie-

benen Experimente ermöglichen zum erstenmal, Hochfeldmessungen

des Magnetwiderstands mit unterschiedli.Chen, aber definierten

Gitterdefekten miteinander zu vergleichen. Der Verlauf der Meß-

kurven nach den drei Bestrahlungsexperimenten in Abb. 19 legt

eine Aufspaltung von !J..t/r0 nahe, und zwar in einen Mittelwert f 1 , der unabhängig von der Orientierung ist und einen Anteil f 2 , der

die Orientierungsabhängigkeit enthält, d.h.

Llt

'" (49)

Allgemein ist der Magnetwiderstand tltffo eine Funktion von 1. Blp 0

,

2. der Orientierung f von Strom und Magnetfeldrichtung bezüglich der kristallographischen Achsen und 3. der Defektart, charakteri-siert durch das Streupotential V.

6.t :::: (50)

fo

Auf Grund der Kohlerregel geht die Defektkonzentration, wenn/J.t/fo als Funktion von B!p

0 betrachtet wird, nicht explizit in fein.

In (50) vertritt die Größe

- 45 -

2,0

1,8

1,6

1,1,

135°

235K

(in Stufe !D)

1,QSK (nach Stufe J)

unbesfrahlf

bestrahlt

_fl. = 120 kG 9o ' nr2cm

180° lp

Abb. 19 Rotationsdiagramme des Magnetwiderstands

fUr verschiedene Defektstruktur in der Probe

Al 1. Die Messungen wurden auf den gemein-

samen Wert Blf0

= 12 kG/nQcm normiert.

- 46 -

Dies wurde für festes B!p0

in Abb. 19 demonstriert. Daß diese

Aufspaltung aber auch für verschiedene B/p0

richtig ist, soll an Abb. 20 demonstriert werden. In dieser Abbildung ist für Probe

Al 1 der jeweils bei O und 90° gemessene Magnetwiderstand als

Funktion der Magnetfeldstärke für zwei in der Probe vorliegende

Defektkonfigurationen (bestrahlt, bestrahlt und getempert bei

49,5 K,siehe Tabelle 2,s. 37) aufgetragen.

Wenn r 2 für alle Blf0 unabhängig von der Defektart ist, so ~uß jeweils die Differenz zwischen den Kurven bei O und 90 Grad gleich

sein. Diese Differenz ist in Abb. 20b aufgetragen und stimmt für

beide Defektarten bei allen Blf0

- Werten sehr gut überein.

Mit (51) ist eine empirische Formel flirt!Jtf.fo gefunden worden, durch die sich der Einfluß der Defektart und die Orientierungs-

abhängigkeit getrennt diskutieren lassen .. Die in der Größe f 1 enthaltene Abhängigkeit von der Defektart wird für den Hochfeld-

,fall in Kap. 4. 2, für den Niedrigfe ldfall in Kap. 5 ausführlicher behandelt.

Der Verlauf von f 2 als Funktion von~ wird im wesentlichen durch

drei Einflüsse bestimmt: 1. die Anisotropie der Fermifläche, 2.

magnetischen Durchbruch und 3. Size-Effekt. Diese drei Ursachen der Anisotropie des Magnetwiderstands sollen im folgenden nach-

einander diskutiert werden.

Wie schon erwähnt, wird wegen der geringen Anisotropie der Fermi-

fläche von Aluminium nur eine schwache Variation des Magnetwider-

stands mit der Kristallorientierung erwartet. Eine Korrelation

zwischen Fermiflächenanisotropie und dem Auftreten von Maxima und

Minima kann nicht angegeben werden, da bisher noch keine Rech-

nungen vorliegen, die unter Zugrundelegung der Fermiflächendaten die Anisotropie des Magnetwiderstands von Aluminium liefern.

Auf Grund der geringen Anisotropie der Fermifläche sollte nicht

nur die Variation des Magnetwiderstands als Funktion der Orien-

tierung gering sein, was bedeutet, daß die Funktion f 2 nur relativ

kleine Werte annimmt, sondern es sollte auch'Jf2 /J

- 47 -

90°/ 49.5K

1,5 90° /bestrahlt

1 -------------------- 0°/bestrohlt

0,5

0 B hkG J 0 2 6 8 9o n

- 48 -

ein sehr ausgeprägtes Doppelmaximum bei B II (001) und Abb. 16 und

17 eine scharfe Spitze bei B II (110). Das Doppelmaximum ist auf

magnetischen Durchbruch zurückzuführen, wie die charakteristischen

Oszillationen in der Feldabhängigkeit in Abb. 29, S.6$"' beweisen.

In Kap. 4.3 wird eingehender über Messungen des magnetischen Durch-

bruchs berichtet. Die Entstehung der Spitze in Abb. 16 und 17 ist nicht so sicher zu erklären. Ein ähnlich scharfes Maximum

wurde in den bisher publizierten Arbeiten über Rotationsdiagramme an Aluminiumeinkristallen /38 - 42/ nicht gefunden, was wahr-

scheinlich daran liegt, daß die dort verwendeten Stromrichtungen

keine(112H1ichtungen waren wie im vorliegenden Fall. Die Messungen

der Feldabhängigkeit des Magnetwiderstands für B II ( 110) zeigen

keine Oszillationen. Dennoch könnte die Erzeugung einer kleinen Zahl von offenen Bahnen durch magnetischen Durchbruch für den

Anstieg des Magnetwiderstands in einem engen Winkelbereich um

die (110)-Richtung verantwortlich sein, wie eine genauere Be-

trachtung der geometrischen Verhältnisse der ZyklOtronbahnen zeigt.

(Siehe 4.3)

Als letztes wäre noch der Einfluß von Size-Effekt auf die Rota-

tionsdiagramme zu diskutieren. Die Struktur der Rotationsdiagramme,

die durch die Fermiflächenanisotropie oder durch magnetischen

Durchbruch erzeugt wird, muß die Symmetrie des Einkristalls wider-spiegeln. Da sowohl die (112)-Ebenen als auch die (110)-Ebenen

im kubischen Gitter Ebenen zweizähliger Symmetrie sind, sollten

die Rotationsdiagramme für alle drei Proben (Abb. 15 ois 17) diese

zweizählige Symmetrie zeigen. Das ist in Abb. 16 und 17 erfüllt,

und zwar um die (110)- und (111)-Richtungen. Die Kurve in Abb. 15

sollte symmetrisch um die (001)- und (110)-Richtungen sein. Die

in diesem Fall beobachtete Nichtsymmetrie ist wahrscheinlich auf

Size-Effekt zurückzuführen, wie der Vergleich mit Abb. 21 zeigt.

In dieser Abbildung ist das gleiche Rotationsdiagramm wie in Abb. 15 dargestellt, nachdem die freie Weglänge der Elektronen durch

Bestrahlung (Tabelle 2, B3, Erholung bei 235 K) um einen Faktor filnf verringert war .. Dadurch wird der Einfluß des Size-Effekts

verringert, und die Kurve zeigt die erwartete Symmetrie.

Die in Abb. 16 und 17 enthaltenen Messungen an unbes trahl ten

Proben zeigen im Gegensatz zu Abb. 15 keine Auswirkung des Size-

......, E u

c: .s

10

°'

5

(111) (oo!) l ! ! w

i

(1/0) (111) (001) {~~ f : /~'-. (110)

! ! ! !

" ~ V 9 (8 =35,3 kGJ

wt ""1.,1

90 = 2,97 nQcm

O+-~~-.--~~-.-~~-..-~~--,-~~--y~~~.--~~,--~~-.-~~--.--~~--y-~~-r-~~-,,-

oo 90° °'

360° 180° 270°

Abb. 21 Wie Abb. 15, nach Bestrahlung und Erholung der Probe

Al 3 bei 235 K.

~

\0

- 50 -

Effekts. Dies liegt an folgendem:Wie aus Abb. B,s. 24,ersichtlich ist, zeigt in diesem Fall die Magnetfeldrichtung für die beiden

Symmetrierichtungen des Kristalls, d. h. für Btt(111) und BH(110)

senkrecht bzw. parallel zur Probenebene, so daß im Rotations-

diagramm die für den Size-Effekt ebenfalls zweizählige Symmetrie

dieselben Symmetrieachsen wie der Kristall besitzt. Erst bei einem

Vergleich von Messungen mit verschiedener freier Weglänge wird

der Unterschied auf Grund von Size-Effekt sichtbar. Bei den Mes-

sungen, deren Ergebnisse in Abb. 19 dargestellt sind, ist die

freie Weglänge der Elektronen in der unbestrahlten Probe um einen

Faktor 5 kleiner als für die übrigen Messungen. Dadurch kommen die Abweichungen im Verlauf der Winkelabhängigkeit des Magnet-

widerstands der unbestrahlten Probe (gestrichelte Kurve in Abb.

19) von den drei übrigen Messungen zustande.

Anhand der Abb. 22 soll schematisch der Einfluß des Size~Effekts

in Abhängigkeit von der Magnetfeldrichtung näher erklärt werden.

Die Abbildung zeigt neben der perspektivischen Ansicht einer Probe

...>.

B

a. ~ t ~ B® a... &

i3f 1 ff ß.-

Abb. 22 Elektronenbahnen in einer Probe im

transversalen Magnetfeld

im transversalen Magnetfeld zwei Längsschnitte der Probe senkrecht

und parallel zum Magnetfeld. Der Verlauf einer freien Elektronen-

bahn im Hochfeldfall ist angedeutet. Wenn die Dimension b der Probe

parallel zum Magnetfeld klein gegen die freie Weglänge der Elektronen

- 51 -

ist, so wird der Widerstand durch Streuung an der Oberfläche er-

höht. Wenn dagegen die Dimension senkrecht zum Magnetfeld klein

gegen die freie Weglänge, aber groß gegen den Bahndurchmesser ist,

so ist der Einfluß des Size-Effekt im Hochfeldfall gering.

Der Einfluß des Size-Effekts ist vorwiegend in der unbestrahlten

Probe wirksam, in der die freie Weglänge der Elektronen etwa

gleich groß ist wie die Probendicke.

In der Abb. 19 zeigt die Magnetfeldrichtung bei O und 180 Grad

senkrecht zur Probenebene und bei 90 Grad parallel zur Proben-

ebene. Erwartungsgemäß wird für die Messung an der unbestrahlten

Probe (große freie Weglänge) der Magnetwiderstand bei 0 und 180

Grad durch den Size-Effekt gegenüber den Messungen an der be-

strahlten Probe angehoben und bei 90 Grad abgesenkt.

Da schon sehr viele Magnetwiderstandsmessungen an Aluminium

durchgeführt wurden, soll hier ein Vergleich mit den Messungen

anderer Autoren folgen. Leider ist die Zahl der Arbeiten gering,

die neben der Feldabhängigkeit auch Rotationsdiagramme des Hoch-

feldmagnetwiderstands enthalten /39, 41, 42/. Die Symmetrie der

meisten Rotationsdiagramme in den bisher publizierten Arbeiten

stimmt nicht mit der Kristallsymmetrie für die angegebene Orien-

tierung überein. Ein Vergleich mit unseren Ergebnissen ist nicht

möp;lich.

Für die Feldabhängigkeit des Magnetwiderstands in Aluminium läßt

sich dagegen eine sehr große Zahl von Meßergebnissen zusammen-

tragen. In Abb. 23 sind die Messungen verschiedener Autoren

zusammengestellt, die an sehr reinen Proben und bei hohen Map:net~

feldern

- 52 -

Erstaunlich sind die beträchtlichen Differenzen in den Meßwerten

der Abb. 23, die wohl kaum durch die verschiedene Defektstruktur

10 803

6

-----802

2

_fL 9o l/:c6ml

Abb. 23 Vergleich der Hochfeld-Magnetwiderstandsmessungen an

Aluminium aus denVeröffentlichungen verschiedener Autoren

in Kohler-Auftragung. Die Meßkurven dieser Arbeit liegen

in dem schraffierten Gebiet. Die Autoren und Meßmethoden

sind:

B Balcombe, 1963 1391 BO Borovik und Volotskaya, 1965 /41/

einkr W

einkr W

S Stevenson, 1967 /44/ polykr W

A Alstadheim und Risnes, 1968 /45/ einkr W

SE Amundsen und Seeberg, 1969 /46/ einkr HR

SO Amundsen und Soevik, 1970 /47/ einkr W

C Chiang, Eremenko und Shevchenko, 1970 /42/ einkr W

F Fickett, 1971 /48/ polykr W

1, 2 diese Arbeit einkr W

Die Symbole fUr die Meßmethoden bedeuten: einkr, polykr: . Messungen an ein- bzw. polykristallinen Proben; W: Wider-

standsmessung Uber Potentialkontakte, HR: Helicon-Reso-

nanzmethode.

- 53 -

der verschiedenen Proben oder die Anisotropie der Fermifläche

erklärt werden können.

Bei der Widerstandsmessung mit Hilfe von Potentialkontakten gibt

es mehrere Geometrieeffekte, die Anomalien im Magnetwiderstand

vortäuschen können, z.B. makroskopische Inhomogenitäten in der

Probe oder ungünstige Geometrie zwischen Potential- und Strom-

abgriffen /49/ können gerade bei sehr großen freien Weglängen der

Elektronen die Magnetwiderstandsmessungen sehr stark verfälschen.

Möglicherweise spielen bei einigen der in Abb. 23 enthaltenen

Messungen solche Geometrieeffekte eine wesentliche Rolle. Gerade

die Experimente von Borovik und Chiang, die am weitesten von

anderen Messungen abweichen, zeigen ein seltsames Verhalten in

der Feldabhängigkeit des Magnetwiderstands, das sowohl von der

theoretisch erwarteten Sättigung als auch von dem allgemein

beobachteten annähernd linearen Anstieg abweicht. Wenn die Meß-

ergebnisse von Borovik und Chiang in Abb. 18 nicht berücksichtigt

werden, ist der Vergleich der existierenden Messungen längst nicht

mehr so verwirrend. Die verschiedenen Ergebnisse unterscheiden

sich nur noch um etwas mehr als einen Faktor 2, ein Unterschied,

der aus der Anisotropie der Fermifläche und auf Grund der ver-

schiedenen Streueigenschaften der Proben plausibel erscheint. Es

bleibt allerdings dann noch die allgemein gefundene Erscheinung

der nicht völligen Sättigung des Magnetwiderstands zu klären.

- 54 -

4.2 Nichtsättigung des Magnetwiderstands bei hohen Feldern

Filr nichtkompensierte Metalle mit geschlossener Fermifläche, wie

Aluminium, soll der Magnetwiderstand nach der Theorie von Lif~

shitz u.a. /3/ bei hohen Magnetfeldern sättigen.

Es gibt jedoch eine große Zahl von Experimenten an nichtkom-

pensierten Metallen mit geschlossener Fermifläche, die nicht die

erwartete Sättigung des Hochfeldmagnetwiderstands zeigen. In den

Metallen Aluminium /39, 41, 42, 44 - 48/, Indium /50/, Natrium /51/ und Kalium /51, 52/ wird ein etwa lineares Anwachsen beob-achtet.

Diese Abweichung von den "Standard"-Theorien /3, 26/ des Magnet-

widerstands wurde in letzter Zeit sehr viel diskutiert. Unter

anderem wurden folgende Vors eh läge zur Erklärung der Ni eh tsä tti-

gung gemacht:

1. Es gibt doch sehr kleine Bereiche, wo die Fermioberfläche die

Brillouinzonengrenze berührt und für die offene Bahnen /39, 11 t,

53/ möglich sind. Für offene Bahnen steigt der Magnetwider-stand bei hohen Feldern quadratisch in B an. Wenn die Z~1l d~~

offenen Bahnen klein genug ist, so wird der Magnet'lfJid;~r'c~ t 1.·.::::

bei hohen Feldern zwar ansteigen, aber im Bereich C:h;;1' ~:· 1 :' •

baren Feldstärken nur wenig von der Sättigung abwei.cheL ·, ·;

etwa das für Aluminium gemessene Verhalten zeigen /5 /.

2. Ein ähnlicher Effekt wird durch den magnetischen DurchlJ n\ 1;

/39, 54, 55/ erzeugt. Dadurch könnten einige der geschJ::·2;·r.,·11· 't Bahnen bei höheren Magnetfeldern in ausgedehnte Bahnen (ex~

tended orbi ts) oder in offene Bahnen übergehen. Ein Anst:Le,i:1;

des Magnetwiderstands bei hohen Feldern kann auch dann auftr

- 55 -

berücksichtigt. Streuprozesse, für die ein Relaxationszeitan-

satz eine schlechte Näherung ist, können die' Ursache für die

Nichtsättigung des Magnetwiderstands sein.

4. Es wurde auch die Möglichkeit diskutiert, daß es sich bei der Nichtsättigung nicht um eine spezifische Eigenschaft des Metalls

handelt, sondern daß der Effekt durch die experimentellen Be-

dingungen erzeugt wird. Als zwei mögliche Fehlerquellen werden

makroskopische Inhomogenitäten in der Probe /51, 58/ und die schon erwähnten Anomalien im Magnetwiderstand auf Grund nicht

idealer Geometrie der Potential- und Stromzuführungen /49, 51, 59/ diskutiert.

Eine Entscheidung für einen dieser vier Mechanismen ist deshalb

schwierig, weil die publizierten Meßergebnisse zu stark variieren.

Für den Fall des Aluminiums wird dies in Abb. 23 deutlich. Die

Proben der verschiedenen Autoren sind zu unterschiedlich, sowohl

~n der Orientierung als auch in den Defekteigenschaften. Syste-

matische Untersuchungen fehlen bisher. Deshalb wurden die im fol-

genden beschriebenen Messungen in Abhängigkeit von der Orientierung

und von der Defektstruktur eines Aluminiumeinkristalls durchge-

führt:

In Abb. 24 ist der Magnetwiderstand in Abhängigkeit von der Mag-

netfeldstärke für drei verschiedene Orientierungen der Probe Al 1

aufgetragen. Für hohe Felder zeigen die drei Kurven einen linearen

Verlauf. Auch die Messungen an den anderen Proben ergeben im Hoch-

feldgebiet einen streng linearen Verlauf. Der Anstieg des linearen

Hochfeldteils hängt stark von der Orientierung ab. Diese Tatsache

wurde bisher in den experimentellen Arbeiten übersehen und deshalb

bei den Diskussionen der Nichtsättigung nicht berücksichtigt.Ob-

wohl in den unbestrahlten Proben der Magnetwiderstand durch eine

nicht bekannte Zahl und Art von Restverunreinigungen hervorgerufen

wird, sind die Ergebnisse angegeben, da bei dieser Probe infolge

ihres geringen Widerstands der lineare Anstieg bis zu sehr hoh.en

lJT -Werten verfolgt werden kann.

Abb. 25 zeigt die Messung der Feldabhängigkeit des Magnetwider-

stands für vier verschiedene Magnetfeldrichtungen, nachdem die

- 56 -

~ 9o 92° BI/ (Jf 0)

2,5

2,0

1,0 11 • 1

: 1 q5 1

, 1 W1:=1

1

.1L /}Gauß...] 9o [nP. cm}

00::---~--.-----.------.------.-~~~--.----~~---10 20 Jo ~o 50 60

L19 9o

1,5

1,0

qs

Abb. 24 Magnetwiderstand in Abhängigkeit von der Magnetfeld-stärke für drei verschiedene Orientierungen der Probe

Al 1, aufgetragen in Kohler-Darstellung. Der Rest-

widerstand fo ist O ,6 n.Q cm.

92° B II (1 tO)

·--a--a--- 26° --a-.o.-.... ~ 2° 81/(111>

" 60° ~~~~

#1 ~--1 (112) f 1

1 lh 1

't 1 wi: = 1

1

l

Abb. 25 Wie Abb. 24 für vier Orientierungen nach Bestrahlung

der Probe bis zu einem Restwiderstand von 2,93 n.Qcm. Der Einsatz zeigt noch einmal die Probenorientierung.

Ll9 9o

!5

1,0

qs

0 0

" "' X & X 0

" xo rf .

X

'n

>lh W"t=1

1

2

- 57 -

_,,,_ D 235°K (i115tufe3) ~-__.,,,_.--~C IOl°K (nach5tufe2J ,,.--"'

--6----o-o--o-- x-x-" ~o __..x__.x- B 49,5°K (nach Stufe/) A 4,6°1<

o-"-::.-.X~x o_......-X:..----'. ~~

JI feGauV 9o nQ cm

4 6 8 10 12

Abb. 26 Magnetwiderstand nach Bestrahlung und nach Erholung bei drei größeren Erholungsschritten

bei 49,5, 101 und 235 K (siehe Tabelle 2, Seite31 ) in Kohler-Auftragung. Das Magnet-

feld zeigt parallel zur (111)-Richtung. Die

Kurve A ist also identisch mit derjenigen

bei 2° in Abb. 25.

Probe bestrahlt wurde, bis der Restwiderstand der Probe um einen Faktor fünf gestiegen war. Entsprechend werden auch nur um einen

Faktor fünf kleinere (,,.) 't"' - bzw. BI fo -Werte erreicht. Nach Be-strahlung wird der Widerstand im wesentlichen durch die Streuung

an einzelnen Frenkeldefekten erzeugt.

Wie schon erwähnt, ändert sich während der Erholung der Probe die Konfiguration der Defekte /2/. Dadurch wird die Möglichkeit ge-

geben, den linearen Anstieg des Magnetwiderstands bei hohen Feldern

auch in Abhängigkeit von der Defektstruktur zu beobachten. Das

Ergebnis zeigt Abb. 26, wo die Feldabhängigkeit des Magnetwider-

stands nach Bestrahlung (Kurve A) und nach drei Erholungsschritten

- 58 -

(Kurven B, C, D) aufgetragen ist. Während der Erholung wird neben

der Konfigurationsänderung der Defekte die Zahl der Defekte stark reduziert. Damit dennoch nach Jedem Erholungsschritt etwa der

gleiche Restwiderstand wie nach der Bestrahlung erreicht wurde, mußte die Probe immer wieder neu mit wachsender Dosis bestrahlt

werden, wenn die Erholungstemperatur erhöht wurde. Die Restwider-standsdaten sind der Tabelle 2 auf Seite 31 zu entnehmen. Da die

Magnetwiderstandskurven in einem Kohler-DiagramMaufgetragen sind,

beruhen die Abweichungen zwischen den Kurven allein auf dem unter-

schiedlichen Streuverhalten der verschiedenen Defektkonfigurationen.

Da alle Messungen an einer einzigen Probe durchgeführt sind, wurden

andere Parameter wie Probengeometrie, Einkristallorientierung,

Anteile der Verunreinigungsatome oder Versetzungsgehalt nicht

verändert.

Auch diese Kurven zeigen einen verschiedenen Anstieg im Hochfeld-pereich, abhängig von der Erholungstemperatur d. h. von der Defekt-

struktur. Dies führt zu dem Schluß, daß die Nichtsättigung des Magnetwiderstands nicht durch offene Bahnen oder magnetischen

Durchbruch allein erklärt werden kann, oder allgemeiner, daß nicht allein eine Fermiflächeneigenschaft für die Nichtsättigung ver-

antwortlich gemacht werden kann. Außerdem handelt es sich um eine Eigenschaft des Metalls selbst und nicht um einen Effekt der

Probengeometrie oder von Strominhomogenitäten, wie vor allem die Orientierungsabhängigkeit beweist. Nur ein Prozess, der den Streu-

mechanismus der Leitungselektronen enthält, kann für das lineare Anwachsen des Hochfeldmagnetwiderstands verantwortlich sein. Der

Prozess muß stark anisotrop sein, wie die Messungen bei verschie-

dener Kristallorientierung zeigen, also entweder ein stark aniso-

troper Streuprozess oder ein solcher Prozess gekoppelt mit einer

anisotropen Fermiflächeneigenschaft (vielleicht magnetischem

Durchbruch).

Streuprozesse, die als mögliche Ursachen für die Nichtsättigung

diskutiert wurden, sind Kleinwinkelstreuung /56/ und ''lokalisierte

Umklappstreuung" /57/. Für beide Prozesse ist eine Beschreibung

- 59 -

durch einen Re laxat ionszei tansatz unzureichend; Kleinwinkels treu-

ung heißt, daß in der Streuwahrscheinlichkeit W (k, k') kleine ~ _..

Winkel zwischen k und k' stark bevorzugt werden, also kleine Im-pulsüberträge auf das Elektron. Kleinwinkelstreuung tritt auf an

räumlich sehr ausgedehnten Fehlstellen wie Versetzungen, Tief-

temperaturphononen oder an größeren Punktfehleragglomeraten.

Pippard/56/ hat darauf hingewiesen, daß in den hier diskutierten

Metallen Kleinwinkelstreuung zu einem linearen Hochfeldverlauf

des Magnetwiderstands führt, der dann bei sehr hohen Feldern in eine Sättigung übergehen soll. Die Argumentation für Aluminium

ist nur qualitativ,undein Vergleich mit unseren Experimenten ist

nicht möglich.

Young /57/ hat für Kalium Rechnungen für einen Streuprozess durch~ geführt, den er lokalisierte Umklappstreuung nennt. Damit ist fol~

gendes gemeint: Wenn die Fermifläche der Brillouinzonengrenze sehr nahe kommt, so wird für die k-Vektoren, die in unmittelbarer Nähe

der Zonengrenzflächen liegen, die Wellenfunktion stark gemischt. Dies kann auf eng begrenzten Gebieten der Fermifläche zu Umklapp-

streuung führen, für die folgende Impulsbilanz gilt

(52)

. _.. wobei (/. den Impulsübertrag auf das Elektron bedeutet. Vorausge-

setzt es liegen Streuzentren vor, die auf den übrigen Gebieten

der Fermifläche nur Kleinwinkelstreuung ermöglichen, so kann auf

den kleinen Gebieten der Fermifläche mit starker Wellenfunktions-mischung auf Grund der Umklappprozesse Großwinkelstreuung auftre-

ten, wie aus Gleichung (52) ersichtlich ist. Young hat gezeigt,

daß unter Annahme eines solchen Streumechanismus der transversale

Magnetwiderstand in Kalium bei hohen Feldern zunächst linear an-

steigt und schließlich bei noch höheren Feldern sättigt. Er hat den Anstieg des linearen Verlaufs in Abhängigkeit von der Kristall-

orientierung, der Stärke des Potentials und der Größe der "hot

spots", in denen die Umklappstreuung wirksam wird, berechnet.

Rechnungen für Aluminium wären insofern aufschlußreich, als die gemessene Orientierungsabhängigkeit einen einfachen Test für. die

- 60 -

Theorie darstellen könnte. Der Magnetwiderstand von Kalium ist

fast isotrop. Vielleicht könnte eine einfache Berechnung des

transversalen Magnetwiderstands von Aluminium, unter Annahme der

1 OPW-Fermifläche /30/ und isotroper Relaxationszeit (nach dem Vorbild der Arbeit von Feder und Lothe /60/) unter Hinzunahme

eines solchen Umklappprozesses in den Ecken der Fermifläche in der zweiten Zone die beobachtete starke Orientierungsabhängig-

keit des linearen Anstiegs widerspiegeln.

4.3 Magnetischer Durchbruch

Das Phänomen wurde zum erstenmal 1961 von Cohen und Falicov /61/ diskutiert und aus Analogie zum Zener-Durchbruch mit "Magneti-

scher Durchbruch" bezeichnet. Wenn sich ein Elektron bei seiner Bewegung auf einer Zyklotronbahn im k-Raum einer Brillouinzonen-

grenze nähert, so kann es, 'statt eine Braggreflexion zu erfahren,

der freien Elektronenbewegung folgend, seine Bahn auf einem anderen

Fermiflächengebiet fortsetzen. Die Wahrscheinlichkeit filr dieses

Verhalten steigt mit wachsendem B, und zwar nach der von Blount

/62/ angegebenen Formel wie

(53) Q =

Dabei ist c eine Konstante der Größenordnung 1, ~F die Fermi-

energie, Ae: die Energielücke zwischen den Energiebändern, zu denen die beiden betroffenen Fermiflächengebiete gehören und

tJ c die Zyklotronfrequenz. Pi. Wc ist die Energiedifferenz zwischen zwei Landauzylindern.

Magnetischer Durchbruch kann bewirken, daß aus einem kompensierten

Metall bei hohen Feldern ein nichtkompensiertes Metall wird, daß

offene Bahnen in geschlossene übergehen usw. Das kann natürlich

zu drastischen Änderungen im Magnetwiderstand und Halleffekt führen. Falicov und Sievert /63/ geben einen Überblick über die

verschiedenen Möglichkeiten, die aus dieser Kopplung von Bahnen

mit unterschiedlichem Charakter entstehen.

Außer dem Anheben oder Absenken des Magnetwiderstands auf Grund

- 61 -

des magnetischen Durchbruchs werden Oszillationen in B beobachtet.

Die Ursache für die Oszillationen ist die Phasenkohärenz /64/ der

Elektronenwellenfunktion auf den verschiedenen Bahnen, die mit-

einander gekoppelt werden. Das ,soll am Beispiel des Aluminiums

erklärt werden. Die Energielücke zwischen den Fermiflächenteilen

in der zweiten und dritten Zone von Aluminium ist sehr klein in

den Ecken der Fermifläche der zweiten Zone (Abb. 6 S. 21). Dort kann ein Elektron von einer Lochbahn in der zweiten Zone durch

magnetischen Durchbruch in eine Elektronenbahn der dritten Zone

überwechseln. Die Übergangswahrscheinlichkeit hängt nicht nur von

der Stärke von B ab, sondern auch davon, ob sich die Phase der

zugehörigen Wellenfunktion nach einem Umlauf um die kleine Bahn

der dritten Zone kontinuierlich anschließt. Das heißt, die Bohr-

Sommerfeldsche Quantisierungsbedingung muß erfüllt sein. Natürlich

gilt diese Phasenkohärenzbedingung auch für die entsprechende

Bahn in der zweiten Zone. Aber die Bahn in der zweiten Zone ist

soviel größer, daß bei den normalerweise erreichbaren freien

Weglängen die Kohärenzbedingung durch die Streuung der Elektronen

abgeschwächt wird. Die Phasenänderung der Wellenfunktion bei

einem Umlauf ist periodisch in B-1 mit derselben Periode wie im

de Haas van Alphen Effekt. Deshalb oszilliert die Wahrschein-

lichkeit für magnetischen Durchbruch mit dieser Periode.

Der magnetische Durchbruch ist im de Haas van Alphen Effekt und

den galvanomagnetischen Eigenschaften schon an mehreren Metallen

gefunden worden. Vor kurzem ist auch im Magnetwiderstand von

Aluminium /55/ für eine Stromorientierung parallel zu einer (100)-Richtung und für Magnetfeldrichtung parallel zur (001)-Richtung

magnetischer Durchbruch mit Oszillation des Magnetwiderstands

gefunden worden. Welche Elektronenbahnen möglicherweise auf Grund

von magnetischem Durchbruch für Magnetfeldrichtung parallel zur

(001)-Richtung entstehen können, ist aus Abb. 27 und 28 ersicht-

lich. Abb. 27 zeigt eine Projektion der Fermifläche der zweiten

Zone mit (001)-Richtung senkrecht zur Bildebene. Die Projektionen

der möglichen Zyklotronbahnen liegen also alle in der Bildebene.

Jeweils über den Viereckflächen liegen die geschlossenen Ringe

von Fermiflächengebieten der dritten Zone (Abb. 7,S. 22). Einen

- 62 -

Schnitt durch die Fermifläche der Abb. 27 bei kz = o im fortge-setzten Zonenschema zeigt Abb. 28·Zusätzlich sind die kleinen

(no)

'

Abb. 27 Orthographische Projektion der Fermifläche

von Aluminium in der 2. Zone mit (001)-Richtung

senkrecht zur Bildebene

Schnittflächen durch das Monster der dritten Zone eingetragen.

Wie die Abbildung verdeutlicht,kann ein Elektron der zweiten Zone

im fortgesetzten Zonenschema in eine Nachbarzone überwechseln,

indem es ein kurzes Bahnstück der dritten Zone als Brücke ver-

wendet. Dadurch entstehen zunächst ausgedehnte Lochbahnen und

schließlich, wenn das Magnetfeld groß genug ist für vollständigen magnetischen Durchbruch, geschlossene Elektronenbahnen, und zwar

entweder kreisförmige Elektronenbahnen durch die Punkte F A B E

usw. in Abb. 28,oder linsenförmige Elektronenbahnen durch AC DB.

Die Auswirkungen des magnetischen Durchbruchs für Bll (001) sollten

für alle möglichen Orientierungen der Stromrichtung im trans-

versalen Magnetwiderstand sichtbar werden. In den Messungen von

Balcombe u.a. wurde eine Probe mit Stromrichtung in (100)-Richtung

verwendet. Unsere Messungen mit Stromrichtung parallel zu~ (110)-

Richtung zeigen ebenfalls für BU (001) magnetischen Durchbruch.

- 63 -

(100)

1 (!10)

~

Abb. 28 Zyklotronbahnen filr B II (001) bei k = O z

In Abb. 151 S. 33, ist der Magnetwiderstand in der Richtung

(Bll (Q'.)01)), in der magnetischer Durchbruch auftritt, deutlich größer als in den anderen Richtungen. In der Messung in Abb. 21,

S. 'f:J, bei einer freien Weglänge der Elektronen, die um einen

Faktor 5 kleiner ist, ist der Effekt des magnetischen Durch-

bruchs geringer, aber immer noch deutlich sichtbar. Daß ein so

eng zusammenliegendes Doppelmaximum auftritt, ist wahrscheinlich

auch eine Folge des magnetischen Durchbruchs, vielleicht dadurch

verursacht, daß die Übergangswahrscheinlichkeit zwischen den

beiden Fermiflächengebieten nicht genau für Magnetfeld parallel

zur (001)-Richtung,sondern symmetrisch dazu, um zwei Grad ge-

dreht, am größten ist.

Abb. 29 zeigt die Feldabhängigkeit des Magnetwiderstands bei

einer Magnetfeldrichtung, die um zwei Grad von einer (001)-

Richtung des Kristalls abweicht. Die Kurve ist nicht auf Hall-

spannungsbeimischung korrigiert. Man erkennt deutlich die filr

den Durchbruch typischen Oszillationen bei hohen Magnetfeldern,

- 64 -

deren Periode mit der von Balcombe und Parker /55/ gefundenen übereinstimmt. Genauer kann die Periode aus Mes.sung des magne-

tischen Durchbruchs in der Thermospannung /65/ an derselben Probe

bestimmt werden. Daraus ergibt sich L1 ~ = 2, 12 · 10-6 Gauß- 1 • Der Wert, den Larson und Gordon /66/ in derselben Orientierung

aus de Raas van Alphen Experimenten bestimmen, ist Li~= 2,13 • 10-6

Gauß- 1 . ß ~ist mit der Fläche A (im k-Raum) der Zyklotronbahn in der dritten Zone verbunden durch

2 rre ctA

(54)

Daraus