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Praktikum zur Vorlesung„Methoden der Angewandten Physik“
Versuch Nr. 11:
Elektrolumineszenz-Spektroskopie
anQuantenpunkt-Mikrostrukturen
Version V.1.0 vonDr. Tobias Heindel
AG Prof. Dr. Stephan ReitzensteinInstitut für
FestkörperphysikTechnischen Universität Berlin
Berlin 2017
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Inhaltsverzeichnis
1 Einleitung 2
2 Grundlagen 32.1 Halbleiter-Quantenpunkte . . . . . . . . . . .
. . . . . . . . . . . . . . . . . 3
2.1.1 Strukturelle Eigenschaften . . . . . . . . . . . . . . . .
. . . . . . . . 32.1.2 Elektrische Anregung in einer pin-Diode . .
. . . . . . . . . . . . . . 5
2.2 Optische Mikroresonatoren . . . . . . . . . . . . . . . . .
. . . . . . . . . . 72.2.1 Purcell-Effekt . . . . . . . . . . . . .
. . . . . . . . . . . . . . . . . . 82.2.2
Photonen-Auskoppeleffizienz . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
. . 10
3 Experimentelle Messtechnik 113.1
Mikro-Elektrolumineszenz-Spektroskopie . . . . . . . . . . . . . .
. . . . . . 113.2 Zeitaufgelöste-Messanordnung . . . . . . . . . .
. . . . . . . . . . . . . . . . 12
4 Versuchsdurchführung 14
Literaturverzeichnis 18
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1 Einleitung
Die Quantenphysik, erstmals formuliert zu Beginn des 20.
Jahrhunderts, findet zuneh-mend ihren Weg in Anwendungen des
alltäglichen Lebens. Halbleiter-Laser und Flash-Speicher sind
inzwischen kommerzielle Massenprodukte, welche von dem Benutzer
häu-fig wenig beachtet ihre Arbeit verrichten - und dies auf der
Grundlage fundamentalerquantenmechanischer Effekte, wie der
stimulierten Emission oder dem Tunneleffekt. Dieenormen
technologischen Fortschritte in der modernen Halbleitertechnologie
werden injüngerer Zeit insbesondere in der Anwendungsorientierten
Grundlagenforschung genutzt,um mit neuartigen optoelektronischen
Bauelementen weiter in das Quanten-Limit vorzu-dringen.
Antriebsfeder für diese Anstrengungen sind häufig Anwendungen auf
dem Gebietder Quanteninformation. So ermöglicht die sogenannte
Quantenkryptographie eine sichereDatenübertragung, indem einzelne
Photonen oder quantenmechanisch verschränkte Pho-tonenpaare zur
Erzeugung eines Schlüssels verwendet werden [Bru05]. Die hierfür
benötig-ten nicht-klassischen Photonen-Zustände können durch
Halbleiter-Quantenpunkte [Shi07]erzeugt werden. Derartige
Quanten-Emitter verhalten sich optisch ähnlich wie isolierteAtome,
sind jedoch von Natur aus räumlich in einer Festkörpermatrix
lokalisiert und so-mit prädestiniert für die Entwicklung neuartiger
optoelektronischer Bauelemente auf einerskalierbaren
Technologieplattform.
Im Rahmen dieses Projekt-Versuches wird die Messtechnik der
Elektrolumineszenz-Spektro-skopie eingeführt und an hoch-modernen
Quantenpunkt-Leuchtdioden erprobt. Bei diesenwerden Ladungsträger
in einer integrierten, aktiven Quantenpunkt-Schicht injiziert,
indemüber externe Kontakte eine Spannung an die p-i-n-dotierte
Mikrostruktur angelegt wird.Die dabei elektrisch generierten
Quantenpunkt-Exzitonen können anschließend strahlendrekombinieren.
In einem nächsten Schritt wird diese Quantenpunkt-Emission
spektral-hochauflösend detektiert und analysiert. Darüber hinaus
soll in diesem Versuch vermitteltwerden, wie basierend auf den
durchgeführten Experimenten nicht-klassiche Lichtzuständeelektrisch
erzeugt werden können.
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2 Grundlagen
Dieser Abschnitt erläutert die physikalischen und
konzeptionellen Grundlagen der im Rah-men dieses Projekt-Versuches
durchgeführten Experimente. In Abschnitt 2.1 werden zu-nächst die
grundlegensten strukturellen Eigenschaften von
Halbleiter-Quantenpunkten so-wie das Funktionsprinzip einer
pin-dotierten Quantenpunkt-Leuchtdiode vorgestellt.
UmEinzelphotonenquellen mit einer hohen Photonen-Auskoppeleffizienz
zu realisieren, wer-den die Quantenpunkte in photonische
Mikroresonatoren integriert - ein Konzept welchesin Abschnitt 2.2
eingeführt wird. Dabei wir insbesondere der sogenannte
Purcell-Effekt be-handelt, welcher im Regime der schwachen Kopplung
zwischen Licht Materie beobachtetwerden kann.
2.1 Halbleiter-Quantenpunkte
Halbleiter-Quantenpunkte, welche aufgrund ihrer diskreten
elektronischen und optischenEigenschaften häufig auch als
künstliche Atome bezeichnet werden [Bim06], sind seit ih-rer
Entdeckung im Jahre 1985 durch Goldstein und Glas ein zentraler
Bestandteil derForschung auf dem Gebiet der Halbleiter-Quantenoptik
[Shi07, Mic13]. In den folgendenAbschnitten werden die
grundlegenden strukturellen, elektronischen und optischen
Eigen-schaften von Halbleiter-Quantenpunkten erläutert.
2.1.1 Strukturelle Eigenschaften
Selbstorganisierte Halbleiter-Quantenpunkte (QP) sind Cluster
von einigen hundert bistausend Atomen eingebettet in eine
Halbleitermatrix, wobei das Material des QPes ver-schieden von dem
der umgebenden Matrix ist (siehe Abbildung 2.1 (a)). Sie entstehen
beimepitaktischen Wachstum, z.B. mittels Metall-Organischer
Chemischer-Gasabscheidung(MOCVD1) oder Molekularstrahlepitaxie
(MBE2), durch verspannungsinduzierte Selbst-ordnungsprozesse (siehe
Abbildung 2.1 (a)). Die Abmessungen von InAs QPen, welche in
1 Metall-Organic Chemical Vapor Deposition2 Molecular-Beam
Epitaxy
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4 2 Grundlagen
Abbildung 2.1: (a) Schematische Darstellung des
selbstorganisierten, epitaktischen Wachs-tums von
InAs/GaAs-Quantenpunkten (QP): Im Stranski-Krastanow-Wachstumsmodus
bil-det sich auf dem GaAs-Substrat (1.) zunächst eine pseudomorph
verspannte Benetzungsschichtaus InAs (2.). Ab einer kritischen
Schichtdicke von wenigen Monolagen beginnt anschließenddie
Relaxation zu InAs-QPen (3.). (b) AFM-Aufnahme einer Schicht
InAs/GaAs-QPe vordem Überwachsen (von J.Treu, Universität
Würzburg). (c) XSTM-Aufnahme eines einzel-nen, überwachsenen
InAs/GaAs-QPes in einem Querschnitt parallel zur
Wachstumsrichtung,symbolisiert durch einen Pfeil (von P.Koenraad,
Technische Universität Eindhoven).
einer GaAs-Matrix eingebettet sind, betragen typischerweise
zwischen 15 nm und 50 nmin lateraler Richtung und etwa 5-10 nm in
Wachstumsrichtung (vgl. Abbildung 2.1 (b)und (c)). Da das
InAs-Material der QPe eine geringere Bandlücke aufweist als die
umge-bende GaAs-Matrix (EInAsg ≈ 0,36 eV bzw. EGaAsg ≈ 1,42 eV bei
300K im unverspanntenVolumen- (Bulk-) material) stellt jeder QP
einen dreidimensionalen Potentialtopf für Elek-tronen aus dem
Leitungsband und Löchern aus dem Valenzband dar. Als Folge der
geringenräumlichen Ausdehnung des QP-Potentials, welche im Bereich
der de-Broglie WellenlängeλdB der Ladungsträger liegt (∼ 10 nm),
werden die elektronischen und optischen Eigen-schaften von QPen
maßgeblich durch quantenmechanische Effekte bestimmt. Im Gegen-satz
zu Volumenhalbleitern (3D), Quantenfilmen (2D) oder Quantendrähten
(1D), welchejeweils eine quasi-kontinuierlich verteilte
Zustandsdichte aufweisen, ergibt sich im Fal-le eines QPes
(quasi-0D) eine vollständige Quantisierung mit diskreten
Energieniveaus[Bim06]. Befinden sich freie Ladungsträger in der
Umgebung eines QPes, welche optischdurch einen Laser oder
elektrisch in einer Diodenstruktur erzeugt wurden (vgl.
Abschnitt2.1.2), so können diese unter Streuung mit Phononen
strahlungslos in das QP-Potentialrelaxieren und dessen diskrete
Energieniveaus besetzen (vgl. Schema in Abbildung 2.1 (c)).Das so
aus einem Elektron-Lochpaar resultierende Quasiteilchen wird als
Quantenpunkt-Exziton (X) bezeichnet und wird auf der Zeitskala der
natürlichen Lebensdauer τX desExziton-Zustandes (τX ≈ 1 ns) unter
Emission eines X-Photons strahlend rekombinieren.Nicht-strahlende
Rekombination, spielt in hoch-qualitativen, selbstorganisierten
Quanten-punkten eine untergeordnete Rolle, sodass interne
Quanteneffizienzen von > 90% be-
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2.1 Halbleiter-Quantenpunkte 5
obachtet wurden [Joh08]. Neben dem elektrisch neutralen Exziton
X (e+h) können auchweitere Ladungsträger in einem QP lokalisiert
sein. Die entsprechenden Quasiteilchen wei-sen aufgrund der
unterschiedlichen Ladungsträgerkonfigurationen jeweils
unterschiedlicheRekombinationsenergien auf, wodurch sich in dem
Emissionsspektren eines QPes mituntereine große Linienvielfalt
ergibt. Aufgrund des relativ flachen Einschlusspotentials im
Fallevon InAs/GaAs-QPen sind für die Beobachtung exzitonischer
Zustände jedoch kryogeneTemperaturen unterhalb von 70K
erforderlich.
2.1.2 Elektrische Anregung in einer pin-Diode
Zur Anregung der Lumineszenz von QPen müssen zunächst freie
Ladungsträger in derHalbleiterstruktur vorhanden sein. Die
Erzeugung der freien Elektron-Loch-Paaren kanndabei zum Beispiel
optisch mit einem Laser erfolgen. Als weitere,
anwendungs-relevanteMöglichkeit der Anregung bietet sich bei QPen
die Integration in eine dotierte Halblei-terstruktur an, womit die
Elektronen bzw. Löcher über elektrische Kontakte injiziert wer-den
können. Diese elektrische Anregung der QP-Lumineszenz ist
insbesondere hinsichtlichAnwendungen in der Informations- und
Quanteninformationsverarbeitung von Interes-se und ermöglicht die
Realisierug hochintegrierter, optoelektronischer
QP-Bauelemente.Abbildung 2.2 (a) zeigt schematisch den
Bandkantenverlauf eines in eine dotierte Halb-leiterstruktur
eingebetteten QPes entlang der Wachstumsrichtung, wobei zunächst
keineäußere Spannung an dem Bauteil anliegt. Der aus InAs
bestehende QP ist in eine undo-tierte, intrinsische (i)
Halbleiter-Matrix aus GaAs eingebettet. Diese wird umgeben voneinem
unteren, n-dotierten sowie einem oberen, p-dotierten Bereich aus
GaAs. Aufgrunddes pn-Überganges bildet sich eine
Antidiffusionsspannung Uint aus, welche größtenteilsüber dem
undotierten Teil der Diode abfällt und ein konstantes elektrisches
Feld im Be-reich des QPes erzeugt. Um Ladungsträger in die aktive
Schicht injizieren zu können, musseine Spannung U ≥ Uint an die
Kontakte in Durchlassrichtung der Diode angelegt werden(Plus an
p-Kontakt, Minus an n-Kontakt). Kompensiert die angelegte äußere
Spannunggerade die Antidiffusionsspannung (U = Uint), so befindet
sich die Struktur im sogenann-ten Flachband-Fall (siehe Abbildung
2.2 (b)). Ab diesem Punkt werden Elektronen undLöcher effektiv von
den Kontakten in die intrinsische Schicht injiziert und können
unterStreuung mit Phononen in den Potentialtopf des QPes relaxieren
und schließlich - nachder Lebensdauer des jeweiligen exzitonischen
Zustandes - strahlend rekombinieren.
DieBesetzungswahrscheinlichkeit und damit auch die
Emissionsintensität eines exzitonischenZustandes hängt dabei stark
von der Anzahl der injizierten Ladungsträger pro Zeit ab.Abbildung
2.2 (c) zeigt exemplarisch die gemessene Stromstärke als Funktion
der an
eine QP-LED angelegten Spannung (I-U-Kennlinie). Der
Stromstärkeverlauf zeigt auf-
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6 2 Grundlagen
1 . 3 9 5 1 . 4 0 0 1 . 4 0 5
- 1 0 - 8 - 6 - 4 - 2 0 2 4
Inten
s. (w
.E.)
e ⋅U i n t X- X X
X +X
G a A sG a A sI n A s
Energ
ie
O r t
( b )
( a ) T = 2 0 K
E n e r g i e ( e V )
V B
L B
Strom
stärke
(w.E.
)
( c )
S p a n n u n g ( V )
Abbildung 2.2: Funktionsprinzip einer Quantenpunkt-Leuchtdiode
(QP-LED): (a) Schema-tischer Verlauf der Bandstruktur eines in eine
pin-dotierten Halbleiterstruktur integriertenQPes. Aufgrund des
pn-Überganges bildet sich eine Antidiffusionsspannung Uint aus,
wel-che über dem intrinsischen (i) Bereich der Diode abfällt. (b)
Ab einer angelegten SpannungU ≥ Uint in Durchlassrichtung der Diode
können Ladungsträger in den QP injiziert werden.(c) I-U-Kennlinie
einer QP-LED aufgenommen bei Tieftemperatur (T = 20K).
EingebetteterGraph: Exemplarisches Emissionsspektrum einer QP-LED
im elektrischen Betrieb in Durch-lassrichtung der Diode (T =
20K).
grund des pin-Dotierprofils ein typisches Diodenverhalten: Für
negative Betriebsspannun-gen (UDC < 0) ist die Diodenstruktur in
Sperrichtung gepolt und es ist nahezu kein Strom-fluss zu
verzeichnen. In Durchlassrichtung (UDC > 0) setzt ab einer
Spannung von etwa1,5V ein Stromfluss ein. Der Wert der
Einsatzspannung liegt erwartungsgemäß leicht un-terhalb der
Bandlücke der intrinsischen GaAs-Kavität, welche bei T = 20K etwa
1,519 eVbeträgt [Bla82]. Oberhalb der Kniespannung der
Diodenstruktur (UDC > 1,9V) setzt einmerklicher Stromfluss mit
einer exponentiellen Spannungsabhängigkeit ein. Eingebettet
inAbbildung 2.2 (c) ist das Emissionsspektrum eines einzelnen, in
eine pin-dotierte Diodeintegrierten QPes unter elektrischer
Anregung und einer Temperatur von T = 20K. Ne-ben der Emission des
neutralen Exzitons (X) sind auch die negativ und positiv
geladenenTrion-Zustände (X− bzw. X+) sowie das Biexziton (XX) zu
beobachten.Um die Funktionalität über die einer herkömmlichen LED
hinaus zu erweitern, und
die effiziente elektrische Erzeugung einzelner Photonen oder
korrelierter Photonenpaarezu ermöglichen, sind komplexere
Mikrostrukturen als die in Abbildung 2.2 (a) skizziertenotwendig.
Im folgenden Abschnitt wird erläutert, wie mit dem Konzept des
optischenMikroresonators die Licht-Auskoppeleffizienz verbessert
werden kann.
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2.2 Optische Mikroresonatoren 7
2.2 Optische Mikroresonatoren
Wird Licht in einem optischen Resonator auf ein Volumen V ≈
(λ/n)3 lokalisiert, des-sen Ausdehnung in allen drei Raumrichtungen
in der Größenordnung der Lichtwellenlän-ge liegt, führt dies zur
Ausbildung diskreter optischer Moden mit einem großen
freienSpektralbereich. Die Eigenschaften eines Emitters (z.B. ein
QP) der in solch einen Mi-kroresonator eingebracht wird, können
durch die modifizierte optische Zustandsdichte desResonators
maßgeblich beeinflusst werden. Das Forschungsgebiet der sogenannten
cavityquantum electrodynamics (cQED) basiert auf Mikroresonatoren
und behandelt die Wech-selwirkung von Quantenemittern mit dem
quantisierten elektromagnetischen Feld einesResonators hoher Güte
[Vah03]. Erste cQED-Experimente wurden an Atomen durchge-führt, die
mittels Dipolfallen im Zentrum eines optischen Resonators gehalten
wurden[Mab02]. Durch die Realisierung von Mikroresonatoren mit
integrierten QPen wurde dieBeobachtung von cQED-Effekten erstmals
auch im Festkörper möglich [Gér98].Abbildung 2.3 zeigt schematisch
den prominentesten Vertreter unter den halbleiterba-
sierten Mikroresonator-Systemen: den zylindrische Fabry-Pérot
Mikrosäulenresonatoren.Andere bekannte Typen stellen
Mikro-Scheibenresonatoren und photonische Kristallreso-natoren. Ein
Überblick über die unterschiedlichen Resonatortypen und ihre
Kenngrößenfindet sich in Refeferenz [Vah03]. Zylindrische
Fabry-Pérot Mikrosäulenresonatoren (engl.micropillar cavity), wie
sie in diesem Praktikumsversuch eingesetzt werden, bestehen
meistaus einer λ/n dicken Kavität, welche zwischen einem unteren
bzw. oberen dielektrischenBragg-Spiegel (DBR1) hoher Reflektivität
eingebettet ist (vgl. Abbildung 2.3 (a)). EineLokalisierung des
Lichts erfolgt hier zum einen in Wachstumsrichtung durch Reflexion
anden beiden DBRs, zum anderen in lateraler Richtung durch eine
Modenführung aufgrunddes Brechungsindex-Sprungs von Halbleiter zu
Vakuum. Die Auskopplung und Detekti-on von Licht erfolgt dabei in
Wachstumsrichtung über den oberen DBR. Dieses Konzeptsäulenförmiger
Mikroresonatoren wird im Rahmen dieses Versuches
eingesetzt.Unabhängig von der speziellen Geometrie des
Mikroresonators liegt den meisten in
Halbleiterstrukturen durchgeführten cQED-Experimenten folgende
Modellvorstellung zu-grunde (vgl. auch Abbildung 2.3 (a)):
Betrachtet wird ein idealisierter QP, welcher alsZwei-Niveau-System
mit Grundzustand |G〉 und angeregten Exziton-Zustand |X〉
beschrie-ben wird und resonant an die unbesetzte Mode |0〉 eines
optischen Resonators der GüteQ = EC/γC koppelt. Dabei bezeichnet EC
die Resonanzenergie und γC die Linienbreiteder Resonatormode.
Befindet sich der QP anfänglich in seinem angeregten Zustand,
so
1 Distributed Bragg Reflector
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8 2 Grundlagen
( a )
F r e q u e n z ω ( w . E . )
R e s o n a t o r
V a k u u m
( a ) ( c )
Mode
ndich
te ρ (
w.E.)( b )
Abbildung 2.3: (a) Schematische Darstellung eines
halbleiterbasierter Mikroresonatoren aufBasis eines zylindrischen
Fabry-Pérot Mikrosäulenresonators. (b) Schematische
Darstellungeines cQED-Experimentes: Die Spiegel eines optischen
Resonators (grün) definieren eine Mo-dendichte ρ(ω) des
elektromagnetischen Feldes (rot), welche an einen
Zwei-Niveau-Emitter(z.B. ein QP) koppelt. Im Regime der schwachen
Kopplung zwischen Emitter und Mode istdie Zeitskala τC der
Resonatorverluste kleiner als die spontane Lebensdauer τX des
Emitters.(c) Schematische Darstellung der Modendichte im Vakuum und
in einem Mikroresonator.
wird er nach einer charakteristischen Zeit τX = ~/γX durch die
spontane Emission einesPhotons in seinen Grundzustand übergehen. Im
Grenzfall eines verlustfreien Resonators(Q→∞) kann das zwischen den
Spiegeln propagierende Photon von dem QP reabsorbiertund
anschließend wieder emittiert werden. In diesem Fall, bei welchem
die spontane Emis-sion zu einem reversiblen Prozess wird, kommt es
zu einem kohärenten Energieaustauscheseines Emitters mit dem
Vakuumfeld einer Resonatormode, der sogennanten
Vakuum-Rabi-Oszillation, welche charakteristisch für das Regime der
starken Kopplung von Licht undMaterie ist. Ist die Dämpfung durch
die Resonatorverluste so stark, dass das Photon dieKavität
verlässt, bevor es von dem QP erstmalig reabsorbiert werden kann,
so befindetsich das System im Regime der schwachen Kopplung. Dieses
Regime ist für die Realisierungeffizienter Einzelphotonenquellen
von besonderem Interesse.
2.2.1 Purcell-Effekt
Betrachtet man das Regime der schwachen Kopplung, so bleibt der
Prozess der spontanenEmission irreversibel und es treten keine
Vakuum-Rabi-Oszillationen auf. Das Emissions-verhalten eines
Emitters wird dennoch stark von einem Mikroresonator beeinflusst.
NachFermis Goldener Regel, welche für einen elektrischen
Dipolübergang die Form
1τ
= 4π~ρ(ω0)|〈~d · ~f(r0)〉|2 (2.1)
annimmt, ist die spontane Emissionsrate Γ = 1/τ direkt
proportional zu der Modendichteρ(ω0) bei der Übergangsfrequenz ω0,
mit dem Dipolmatrixelement |〈~d · ~f(r0)〉| des entspre-chenden
Überganges [Gér98]. Befindet sich ein Emitter in spektraler
Resonanz mit der
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2.2 Optische Mikroresonatoren 9
optischen Mode eines Mikroresonators, so kann seine strahlende
Lebensdauer durch dieihn umgebende, erhöhte optische Modendichte
deutlich verkürzt sein. Umgekehrt kann derEmitter gegenüber dem
Vakuum auch eine längere Lebensdauer aufweisen, wenn sich
dieEmission in dem freien Spektralbereich des Resonators befindet.
Abbildung 2.3 (b) zeigtzur Verdeutlichung schematisch die optische
Modendichte ρ(ω) innerhalb eines Resonatorssowie im Vakuum.Dieser
sogenannte Purcell-Effekt wurde bereits 1946 von seinem Namensgeber
für Atome
in Resonatoren vorhergesagt [Pur46]. Das Verhältnis der
Lebensdauern eines Emittersim Vakuum τV akuum und in Resonanz mit
der optischen Mode eines Resonators τReswird als Purcell-Faktor FP
bezeichnet. In der Halbleiterphysik wird dieser Quotient nichtauf
das Vakuum, sondern auf den unendlich ausgedehnten, homogenen
Festkörper mitBrechungsindex n bezogen. Der Purcell-Faktor FP =
τ3DτRes kann in diesem Fall wie folgtausgedrückt werden
[Gay03]:
FP(∆) =3Q(λC/n)3
4π2VM︸ ︷︷ ︸FmaxP
· γ2C
4∆2 + γ2C︸ ︷︷ ︸spektral
, (2.2)
wobei davon ausgegangen wurde, dass sich der Emitter im Zentrum
des Resonators amOrt maximaler Feldintensität befindet. Der erste
Term hängt, mit der Güte Q, dem ef-fektiven Modenvolumen VM und der
Resonanzwellenlänge λC, ausschließlich von den
Re-sonatoreigenschaften ab. Der zweite Term trägt einer endlichen
spektralen Verstimmung∆ zwischen Emitter und Resonatormode Rechnung
und beschreibt - entsprechend deroptischen Modendichte - ein
Lorentzprofil. Im Falle spektraler Resonanz (∆ = 0) sowieperfektem
räumlichen Überlapp zwischen Dipol-Emitter und Resonatormode ergibt
sichfür den Purcell-Faktor folglich die obere Grenze:
FmaxP =3Q(λC/n)3
4π2VM∝ QVM
. (2.3)
Daraus wird ersichtlich, dass für das Erreichen hoher
Purcell-Faktoren die technologischeHerausforderung in der
Optimierung des Verhälnisses Q/VM besteht. Dadurch wird esmöglich,
die strahlende Lebensdauer eines QPes in einer Halbleiterstruktur
erheblich zuverringern und somit die spontane Emissionsrate zu
erhöhen. Für die Entwicklung einesBauteils, welches die effiziente
Erzeugung einzelner Photonen ermöglicht, ist jedoch diealleinige
Maximierung des Purcell-Faktors FP nach Gleichung 2.2 nicht
ausreichend. Wieim Folgenden erläutert wird, ist hierfür auch die
Photonen-Auskoppeleffizienz des gesamtenBauteils zu optimieren.
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10 2 Grundlagen
2.2.2 Photonen-Auskoppeleffizienz
Von einem QP, der in einer Halbleiter-Matrix räumlich isotrop
Photonen emittiert, kannaufgrund der inneren Totalreflexion an
einer ebenen Grenzfläche des Halbleiters zum Va-kuum nur ein
Bruchteil � der gesamten Emission aus dem Halbleiter ausgekoppelt
undsomit durch eine externe Linse eingesammelt werden. Für
Halbleiter wie GaAs ist dieserAnteil auf einen Wert von � < 3 %
limitiert [Bar02]. Für die Realisierung eines optoelektro-nischen
Bauteils hoher Effizienz, besteht folglich eine Herausforderung in
der Steigerungvon �. Eine Möglichkeit ist die Implementierung eines
Bragg-Spiegels hoher Reflektivitätunterhalb des QPes. Durch ihn
werden die in den unteren Halbraum des Halbleiters emit-tierten
Photonen zurück in Richtung Halbleiter-Vakuum-Grenzfläche
reflektiert, wodurch� um maximal einen Faktor zwei gesteigert
werden kann. Eine erheblich größere Steigerungder Photonen-Ausbeute
wird durch den Einsatz von Mikroresonatoren möglich.Im Falle von
Mikrosäulenresonatoren kann gezeigt werden [Bar02], dass die
Photonen-
Auskoppeleffizienz ηph wie folgt berechnet werden kann (siehe
Referenz [Hei13], Abschnitt 2.2.2für eine detailliertere
Erläuterung):
ηph =Q
Q2D· FPFP + 1
, (2.4)
wobei Q die Güte des Mikroresonators und Q2D die Güte des
planaren bzw. lateral un-strukturierten Resonators beschreibt,
wobei letztere maßgeblich von der Reflektivität unddamit von der
Anzahl der Spiegelpaare in den beiden DBRs abhängt. Der zweite
Termwird als Kopplungsfaktor der spontanen Emission β = FPFP+1
bezeichnet und gibt den An-teil β der gesamten spontanen Emission
des Emitters an, welcher direkt in die gewünschteResonatormode
eingekoppelt werden kann. Nach Barnes et al. [Bar02] wurde die
nachdem damaligen Stand der Technologie im Jahre 2002 somit zu
erreichende Photonen-Auskoppeleffizienz für Mikrosäulenresonatoren
zu ηph ≈ 70% abgeschätzt. Experimentellkonnten bereits elektrisch
betriebene Einzelphotonenquellen auf der Basis von
Mikrore-sonatoren mit einer Auskoppeleffizienzen von 61% (34%
Gesamteffizienz) demonstriertwerden [Hei10], wobei auch die
Gesamteffizienz in jüngster Zeit weiter auf 61% gesteigertwerden
konnte [Sch16].
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3 Experimentelle Messtechnik
Dieser Abschnitt beschreibt die experimentelle Messanordnung, an
welcher der Prak-tikumsversuch durchgeführt wird. Generell werden
die Quantenemitter mittels Mikro-Elektrolumineszenz- (µEL-)
Spektroskopie untersucht. Hierbei wird das von der Probeunter
elektrischer Anregung emittierte Licht mit einer Ortsauflösung von
wenigen Mi-krometern eingesammelt und anschließend spektral mittels
eines Monochromators analy-siert (siehe Abschnitt Abschnitt 3.1).
Im Falle gepulst elektrischer Anregung kann zudemdie
Elektrolumineszenz eines Quantenemitters zeitaufgelöst mittels
eines Einzelphotonen-Detektors aufgezeichnet werden (siehe
Abschnitt Abschnitt 3.2).
3.1 Mikro-Elektrolumineszenz-Spektroskopie
Die µEL-Untersuchungen erfolgen an der in Abbildung 3.1 (a)
schematisch dargestelltenMessanordnung. Die Probe ist auf dem
Kaltfinger eines Durchfluss-Kryostaten montiertund wird mit
flüssigem Helium auf eine Temperatur von etwa 10K gekühlt. Durch
einenX-Y-Z-Verschiebetisch kann der Kryostat in allen drei
Raumrichtungen positioniert wer-den, um die räumliche Adressierung
einzelner Mikrostrukturen zu ermöglichen. Für dieelektrische
Anregung der Probe sind in einer Durchführung des Kryostaten
flexible Mini-Koaxialkabel verlegt, welche Probenseitig auf einem
Stecker mit einer integrierten 50Ω-Impedanzanpassung enden. Die
Koaxialkabel werden für den elektrischen Betrieb
derHalbleiter-Mikrostrukturen an einen Pulsgenerator (Modell:
AVN-1-C-P-PN-OT, AvtechElectrosystems) angeschlossen, welcher kurze
Spannungspulse mit Halbwertsbreiten von200 ps bis 1 ns bei einer
maximalen Repetitionsrate von 250MHz generiert. Des Weiterenkann
auch eine Gleichspannung an die Mikrostruktur angelegt werden. Das
von der Pro-be emittierte Licht wird mittels eines
fein-positionierbaren Mikroskopobjektives mit einernumerischen
Apertur (NA) von 0,40 und 20-facher Vergrößerung vor dem
Glasfenster desKryostaten eingesammelt und als kollimierter Strahl
auf die optische Achse gelenkt. DasLumineszenz-Signal der Probe
wird anschließend mit Hilfe einer Linse auf den Eingangs-spalt
(Spaltbreite: 50µm) eines Doppel-Gittermonochromators mit einer
fokalen Längevon jeweils 50 cm fokussiert und an dessen Ausgang mit
einer mit flüssigem Stickstoff ge-kühlten Silizium-CCD Kamera mit
1340Pixel x 100Pixel detektiert. Für die Aufnahme
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12 3 Experimentelle Messtechnik
Abbildung 3.1: (a) Schematische Darstellung der Messanordnung
zur Mikro-Elektrolumineszenz- (µEL-) Spektroskopie: Die Probe wird
mit einem elektrischenPulsgenerator angeregt. Das
Lumineszenz-Signal wird durch ein Mikroskopobjektiv(MO)
eingesammelt, in einem Monochromator spektral zerlegt und durch
eine CCD-Kameradetektiert. (b) Zeitaufgelöste Messanordnung zur
Messung der strahlenden Lebensdauereines Quantenpunkt-Zustandes:
Die Detektion der einzelnen Photonen erfolgt fasergekoppeltmittels
eines Einzelphotonendetektors. Die Messung wird von dem
Synchronisations-Signaldes Pulsgenerators getriggert.
von Spektren kann zwischen unterschiedlichen optischen Gittern
gewählt werden, wobeieine maximale spektrale Auflösung von ∆E =
25µeV erzielt wird.Die Probenoberfläche kann zudem mit einer weißen
LED beleuchtet und das reflektierte
Licht über einen Strahlteiler von der optischen Achse
ausgekoppelt und auf eine CCD-Videokamera vergrößert abgebildet
werden. Dies ermöglicht eine Orientierung auf derProbenoberfläche
und das Anfahren einzelner Mikrostrukturen.Um zeitaufgelöste
Messungen durchzuführen, wird die Emission eines
Quantenemitters
durch den Monochromator spektral selektierte und an dessen
Ausgang in eine Multimode-Glasfaser, an deren Ende ein
einzelphotonensensitiver Detektor angeschlossen ist,
einge-koppelt.
3.2 Zeitaufgelöste-Messanordnung
Für die zeitaufgelöste Messung der Elektrolumineszenz wird ein
glasfasergekoppelter Ein-zelphotonendetektor eingesetzt (vgl.
Abbildung 3.1 (b)). Als Detektor fungiert dabei
einEinzelphotonenzählmodul (SPCM1), welches auf
Silizium-Lawinenphotodioden (APDs2)
1 engl.: Single Photon Counting Module2 engl.: Avalanche
Photodiodes
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3.2 Zeitaufgelöste-Messanordnung 13
basiert. Diese sind spezifiziert auf eine zeitliche Auflösung
von 250 ps, eine Dunkelzählrate< 50Counts/s sowie einer
Photonen-Detektionseffizienz von ca. 35% bei einer Wellenlängevon
900 nm. Das SPCM-Modul setzt die Detektionsereignisse in
Spannungspulse um, wel-che über ein Koaxialkabel an einen der
beiden Eingänge eines TCSPC1-Moduls (Modell:TimeHarp 260, PicoQuant
GmbH ) gegeben werden. Der zweite Eingang des TCSPC wirdmit dem
Trigger-Ausgang des anregenden Pulsgenerators verbunden. Um die
Elektrolumi-neszenz einer Halbleiter-Mikrostruktur zeitaufgelöst zu
analysieren, wird nun mittels desTCSPC-Moduls ein Histogramm der
Koinzidenzen zwischen den beiden TCSPC-Kanälenals Funktion der
Zeitdifferenz ∆t aufgezeichnet, wobei der Trigger-Kanal jede
Zeitmes-sung startet und die Photonendetektion des SPCM-Moduls die
Messung wieder stoppt.Das TCSPC-Modul nimmt Histogramme mit 32768
Kanälen bei einer Kanalbreite von25 ps auf. Erläuterungen zu dem
Messprinzip mittels TCSPC-Systemen sind in Referenz[Wah14] zu
finden.
1 engl.: Time Correlated Single Photon Counting
-
4 Versuchsdurchführung
Die Experimente erfolgen generell nur unter Betreuung durch ein
Arbeitsgruppenmitglied.Die Versuche werden an dotierten
Halbleiter-Mikrostrukturen mit integrierten Quanten-punkten
durchgeführt (siehe [Hei13], Abschnitt 4.1), wobei eine
experimentelle Messanord-nungen des laufenden wissenschaftlichen
Betriebes verwendet wird. Fragestellungen welcheIhnen bei der
Erstellung der Ausarbeitung helfen sind in kursiver Schrift
dargestellt. Den-ken Sie daran alle aufgenommenen Messdaten nach
der Durchführung der Experimentesowohl im Original als auch in ein
für Sie nutzbares Datenformat (z.B. ASCII) zu konver-tieren und auf
Ihrem USB-Stick zu speichern.
1. EinführungDie Einführung in die Benutzung der Messanordnung
sowie der Software erfolgtdurch den Betreuer des
Versuches.Wichtig:Vor dem Einschalten des Einzelphotonendetektors
(SPCM) ist darauf zu achten, dassdie Laborbeleuchtung ausgeschaltet
ist! Erst nach dessen Einschalten darf, unterBeobachtung der
SPCM-Detektionsraten justiert werden.Klicken Sie in der
LabView-Software nie auf das „x“ in dem roten Kästchen obenrechts
um ein Fenster zu schließen (hierdurch stürtzt die Software ab und
alle Gerätemüssen neu initialisiert werden)! Verwenden Sie statt
dessen die in der Softwareintegrierten „Stop“-Buttons.
2. Justage auf einen MikroresonatorZunächst soll auf einen
geeigneten Mikroresonator justiert werden (Probentempera-tur T =
10K). Hierzu wird die Weißlichtabbildung der Probenoberfläche
beobachtetund der Gleichspannungsanteil des Pulsgenerators langsam
und kontinuierlich er-höht, bis Elektrolumineszenz (EL) an der
oberen Facette eines Mikroresonators zuerkennen ist (gegebenenfalls
Weißlicht blocken um EL besser zu erkennen). SpeichernSie zwei
Screenshots des Mikroresonators einmal mit Weißlicht aber ohne
angelegeteGleichspannung und einmal ohne Weißlicht aber mit
angelegter Gleichspannung. Be-findet sich die EL räumlich in etwa
in der nähe des grünen Kreuzes, so sollte bereitsdie Emission des
Mikroresonators im µEL-Spektrum sichtbar sein (kontinuierlicher
-
15
Aufnahmemodus, Integrationszeit: 0,2 − 1 s). Die räumlich
präzise Positionierungeines Mikroresonators relativ zu dem
Mikroskopobjektives erfolgt nun mittels derX-/Y-Verschiebetische
des Kryostaten, welche durch ein Gamepad angesteuert wer-den. Für
eine Feinjustage auf die Lumineszenz eines Quantenemitters mittels
µEL-Spektren (kontinuierlicher Aufnahmemodus, Integrationszeit:
0,2− 1 s) wird auf dieX-Y-Z-Piezoelemente des Mikroskopobjektives
umgeschaltet. Die Justage ist abge-schlossen, wenn die Intensität
der langwelligsten Resonatormode (bei ca. 900 nm)am höchsten ist
und auf diese optimiert wurde (Intensität nimmt in jede
Raumrich-tung ab). Nehmen sie ein µEL-Spektrum des Resonators auf
und speichern sie diesesindem sie den kontinuierlichen
Aufnahmemodus stoppen und den Speicherdialog öff-nen
(Integrationszeit: 1 s, Eingangsspalt: 50µm, Gitter
600Linien/mm).Was ist in dem Spektrum des Mikroresonators neben der
Resonatorgrundmode nochzu erkennen und wie ist dies zu erklären.
Informationen hierzu finden sich z.B. inReferenz [Hei13], Abschnit
4.3 sowie Referenz [Ulr07], Abbildung 1.
3. Emission einzelner QuantenpunkteIm vorherigen Versuchsteil
wurde die Emission der Resonatormoden bei hoher Anre-gung
beobachtet. Das inhomogen verbreiterte Quantenpunkt-Ensemble in dem
Mi-kroresonator „beleuchtet“ in diesem Fall die optische
Zustandsdichte, sodass dieoptische Modenstruktur des Resonators
sichtbar wird. Um die Emission einzelnerQuantenemitter zu
beobachten, muss die Anregungsstärke reduziert werden. Ver-ringern
Sie entsprechend die angelegte Gleichspannung, bis einzelne
Quantenpunkt-Emissionslinien zu erkennen sind. Die Peakintensität
der Resonatorgrundmode solltein diesem Fall vergleichbar
(„Kleinergleich“) mit der Peakintensität der
umliegendenQuantenpunkt-Emissionlinien sein. Speichern Sie erneut
ein Spektrum (Integrations-zeit: 1 s, Eingangsspalt: 50µm, Gitter
600Linien/mm). Wie unterscheidet sich dieEmission einzelner
Quantenpunkte von der der Resonatormoden?
4. Temperaturabhängigkeit der EmissionBeobachten Sie die
Emission des Mikroresonators bei geringer Anregungsstärke
inAbhängigkeit der Temperatur und dokumentieren Sie ihre
Beobachtungen. WelcheAbhängigkeiten von der Temperatur ergeben sich
für die spektrale Lage und die Inten-sität der
Quantenpunkt-Emissionslinien und warum? Sofern sich eine
QuantenpunktEmissionslinie auf der kurzwelligen Spektralseite der
Resonatorgrundmode befindetund sich durch eine
Temperaturveränderung über die Resonatorgrundmode
spektralverschieben lässt, können Sie nun direkt mit dem nächsten
Versuchsteil beginnen.Andernfalls wiederholen Sie die Aufgaben 1
und 2 bis ein entsprechender Mikrore-
-
16 4 Versuchsdurchführung
sonator gefunden wurde.
5. Beobachtung des Purcell-EffektesNehmen Sie bei geringer
Anregung Spektren des Mikroresonators beiverschiedenen Temperaturen
in einem ausreichend großen Temperatur-fenster um die spektrale
Resonanz mit der Resonatorgrundmode auf(∆T = 0,5K). Was ist zu
beobachten und warum?
Im Rahmen der Auswertung soll jedes Spektrum mit zwei
Lorentzprofilen für Quan-tenpunkt und Resonatorgrundmode angepasst
werden. Im Bereich der spektralenResonanz sind dabei die
Fitparameter der Resonatorgrundmode (Linienbreite undintegrierte
Intensität) festzuhalten. Für die Abhängigkeit der integrierten
IntensitätIX des Quantenpunktes als Funktion der spektralen
Verstimmung ∆ = EX − ECzwischen Quantenpunkt (X) und Resonatormode
(C) ergibt sich im Falle geringerAnregung folgender Zusammenhang
(vgl. [Mun09], Formel (10)):
IX(∆) ∝FmaxP
(1 + FmaxP + 4(∆γC
)2), (4.1)
wobei γC die Linienbreite der Resonatorgrundmode bezeichnet.
Passen Sie die Funk-tion 4.1 an die experimentell ermittelten Daten
von IX(∆) an, um den Purcell-FaktorFP sowie den entsprechenden
Standardfehler zu bestimmen.
6. Zeitaufgelöste MessungenFür die zeitaufgelösten Messungen
muss der Mikroresonator gepulst elektrisch an-geregt werden. Gehen
Sie dabei wie folgt vor: Wählen Sie an dem Pulsgeneratorden
Frequenzbereich PRF RANGE = 250MHz und stellen Sie den Drehknopf
fürdie Frequenz-Feineinstellung zunächst auf Mittelstellung: PRF
FINE = 5− 6. Re-duzieren Sie nun die angelegte Gleichspannung bis
zu einem Punkt, an dem imSpektrum nahezu keine Emission mehr zu
beobachten ist - die p-i-n Diodenstruk-tur befindet sich nun knapp
oberhalb des Flachbandfalles. Anschließend könnenSie die
Pulsamplitude entsprechend erhöhen bis die Emission des
Quantenpunk-tes wieder zu beobachten ist. Benutzen Sie nun die
Frequenz-Feineinstellung sowiedie beiden Pulsbreiten-Drehknöpfe
(für Anstiegs (TR) und Abfalls (TF) -zeit) zu-sammen mit der
Pulsamplitude um das Signal-zu-Hintergrund Verhältnis
zwischenQuantenpunkt und Resonatormode zu optimieren. Anschließend
muss die Emissionder Quantenpunk-Emissionslinie über den
Monochromator-Ausgang in die Glasfasereingekoppelt werden.
Betrachten Sie zunächst den Fall spektraler Resoananz zwi-schen
Quantenpunkt und Resonatormode (Temperatur, bei welcher die
Intensität
-
17
der Quantenpunktemission maximal erscheint), und stellen Sie
hierfür die Zentral-wellenlänge des Monochromators auf die
Emissionswellenlänge des Quantenpunkt-Zustandes ein. Anschließend
muss die Zählrate der Detektors (SPCM) durch dieJustage der
Fasereinkopplung maximiert werden. Nehmen Sie nun eine
Zeitaufge-löste Messung auf und integrieren Sie bis eine
ausreichende Statistik erreicht wur-de. Wiederholen Sie diese
Messung für eine endliche spektrale Verstimmung
derQuantenpunkt-Emissionslinie außerhalb der Resonanz (unter
Beobachtung des Spek-trums muss hierfür zunächst die Temperatur
verändert werden und anschließend dasMonochromatorgitter
nachgestellt werden). Extrahieren Sie im Rahmen der Aus-wertung die
Lebensdauer des Quantenpunktes, indem Sie die (im Idealfall)
mono-exponentielle abfallenden Pulse der aufgezeichneten
Koinzidenzen durch einen Fitanalysieren. Hierzu kann eine
logarithmische Auftragung der Koinzidenzen hilfreichsein.
Diskutieren Sie das Ergebnis beider Zeitaufgelösten Messungen und
VergleichenSie dieses mit dem im Rahmen der vorherigen Aufgabe
bestimmten Purcell-Faktor.
-
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1 Einleitung2 Grundlagen2.1 Halbleiter-Quantenpunkte2.1.1
Strukturelle Eigenschaften2.1.2 Elektrische Anregung in einer
pin-Diode
2.2 Optische Mikroresonatoren2.2.1 Purcell-Effekt2.2.2
Photonen-Auskoppeleffizienz
3 Experimentelle Messtechnik3.1
Mikro-Elektrolumineszenz-Spektroskopie3.2
Zeitaufgelöste-Messanordnung
4 VersuchsdurchführungLiteraturverzeichnis
