Ultrafast dynamics of melting and ablation at large laser intensities

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Ultrafast dynamicsof melting and ablationat large laser intensities

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Ultrafast dynamicsof melting and ablationat large laser intensitiesVon der Fakultt fr Maschinenwesen derRheinisch-Westflischen Technischen Hochschule Aachenzur Erlangung des akademischen Grades einesDoktors der Naturwissenschaftengenehmigte Dissertationvorgelegt vonDiplom-PhysikerIlja MingareevausNowokuznetskRusslandBerichter: Universittsprofessor Dr. rer. nat. Reinhart Poprawe M.A.Universittsprofessor Dr. rer. nat. Werner LauterbornTag der mndlichen Prfung: 19. Januar 2009Diese Dissertation ist auf den Internetseitender Hochschulbibliothek online verfgbarBibliografische I nformation er Deutschen ibliothek Die Deutsche ibliothek verzeichnet diese Publikation in der Deutschen Nationalbibliografie; detaillierte bibliografische Daten sind im Internet ber http://dnb.ddb.de abrufbar. Nonnenstieg 8, 37075 Gttingen Telefon: 0551-54724-0 Telefax: 0551-54724-21 www.cuvillier.de Alle Rechte vorbehalten. Ohne ausdrckliche Genehmigung des Verlages ist es nicht gestattet, das Buch oder Teile daraus auf fotomechanischem Weg (Fotokopie, Mikrokopie) zu vervielfltigen. Gedruckt auf surefreiem Papier 1. Auflage, 200 CUVILLIER VERLAG, Gttingen 2009 1. Aufl. - Gttingen : Cuvillier, 2009 978-3-86727-878-2978-3-86727-878-2d NationalbNationalb9D 82 ( Di s s . RWTH Aa c h e n Un i v e r s i t y , 2 0 0 9 )AbstractThis thesis contributes to the understanding of the ultrafast melting and ab-lation of solids irradiated at large laser intensities. Fundamental aspects of theultrafast laser ablation of pure metals (Au, Al, Cu, Fe, W), such as laser-matterinteraction, plasma formation, evaporation and melt dynamics have been matter ofresearch. Melting and welding of technical borosilicate glass by high-repetition rateultrafast laser radiation have been studied as well.Novel experimental techniques and tools have been developed and applied in or-der to enable investigations of laser induced transient phenomena on dierent timescales. Pump-probe imaging technique has been adopted featuring an extendedtemporal detection limit of approx. 2 microseconds and preserving a temporal res-olution in the sub-picosecond range. A novel quantitative optical phase microscopytechnique (TQPm) has been developed for time-resolved investigations of transientrefractive index and morphology changes.For laser ablation of metals at large irradiation intensities, the temporal andspatial proles of the adopted laser radiation have been examined. The heatingeect of the radiation pedestals caused by amplied spontaneous emission has beenestimated numerically resulting in a temperature increase by several hundreds ofKelvin, depending on material properties.Time-resolved shadowgraphy and quantitative measurements of the ablated vol-ume in metals have been performed in dierent ambient conditions. In the adopteddelay range, the observed ablation phenomena can be classied by at least fourcharacteristic time regions, featuring the ejection of plasma and highly pressurizedvapor, material vapor due to nucleation eects, liquid melt jets, and resolidication,respectively. Based on the experimental results of this work, a qualitative descrip-tion for ablation of metals at large intensities is given, and important dierencesto the ablation at near-threshold intensities are specied. Particularly, phenomenaconcerned with overheating of material, e.g. phase explosion and boiling crisis,are assumed as the prevailing mechanisms of ablation.Melting of technical borosilicate glass by high-repetition rate ultrafast laser ra-diation has been studied dynamically by means of TQPm. The obtained resultsexhibit transient modications of the refractive index which reects either the ion-ization process or the material densication. An important application is establishedin terms of micro-welding of thin glass substrates with glass or silicon. By produc-ing melt tracks in the interface between two substrates, reliable weld seams aregenerated in the micrometer regime.Keywords: laser ablation, femtosecond, pump-probe, phase contrastKurzfassungDiese Arbeit leistet einen Beitrag zum Verstndnis der ultraschnellen Abtrags- undSchmelzphnomene von Festkrpern bei Anregung mit Laserstrahlung groer Intensitt.Fundamentale Aspekte des laserinduzierten Abtrags von Reinmetallen (Au, Al, Cu, Fe, W)mit Ultrakurzpuls-Laserstrahlung wie z.B. Laser-Materie-Wechselwirkung, Plasmabildung,Verdampfung und Schmelzdynamik wurden untersucht. Darber hinaus wurde Schmelzenund Schweien von technischem Borosilikatglas mittels hochrepetierender Ultrakurzpuls-Laserstrahlung untersucht.Fr Untersuchungen der transienten laserinduzierten Vorgnge auf unterschiedlichenZeitskalen wurden neuartige experimentelle Verfahren entwickelt und eingesetzt. Pump-probe Photographie wurde fr zeitaufgelste Messungen auf einem erweiterten zeitlichenDetektionsbereich bis ca. 2 Mikrosekunden mit Sub-Pikosekunden Ausung realisiert.Fr Detektion von transienten Brechungsindexmodikationen und Morphologienderun-gen wurde ein neuartiges, zeitaufgelstes Verfahren zur quantitativen Phasenmikroskopie(TQPm) entwickelt.Die geometrischen und zeitlichen Prole der eingesetzten Laserstrahlung groer In-tensitt wurden beim Abtragen von Metallen untersucht. Aufheizung des Materials be-dingt durch spontane verstrkte Emission mit Pulsdauer im Nanosekundenbereich fhrtzu einem materialabhngigen Temperaturanstieg von mehreren hundert Kelvin und wurdenumerisch untersucht.Zeitaufgelste Schattenphotographie und quantitative Messungen des Abtragsvolu-mens von Metallen wurden in unterschiedlichen Umgebungen durchgefhrt. Im unter-suchten zeitlichen Detektionsbereich kann die beobachtete Abtragsdynamik in mindestensvier charakteristischen Zeitregimes klassiziert werden: Ausbreitung von dichtem Mate-rialdampf und Plasma, Verdampfung aufgrund der Nukleationseekte, Abtrag in Formvon ssigen Schmelzstrahlen und Erstarrung. Basierend auf experimentellen Ergebnis-sen wurde ein qualitatives Modell fr laserinduzierten Abtrag von Metallen bei groenStrahlungsintensitten aufgestellt, welches bedeutende Unterschiede zum Abtragen beischwellennahen Intensitten aufweist. Insbesondere sind physikalische Vorgnge die imZusammenhang mit Materieberhitzung stehen wie z.B. Phasenexplosion und boiling cri-sis, als entscheidende Abtragsphnomene suggeriert worden.Laserinduziertes Schmelzen von technischem Borosilikatglas mit hochrepetierenderUltrakurzpuls-Laserstrahlung wurde mittels TQPm zeitaufgelst untersucht. Experimen-telle Ergebnisse weisen transiente Brechungsindexmodikationen auf welche auf Ionisa-tionsprozesse und Verdichtung der Materie zurckzufhren sind. Als eine wichtige Anwen-dung dieser Prozesse wurde das Mikroschweien von dnnen Glas- und Silizium-Plattendemonstriert. Beim Schmelzen von Material an Substrat-Grenzchen knnen konsistenteSchweinhte im Mikrometerbereich erzeugt werden.Schlagwrter: Laserabtrag, Femtosekunde, pump-probe, PhasenkontrastContentsIntroduction 31. State of the art and research objectives 71.1. Melting of matter by ultrafast laser radiation . . . . . . . . . 71.2. Research objectives and impacts of this thesis . . . . . . . . . 122. Fundamentals of the ultrafast melting and ablation of matter 152.1. Absorption of laser radiation . . . . . . . . . . . . . . . . . . 162.1.1. Absorption mechanisms . . . . . . . . . . . . . . . . . 162.1.2. Free electron model . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 172.1.3. Absorption in dielectrics . . . . . . . . . . . . . . . . . 202.1.4. Carrier redistribution . . . . . . . . . . . . . . . . . . 222.2. The two-temperature model . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 242.3. Structural changes and material removal . . . . . . . . . . . 272.3.1. Near-threshold ablation . . . . . . . . . . . . . . . . . 272.3.2. Plasma formation and expansion . . . . . . . . . . . . 292.3.3. Melting . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 312.3.4. Normal vaporization . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 332.3.5. Normal boiling . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 342.3.6. Phase explosion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 342.3.7. Critical point phase separation . . . . . . . . . . . . . 352.3.8. Thermal diusion and resolidication . . . . . . . . . 362.4. Summary and implications for this work . . . . . . . . . . . . 373. Experimental tools and techniques 393.1. Studying ultrafast phenomena with light . . . . . . . . . . . . 393.2. Ultrafast laser radiation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 413.2.1. Generation and amplication of ultrafast laser radiation 413.2.2. Characterization of the pulse contrast . . . . . . . . . 433.2.3. Characterization of the geometrical prole . . . . . . . 473.2.4. Temporal delaying . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 503.3. Time-resolved diagnostics . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 543.3.1. Shadowgraphy . . . . . . . . . . . . . . . .