Untersuchung Impulsaustausches - ETH Z · 2020-03-26 · R o t t a (30) besprochen, flit diesem Verfahren können die Geschuindigkeitsprofile mit guter Näherung ohne den Umueg über

Diss. Nr. 5018

Untersuchung des Stoff- und Impulsaustausches in

einer gekrümmten, turbulenten Couette-Strömung

ABHANDLUNG

zur Erlangung

des Titels eines Doktors der technischen Wissenschaften

der

EIDGENÖSSISCHEN TECHNISCHEN HOCHSCHULE

ZÜRICH

vorgelegt von

FRANZ STEIGER

dipl. Ing. Chem. ETH

geboren am 27. Februar 1941

von Bern

Angenommen auf Antrag von

Prof. Dr. W. Richarz, Referent

Prof. Dr. N. Ibl, Korreferent

Juris Druck + Verlag Zürich

1973

Persönliches

1, anstelle der allgemeinüblichen Uidmung, allen

rzlich gedankt uerden, die aktiv und passiv zur

ng dieser Arbeit beigetragen haben:

Herrn Prof. Dr. U. Richarz, der mir mit seinen

Ratschlägen, dem gezeigten Vertrauen und seiner

menschlichen Persönlichkeit uertvolle Dienste

geleistet hat,

Herrn Prof. Dr. N. Ibl,

sämtlichen meinen Kollegen und Freunden,

meinen Eltern,

meiner Frau,

dem Personal der mechanischen Werkstatt,

dem Materialschalter, etc,

souie alle jenen Leuten die, zuar meist unbeuusst,

als Blitzableiter nach Misserfolgen gewirkt haben.

Wie der Leser sieht ,kann diese Dissertation ( uie auch

viele andere A rbeiten) nicht al:3 Produkt einer einzigen

Person geuerteit uer den, sondern zeigt lediglic h das Résulta t

der Zusammenar beit einer sehr g:rossen Zahl von Einzel-

Personen, von denen hier niemal s alle erwähnt uerden können .

Hier sol

denen he

Vollendu

INHALTSVERZEICHNIS

Einleitung

Theoretischer Teil 3

2.0. Allgemeine Voraussetzung 3

2.1. Hydrodynamik 3

2.1.1. Die laminare Strömung 3

2.1.2. Die turbulente Strömung 3

2.2. Stofftransport 10

2.2.1. Der Stofftransport in der laminaren

Strömung 10

2.2.2. Der Stofftransport in der turbulenten

Strömung 10

2.3. Die chemische Hydrodynamik 14

2.3.1. Reine Stofftransport-Problème 14

2.3.2. Kombinierte Probleme von Stofftransportund chemischer Kinetik 15

2.4. Herleitung einer Funktion zur Berechnung der

Geschuindigkeits-Profile in der gekrümmtenCouette-Strömung 17

2.5. Festlegung der Funktion zur Beschreibung der

turbulenten Austauschgrösse 20

Kahl des Strömungs-Systems

3.1. Die Rohrströmung

3.2. Die gerade, rechteckige Kanalströmung

3.3. Die gerade Couette-Strömung

3.4. Die gekrümmte Couette-Strömung

3.5. Zusammenfassung der Vor- und Nachteile der

verschiedenen Apparaturen

25

25

26

27

28

29

Experimenteller Teil 32

4.1. Beschreibung der Apparatur 32

4.2. Massung der Geschuindigkeits-Profile 35

4.2.1. Einführung 35

4.2.2. Beschreibung der Versuchsanordnung 38

4.2.3. Herstellung und Eigenschaften der

Suspensionen 39

4.2.4. Korrektur dar Viskosität in Abhängig¬keit der Versuchstemperatur 43

4.2.5. Vermessung und Auswertung der Strich¬

bilder 43

4.3. nessung des Stofftransportes 52

4.3.1. Beschreibung der Versuchsanordnung 53

4.3.2. Herstellung der Lösungen 54

4.3.3. Bestimmung des Diffusionskoeffizienten 55

4.3.4. Vorbereitung dar Elektroden 55

4.3.5. Aufnahme der Strom-Spannungs-Kennlinie 56

Simulation der gemessenen Profile 65

5.1. Das für die Simulation ueruendete mathema¬

tische Modell 65

5.2. Das Fliessbild des Simulationsprogramms 70

5.3. Das vollständige Simulationsprogramm 73

5.4. Die Resultate der Simulation 77

5.4.1. Dia Geschuindigkeits-Profile 77

5.4.2. Die Konzentrations-Profile 81

5.4.3. Diskussion der Resultate der Simulation

der Geschuindigkeits- und Konzentrations-

Profile 82

Zusammenfassung 84

Symbolverzeichnis 85

Literaturverzeichnis

1

1. EINLEITUNG

Aus Gründen der Rentabilität ist man immer häufiger gezwungen,

die Projektierung und Dimensionierung von chemischen Grossreak¬

toren möglichst rasch durchzuführen. Ueil das Aufstellen und

Testen von Pilot-Anlagen, abgesehen vom finanziellen Aufwand,

sehr viel Zeit beansprucht, während der die Grossanlage noch

nichts produziert, versucht man die Pilot-Anlagen zu umgehen

und direkt den Grossreaktor zu planen und in Betrieb zu nehmen.

Das ist jedoch nur möglich, wenn man die physikalischen und che

mischen Vorgänge in den betreffenden Reaktoren sehr genau kennt

und mit genügender Sicherheit vorausberechnen kann. Heterogene

chemische Reaktionen, bei denen keine starken Vereinfachungender Vorgänge angenommen werden können, gehören meistens zu den

Fällen, in denen die Extrapolation von kleinen auf grosse Reak¬

toren enorme Schwierigkeiten bereiten. Sobald nämlich turbulen¬

te Strömungsphänomene den Ablauf der Reaktionen beeinflussen,wird die Berechnung entweder sehr aufwendig oder ungenau. Zudem

ist es aber gerade bei heterogenen Reaktionen wichtig, dass die

Medien turbulent strömen, da dadurch der Umsatz pro Reaktorvo¬

lumen erheblich gesteigert werden kann.

Heterogene Reaktionen, deren Geschuindigkeitskonstante nicht al

unendlich gross angesehen werden darf, bei denen einer der Aus¬

gangsstoffe aus der anderen Phase stammt und die in der lamina¬

ren Unterschicht ablaufen, scheinen für die Berechnung beson¬

ders unzugänglich zu sein. Aus diesem Grunde wurde in dieser

Arbeit versucht, eine aus der Hydrodynamik eigentlich schon

lange bekannte Methode der Beschreibung der turbulenten Aus¬

tauschvorgänge zur Lösung solcher Probleme zu verwenden.

Das Ziel dieser Arbeit bestand in der experimentellen Untersu¬

chung und mathematischen Beschreibung der Stofftransport-Vor-

gänge in einer definierten turbulenten Strömung. Dabei ergab

2

sich die Notuendigkeit, eine Apparatur zur Erzeugung einer sol¬

chen Strömung zu entwerfen und anschliessend in dieser Appara¬

tur die Konzentrations- und Strömungs-Profile zu messen, um da¬

raus die turbulenten Austausch-Vorgänge bestimmen zu können,

Es uurde alsdann eine mathematische Funktion gesucht, mit deren

Hilfe sowohl die Strömungs-, als auch die Konzentrations-Profi¬

le in dieser Apparatur berechnet uerden konnten.

3

THEORETISCHE GRUNDLAGEN

2.0. Allgemeins Voraussetzung

In dieser Arbeit uird immer vorausgesetzt, dass sämtliche Vor¬

gänge stationär, also unabhängig von der Zeit sind. Zudem wird

angenommen, dass sowohl die Strö'mungs- als auch die Konzentra¬

tions-Profile vollständig ausgebildet sind. Im Ueiteren uird

auch immer angenommen, dass die Hauptströmungsrichtung parallel

zur begrenzenden Uand verlaufe.

2.1. Hydrodynamik

2.1.1. Die laminare Strömung

Eine laminare Strömung zeichnet sich dadurch aus, dass an jedem

Ort zu jeder Zeit die Strömungsrichtung genau definiert ist.

Es tritt keine Querbeuegung von Uirbelballen auf. Im allgemei¬

nen können die laminaren Strömungsprofile mathematisch exakt

berechnet werden, obuohl das nicht immer einfach ist.

Die Schubspannungen t lassen sich mit der einfachen Beziehung

(2.1)T(y) = n.<Ü7>y y

berechnen. Die Schubspannung T(y) ist ein Mass für den im Ab¬

stand y senkrecht von der Uand ausgetauschten Impuls.

2.1.2. Die turbulente Strömung

Die turbulente Strömung uird im allgemeinen in drei Bereiche

unterteilt. Die Strömung in Uandnähe uird als laminare Unter¬

schicht bezeichnet (Bereich I, Figur 2.1). Einen schmalen daran

4

anschliessenden Bereich II (Figur 2.1) nennt man das Uebergans-

gebiet. Der Rest der Strömung heisst die turbulente Kernströ¬

mung. Diese entspricht dem Bereich III in Figur 2.1. In der

laminaren Unterschicht treten keine starken Uirbel auf, sie

hat also vorwiegend laminaren Charakter. In der Kernströmung

bestimmen die Uirbel die Eigenschaften der Strömung.

Im Uebergangsgebict sind demzufolge beide Strömungsarten gleich¬

zeitig uirksam. Die Abgrenzung der drei Bereiche kann in geuis-

sen Grenzen willkürlich erfolgen, uas auf Seite 7 gezeigt

uird.

u = Geschuindigkeitskomponenteparallel zur Uand

Abstand senkrecht

von der Uand

Figur 2.1 : Das Geschuindigkeitsprofil

I Laminare Unterschicht

II UebergangsgebietIII Turbulente' Kernströmung

5

In der turbulenten Strömung kann man nur Aussagen über den

zeitlichne Mittelwert einer messbaren Grösse machen. Der Grund

dafür liegt in der völlig statistisch verteilten Beuegung von

Uirbeln in der Strömung. Dabei ändern sämtliche Grössen, die

einen Uirbel charakterisieren können, innerhalb geuisser Gren¬

zen ständig. Die Hydrodynamik hat bereits in den Jahren 1920-

1930 aus theoretischen Ueberlegungen und einfachen Messungen

beachtliche Schlüsse auf die Beuegung der Uirbel gezogen. Die¬

se Erkenntnisse sind auch heute noch sehr uertvoll, doch die

genaue Erfassung scheint extrem schuierig zu sein, da bisher

noch keine allgemeingültigen und ingenieurmässig anwendbaren

Gesetzmässigkeiten aufgestellt werden konnten.

Im Rahmen dieser Arbeit wird daher nur auf eine halbempirische

Methode eingegangen, die relativ leicht anzuwenden ist. dann

kann sich die Beuegung der Uirbel sehr vereinfacht so vor¬

stellen, dass diese, uenn sie an einem Ort einmal entstanden

sind, eine extrem rasche Broun'sche Beuegung nach allen Rich¬

tungen ausführen und sich auf dem Ueg successive mit der umge¬

benden Flüssigkeit vermischen. Durch diesen Vorgang uird also

durch die Uirbel, im Vergleich zur laminaren Strömung mit glei¬

chem Geschuindigkeitsgradienten, zusätzlicher Impuls transpor¬

tiert. Dieser Tatsache uird Rechnung getragen, indem man Glei¬

chung 2.1 durch die Impulsaustauschgrösse A ergänzt.

lam+

turb_ K

dy+

Hdy

<"*>#(2.2)

Die hier vorausgesetzte Analogie zwischen molekularem und

turbulentem Impulstransport kann nach R o t t a (31) vom

theoretischen Standpunkt aus nur mit Einschränkungen vertreten

werden.

6

Im Gegensatz zur Viskosität \i ist die Austauschgrösse A eine

Funktion des Ortes in der Strömung Bei ebenen Strömungen

uurde festgestellt, dass die Funktion A nur uon der Re-Zahl

abhängt. Zudem scheint die Funktion A/ll.ri nach R e i -

c h a r d t (1, 7) mindestens für ebene Strömungen nicht ein¬

mal mehr uon der Re-Zahl abhängig zu sein. Das heisst also,

dass die Funktion H/\i.r\ = f(l) zum Beispiel für die Kanal-

und Rohr-Strömung für einen begrenzten Bereich der Re-Zahl

allgemeine Gültigkeit hat und nur uom normierten Uandabstand

abhängig ist. Die Grössen T| und r) sind definiert als

und

u* . yo 'm

(2.3)

Der Index m weist auf die Mitte der Strömung (z.B. Symetrie-

achse des Rohres) hin.

Dabei gilt

us = VT0/p' °dE T = U* . U* .P

O O Or (2.4)

Der Index o bedeutet, dass dieser Uert an der Uand gemessen

wurde.

Clan kann Gleichung (2.2) durch Erweitern anders schreiben

du_

T

dy H + A

VT/(T0.lO1 + A/H

(2.5)

Durch Einsetzen des zweiten Teils der Gleichung (2.4) und

Umformen erhält man:

d± du/uSdn

-

t/t

dy-u*/v ~ä7i* (2.6)

7

Die Grösse u/u* uird mit <|> bezeichnet und entspricht einer

Normierung der Geschwindigkeit u, die aus den Ueberlegungen,

die zum universellen Geschuindigkeitsgesetz (Figur 2.2) führ¬

ten, übernommen uurden.

= u/u* (2.7)

Durch Separieren der Variabeln und Integrieren erhält man das

normierte Geschuindigkeitsprofil1

t/t

1 + IJA/^.TIJdl (2.8)

Da die Schubspannungsgeschuindigkeit u* und die kinematische

Viskosität für ein definiertes System Konstanten sind, kann

die Funktion $ = f(l) durch lineare Koordinatentransformation

in die Funktion u = f(y) umgewandelt uerden.

In Gleichung 2.8 ist zu beachten, dass souohl t (siehe z.B.

Bird (6)) als auch A/n.1 (siehe Reichardt (23,

24), Deissler (12), Schlichting (39))

Funktionen des normierten Uandabstandes ri sind. Die Grösse rim

bzu. u* ist mindestens für geometrisch ähnliche Strömungen

eine stetige Funktion der Re-Zahl ( Reichardt (25);

vergleiche auch Figur 4.7). Falls also die beiden Funktionen

und A/n.1 und die Grösse r\ bekannt sind, kann das Geschuin¬

digkeitsprof il berechnet uerden. Durch geeignete Uahl der Funk¬

tion A/(i.n = f(T|) konnte das universelle Geschuindigkeitspro-

fil (Figur 2.2) sehr gut mathematisch beschrieben uerden

(Deissler (12), Reichardt (29)). Nun kann

man die Dicke 6 der laminaren Grenzschicht definieren. Diese

erstreckt sich von der Uand bis zu dem Punkt, in dem die Funk¬

tion A einen geuissen Bruchteil (z.B. 1%) der Viskosität \i

erreicht hat.

B

Eine andere halbempirische Methode zur Bestimmung der Geschuin-

digkeitsprofile in geraden Rohren und Kanälen arbeitet mit dem

sogennanten logarithmischen oder universellen Geschuindigkeits-

profil. Die Methode uird von Schlichting (37) und

R o t t a (30) besprochen, flit diesem Verfahren können die

Geschuindigkeitsprofile mit guter Näherung ohne den Umueg über

die Integration von Differentialgleichungen berechnet uerden.

Das logarithmische Geschuindigkeitsgesetz beschränkt sich ei¬

gentlich nur auf die Beschreibung des vollständig turbulenten

Strömungsteils. Nach P r a n d t 1 gilt im turbulent strömen¬

den Gebiet in Uandnähe:

P.K2 Idul

,y ' IH7I4üdy

(2.9)

Hit der Schubspannungsgeschuindigkeit u* ausgedrückt also

u* = K. y.-r-

o ' dy(2.10)

Durch Separieren der l/ariabeln und Integrieren erhält man

(2.11)

und daraus

Ü* =

k(ln ^-T2 - In B) =

i (lnti - In B) (2.12)

u = — In y + C

Die exakte Herleitung uird von Schlichting (36)

ausführlich beschrieben. Experimentell uurden folgende Zahluer-

te gefunden:

k = 0.4 B = 0.111 (2.13)

Diese Zahluerte uurden in geraden Kanal- und Rohrströmungen

gemessen.

9

Das logarithmische Gesetz lautet also in der endgültigen Form:

'^ü^ = 5.75 log r) + 5.5 (2.14)o

wobei gilt

1 = u*. y/v (2.15)

Für den laminaren Teil der Strömung gilt:

oder u*2 =v^ (2>i7)

Durch Umformen und Integrieren erhält man

u*(2.18)

Für das Uebergangsgebiet muss eine Funktion gefunden werden,

die die beiden Gleichungen 2.14 und 2.18 zu überbrücken vermag.

Dies wurde von Reichardt (27), Deissler (12)

und Bird (8) beschrieben. Durch Auswerten einer beachtli¬

chen Zahl von sehr genau gemessenen Geschwindigkeitsprofilen

in geraden Rohr- und Kanalströmungen konnte ein allgemeingül¬

tiges Gesetz erhalten werden. Die graphische Darstellung des

mit u* und v dimensionslos gemachten Uandabstandes ergibt näm-o

3 3

lieh für alle Messungen denselben Kurvenzug. Dieser wurde in

Figur 2.2 wiedergegeben und heisst universelles Geschwindig¬

keitsgesetz. Die Figur 2.2 wurde von Schlichting

(38) übernommen. Uie man dort sehen kann, ist die Abweichung

der nesswerte vom universellen Geschwindigkeitsgesetz erstaun¬

lich klein.

10

Figur 2.2 : Das universelle Geschuindigkeitsgesetz

u/u*

turbulent

(Wirbel)

Gl. 2.14

i 1—>

7 10 20 40 70 100 r\ = u*.y/v

Uie in Figur 2.2 angedeutet uurde, kann man das universelle

Geschuindigkeitsgesetz, bis auf das Uebergangsgebiet mathema¬

tisch gut beschreiben. Genauere Angaben folgen in Abschnitt

2.5.

2.2. Stofftransport

2.2.1. Der Stofftransport in der laminaren Strömung

Der Stofftransport senkrecht zur Uand hin kann nur durch Diffu¬

sion erfolgen, sofern nicht eine zusätzliche Kraft eine Konvek-

tion erzeugt. Demzufolge gilt hier das 1. Fick'sche Gesetz

nde

q= D

dy (2.19)

2.2.2. Der Stofftransport in der turbulenten Strömung

Hier kann man uieder genau gleich vorgehen, uie bei der Bespre-

11

chung der turbulenten Strömung (Kap. 2.1.2). Die grundsätzli¬

chen Phänomene sind nämlich dieselben. Ein turbulenter Uirbel

der quer zur Strömung uandert, und sich successive mit seiner

Umgebung vermischt, transportiert in gleichem Mass Impuls als

auch Materie. Konzentrationsunterschiede werden also durch

starke Uirbelbeuegung sehr rasch ausgeglichen. Gleichung 2.2

kann deshalb direkt für die Beschreibung des Konzentrationspro¬

fils veruendet uerden, indem man die Terme, die sich auf den

Impulstransport beziehen, durch Analoge, die sich auf den Stoff

transport beziehen, ersetzt. Die Analogie zuischen Impuls- und

Stoff-Transport durch die Uirbel ist hier sicher auch vom theo¬

retischen Standpunkt aus gerechtfertigt, in Gegensatz zur Ana¬

logie zuischen molekularen und turbulenten Austauschvorgängen.

Deshalb setzt man, uie Deissler (10) das klar darstell

_de A . de /n A\de

Dïï7+ p ïï7= (D + pW (2.20)

Daraus erhält man durch Erweitern

v /1 A _\dc

1 =

Sc" ^ +IT Sc>d7 (2.21)

und

dy

q/D1 + Sc .A/n i + sc .t|m.(A/|i.nni)

(2.22)

Mit dieser Gleichung ist es möglich, das Konzentrationsprofil

zu berechnen. Die Funktion A/ji ist hier, uegen der Analogie

zuischen Impuls- und Stoff-Transport, genau die gleiche uie sie

für die Berechnung der Geschuindigkeitsprofile veruendet uurde.

Die Gleichung 2.22 gibt nun die Möglichkeit, die Diffusions¬

grenzschicht neu zu definieren. Diese erstreckt sich von der

festen Uand bis dorthin, uo die Grösse A zum Beispiel 1% des

Uertes n/Sc erreicht (vergleiche mit S. 7 ). Uie im Folgenden

gezeigt uird, kann man nachueisen, dass der Zusammenhang gilt:

12

»u-y^.•ôc= 6c-Sc

Vk(2.23)

Hier ist 6 die Dicke der laminaren Grenzschicht. 6 die Dickeu '

c

der Diffusions -Grenzschicht, Sc die Schmidt- Zahl und k

ist eine Zahl zwischen 2 und 4. Für wandnahe G ebiete gilt

(Reichardt (27), Deissler (11), Die th (47))

A/(i = a.ym

und Sc.A/n = Sc.a.y"1

Diese Funktionen wurden in Figur 2.3 dargestellt.

(n«y<6u)

(O^y <6c)

(2.24)

A p

Figur 2.3 :

Darstellung des

Zusammenhangszwischen 6 und

6c

Bei der Berechnung der Geschwindigkeitsprofile erscheint in

Gleichung 2.5 der Ausdruck 1 + A/l1, beim Konzentrationsprofil

dagegen 1+ Sc.A/n (z.B. Gleichung 2.22). In den Uandabständen

y bzw y (siehe Figur 2.3) ist der relative Anteil der turbu¬

lenten gegenüber den laminaren Vorgängen beim Konzentrations¬

und beim Geschwindigkeits-Profil gleich, sofern Sc.A/(i(y ) =

A/V(yu) uird.

13

Durch die Definitionen von

und y = 6'u u

erhalten wir aus Gleichung 2.24:

u= 6c'Sc

oder 6 = 6.

u c yi7 = 6 .Sc1/" (2.25)

Aus einem V/ergleich der Gleichungen 2.25 und 2.23 ergibt sich

sofort k = m. Die Genauigkeit der Beziehung 2.25 ist abhängig

von der Definition von 6 und 6,

da die Funktion A/u nur bisu c

zu einem bestimmten Uandabstand y durch die Gleichung 2.24

approximiert werden kann. Man sieht auch deutlich, dass die

Diffusionsgrenzschicht bei hohen Sc-Zahlen uesentlich kleiner

als die laminare Grenzschicht ist, da m grösser als Eins ist.

Aus den meisten, in der Literatur beschriebenen Messungen von

Uärme- und Stoff-Transport hat sich folgende Relation ergeben:

Sh = a.Re .Sc (2.26)

Hier bedeuten Sh, Re und Sc die dimensionslosen Zahlen Sheruood,

Reynolds und Schmidt. Die Werte für a, b und d wurden durch

Korrelation von Versuchsergebnissen festgelegt. Im folgenden

soll gezeigt werden, dass d in Gleichung 2.26 gleich l/m in

Gleichung 2.25 sein muss.

Die Sh-Zahl ist definiert als

Sh =-ß^ (2.27)

14

wobei p so definiert ist:

q =ß(cm

- c )n r v m o(2.28)

L ist die charakteristische Länge des Systems und D der Diffu¬

sionskoeffizient. Beim Uergleich des ersten Fick'schen Gesetzes

(Gleichung 2.19) mit Gleichung 2.28 entspricht ß

' = 1 (2.29)

D ist hier uieder die Diffusionskonstante und 6 ist die Dickec

der Diffusions-Grenzschicht. Aus Gleichung 2.26, 2.27 und 2.29

erhält man also

c.D.2h 2h

pb

cd

5n = t ft = t~ = a.Re .Sco . u oc c

Durch Einsetzen von Gleichung 2.25 erhält man:

(2.30)

2hD

bc

dc -l/m

— = a.Re .Sc .Sc

6u(2.31)

Da aber 6 von Sc unabhängig sein muss, ist l/m wirklich gleich

2.3. Die chemische Hydrodynamik

2.3.1. Reine Stofftransport-Problème

Die Frank-Kamenetzkii (16) erklärt, kann man

aus den Messungen von Stofftransport-Uorgängen sehr viel Infor¬

mation über die Art des Stoff- und Impuls-Transportes durch die

Uirbel in sehr kleinen Uandabständen erhalten. Dazu ist es aber

notwendig, bei gleichbleibender Re-Zahl dieselben Versuche bei

variabler Sc-Zahl durchzuführen. Bei gleichbleibender Re-Zahl

bleibt bekanntlich die Dicke 6 der laminaren Grenzschicht

15

konstant. Durch die Veränderung der Sc-Zahl uird also nur die

Dicke 6 der Diffusions-Grenzschicht verändert. Durch Hessrei-c

hen des Stofftransportes an die Uand bei verschiedenen Kombina¬

tionen von Re- und Sc-Zahlen kann, bei sehr sorgfältiger Durch¬

führung, die Festlegung der Zahl m in Gleichung 2.25 erfolgen.

Gleichzeitig könnten die Hydrodynamiker daraus wichtige Infor¬

mationen über die Vorgänge in unmittelbarer Uandnähe der Strö¬

mung erhalten, die mit andern Methoden nur sehr viel schwieri¬

ger zugänglich sind. Der Vollständigkeit halber sei hier er¬

wähnt, dass Stofftransportmessungen bei Sc-Zahlen zwischen

1000 und 5000 in grosser Zahl veröffentlicht wurden, dass aber

Literaturstellen mit noch höheren Sc-Zahlen seltener sind. Im

Ueiteren erlaubt die genaue Kenntnis des Stofftransportes auch

die wesentlich zuverlässigere Beschreibung von chemischen Reak¬

tionen, die innerhalb der laminaren Grenzschicht ablaufen und

nicht als unendlich rasch angesehen werden dürfen. In der Ar¬

beit von Astarita (2,3) wird erklärt, dass in diesen

Fällen die Hydrodynamik der Strömungen berücksichtigt werden

muss.

2.3.2. Kombinierte Probleme von Stofftransport und chemischer

Kinetik

Bei einem Vergleich von zwei Reaktionen, die in der laminaren

Grenzschicht ablaufen, wobei die eine relativ langsam, die an¬

dere aber unendlich rasch sein soll, sieht man, dass bei der

langsamen Reaktion die für die Berechnung notwendigen Randbe¬

dingungen schwieriger zu definieren sind als bei der raschen.

Dies zeigt Figur 2.4.

Uie Astarita (2) zeigt, kann man durch Abschätzen von

einfach zu berechnenden Grössen und deren Vergleich schon Re¬

sultate erhalten, die mindestens grössenordnungsmässig mit Ver¬

suchergebnissen übereinstimmen. Ueberall dort, wo die Hydro¬

dynamischen Gegebenheiten der Strömung unbekannt sind, wird

16

man auf solche Abschätzungen angewiesen sein. Im Gegensatz dazu

kann man bei gutbekannten Strömungsuerhältnissen mit Hilfe der

halbtheoretischen Grundlagen der Kapitel 2.1 und 2.2 uesentlich

genauere Resultate auch für Systeme erhalten, die nicht durch

zusätzliche Bedingungen auf klassische Plodellfälle zurückge¬

führt uerden können.

A A.B

Figur 2.4.a :

Das Bild zeigt eine sehr

rasche Reaktion, bei der

die Dicke der Reaktions¬

zone sehr klein ist und

bei y = y liegt.

A a.b

Figur 2.4.b :

Das Bild zeigt eine uesen¬

tlich langsamere Reaktion,

bei der die Dicke der Reak¬

tionszone gleich

rr2- y . ist.

'rl

17

2.4. Herleitung einer Funktion zur

Berechnung der Geschwindig-

keitsprofile in der gekrümmten

Couette-Strömung

Die Definition der gekrümmten Couette-Strömung erfolgt in Kapi¬

tel 3.4. Uie in Kapitel 2.1.2 dargelegt uurde, kann für eine

gerade, symetrische Strömung das universelle Geschwindigkeits-

profil mit guter Genauigkeit angewandt werden

r/nd_£ "'o

dr|"

1 + A/V

Dabei gelten folgende Definitionen:

uo = yT0/p" » * = U/US » n= y-uS/v

(2.32)

(2.33)

Die Funktion A/|i kann aus der, in gewissen Grenzen, allgemein¬gültigen Funktion A/u.n durch Multiplikation mit 1= r 'm m

ym-uSA'm o'

erzeugt werden. Dieses Gesetz wurde für ebene Strömungen her¬

geleitet.

Bei der Übertragung dieses Gesetzes auf die gekrümmte Couette-

Strömung taucht die Frage nach der Definition der Grösse u*33

o

auf. Es gibt zwei vernünftig scheinende Definitionen, die sich

aber widersprechen. Die erste Definition

u*^) = konst = j/Toi/p,und u*(na) = konst= ]/Toa/P"(2.34)

basiert auf der direkten Uebertragung der Definition uon u* in

ebenen auf gekrümmte Strömungen. Die Indizes i und a beziehen

sich auf den inneren und äusseren Zylinder. Durch diese zwei¬

teilige Definition wird aber eine der Kontinuität der Vorgän¬

ge widersprechende Unterteilung vorgenommen. Aus diesem Grunde

18

uurde eine zweite Definitionsmöglichkeit untersucht:

u*(y) = ]/T(y)/p' (2.35)

Die Grösse u*(y) uürde dadurch von der einen Uand zur anderen

kontinuerlich ändern, uas auf den ersten Blick vernünftig

scheint. Eine solche Definition kann jedoch nur für die gerade

und die gekrümmte Couette-Strömung richtig sein, da bei der

Rohr- und der Kanal-Strömung im Zentrum der Strömung die Schub-

spannung t gleich Null uird und <b in diesem Fall unendlich

gross uürde.

Um die Verteilung der Schubspannung t in der Strömung berechnen

zu können, kann man die laminare Strömung untersuchen. Die Lö¬

sung der Navier-Stokes-Gleichung für die laminare gekrümmte

Couette-Strömung lautet:

u = a''r + T- (2.36)

und deshalb auch

4ü- ». kl

dr- a

2r

(2.37)

Für die Konstanten a' und b1 müssen die Uerte

2 2u.r-u..r. r.r.u u.

a. =_§_§ ^_i und b.0. -|-|(-a - -i) (2.38)

r - r. r -r. a ia l ai

eingesetzt uerden. Diese Angaben uurden von Schlich¬

tin g (33) und U e n d t (44) übernommen. Die Verteilung

der Schubspannung t in dieser Strömung gehorcht dem Gesetz

t.r = konstant (2.39)

19

Die Herleitung dieses Ausdrucks uird von U e n d t (45) und

Bird (7) beschrieben. Nach U s n d t (45) lautet der Zu¬

sammenhang zwischen der Schubspannung t und der Strömungsge¬

schwindigkeit u:

Hdu

dr-) (2.40)

Dieser Ausdruck kann in einen der Gleichung 2.2 entsprechenden

umgewandelt werden, indem man zuerst die turbulente Austausch-

grösse A einführt

t= (H + A) (du

dr-)r'

(2.41)

Durch Umformen erhält man einen Ausdruck der der Gleichung 2.5

entspricht

du_

d_u__

t/|j ij

dr"

dy 1 + A/|i+

r

Der Zusammenhang zwischen r und y lautet

:. + y. =

(2.42)

(2.43)

Im folgenden Abschnitt soll die Anwendung der Definitionsglei¬

chung 2.35 besprochen werden. Für die Berechnung der Geschuin-

digkeitsprofile uird wieder die Gleichung 2.42 verwendet. Diese

kann mit Gleichung 2.35 umgeformt werden zu

du_

u*.u*/v _Udy

=

1 + A/n+

r(2.44)

Daraus erhält man durch Multiplikation mit v/u*^ auf beiden Seiten

(2.45)d±

_

du/u* 1 +T

di^ dy±.u*/v 1 + 1m(A/M.nm) r.u*/v

20

für die Umgebung des inneren Zylinders und

1d<l>_

du/u*

d1a"

dya.u*/v 1 + %WV'\)"

r'u*/v(2.46)

für den äusseren Teil der Strömung.

Um die Stetigkeit der Kurve zu gewährleisten muss hier

y.'im âm ym (ra - r.)/2

gesetzt uerden, um den Uert n

n = y .u*/v

'm 'm '

(2.47)

(2.48)

zu berechnen. Es sei hier kurz uiederholt, dass in diesem Fall

u* nach den Gleichungen 2.35 und 2.39 vom Uandabstand abhängigist. Um die Profile berechnen zu können muss nur noch die Funk¬

tion fl/li.ii festgelegt uerden.

2.5. Festlegung der Funktion zur

Beschreibung der turbulenten

Austauschgrösse

Reichardt (28) stellt die Funktion A/ji .n für eine

Kanalströmung durch zuei Ausdrücke dar, um die Plessuerte zu

beschreiben. Gleichung 2.49 gilt in unmittelbarer Uandnähe und

uurde aus theoretischen Gründen so geuählt, dass A/(i proportio¬

nal zur dritten Potenz des Uandabstandes zunimmt (vergleiche

Gleichung 2.24).

A/ji = 0.4 (1-1,. tanh-3-) (2.49)

21

Die Zerlegung des tanh x in eine Potenzreihe ergibt nämlich

tanh x = x - x /3 + 2x /15 -....

Der Uert H.uurde zu tu = 11 festgelegt, um die Uebereinstimmungmit dem logarithmischen Uandgesetz (Gleichung 2.14) zu erreichen.

Für die turbulente Kernströmung uurde die Gleichung

A/n.nm = V- (°-5 + (ïï)2)^1 " <ïï>2> (2.50)

aufgrund der Messresultate aufgestellt, in der h die halbe Kanal¬

höhe und Z der Abstand von der Kanalmitte bedeuten. Zur Ver¬

deutlichung uurden diese Symbole in Figur 2.5 sinngemäss einge¬

zeichnet

2h

I« 2h »I

Figur 2.5 : Definition der Koordinaten

Deissler (12) leitet auch eine zueiteilige Formel für

die Austauschgrösse her, die besonders bei Rohrströmungen rich¬

tig ist

A/n = n2.4>.T](l - exp( - n2.<t>.l)) (2.51)

Dieser Ausdruck entspricht einer Zunahme der Austauschgrösse

mit der uierten Potenz des Uandabstandes. Um die experimentellen

Ergebnisse optimal beschreiben zu können, uurde n = 0.124 ge¬

setzt. 4> bedeutet hier uieder die mit der Schubspannungsgeschuin-

digkeit u* normierte Geschuindigkeit. Deissler (12)

22

fand diesen Ausdruck aufgrund weitgehend theoretischer Ueber-

legungen. Ausserhalb eines normierten Uandabstandes n = 26 uird

direkt das leicht abgewandelte logarithmische Geschuindigkeits-

gesetz verwendet:

= *1 +Ö736

ln16 (2-52)

Hier ist <|>, gleich dem Uert von <|> an der Stelle 1 = 26.

In Schlichting (39) findet man die turbulente Aus-

tauschgrösse für grosse Abstände von der Rohrwand durch einen

Kurvenzug dargestellt, der wesentlich stärkere Krümmungen auf¬

weist als der Gleichung 2.54 entspricht, im Uebrigen aber die¬

selben Charakteristiken zeigt uie bei der Kanalströmung.

Einen grundsätzlich anderen Verlauf zeigt jedoch die von

Reichardt (22) in der geraden Couette-Strömung gemesse¬

ne Verteilung der turbulenten Austauschgrösse:

A/|i.t|m = 0.2(1 - (|j)2) (2.53)

Die hier verwendeten Symbole sind gleich definiert uie in Glei¬

chung 2.5U. Die Grösse A/(i.T] in Gleichung 2.53 weist in der

Kanalmitte ein Maximum auf. Diese Gleichung gilt auch wieder

nur für grössere Uandabstände.

Zusammenfassend kann also festgestellt werden, dass das Verhal¬

ten des turbulenten Austausches in sehr kleinen Uandabständen

nicht als gesichert betrachtet werden kann. Uie die experimen¬

tellen Ergebnisse in der Literatur zeigen, nimmt er etwa mit

der dritten oder vierten Potenz des Uandabstandes zu. Anderer¬

seits scheint der Verlauf in der Mitte der Strömung einen Zu¬

sammenhang mit der Verteilung der Schubspannung aufzuweisen.

Uie Reichardt (22) erklärt, erreicht die Austausch¬

grösse ihr Maximum in der Mitte der Strömung, in all jenen

23

Fällen, in denen die Schubspannung dort einen endlichen Betrag

aufweist.

Figur 2.6 :

Verlauf der normier¬

ten Austauschgrössein verschiedenen

Strömungen :

1 Gerade Couette-

Strömung (GL 2.57)

2 Rohrströmung(Schlichting (39))

3 Gerade Kanalströ¬

mung (Gl. 2.54)

1.0 yi/yn

Aus dem in diesem Abschnitt bisher Erwähnten kann geschlossen

uerden, dass die gesuchte Funktion folgende Bedingungen zu er¬

füllen hat:

1. In der Hitte der Strömung sollte sie ein Maximum aufweisen

und stetig sein.

2. Im vollständig turbulenten Teil der Strömung sollte die

normierte Funktion A/ji.t| für alle Versuchsbedingungen

gleich und nur von der Variabein 1/1 abhängig sein.

3. In Uandnähe sollte die Funktion A/n ebenfalls für alle

Versuchsbedingungen gleich sein, jedoch nur von der Varia¬

bein r| abhängen.

24

4. Die Funktion A/|i sollte in Uandnähe durch die Gleichung

2.24 beschrieben uerden können, uobei der Exponent m aus

den Ergebnissen der Messung des Stofftransportes (siehe

Figuren 4.10-12) berechnet uerden kann.

Ausgehend uon diesen Feststellungen ergibt sich eine Möglich¬

keit zur Beschreibung der gesuchten Funktion:

a/h = fi(n).(i - ftr) + nm.f2(Vnm).ftI (2.53)

In dieser Gleichung muss die Uebergangsfunktion f. so gewählt

uerden, dass bei kleinen Uandabständen gilt:

'trA/fi = fl(T)) uobei 0 ^ ^ <. n <

und in der Kernströmung

a/h = nm . f2(n/nm) uobei \T^^ < im

(2.54)

(2.55)

Für die Funktion f2 kann dar Ausdruck uon Gleichung 2.50 oder

2.53, uährend für fl die Beziehungen 2.49, 2.51 oder entspre¬

chende eingesetzt uerden.

25

U A H L DES STROEMUNGS SYSTEMS

In diesem Kapitel sollen die verschiedenen Strömungs-Systeme

auf ihre Eignung für die geplanten Versuche untersucht werden.

Bei diesen Versuchen uar vorgesehen:

a) Das turbulente Strömungsprofil, uie dies in Kapital 4.2.1

beschrieben ist zu messen.

b) Den Stofftransport von nur einer Komponente elektrochemisch,

nach der in Kapitel 4.3 erklärten Plethode, zu messen.

c) Bei später durchzuführenden Versuchen sollte eine einstufige

chemische Reaktion in der laminaren Unterschicht in der¬

selben Apparatur untersucht uerden. Zu diesem Zueck sollte

die Uand der Apparatur durch eine poröse Membrane ersetzt

uerden, durch die die zueite Reaktionskomponente gepresst

uerden kann. Dadurch könnte der Lösevorgang von kristal¬

lisierten Ausgangsstoffen einer Reaktion simuliert uerden.

3.1. Die Rohrströmung

Die Rohrströmung uurde bisher in jeder Beziehung am genauesten

untersucht. Man darf behaupten, dass die Hydrodynamik mit der

Untersuchung der Strömungsvorgänge im geraden Rohr mit rundem

Querschnitt begonnen hat. Auch die turbulente Austauschgrösse

uurde in dieser Strömung eingehend untersucht. Das universelle

Geschuindigkeitsgesetz uurde auf Grund dieser Messungen für

die Rohrströmung hergeleitet. Neben diesen sicher grossen Vor¬

teilen sind aber etliche Nachteile zu eruähnen. Der Druckab¬

fall längs der Rohrachse hätte zur Folge, dass der Druckunter¬

schied längs der porösen Membrane nur sehr schuer konstant zu

halten uäre. Dadurch uäre der Stofftransport durch die poröse

Membrane schuer zu beschreiben. Auch bei der Messung des

26

elektrochemischen Stofftransportes entstünden unter Umständen

Schuierigkeiten, ueil die elektrischen Feldlinien nicht gerade

uären. Auch die Messung der Geschuindigkeitsprofile mit der in

Kapitel 4.2.1 beschriebenen PlGthode uäre nicht problemlos.

Die Resultate der hydrodynamischen Untersuchungen findet man

zum grössten Teil von Schlichtung (32) zusammenge-

fasst. Einen Ueberblick über eine grosse Zahl von Stofftrans-

port-flessungen, zum Teil gekoppelt mit chemischen Reaktionen,

wird uon U i c k e (46) und Deissler (13) gegeben.

3.2. Die gerade rechteckige Kanal¬

strömung

Diese Strömung ist uom hydrodynamischen Standpunkt aus, uie die

Rohrströmung, von L a u f e r (18) und Reichardt

(26) gründlich untersucht uorden. Es muss jedoch festgestellt

werden, dass die Strömung vom Verhältnis von Breite zu Höhe des

Kanalquerschnittes abhängig ist. Die Randeffekte, die sich von

den rechtwinkligen Ecken der Uände her bis in die Mitte der

Strömung ausbreiten, können erst bei sehr flachen Kanälen ver¬

nachlässigt uerden. Im V/ergleich zur Rohrströmung benötigt man

also in diesem System eine uesentlich grössere Pumpleistung,

um dieselbe Re-Zahl uie dort zu erreichen. Zu den Nachteilen

einer solchen Apparatur ist das im Verhältnis zur Austausch¬

fläche grosse Flüssigkeitsvolumen zu zählen, das sich bei der

Untersuchung der geplanten heterogenen Reaktion darin äussert,

dass die zu messenden Konzentrationen sehr klein und die Feh¬

ler der Resultate dementsprechend gross würden. Dafür ist die

Bestimmung der Geschuindigkeitsprofile und die Anordnung der

Elektroden hier einfach. Die Lage der Austauschflächen für den

Stofftransport ist jedoch nicht beliebig wählbar, da die oben

erwähnten Randeffekte sonst zu stark stören. Solche Ueberle-

gungen uerden von L a u f e r (19) und Schlichting

27

(40) erwähnt. Im übrigen tritt auch hier das Problem der Druck¬

differenzen längs einer porösen Uand des Kanals auf. Diese Ap¬

paratur bietet dagegen die äusserst interessante Möglichkeit,

dass das Konzentrationsprofil zum Beispiel mit einem Laser-

Interferometer genau ausgemessen uerden könnte.

3.3. Die gerade Couette-Strömung

Diese Strömung kann in einer Apparatur erzeugt uerden, die

ebenfalls einen Querschnitt zeigt, der einem flachen Rechteck

entspricht. Dabei können sich beide oder nur eine der grossen

Platten bewegen. Die Strömung des Mediums uird in dieser Appa¬

ratur nur durch die beuegte Uand aufrecht erhalten. Um diese

Uand genügend schnell und lange beuegen zu können, muss sie

aus einem endlosen flexiblen Material bestehen. Eine flexible

beuegte Uand hat aber den grossen Nachteil, dass sie sehr

leicht zu oszillieren beginnt, uas auch Reichardt

(20) einige Mühe bereitet hat. Reichardt hat die

Verteilung der turbulenten Austauschgrösse in der Strömung ge¬

messen. Der Grund, ueshalb diese Strömungsart genau studiert

uurde, besteht darin, dass hier in Strömungsrichtung kein

Druckgradient auftritt, uas bei der Veruendung einer porösen

Austauschfläche ein geualtiger Vorteil ist. Die Anordnung der

Elektroden für die elektrochemische Messung des Stofftranspor¬

tes ist auch in dieser Apparatur schuierig. Zudem ist die Er¬

zeugung einer uoll ausgebildeten turbulenten Strömung in einer

solchen Apparatur laut Schulz-Grunou (41) min¬

destens vom theoretischen Standpunkt aus, nicht möglich.

Schulz-Grunou (41) stellt fest, dass sie experi¬

mentell dennoch scheinbar nachgeuiesen uerden kann, falls die

Turbulenz durch äussere Einflüsse, uie Vibrationen, aufrecht

erhalten uird.

28

3.4. Die gekrümmte Couette-Strömung

Die Apparatur zur Erzeugung dieser Strömung ist prinzipiell

sehr einfach. Sie besteht aus zuei koaxialen Zylindern, die ge¬

geneinander drehbar sind. Dabei sind zuei typische Strömungs-

arten zu unterscheiden. Falls der äussere Zylinder ruht und

sich der innere um seine Achse dreht, so entstehen lange vor

Erreichen der turbulenten Strömung sogenannte Taylor-Uirbel.

Uie Schlichting (35) erklärt, sind diese auf die

instabile Verteilung der Zentrifugalkräfte zurückzuführen.

Uegen dieser Instabilität darf man annehmen, dass die laminaren

Grenzschichten sehr klein werden, was die Bestimmung des Ge-

schuindigkeitsprofiles mit der in Kapitel 4.2.1 beschriebenen

Methode stark erschweren würde. Deshalb uurde der zweite Fall

eingehender untersucht. Sobald nämlich der innere Zylinder

ruht und der äussere sich dreht, uirken die Zentrifugalkräfte

stabilisierend auf die Strömung. Das bedeutet also, dass die

Dicke der laminaren Grenzschicht, im Vergleich zur charakteri¬

stischen Länge der Apparatur, ziemlich gross ausfallen wird.

Dadurch wird die Bestimmung des Geschuindigkeitsprofils mit

der statistischen Methode stark erleichtert. Auch in dieser

Strömung fällt übrigens der Druckgradient in Strömungsrichtung

weg, uas für die Verwendung einer porösen Austausch-flembrane

wichtig ist. Die Anordnung der Elektroden zur elektrochemischen

Messung des Stofftransportes ist sehr einfach. Das Verhältnis

der Austauschfläche zum gesamten Flüssigkeitsuolumen bei dieser

Anordnung ist äusserst günstig. Schliesslich ist noch zu er¬

wähnen, dass U e n d t (43) die gemessenen Geschuindigkeits-

profile einer solchen Strömung genau beschreibt. Auch hier gilt

die Feststellung, dass man beweisen kann, dass vom theoreti¬

schen Standpunkt aus keine Turbulenz auftreten kann, solange

nur der äussere Zylinder dreht und keine Vibrationen vorhanden

sind. Diese Aussage machte Prof. Schulz-Grunow

(41) an einem Vortrag an der ETH kurz vor Abschluss dieser Ar¬

beit. Die Turbulenz scheint also bei nicht unendlich langen

29

Zylindern durch Randeffekte, die sich uon den Ecken an der

oberen und unteren Begrenzung her ausbreiten, hervorgerufen

zu uerden.

3.5. Zusammenfassung der Vor- und

Nachteile der verschiedenen

Apparaturen

In der folgenden Tabelle 3.1 wurden, zur Vereinfachung der

Diskussion, die Eigenschaften der vier Strömungsarten stich¬

wortartig zusammengefasst.

Diese Tabelle zeigt eindeutig, dass die gekrümmte Couette-

Strömung und die Strömung im rechteckigen Kanal gegenüber der

Rohr- und geraden Couette-Strömung sehr viele Vorteile auf¬

weisen. Hier muss deshalb nur noch auf die Kanal- und gekrümmt

Couette-Strömung singegangen uerden.

Die gerade Kanalströmung hat den bestechenden Vorteil, dass in

ihr die Vermessung des Konzentrationsprofils mit einem Laser-

Interferometer sehr einfach möglich ist. Dies uäre besonders

bei kleinen und mittleren Prandtl- und Schmidt-Zahlen sehr

wertvoll, da die Literatur sehr arm an solchen Veröffentlichun

gen ist und zudem sehr viel Information über den turbulenten

Austausch im mittleren Teil der laminaren Grenzschicht liefern

würde. Solche Information wäre unter Umständen bei der Unter¬

suchung von heterogenen Folgereaktionen in Uandnähe nützlich.

Das Verhältnis Austauschfläche zu Gesamtflüssigkeitsvolumen is

in dieser Apparatur sehr klein, weil sich die voll ausgebildet

turbulente Strömung erst nach einer Stabilisierungsstrecke, di

dem 10 bis 50 fachen hydraulischen Durchmesser entspricht, ein

stellt und zudem die Austauschfläche mindestens 5 Kanalhöhen

von den Ecken des Kanals entfernt sein muss, um nicht allzu-

30

stark von den Randeffekten berührt zu werden. Da dieses Ver¬

hältnis klein ist, uird auch die Konzentrationsänderung in der

Mitte der Strömung sehr klein, uodurch die Messfehler relativ

gross uerden. Die Verwendung einer porösen Membrane als flus-

tauschfläche ist hier wegen des Druckgradienten längs der

Kanalachse nur schwer realisierbar.

Die gekrümmte Couette-Strömung verhält sich genau umgekehrt.

Hier ist das Verhältnis von Austauschfläche zu Gesamtflüssig-

keitsvolumen gross, da die Stabilisierungsstrecke, zur Erzeu¬

gung der voll ausgebildeten Turbulenz, wegfällt. Ein Druck¬

gradient in Strömungsrichtung ist in diesem System nicht vor¬

handen, so dass der Anwendung einer porösen Membrane, die das

Einpressen einer Reaktionskomponente in die uandnahe Strömung

ermöglicht, nichts im Uege steht. Diese Eigenschaft ist beson¬

ders im Hinblick auf die Untersuchung einer heterogenen Reak¬

tion vorteilhaft, da es sehr mühsam sein dürfte, eine Substanz

zu finden, die genau die richtige Löslichkeit hat, in einer

geeigneten Ueise an der Uand der Apparatur befestigt uerden

kann und zudem noch sinnvolle Reaktionsbedingungen ergibt. Die

Konstruktion einer Vorrichtung zur interferometrischen Be¬

stimmung des Konzentrationsprofils wäre enorm aufwendig, da

jede Vibration von den Spiegelsystemen ferngehalten werden

müsste.

31

Konstruk¬ tion einfach einfach schuierig einfach

Druck¬ gradient Ap/ùx o

u

C3

n

Verhältnis Austausch¬ flächezu Flüssigkeits- Volumen gut ungünstig (sehr

klein)gut sehr

gut

(gross)

riassungder Konzentrations¬ profile

interfero¬ metrisch schuierig sehr

einfachsehr

einfachschuierig

elektro¬ chemisch umständlich sehr

einfach umständlich sehr

einfach

Messungder

Geschuindig- keitsprofile umständlich sehr

einfachsehr

einfacheinfach

Strömungsart Rohr Rechteckiger Kanal Gerade Couette- Strömung Gekrümmte Couette- Strömung

32

4. EXPERIMENTELLER TEIL

4.1. Beschreibung der Apparatur

(siehe Figur 4.1)

Aufgrund der Feststellungen in Kapitel 3 uurde als Strömungs¬

system die gekrümmte Couette-Strömung gewählt, bei der der inn>

re Zylinder stillsteht und der äussere rotiert. Die Radien der

Zylinder wurden möglichst gross geuählt, damit die Spaltbreite

möglichst gross uurde. Die Dimensionierung der Apparatur er¬

folgte aufgrund der grössten im Handel üblichen gezogenen Rohre

aus rostfreiem Stahl. Durch das Lieberdrehen der Oberflächen,

ergaben sich die das System charakterisierenden Radien zu 105.5

mm und 94.5 mm. Das Verhältnis der Spaltueite zum äusseren Ra¬

dius beträgt also 0.105. Die Höhe der für die Versuche wirksa¬

men Zylinderoberfläche beträgt 276 mm. Diese Höhe kann gemessen

uerden, da am oberen und unteren Ende des äusseren Zylinders

zuei Ringe aus Kunststoff eingeklebt wurden. Die Spaltueite

zwischen der äusseren Oberfläche des Innenzylinders und den

Kunststoffringen beträgt 1 mm. Die Ringe begrenzen also die

Strömung am oberen und unteren Ende der Zylinder und erzeugen

so eine hydrodynamisch definierte Strömung.

Auf der Grundplatte G uurde ein Sockel S montiert, der erstens

das stüzende Kugellager K für den rotierenden äusseren Zylinder

A und zueitens eine Quecksilberpfanne Q hält, die dazu dient,

die Stromzufuhr zum rotierenden Zylinder A zu ermöglichen. An

der Grundplatte sind zudem noch drei Tragsäulen T befestigt, an

denen die Deckplatte D befestigt ist. Diese stützt den inneren

Zylinder I, der jedoch durch den Kunststoff-Führungsring F vom

übrigen Teil der Apparatur elektrisch isoliert wird. Die Schrau¬

ben N, die den inneren Zylinder an der Deckplatte D befestigen,

sind aus Isolationsgründen aus Nylon. Der untere Abschluss LI

des inneren Zylinders I besteht aus rostfreiem Stahl, um eine

33

bessere Stabilität zu erreichen. Für die Ueberuachung der Tem¬

peratur der Lösung uurde am inneren Zylinder eine Bohrung ange¬

bracht, in die das Thermoelement TE mit Araldit eingegossen

uurde. Die Araldittrennschicht zwischen dem Thermoelement und

der Flüssigkeit uar max. 0.5 mm dick. Der äussere Zylinder trägt

zuei Plexiglasfenster P, die zur Messung der Geschuindigkeits-

profile dienen. Der obere Rand dieses Zylinders uird von drei

Kugellagern geführt, die an der Deckplatte D befestigt sind.

Die Bodenplatte B die ebenfalls aus rostfreiem Stahl besteht,

uird durch Schrauben am äusseren Zylinder befestigt, um sie ge¬

gen eine gleiche aus Plexiglas auswechseln zu können. Die Plexi-

glasbodenplatte uird für die Messung der Geschuindigkeitsprofile

benötigt. An der Bodenplatte ist ein dreistufiger Zapfen Z be¬

festigt, der das Antriebsrad, das Kugellager K und die Kontakt¬

nadel, die in das Quecksilber taucht, trägt. Die beiden Ringe

R dienen lediglich der Begrenzung der Strömung und sind mit dem

äusseren Zylinder verklebt. Der oberste Ring R hat die Aufgabe,

das Ausschleudern der Flüssigkeit zu verhindern. Der Antriebs¬

motor ist ebenfalls an der Grundplatte G befestigt. Der An¬

triebsmotor hat eine Leistung von 250 U und ein stufenlos von

ca 150 bis 3000 U/Min regulierbares Contraves-Getriebe.

Um möglichst gute Bedingungen für die elektrochemische Messung

des Stofftransportes zu erhalten und zum Korrosionsschutz uurden

die Zylinder mit einer Nickel-Kupfer-Nickel-Schicht überzogen.

Die für die elektrochemische Messung nicht benützte, benetzte

Oberfläche uurde mit Chlorkautschuk elektrisch isoliert. Um eine

möglichst gut definierte freie Austauschfläche zu erhalten, uur¬

de diese mit Scotch-Masking-Tape von 19 mm breite überklebt, be¬

vor die restliche Oberfläche mit Chlorkautschuk bemalt uurde.

34

-fi-?W?ïpsu

.^JöUal

—Sfc

E

Of z 3fl

/EêIf

vfi

RBu

2

öLitD

Figur 4-1 * Querschnitt durch die Apparatur

r « 10.55 n i r. = 9»45 cm ; H = 27.6 cm

I I Metall EZZZZ2 durchsichtiger ]^l&mststoff

——- Lackschicht foWOSundurchsichtiger]

35

4.2. Messung

profile

der Geschwindigkeit

4.2.1. Einführung

Die Bestimmung der Geschuindigkeits-Verteilung in der Strömung

erfolgte nach einem einfachen Prinzip, das in der Hydrodynamik

oft verwendet wird. Vorausgesetzt, dass die Dichte von suspen¬

dierten Teilchen gleich ist uie jene der Flüssigkeit und die

Teilchen gegeneinander keinerlei Kräfte ausüben, verteilen sich

die Partikel völlig gleichmässig in der Flüssigkeit. Pro Volumen¬

element sind also statistisch gesehen immer gleichviel Partikeln

vorhanden. Man benützt nun diese Suspension als strömendes Me¬

dium in der interessierenden Apparatur. Man stellt eine Foto¬

kamera so auf, dass die optische Achse senkrecht zur Strömungs¬

richtung und parallel zur Richtung steht, in der das Geschuin-

digkeitsprofil gesucht ist. Die hellen Teilchen uerden gegen

einen dunkeln Hintergrund mit einer bestimmten Belichtungszeit

fotographiert. Das entstehende Bild zeigt dann Striche von unter¬

schiedlicher Länge, die statistisch auf dem Bild verteilt sind

(Fig. 4.2.a). Diese Methode ergibt also nur die Geschuindigkeits-

komponenten senkrecht zur Blickrichtung der Kamera (siehe Figur

4.4).a Normierte Länge

Figur 4.2.a : Strichbild

AHäufigkeit

M\

"i l I I I I I I I ! sÏÏf's}-

K 0,1 23456789 1.0a n \ ö ; -

IN^ s = Länge Summen-Häu

ill II I I té61. Striche figkeit1 ill ii i iVi •** Figur 4.2.c : Rekonstruiertes

Figur 4.2.b Verteilungder Striche

Geschuindigkeits-Profil

36

Fasst man die Striche mit Längen, die in ein Intervall mit

(s1 - s"/2)<s^(s' + s"/2) passen, zusammen und trägt deren

Häufigkeit gegenüber der mittleren Länge s1 des Intervalls auf,

so ergibt sich die différentielle Form des Geschuindigkeits-

profils (Fig.4.2.b). Durch Aufsummieren der Häufigkeiten und

vertauschen der Achsen erhält man direkt das Geschwindigkeits-

profil (Fig. 4.2.c). Diese Methode funktionert für stetige Kur¬

ven besonders gut. Auch für Profile uie sie in Kanalströmungen

auftreten ist dieses Verfahren anwendbar. Um das Verfahren zu

testen, uurde eine typische Bezugskurve gezeichnet. Mit Hilfe

von 100 Zufallszahlen uurde ein Strichbild mit 100 Strichen

(ähnlich Fig. 4.2.a) simuliert. DieZufauszahlen entsprechen

bei diesem Verfahren dem simulierten Uandabstand, bei dem die

simulierte Strömungsgeschwindigkeit (bzu Strichlänge in Fig.

4.2.a) auf der Bezugskurve abgelesen uerden soll. Dieses Bild

uurde, uie oben beschrieben, in eine Kurve umgewandelt und mit

der Bezugskurve verglichen. Dieses Verfahren uurde mehrmals auf

dieselbe Bezugskurve angewandt, um die Verbesserung der Metho¬

de bei Verwendung der doppelten und vierfachen Zahl von Mess-

uerten abschätzen zu können. Das Resultat uurde in Figur 4.3

dargestellt. Die obersten vier Figuren 4.3.1a bis 4a zeigen die

Summenhäufigkeit der Zahlen 1 bis N in Abhängigkeit der Zahl N.

Für diese vier Figuren uurde je eine Serie von 100 Zufallszahlen

verwendet. Die vier Figuren 4.3.1b bis 4b zeigen die mit den

oberhalb dargestellten Verteilungen rekonstruierten Kurven. Die

in den Figuren 4.3.5 bis 8 dargestellten Kurven wurden mit 2

Serien von je 100 Zufallszahlen rekonstruiert. Uie man in der

Figur 4.3.9 sieht, ist die Abueichung zwischen der mit allen

400 Zufallszahlen rekonstruierten Kurve und der Bezugskurve be¬

reits sehr klein.

37

Figur 4.3.1.a Figur 4.3.2.a Figur 4.3.3.a Figur 4.3.4.a

Figur 4.3.1.D Figur 4.3.2.b Figur 4.3.3.b Figur 4.3.4.b

Figur 4.3.5 Figur 4.3.6 Figur 4.3.7 Figur 4.3.8

Legende

Z =

Figur 4.3.9

SH(N)

N

y

u(y)

Anzahl der zur Rekonstruktion verwen¬

deten Zufallszahlen

Punkte der Gezugskurve

Rekonstruierte Kurve

Summenhäufigkeit der Zufallszahlen

bis N

Zufallszahlen 1 bis 100

Uandabstand

Strömungsgeschuindigkeit u in Abstand

y von der Uand

30

4.2.2. Beschreibung der Versuchs-Anordnung

Die Aufstellung der Kamera und der Apparatur sind in Fig. 4.4

dargestellt.

O

3—-

=}»

o—y~w

d

Tigur 4.4 : Versuchsanordnung für die Messungder Geschuindigkeitsprofile

Die Hasselblad-Kamera 500 EL mit elektrischer Auslösevorrichtung

uurde so fixiert, dass deren optische Achse senkrecht auf der

Drehachse der Zylinder stand. Die optische Achse verlief zudem

noch durch die Mitte des Plexiglasfensters, das im äusseren Zy¬

linder eingelegt uar. Die Oberfläche des inneren Zylinders uur¬

de überall dort, uo er als Hintergrund für die fotographischen

Aufnahmen diente mit schuarzem Chlorkautschuk gestrichen, damit

der Kontrast mit den hellen Teilchen der Suspension möglichst

gross uurde. Der Stahlboden B (siehe Fig. 4.1) des äusseren Zy¬

linders uurde durch einen Boden aus Plexiglas mit den gleichen

Dimensionen ersetzt. Die Beleuchtung erfolgte durch eine 1000 U

Filmleuchte die im Abstand von ca 15 cm von einem Aluminiumspie¬

gel befestigt uar. Dieser Spiegel diente dazu, die Lichtquelle

genügend weit vom Plexiglasboden entfernen zu können, damit

uenigstens die heisse Luft weggeblasen uerden konnte. Ein Glas¬

spiegel uäre uegen der zu raschen Eruärmung gesprungen. Bei di¬

rekter Bestrahlung verbog sich der Boden ziemlich stark, uas

zu Problemen mit der Dichtigkeit der Apparatur führte. Der

Strahlengang des Lichtes ist in Figur 4.4 punktiert gezeichnet.

Um die Kamera in dem Moment auslösen zu können, uenn das Plexi-

39

glasfenster in der richtigen Position uar, uurde am Zapfen Z

(Fig. 4.1) eine Kurvenscheibe befestigt. Diese betätigte einen

Micro-Suitch, der bei gedrückter Auslöse-Taste ein Selbsthalte-

Relais einschaltete. Dieses Relais schloss den Stromkreis, der

die Kamera auslöste. Die relative Lage der Kurvenscheibe zum

Plexiglasfenster konnte beliebig verstellt uerden, uomit der

Vorhalteuinkel, je nach Drehgeschuindigkeit des äusseren Zylin¬

ders, einstellbar uar.

4.2.3. Herstellung und Eigenschaften der Suspension

Ueisses Polystyrol uurde fein gamahlen. Das flahlgut uurde durch

Sieben inFraktionen von verschiedenen Korngrössen aufgeteilt.

Die mittlere Dichte der Körner betrug 1.063 g/ccm. Polystyrol

lässt sich gut mahlen und ueist eine Dichte auf, die nur uenig

grösser als die von Uasser ist. Da die Flüssigkeit dieselbe

Dichte aufueisen musste uie die Polystyrolteilchen, uurde eine

NaCl-Lösung veruendet. Da eine Erhöhung der NaCl Konzentration

die Löslichkeit der Flethocel stark erniedrigte, uar es notuen-

dig, die Dichte der suspendierten Teilchen möglichst niedrig,

aber grösser als die von Uasser, zu halten. Von jeder Fraktion

des Mahlgutes uurden diejenigen Körner abgetrennt, deren Dich¬

te 1.0625 bis 1.0650 g/ccm bei 25 C betrug. Dieses Abtrennen

geschah durch uiederholtes Suspendieren und Aufschuimmcn, bzu.

Absetzen lassen in Salzlösungen mit der unteren, bzu. oberen

Grenzdichte. Die Körner uurden mit einigen Tropfen flüssigem

Netzmittel befeuchtet, bevor diese in die Salzlösung gegeben

uurden. Dadurch uurde erreicht, dass keine Luftbläschen an den

Körnern haften blieben. Die Salzlösungen uurden durch Lösen von

250 g NaCl in 1600 g H20 dest. hergestellt. Ueitere 1000 g H20dest. uurden auf 80 C eruärmt. Diesem heissen Uasser uurde

successive die notuendige Nenge Methocel (D0U HC 50 cP/65HG)

unter Rühren zugegeben. Schliesslich uurde das verdampfte Uasser

ergänzt und mit den 1850 g Salzlösung gemischt. Eine kleine

40

Menge dieser Lösung uurde für die Messung der Viskosität und

der Dichte entnommen.

Tabelle 4.1 : Zusammensetzung und Viskosität der veruendeten

Lösungen

g NaCl g H20 g Methocel V

[cSt]

T

[°c]P

[g/cm3]

Lösung 1 250 2600 0.00 1.01' (25°C) 1.061

Lösung 2 250 2600 3.43 1.33 (25°C) 1.063

Lösung 3 250 2600 8.90 1.99 (25QC) 1.061

Lösung 4 250 2600 16.20 3.58 (20,2°C) 1.062

ii h ii ii 3.22 (23,4°C) II

Die Viskositäten v wurden mit einem KPG-Ubbelohde-Viskometer

in einem thermostatierten Uasserbad gemessen. Die Messungen der

Dichten p erfolgten mit einem Pyknometer, das mit destilliertem

Uasser geeicht uar.

Um das Neuton'sche Verhalten der Lösungen zu Testen, uurden

drei Lösungen hergestellt, die je 8 g Methocel Dou (65 HG 50cP)

pro Liter Lösung enthielten. Die Viskosität der Lösungen betrug

ca 6cP. Die genaue Zusammensetzung der drei Lösungen sind in

Tabelle 4.3 ersichtlich. Die Messung der Viskosität erfolgte

bei kleinen Geschuindigkeitsgradienten in einem Epprecht-Rheo-

meter und bei grossen Gradienten in einem Kegel-Platten-Visko-

tneter. Zur Sicherheit uurde auch noch eine Kontrollmessung im

Ubbelodhe-Viskometer durchgeführt. Die Abhängigkeit der

Neuton'schen Viskosität der drei Lösungen von den Gsschuindlg-

41

keitsgradienten uurden in Tabelle 4.2 zusammengefasst. Die

ZahlenuertG in dieser Tabelle zeigen uiderspruchliche Tenden¬

zen auf. Aus diesem Grunde uurde angenommen, dass sich die

Lösungen fJeuton'sch verhalten. Der dadurch eingeführte Fehler

uird auf maximal ± 10^ geschätzt. Wahrscheinlich sind die Mes¬

sungen im Epprecht-Viskometer die zuverlässigsten.

Tabelle 4.2 : Abhängigkeit der Viskosität |i vom Geschuindig-

keitsgradienten du/dy bei 20 C

Gradient

du/dy[s-1]Gemessene Viskosität [i[cP] Viskometer-Typ

Lösung A Lösung B Lösung C

? 6.076 6.427 4.706 KPG-Ubbelohde 0a

81.4

150

378

698

6.235

6.435

6.752

7.502

5.567

5.688

6.058

7.843

5.274

4.898

5.490

7.468

Epprecht

1763

3526

7052

12341

17630

7.89

7.52

6.63

6.55

6.67

5.66

5.43

5.21

5.10

5.26

5.21

5.21

5.03

5.17

5.29

Ferranti-

Kegel-

Platten

42

Tabelle 4.3 : Zusammensetzung der Testlösungen

Lösung Hethocel

[g/Liter]

NaCl

[ g/Liter]

NaOH

[g/Liter]

Dichte

[ g/cm3 ]

A

B

C

8.0

8.0

8.0

0.99995

1.06765

1.0168

95.0

20.0

Auch die Abschätzung des Temperaturgradienten in der Strömung

ist notuendig, da die Viskosität und der Diffusions-Koeffiziert

mit der Temperatur direkt, und die Sc-Zahl deshalb quadratisch

von der Temperatur abhängen. Dass ein Temperaturgradient vor¬

handen uar, geht daraus hervor, dass uährend der Versuche die

Temperatur, besonders bei hohen Umdrehungszahlen, um wenige

Grade anstieg. Die Aenderung betrug jedoch höchstens 2.5 C bei

der Messung der Gesohuindigkeitsprofile. Uie die Rechnung zeigte,

ist jedoch der Temperaturgradient nahe der Uand, der durch die

innere Reibung der Flüssigkeit erzeugt werden kann, vernach¬

lässigbar klein. Die Berechnung erfolgte mit Hilfe der Angaben

von Bird (9) und beträgt im Extremfall 1 C/cm, uas bei

einer Temperaturgrenzschicht von ca 0.02 cm eine Differenz der

Temperatur zuischen Uand und Strömungsmitte von 0.02 C ergibt.

Die in Uärme umgeuandelte Energie uurde aus der Uandschubspan-

nung hergeleitet. Souohl die Uandschubspannung als auch die

Dicke der Temperaturgrenzschicht konnten aus dem gemessenen

Gesohuindigkeitsprofilen ermittelt uerden. Die Temperaturände¬

rung ist demnach auf die grosse Uärmestrahlung der Filmleuchte

zurückzuführen. Im nächsten Abschnitt uird erklärt, uie dieser

Temperaturänderung bei der Auswertung der Versuche Rechnung ge¬

tragen uurde.

43

4.2.4. Korrektur der Viskosität in Abhängigkeit der Versuchs¬

temperatur

In der Tabelle 4.4 sind die Versuchsbedingungen zusammengefasst.

Die angegebenen Viskositäten uurden aus den gemessenen Uerten

auf die in der Tabelle aufgeführten Temperaturen umgerechnet.

Die Umrechnung erfolgte mit der Gleichung

^ exp(3,8.Tb/T1)^2 exp(3,8.T./T,)

(4.1)

die aus der vollständigen Gleichung

|i = $£r exp(3,8.Tb/T)

VD

N die Avogadro-Zahl

h die Plank-Konstante

V das Volumen eines Moles der Flüssigkeit

T. die Siedetemperatur bei Normaldruck

T die Temperatur der Flüssigkeit

\i die Viskosität bei der Temperatur T

(4.2)

erhalten uurde. Diese Gleichung uurde von Bird (5) über¬

nommen. Obwohl Gleichung 4.2 Fehler bis zu 100/& ergeben kann,

konnte diese veruendet uerden, da die Extrapolation über höch¬

stens 2 C erfolgte und mindestens ein gemessener Punkt exis¬

tierte. Da die Dichteänderung im Temperaturbereich von 2 C

extrem klein ist, uurde diese bei der Gerechnung der kinema¬

tischen Viskosität als konstant angenommen.

4.2.5. Vermessung und Ausuertung der Strichbilder

Um die optische Verzerrung der Strichbilder rückgängig zu ma¬

chen, uurde ein Masstab hergestellt. An der Aussenseite des

44

äusseren Zylinders uurde am oberen Rand des Plexiglasfensters

ein Streifen Milimeterpapier angeklebt. An der Aussenseite des

inneren Zylinders uurde ebenfalls ein Streifen Plilimeterpapier

so angeklebt, dass dieses durch das Fenster fotographiert uer-

den konnte. Der Hohlraum zuischen den Zylindern uurde mit der

Salzlösung gefüllt. Das Ganze mit der in Fig. 4.4 gezeigten

Anordnung fotographiert. Die l/ergrösserung des Negativs zeigte,

dass die Striche des vorderen und hinteren Milimeterpapiers

sich in einem grossen Bereich genau deckten. Es uar also nicht

notuendig, eine Korrektur für die gemessene Strichlänge in

Funktion des Abstandes von der Zylinderoberfläche anzubringen.

Die uergrösserte Abbildung des Hilimeterpapiers konnte also di¬

rekt als Masstab für die Vermessung der Striche veruendet uer-

den, da die Krümmung der Zylinderoberfläche bereits berücksich¬

tigt uar.

Für die Bestimmung der genauen Umdrehungszahl des äusseren Zy¬

linders uurde an diesem ein Streifen mit 98 äquidistanten senk¬

rechten Strichen aufgeklebt. Dieser uurde uährend der Versuche

mit einem Stroboskop mit variabler Blitzfrequenz f beleuchtet.

Sämtliche Frequenzen zuischen 60 und 200 Hz die die Striche

zum Stillstand brachten, uurden aufgeschrieben. Hit Hilfe der

graphisch dargestellten Beziehungen

fr nj^/98 = f2. n2/98 = fi# r^/98 (4.3)

und n. = n, + i und n, = 1

konnte die jeueilige Umdrehungszahl to auf ca 1% genau abgelesen

uerden.

ver-Dieerhalten.zuHintergrundundStrichenzwischentrast

Kon¬gleichendenetwaFotosallenaufmöglicheswarVorgehen

diesemditverfügbar,Uerte3nochwarenZwischenbereichIm

eingestellt.8BlendewurdekleinstendenBeigestellt.4•Uert

denaufd.h.geöffnet,ganzBlendediewurdegeschwindigkeiten

Umdrehungs¬grösstendenBeiausdehnten.mm)1caentsprach

EinheitEinheiten(eine20und15übersichFotosdenaufche

Stri¬längstendiedassgewählt,sowurdenVerschlusszeitenDie

bewegtZylinder:4.5.bFigurRuheinZylinder:4.5.aFigur

A

E3ZZ3EZ1SI3S

|1.06=

P1~2 fp^|1.32=V||+150||1.06=

|p]1.32=V||-»150|

werden.ändert

ver¬BlendederEinstellungdiemusstewar,Falldernichtdies

ergebenJJennHöhebestimmterund4.5)(Fig.Flankengeradenmit

TrapezeinAbbildungdiemusstewaren,geradeKeilsdesSeiten

dieDaüberprüfen.zuKameraderBlendederEinstellungdie

werden,benütztdazunochzudemkonnteKeilsdesAbbildungDie

Kamera.derVerschlusszeiteffektivediegrösserungsmasstabes

Ver-desundUmdrehungszahlgemessenenderVerwendungbeiergab

KeilsdesSpitzederAbbildungDieangebracht.Keilweisserein

Plexiglasfenstersdesunterhalbwurdekönnen,zukontrollieren

Kameraderl/erschlusszeitenderKonstanzdieUmwaren.sehenzu

Striche10-30canurBildprodaausgeschaltet,Fehlerquelle

wichtigeeinewurdeDadurcheliminieren.zuAuswertungder

beiwaren,abgebildetvollständignichtFotosdenaufdieche,

Stri¬diejenigenmöglich,eswarwurden,mitbewegtdieMarken,

dieseDurch4.5).(Fig.angebrachtMarkenweissezweiwurden

PlexiglasfenstersdesRandeslinkenundrechtendesoberhalb

Unmittelbarkonnten.werdenmitfotographiertsiedassfixiert,

sowaren,beschriftetVersuchsdatendenmitdieKartonstücke,

auswechselbarewurdenApparaturderTeilenruhendendenAn

45

46

uendeten Verschlusszeiten waren 1/125 sec, 1/250 sec und 1/500

sec. Um genügend Kontrast für die Striche unter den obigen Be¬

dingungen zu erhalten, uar es notwendig die Fraktion der Körner

zu verwenden, die einen mittleren Durchmesser von ca 0.35 mm

aufuies. Von dieser Fraktion uurden 40 bis 80 mg in den ca 2700

ccm Lösung suspendiert. Dadurch konnten pro Bild 20 bis 40 Stri¬

che ausgemessen uerden. Pro Versuch uurden 12 Bilder (ähnlich

Fig. 4.2a) gemacht, uas 240 bis 480 Striche pro Versuch ergab.

Die Strichbilder uurden nach dem in Abschnitt 4.2.1 erwähnten

Verfahren ausgewertet. Um die uahren Geschuindigkeitsprofile zu

erhalten, muss noch der Einfluss der Korndurchmesser berücksich¬

tigt werden. Der halbe Korndurchmesser betrug durchschnittlich

0.175 mm. Die uahren Koordinaten des inneren und äusseren Zy¬

linders erhält man also auf der Darstellung des primären Geschuin-

digkeitsprofils, indem man, uie in Figur 4.6 gezeigt wird, masstab-

getreu links und rechts der Zeichnung 0.175 mm ergänzt. In der

primären Darstellung uird also nur der Ausschnitt der effektiven

Spaltbreite minus zuei halbe Korndurchmesser erfasst.

Die hier erwähnte Korrektur ist für

die Auswertung der Geschuindigkeits-

profile sehr uichtig, da die Ge-

schwindigkeitsgradiente an den Zy¬

linderoberflächen die Grundlage für

jf' sämtliche folgenden Berechnungen/j« 10,65 mm »j |

:- bilden. Die nach diesem Verfahren

erhaltenen wahren Geschwindigkeits¬

profile wurden in den Figuren 5.2

bis 5.6 durch die Symbole + dar¬

gestellt.

0,175 mm 0,175

Fig. 4.6 : Das wahre

Geschwindig

keitsprofil

47

Tabelle 4.4 : Zusammenfassung der Uersuchsbedingungen

Versuch CO

[U/sec]

T

[°C]

1)V

[ c St ] [-]

P

[g/ccm ]

siehe Kap.

4.2.3

1

2

3

4

5

2.06

2.65

3.82

5.00

6.20

26.8

26.4

25.8

24.9

24.9

0.96

0.97

0.98

1.01

1.01

281

271

200

183

271

1.062 Lösung 1

6

7

5.05

6.55

26.6

26.4

1.28

1.29

213

282

1.063 Lösung 2

8

9

10

4.05

5.35

7.65

24.7

25.6

26.2

2.02

1.93

1.90

418

330

278

1.061 Lösung 3

11

12

13

14

2.42

4.30

7.65

9.90

19.0

19.6

20.2

20.8

3.70

3.63

3.58

3.50

557

476

510

216

1.062 Lösung 4

Bedeutung der Zeichen:

lo Umdrehungszahl des äusseren Zylinders

v Kinematische Viskosität der Lösung

T Temperatur der Lösung

p Dichte der Lösung

Z Zahl der ausgemessenen Striche

1) Diese Viskositäten uurden aufgrund der Beziehung 4.1 aus den

Daten von Tabelle 4.1 berechnet.

40

In der folgenden Tabelle 4.5 uurden die Versuche mit ähnlichen

Re-Zahlen zusammengefasst, da sie im nächsten Kapitel miteinan¬

der verglichen uerden sollen.

Tabelle 4.5.

Versuch

[ U/secV

[ c St]u/v.IQ"2[U/crrfl

ua

[cm/sec]Z

[-]Re/Rekr Re-10-5

["]

1

8

13

P1U

2.06

4.05

7.65

0.96

2.02

3.58

2.14

2.00

2.14

2^09

136

268

506

281

418

5ft0

1209

1.99

1.94

1.99

li?Z 1^50

2

9

14

HU

2.65

5.35

9.90

0.97

1.93

3.50

2.73

2.77

2.83

2±Z7_

175

354

655

271

330

216

817

2.54

2.58

2.64

2.5? li§S

3

6

10

NU

3.82

5.05

7.65

0.98

1.28

1.90

3.90

3.94

4.03

2i?§

253

334

506

200

213

278

6?1

3.63

3.67

3.76

3.Î.69 ?i72

4

7

5.00

6.55

1.01

1.29

4.95

5.08

5^01

331

434

183

282

465

4.61

4.73

4.Î.6.7. 3i4§

5 6.20 1.01 6j.l3 411 271 5±?1 4.2?

11 2.42 3.70 0.655 160 557 Qi§l Q^4§

12 4.30 3.63 1.185 285 476 IÎQ 0-83

MU = Hitteluerte

49

Da die Kurven, die derselben Re-Zahl entsprechen, aber bei ver¬

schiedenen Viskositäten gemessen uurden, nicht dieselbe Anzahl

nesspunkte ergaben, wurde jede dieser Kurven in 50 äquidistante

Punkte, bezogen auf die Koordinate des normierten Uandabstandes,

unterteilt. In jedem der so definierten Uandabstände uurden die

dazugehörigen Uerte der normierten Geschwindigkeit, der Profile

mit derselben Re-Zahl, abgelesen. Diese Geschuindigkeitsuerte

uurden mit der Zahl,der, zur Rekonstruktion der einzelnen Profi¬

le ausgezählten Striche, multipliziert, addiert und durch die

Anzahl der verwendeten Profile dividiert. Für jeden Uandabstand

uurden also die normierten Geschuindigkeiten nach ihrem statis¬

tischen Gewicht gemittelt. Der Grund für dieses Vorgehen liegt

darin, dass ein Geschwindigkeitsuert eines Profiles mit zunehmen¬

der Anzahl ausgemessener Striche genauer uird. Die Koordinaten

der so gemittelten Kurven sind in der folgenden Uertetabelle 4.6

enthalten.

Tabelle 4.6: Punktkoordinaten der gemessenen Geschuindigkeitsprofile

Literatur i.i r M n t / 431

ra[ cm]10.55 14.70

1 - X[-] .104 .0646 .150 .320

Re-10"5[-] - 1.50 1.90 2.72 3.46 4.29 3.89 3.89 3.89

Koord.[-] Y U U U U U Y U Y U Y U

.06 .160 .185 .204 .201 .189 ,150 .300 .090 .172 .070 .152

.14 .265 .269 .253 .274 .253 .270 .360 .179 .229 .149 .215

.22 .323 .317 .300 .319 .299 .365 .397 .272 .294 .257 .283

.30 .370 .354 .349 .358 .340 .475 .436 .362 .345 .363 .352

.38 .420 .396 .390 .391 .382 .583 .480 .455 .414 .448 .410

.46 .466 .438 .432 .425 .425 .690 .528 .543 .477 •.577 .498

.54 .508 .482 .474 .460 .472 .813 .590 .637 .532 .682 .573

.62 .554 .527 .518 .502 .512 .865 .625 .725 .593 .729 .647

.70 .602 .574 .566 .547 .555 .817 .658 .894 .731

.78 .663 .643 .618 .601 .603 .910 .720 .956 .798

.86 .738 .721 .678 .661 .651

.94 .857 .841 .796 .765 .752

In dieser Tabelle uurden ausnahmsweise die Symbole Y = y./ß>r und

U = u/u für die Bezeichnung der Koordinaten-Achsen veruendet.

50

Aus der Steigung der Kurven an der Oberfläche des inneren Zylin¬

ders konnten die Uandschubspannungen t. berechnet werden. Die

Geschuindigkeitsgradienten uurden graphisch durch Anlegen der

Tangenten an die Kurve bestimmt. An den Orten der Strömung, an

denen die Strömungsgeschwindigkeit genau bekannt ist, kann t

einfach berechnet werden

^dy r' r(4.4)

uobei diese Gleichung natürlich nur für die laminaren Teile der

Strömung gültig ist. Bei vollständig laminarer Strömung ist die¬

se Gleichung exakt.

2 1/2In Figur 4.7 uurden die Uerte ut . r /v gegen (2.Re/(l - X ))

x a

aufgetragen. Der Parameter X = r./r ist ein Mass für die Geo-= = 1' a

metrie der Apparatur. Diese Art der Darstellung wurde gewählt,

um die eigenen Clessuerte mit den Literaturwerten vergleichen

zu können. Für die laminare Strömung gilt nämlich

fl-X2(4.5)

Zu dieser Beziehung gelangt man durch Einsetzen der Gleichung

2.37 in 4.4 und von 4.4 in 2.33.

51

10

-i r 1 1-

©

2 .Re

Figur 4.7 : Vergleich der Resultate der gemessenen Geschuin-

digkeitsprofile mit den Literaturuerten

Legende zu Figur 4.7

Literatur 1 - X H/Ar Bemerkungen

.Uendt (43) .320 11

gemessenX Uendt (43) .150 23

+ Uendt (43) .0646 53

o Eigene Vers. .104 25

0 Heitz (17) .0625 28 geschätzt

52

4.3. Messung des Stofftransportes

In der Apparatur uurde nur der Stofftransport einer Komponente

untersucht. Zu diesem Zweck uurde eine elektrochemische Redox-

reaktion von Hexacyanoferrat an den Elektrodenoberflächen durch

geführt.- Diese Methode ist sehr einfach, liefert dafür aber nur

den Konzentrationsgradienten an der Elektrode und nicht das gan

ze Konzentrationsprofil.

An zwei Elektroden, die in dieselbe Lösung eines o'xidierbaren

oder reduzierbaren chemischen Stoffes tauchen, uird mit Hilfe

einer Energiequelle ein elektrisches Potential E erzeugt. Das

Potential E uird successive verändert, unter gleichzeitiger

Messung des durch die Flüssigkeit geleiteten Stromes. Bei Er¬

höhen des Potentials erhöht sich auch der fliessende elek¬

trische Strom. Das bedeutet, dass in gleichen Zeiteinheiten meh

Moleküle ihren Ladungszustand ändern. Der Strom kann also so

lange gesteigert werden, bis der Konzentrationsgradient an

einer Elektrode den grösstmöglichen Uert erreicht hat. Das

heisst, dass dann die Konzentration des gelösten Stoffes an dar

Elektrodenoberfläche praktisch verschwindet. Man spricht dann

vom Grenzstrom I. . Der Stofftransport durch Diffusion begrenzt

also in diesem Fall die Erhöhung des elektrischen Stromes bei

zunehmendem Potential, bis das Potential so gross geworden ist,

dass ein zweiter in der Lösung befindlicher Stoff sich an der

Umladung beteiligt. Durch Aufzeichnen des Stromes I in Abhängig

keit des an den Elektroden angelegten Potentials E erhält man

eine stufenförmige Strom-Spannungskurve (siehe Fig. 4.9). Aus

der Höhe des Grenzstromes I. des Plateaus der ersten Stufe zum

Beispiel kann man direkt den Konzentrations-Gradienten an der

Elektrodenoberfläche berechnen, sofern der Diffusionskoeffizien

D bekannt ist.

IL/Sn.F

=D^dy

(4.6)

53

In dieser Gleichung symbolisiert c die Konzentration, y den

Uandabstand, S die Elektrodenoberfläche, F die Faraday-Konstante

und n die pro Molekül ausgetauschten Elektronen. Um bei einer

Redoxreaktion zu uissen, an uelcher der zuei Elektroden der

Grenzstrom I. gemessen wurde, genügt es, die eine der zuei Kom¬

ponenten in genügendem Ueberschuss in die Lösung zu geben und

die Polarität des Potentials zu beachten.

4.3.1. Beschreibung der Versuchsanordnung

Für die elektrochemische Messung des Stofftransportes uurde

uiederum die in Kapitel 4.1 beschriebene Apparatur verwendet.

Für diese Versuche wurde der Stahlboden B verwendet, da der elek¬

trische Strom mit dieser Anordnung besser von der Elektrode ab¬

genommen werden konnte. Um die Messung nur an den Orten durch¬

zuführen, an denen die Strömungsverhältnisse möglichst stabil

waren, wurde nur ein 19 mm breiter Streifen des inneren und

äusseren Zylinders blank gelassen. Diese Streifen lagen in der

fertig montierten Apparatur genau einander gegenüber und hal¬

bierten den Abstand zuischen dem oberen und unteren Begrenzungs¬

ring R. Die restlichen Oberflächen der Zylinder wurden mit

Chlorkautschuk-Lack überstrichen.

Als periphere Geräte wurden ein Stroboskop, ein Kompensations-

mV-Meter, ein Volt-Meter, ein A-Meter und ein stabilisiertes

Gleichspannungs-Speisegerät verwendet. Das mV-Meter diente zur

Bestimmung der Temperatur der Lösung während den Versuchen. Die

Stromzufuhr und Messung der elektrischen Grössen erfolgte mit

der unten dargestellten Schaltung.

Figur 4.8: Schaltschema zur Speisung und Messung der elektrischen

Grössen

, ,

r-Ç)-—-A Speise}—©—'

^—

L±L Gerät Q, ,-

54

Bei dieser Schaltung muss der im A-Heter gemessene Strom korri¬

giert uerden, da das V-Meter ebenfalls einen, uenn auch kleinen

Strom verbraucht. Der Uiderstand des V-Meters beträgt nämlich

1,5 kQ.

4.3.2. Herstellung der Lösungen

Die Lösungen uurden hergestellt, indem zuerst die erforderliche

Menge Hethocel (Dou 50 cP, 65 HG) in einem Teil des benötigten

destillierten Wassers bei ca 80 C eingerührt uurde. Beim Ab¬

kühlen und intensivem Rühren löste sich die Suspension. Diese

Lösung uurde darauf durch Einleiten von Stickstoff gut gespült,

um den Sauerstoff zu entfernen. In einem etua gleichgrossen Teil

destilliertem Uasser uurde, nach intensiver Spülung mit Stick¬

stoff, die notuendigen Mengen der Hexacyanoferrat-II-und-III-

Salze und das Aetznatron gelöst. Die Hexacyanoferrat-II-und-III-

Salze uurden in analysenreiner Form von Clerk bezogen, uogegen

das Aetznatron in technisch reiner Form veruendet uurde. Die beiden

Lösungen uurden darauf gemischt und in einem geeichten flesskol-

ben mit sauerstoff-freiem destilliertem Uasser bis zur Marke auf¬

gefüllt. Nach diesem Uerfahren uurden folgende Lösungen hergestellt

Tabelle 4.7 : Physikalische Daten der Lösungen

Lösung Plethocel Fe-II-Salz Fe-III-Salz NaOH V T

[g/Liter ] [mol/Liter] [mol/Liter ] [g/Liter] fc St] r° c ]

I 0.0 0.02 0.005 20.0 1.067 21.5

II 1.375 0.02 0.005 20.0 1.356 23.5

III 2.75 0.02 0.005 20.0 1.B54 21.5

IV 3.50 0.02 0.005 20.0 2.032 23.0

V 6.25 0.02 0.005 20.0 3.210 23.3

VI 8.25 0.02 0.005 20.0 4.820 23.0

VII 9.00 0.02 0.005 20.0 5.120 23.0

55

4.3.3. Bestimmung des Diffusionskoeffîzienten

Die Diffusionskoeffizienten wurden nicht gemessen. Es wurde

lediglich ein Bezugsuert des Diffusionskoeffizienten von

Dosenbach (14) übernommen. Seine Messwerte stimmten

ziemlich genau mit den Angaben von B a z a n (4) und

Eisenberg (15) uberein. Um die Diffusionskoeffizienten

der Losung I den Versuchsbedingungen genau anzupassen, wurde

die von diesen Austoren durch Messung ermittelte Beziehung an¬

gewandt.

3 + -IDFur Fe(CI\l)6J+ D.(i/T = 2,5.10~"LU (4.7)

Uobei D [cm /sec] der Diff usions-Koeff îzient, (i[g/cm. sec] die

Viskosität und T [°K ] die Temperatur ist. Diese Beziehung gilt

in den Bereichen wie sie in dieser Arbeit vorkommen. Fur die Be¬

rechnung der Diffusionskoeffizienten der Losungen II-UII muss-

ten die Ueberlegungen von A r v l a (l) berücksichtigt werden.

A r v l a hat durch Messung festgestellt, dass der Diffusions¬

koeffizient von der gelosten Menge Flethocel praktisch unabhängig

ist, falls alle anderen Parameter konstant gehalten werdpn. Er

erklart dieses Verhalten damit, dass die Makromoleküle der Me-

thocel im Vergleich zum Durchmesser der Hexacyanoferrat-Ionen

sehr weit von einander entfernt sind. Deshalb wird der Diffu-

sionskoeffîzient hauptsächlich durch das Medium zwischen den

Makromolekülen bestimmt. Aus diesem Grunde wurde in Gleichung

4.7 fur alle Losungen die auf die Versuchstemperatur umgerechne¬

te Viskosität der Losung I aus Tabelle 4.7 eingesetzt.

4.3.4. Vorbereitung der Elektroden

Die Oberflachen der Zylinder wurden gründlich gereinigt. Dies

geschah durch Abreiben mit Toluol, In HCl, Uasser und mit einer

Aufschlammung von Kreidepulver in Uasser. Nach der Trocknung der

Aufschlammung wurde das Kreidepulver nochmalls trocken verleben,

worauf die Oberflächen mit Uasser gut abgespult und getrocknet

wurden.

56

Uie bereits ermähnt uurde, musste der grösste Teil der Zylinder¬

oberflächen elektrisch isoliert uerden, da die Stofftransport-

Messungen ja nur in einem genau begrenzten Bereich der Strömung

erfolgen sollten. Dieser Bereich sollte möglichst ueit von den

Begrenzungsringen R (siehe Fig.4.1) entfernt sein, um den Ein-

fluss der Uirbel in den Ecken auf die Hauptströmung klein zu

halten. Deshalb uurde am inneren und äusseren Zylinder an den

benetzten Oberflächen je ein Streifen Scotch-Masking-Tape von

19 mm Breite parallel und in der Mitte zwischen dem oberen und

unteren Begrenzungsring R angeklebt. Darauf wurden sämtliche

benetzten Teile der Apparatur mit Chlorkautschuk gestrichen. Die

Apparatur wurde zusammengestellt und mit der Lösung I (siehe

Tabelle 4.5) gefüllt. Um die Güte der Isolation zu prüfen wurde

sofort die Speisespannung angelegt, die Apparatur in Bewegung

gesetzt und der fliessende Strom beobachtet. Dieser betrug am

Anfang nur ca 1% des bei normalen Versuchsbedingungen gemessenen

und nahm sehr rasch zu, da die Klebstreifen für alkalische Lö¬

sungen recht durchlässig sind. Da die Klebschicht dadurch stark

aufgeweicht uurde, konnten die Klebstreifen mühelos entfernt

werden. Sicherheitshalber wurden die Elektrodenoberflächen vor

jedem Versuch mit der Kreideaufschlämmung gründlich abgerieben

und mit Uasser gespült. Die freien Oberflächen der Elektroden

2betrugen am inneren Zylinder S. = 2tt. 9,45 . 2,0 = 118,7 cm

2und am äusseren Zylinder S = 2tt

. 10,55 . 2,0 = 132,5 cm .

4.3.5. Aufnahme der Strom-Spannungs-Kennlinie

Die Apparatur wurde zu diesem Zweck je mit einer der Lösungen I

bis VII (sieh e Tabelle 4.7) g,BfÜllt ,das Speisegerät nach d em

Schaltschema in Figur 4.8 ang eschlossen ,der Antriebsmotor und

das Strobosko p eingesc haltet. Am Mo tor uurde eine bestimmte

Drehzahl eing estellt. Die eff ektive Dre hzahl uurde mit dem Stro-

boskop ermitt elt. Danach uurdib die Temperatur der Flüssigkeit

mit Hilfe des Thermoel ementes TE (F.ig.4 .1) bestimmt. Um die Kenn

linien zu messen, wurd en am V--Meter die Potentiale 0.,2, 0.4,

0.6

57

und 0.8 V eingestellt und der dazugehörige Strom I am A-deter

abgelesen. Dasselbe Verfahren uurde für den anderen Zylinder

angewandt, nachdem der Schalter S in Figur 4.8 umgepolt worden

uar. Im allgemeinen änderte der Strom I zwischen o.2 und 0.8 V

kaum. Es uurde jedoch festgestellt, dass das Plateau in der

Kennlinie gegen Ende der Versuchs-serien jeweils etwas steiler

uurden. Als Grenzstrom I wurde deshalb der bei 0.6 V am A-Meter

abgelesene Uert definiert. In der Figur 4.9 wurde die beste und

die schlechteste, der während der Versuche erhaltenen, Kennli¬

nien aufgezeichnet. Der Uiderstand der zu- und abführenden elek¬

trischen Leitungen betrug ca 0.1Q und konnte deshalb vernach¬

lässigt uerden. Der uom V-Meter verbrauchte Strom hat ebenfalls

einen zu geringen Einfluss, als dass er berücksichtigt werden

müsste, da der Uiderstand dieses Instrumentes 1500O beträgt.

0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 E(V)

Figur 4.9 :

Beste und schlechteste

gemessene Kennlinie

In der folgenden Tabelle 4.8 uurden die gemessenen Grenzstrom¬

dichten i. = I./S mit den zur Auswertung notwendigen physika¬

lischen Daten, souie die daraus berechneten dimensionslosen

Zahlen aufgeführt. Die tabellierten Uerte der kinematischen Vis¬

kosität ergaben sich durch Einsetzen der Eich- und der Versuchs-

Temperatur in Gleichung 4.2. Die Diffusionskoeffizienten D

uurden nach den Angaben in Abschnitt 4.3.3 berechnet. Die Kon¬

zentration c betrug in allen Versuchen 0.005 mol/Liter=5.10

mol/cm sofern keine anderen Angaben gemacht uerden.

58

Die dimensionslosen Zahlen sind folgendermassen definiert:

2n. r . u. r„

Re (4.8a)

Sc =5*v

Sh =

St

LL' (ra - ri)n. F. cm.Du

Sh

Re . Sc

(4.8b)

(4.8c)

(4.8d)

Die in den folgenden Tabellen zusammengestellten dimensionslo¬

sen Zahlen uurden im Folgenden auf normierte Uersuchsbedingungen

umgerechnet. Unter Normierung soll hier die Umrechnung der ver¬

schiedenen Sh-Zahlen auf Bedingungen mit konstanter Sc-Zahl und

der St-Zahlen auf Bedingungen mit konstanter Re-Zahl verstanden

uerden. Dadurch tritt die Abhängigkeit der Grössen uon einander

viel klarer zum Vorschein.

+

5.63W

5.54'-7

5.53*-7

5.51'-7

5.6V-7

5.51--7

5.76'-7

5.45'-7

6.01*-7

5.86*-7

6.12W

2.73'+3

2.83"+3

2.S7-+3

2.93'*3

2.39't3

2.94*t3

2.89'+3

3.03"»3

«-3

2.90'

2.94'*3

2.94--1-3

7.83*+2

J.65*«-2

6.14'*2

5.4s'+2

J3"«-2

4.

4.14,t2

3.09^2

3.B0-»2

2.34'*2

l.ff-t'4-2

1.24-+2

5.00'f5

4.25**5

3.!>4*+5

3.37'+5

2.93"*5

*+5

2.55

1.66**5

1.82**5

1.34-+5

1.07'»5

6.87*t4

6.99'-ä

ô.92'-6

6.87'-6

6.79'-6

6.84"-6

6.7S'-5

6.84--Ô

6.67*-6

6.83'-6

6.78'-t>

6.78'-5

1.94--2

1.96'-2

1.97'-2

1.99'-2

1.93'-2

1.59'-2

1.98'-2

2.02'-2

1.98--2

1.99*-2

1.99--2

2.403

2.023

1.850

1.620

1.450

1.231

.927

.877

.700

.543

.353

25.8

25.3

24.9

24.3

24.7

24.2

24.7

23.4

24.6

24.2

24.2

13.90

11.90

10.32

9.53

8.43

23

7.

5.25

5.25

3.80

3.05

1.93

IV

Z5.30'-7

5.43'-7

5.29'-7

5.54W

5.33'-7

5.o5'-7

5.97W

2.95'+3

4-3

2.94*

35"«-3

2.

2.94'+3

1-3

2.96"

2.96'*3

2.9S'+3

371«-;

4.

4.30'f2

3.53'«-2

98'*-2

2.

2.S5'+2

2.3i-,«-2

1.65'*-2

3.12't-5

2.71'»5

2.2o'*5

1.83'*-5

1.81-t-5

1.40'*5

9.32â*4

6.35'-6

6.37'-6

6.35'-6

6.37'-6

6.34--5

6.34'-6

6.34'-6

1.37--2

1.87--2

1.87--2

1.87--2

1.83--2

1.35--2

1.63'-2

1.358

1.200

.983

.833

.792

.653

.453

20.9

21.0

23.9

21.0

20.8

20.8

20.8

8.35

7.25

6.06

4.90

4.35

3.75

2.50

III

O

Ô.95--7

7.00--7

7.07--7

7.11--7

7.31W

7.36W

7.30'-7

7.32W

7.10--7

7.53W

2.02"*3

2.04-+3

2.05,+3

2.03'+3

2.36'+3

2.05'*3

2.06'«-3

2.09't3

Z.Ob-+3

tl

2.39*

d0*l-2

7.

7.ll'»2

6.29*+2

5.5f*2

4.71-+2

3.83'+2

3.81,+2

3.62'»-2

2.81**2

2.C8**2

5.55*»5

4.93-*5

4.33*»5

3.72*f5

3.12't-S

2.54*<-5

2.53**5

2.119^5

1.92"»5

1.32'f5

6.70'-6

6.67'-5

6.65'-5

6.60'-5

6.62*-6

6.65'-6

6.62,-5

6.57'-6

6.62'-5

6.57--6

1.35--2

1.36'-2

1.36*-2

1.37'-2

1.37--2

1.36*-2

1.37'-2

1.38'-2

1.37'-2

1.38--2

2.292

2.083

1.833

1.592

1.367

1.117

1.108

1.100

.ei7

.600

23.6

23.4

23.2

22.8

23.0

23.2

23.0

22.6

23.0

22.6

10.75

9.70

8.45

7.30

6.10

4.95

4.95

4.90

3.75

2.60

II

X8.13--7

7.37W

3.54*-7

8.49--7

8.59'-7

8.70W

1.67'+3

1.68'*3

»3

1.67*

+3

1.68*

1.68'+3

1.6B'*3

5.44,+2

4.85'i-2

4.57*t2

4.56'*2

3.48'+2

2.38"+2

4.73'»-5

3.93"»5

3.2D*>5

3.19"*5

2.41't5

1.53'*5

*-6

40

6.

6.38'-6

6.40*-6

6.38'-6

6.39*-6

6.38'-6

1.07'-2

1.07'-2

1.07--2

1.07'-2

1.07--2

1.07"-2

1.808

1.356

1.233

1.275

.975

.667

21.3

21.1

21.3

21.1

21.2

21.1

7.25

6.00

4.90

4.90

3.70

2.50

I

4.11

und

4.10

Figuren

den

in

Symbol

[-]

St

[-]

Sc

[-]

Sh

[-]

Ra

/s]

[cm

VD

/a]

[cm

][mA/cm

t°c]V

Tu

Tab.4.7

(sie

heLesung

Zylinder

inneren

am

Stofftransport-Hessungen

der

Resultate

t4.8.1

Tabelle

60

<\ X 0

1—1

a0

--V1-40

JL

VO

1

ÖOJ

B

O

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+3.87'-?

3.85'-7

3.59'-7

3.42'-7

3.59'-7

3.59'-7

4.45'-7

2.9S-+3

2.94't3

2.35'*3

2.96'+3

2.94't3

2.96't-3

2.96'*3

3.5b"+2

3.07'*2

2.39*+2

1.83,<-22

+1.93'

1.48'+2

1.23'+2

3.12'<-5

2.71'*5

2.23'*3

l.Sl'4-5

1.83'>3

1.43"v5

9.32'»4

6.35'-6

6.37'-6

6.35'-6

6.34'-6

6.37'-6

6.34'-6

6.34'-6

1.37--2

1.87'-2

l.B7,-2

1.88--2

1.87'-2

1.68,-2

1.88--2

.992

.857

.667

.508

.540

.413

.341

23.9

21.0

20.9

20.8

21.0

20.3

2C.S

8.35

7.25

06

6.

4.35

4.90

3.75

2.50

III

o5.64'-7

5.82*-7

6.02--7

6.08'-7

5.60'-7

5.49"-7

1.67-+3

1.66'+3

1.67-+3

1.63'*3

1.68'+3

»-3

1.68'

4.46'+2

3.83'*2

3.22'*2

3.26'+22

+2.26'

1.5C"*2

4.73"+3

3.9S'*5

3.20'«-3

1-5

3.19"

2.41'+5

1.33"*5

6.40'-6

6.38'-5

6.4D'-6

6.38'-6

6.39'-6

6.33'-6

1.07--2

1.07'-2

1.07'-2

1.07'-2

1.07'-2

1.07'-2

1.254

1.071

.905

.913

.635

.421

21.3

21.1

21.3

21.1

21.2

21.1

7.25

6.00

4.90

4.90

3.70

2.50

I

t5.88'-7

5.92'-7

5.50--7

6.05'-7

1.53'*3

1.53'+33

1.43'+

1.33't3

3.02'*2

2.30'+2

1.44't2

1.24'*2

3.35"t5

2.53^5

1.77't5

1.34'*5

6.67'-5

6.67'-6

6.79'-6

6.67"-6

1.02'-2

1.02'-2

l.Ol'-Z

1.02--2

.883

.672

.430

.362

23.4

23.4

24.3

23.4

4.90

3.70

2.55

1.95

I

©5.02'-7

5.11'-7

5.39'-7

5.61--7

5.92'-7

1.45-+3

1.46-4-3

1.47'f3

1.52-+3

1.43'+3

4.9C+2

4.40'+2

3.98'+2

3.57'+2

2.93^2

6.76'<-5

5.83'*5

5.02**S

4.13'*5

3.47'tj

6.88,-6

6.84'-6

6.82'-6

6.70'-5

6.92'-S

9.95'-3

1.0C-2

1.00'-2

1.02'-2

9.90'-3

1.480

1.320

1.190

1.053

.891

25.0

24.7

24.5

23.6

25.3

9.62

8.42

7.20

6.10

4.91

I

4.13

und

4-12

Figuren

den

in

Symbol

[-]

St

[-]

So

[-]

Sh

[-]

Re

/s]

[cm

VD

/b]

[cmv

v

][mA/cm

[°o]V

T

[1/s

]Tab.4.7

(üie

heLösung

Zylinder

äusseren

am

Stofftransport-Hessungen

der

Resultate

l4.8.2

Tabelle

62

K < X

I ( i l i t i i i l i

r^ts-t—r-.r>-r-rs.r-.r*.

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63

Fig. 4.10

«»

log Sc*

log(St.Re0-123)-5.25

-5.75

3;0 3.5

6.25

4.0 3.0 3.5

log (Sh/Sc2.5

0.25N

1.5 .

4.5 5.0 5.5 6.0

0.5

—

1

Fig.

1—

1" '

1

4.i3 y

A

/\ X log Rei i

4.5 5.0 5.5 6.0

Figuren 4.10 bis 4.13 : Resultate der Stofftransportmessungen

- am inneren Zylinder (Fig. 4.10 und 4.11)

- am äusseren Zylinder (Fig. 4.12 und 4.13)

64

Uie man aus den Figuren 4.11 und 4.13 entnehmen kann, liegt

der Umschlag von der laminaren zur turbulenten Strömung bei

4einer Re-Zahl von ca 7.10 . Dieser Uert stimmt gut mit dem von

Schi ichting (34) in Bild 17.24 gezeigten Verlauf

der kritischen Re-Zahl überein.

Uie man aus den Figuren 4.10 bis 4.13 entnehmen kann, gilt

auch bei diesen Versuchen der allgemeingültige Zusammenhang:

Qh = H =b Qr-d

n nm Po0-88 c0'25Sh = a.He ,bc = U.UUl.Ke .Sc (4.9)

(für den inneren Zylinder)

Onnrn n0.88

c0.25

.0007.Re .Sc

(für den äusseren Zylinder)

Die obere dieser beiden Gleichungen beschreibt auch die Ver¬

suche von H e i t z (17) erstaunlich gut, uie man aus den Figuren

4.10 und 4.11 entnehmen kann (Symbol ).-3 -3

Die Konstanten 10 und 0,7.10 in den Gleichungen 4.9 sind,

im Vergleich zu den in geraden Leitungen geltenden, um den

Faktor von etua 20 bis 30 zu klein. Dieser Unterschied kann

dadurch erklärt uerden, dass die Re-Zahlen in diesen beiden

Strömungsarten verschieden definiert sind, nämlich

um.2hfür gerade Rohr- und Kanal-Strömungen Re = (4.10)

und für gekrümmte Couette-Strömungen Re (4.11)

65

5. SIMULATION DER GEMESSENEN

PROFILE

5.1. Das für die Simulation veruen

dete mathematische Modell

Die Berechnung der Geschuindigkeits- und Konzentrations-Profile

erfolgte durch Integration der Differentialgleichungen 2.48 und

2.22:

d7= ^7ir + r="zz[l]" (2-")

d7=l^c.A/, «"ZZfc]- (2-22)

Für die einzelnen Grössen gelten folgende Zusammenhänge:

u*(r) = u*0 . rjL/r = u* = "US" (5.1)

q (r) = qiQ . i^/r = q (5.2)

bzu q (r) = qaQ . ra/r = q (5.3)

"io = W7 = "ILI/F" "ao = W = "ILfl/F"

r = ri + yi = ra"

ya (5'4)

v( = "NUE"), D( = "DK") und Sc( = "SC") bleiben uährend der

Simulation konstant und können aus Tabelle 4.8 entnommen uerden.

Die Funktion A/(i ( = "ATDM") uurde aus mehreren Funktionen

zusammengesetzt:

A/ji =

i, . A/(ji. i, ) = i, A1.Y/(1 + 6) (5.5)

66

Die Funktion

Diese Funktion soll, bis auf den normierenden Faktor n .AI undm

bei Abwesenheit des Gradienten der Zentrifugalkraft, den turbu¬

lenten Austausch über den ganzen Strömungsquerschnitt beschrei¬

ben. Sie muss deshalb symetrisch bezüglich der Witte der Strömung

sein, an diesem Ort den Uert 1.0 annehmen und darf zudem keine

Unstetigkeiten aufweisen. In Uandnähe soll sie mit der vierten

Potenz des Uandabstandes zunehmen. Diese Bedingungen uerden zum

Beispiel vom folgenden Ausdruck erfüllt:

"GA" fl . (1 - f3) + f2 . f3 (5.6)

f2 = "GE" = 1 + e2 (k3 + k2 . t2)

falls die Teilfunktionen den Gleichungen

fl = "FE" = kl . <|> . n . (1 - exp(kl . <)> . T) )) (5.7)

(5.8)

f3 = "PE" = 1/(1 + exp( - k4(^ - k5))) (5.9)

entsprechen und die einzelnen Grössen definiert sind als:

T) = "ETAS" = u* . y/v <t> = u/u* (5.10)

(5.11)e2 = "EPS" = (l - y/ym)2

k2 = "PCC" = (1 - 0,92 - T) )/(0,92(l - 0,92)) (5.12)

k3 = "PBB" = - 1 - k2

k4 = "EXK" = 12,0/k5

(5.13)

(5.14)

67

kl ( = "PROK") und k5 ( = "ETAK") sollen allgemeingültige

Konstanten sein.

In ( = "ETA2") ist der Iterationsparameter, der dem Uert

der Funktion f2 an der Stelle e = 0,9 entspricht.

Durch Einsetzen von Gleichung 5.9 in 5.6 erkennt man, dass die

Konstante k5 demjenigen Uert von T) entspricht, der die Uirkung

der Funktionen fl und f2 trennt, uobei der Uebergang kontinuier¬

lich ist. Bei kleinen Uandabständen (0 < t| < k5) gilt demnach

Y = fl und in der Kernströmung (ti>k5) gilt: y- f2. Für die

Berechnung von y benötigt man also nur die Uerte der Konstanten

kl und k5, souie die Zahl 12.0 in Gleichung 5.14, da ru während

der Simulation festgelegt uird.

Die Konstante AI

Unter der Annahme, dass der Uert der Funktion Q in Gleichung 5.5

sehr klein ist, kann AI in der Mitte der Strömung aus den Daten

der gemessenen Geschuindigkeitsprofile ermittelt werden:

AI = (ut /vm

ldu/dy)- D —

m' "m Im(5.15)

Diese Gleichung erhält man durch Einsetzen von Gleichung 5.5 in

2.48. Die Konstante ueist denselben relativen Fehler auf, uie

die aus den Experimenten erhaltenen Uerte von uf,

da der Summand10'

1 sehr klein ist gegenüber dem Ausdruck links in der Klammer

und n proportional zu u* ist. Die Uerte von AI, die aus den

Ergebnissen der eigenen Versuche und aus den Angaben von

U e n d t (43), berechnet uurden, sind in der Tabelle 5.1 mit

den dazugehörigen Parametern 1 - X zu finden.

68

Tabelle 5.1 : Die berechneten Uerte von AI

Eigene Versuche Versuche von U e n d t (43)

ra [cm] 10.55 14.7

1 - X h 0.104 0.0646 0.150 0.320

AI [-] 0.046 2 XDJÈ 0.107 0.0353 0.0192

A A1

Figur 5.1 :

Darstellung der Kons¬

tanten AI in Abhängig¬keit des Geometriepa¬rameters 1 - X

Es sei noch eruähnt, dass die Funktion © in der Mitte der Strö¬

mung einen Uert hat, der nicht vernachlässigt uerden kann. Des¬

halb musste die Konstante AI so korrigiert uerden, dass die

Steigungen der berechneten Geschuindigkeitsprofile mit denen

der gemessenen übereinstimmte. Dies geschah durch die Umrechnung:

A2 =Al(l + © )

v m'(5.16)

Die Korrekturfunktion

Diese uurde in Gleichung 5.5 eingeführt, ueil angenommen uurde

(siehe auch T h o m a n n (42) und Schlichting

(34)), dass der Gradient der Zentrifugalkraft (dZE/dr = "DZE")

wird.geschätzt1%alsweniger

aufjedochderwerden,genommenKaufinFehlereinhiermusste

ist,abhängiguvondu/drGradientderundkann,seinklein

unendlichnichtIntegrationdigitalenderbeiSchrittlängedieDa

(5.18)r'

~

dr*rdr

E)_d_ü/2u,_

dZE

nach:berechnet

dZE/drGradientderwurdeSimulationsprogrammImberechnet.sache

Tat¬dieserBerücksichtigungunterauchdennwurdek6Konstante

Dieerhalten.zuKonzentrations-ProfileundGeschwindigkeits-

berechnetenundgemessenenderUebereinstimmungderinmiss

Kompro-guteneinenummuss,annehmen5.0=k7Uertdenr=r

bei©Funktiondiedassfestgestellt,wurdeSimulationderBei

wurde.erreichtKonzentrations-ProfilenundGeschwindigkeits-ten

berechne¬undgemessenendenzwischenUebereinstimmungnünftige

ver¬einedassfestgelegt,sowurde"KDZE")=(k6KonstanteDie

(5.17)dr

dZE.k6+1=G+1

an:Formdiealso©nimmt+1funktion

Korrektur¬Diezurückkehren.Strömungsbahnursprünglicheseine

inwiederhat,aufgelöstnichtinzwischensicherfallsZeit,

gewisseneinernacherwirdDeshalbZentrifugalkraft.scheidene

ver-Umgebungseinervoneinenämlichhatbeibehält,Uandzur

parallel"Ull[i]")=u(Geschwindigkeitskomponenteursprüngliche

seineundwandertStrömungderHauptrichtungzursenkrechtder

UirbelEinherabsetzt.UirbelballenderBeweglichkeitfreiedie

69

70

5.2 Das Fliessbild

Programms

des Simulations

(START)3=1I Deklaration der Variabein

Deklaration der Proceduren

1. Runge-Kutta (RKSSTP)2. Differential-Gleichungsystem (FKT)3. Tabellier-Procedure (TAB)

Lesen der Allgemeingültigen Daten |

K: 1, 2, 3, TD

Lesen der speziellen Versuchsdaten

Umrechnen dieser Daten auf andere VersuchsbedingungenBerechnen der Integrationskonstante INTI und INTA

E ^_ÜJ

E hr1^ ,io I

Berechnung der Konstanten PCC und PBB

aus dem Iterationsparameter ETA2

IbI = 'TRUE ' |

YI: = A, YB. 1,5 1,5' YRS

Integration des Differential-Gleichungs¬

systems FKT vom inneren Zylinder her in

Richtung der ("litte der Strömung im Inter¬

vall l,5n . YB<YI*S1,5n + 1

YB

& Abspeichern der zu drucken-

den Tabellenuerte

-^-< yi>y"rs^>

Abspeichern des berechneten Uertes des Geschuin-

digkeitsprofils URI in der Hitte der Strömung

71

B; = 'FALSE'

YA: A, YB, 1,5 . YB, 1,5 . YB, YRS

Integration des Differentialgleichungs¬

systems FKT vom äusseren Zylinder her

in Richtung der Mitte der Strömung im

Intervall 1, 5n. YB<YA<1, 5n + 1. YB

*| Abspeichern der zu drucken¬

den Tabellenuerte

-**< YA> YRS ^>

Abspeichern des berechneten Uertes des Geschuin-

digkeitsprofils URA in der Mitte der Strömung

Berechnung des neuen Iterationsparameters ETA2,der die Differenz der GeschwindigkeitenURI - URA = Dl)[u] gegen Null führen soll

® >\ABS (Du[u]/URI)$ ID"2 ^—»JP: = 'TRUE'; N; = MI;

*-*<~ïï>nïï>ie

Drucken des Tabellen-Kopfes

Drucken der Tabelle

Drucken der wichtigsten Zuischenresul-

tate der durchlaufenen Iterationen

72

Fliessbild der Procedure FKT:

Diese Procedure uird jeweils uon der Intsgrationsprocedurs RKSSTP

aufgerufen und liefert die Uerte ZZ [l] = du/dy und ZZ[ 2] =

d(c/c )/d(y/Ar), der Differentialgleichungen an den Stellen

r. + y. bzu r - y für die Berechnung der Geschuindiqkeits-l'iaa 3 3

(UU[1] = u) und Konzentrations-Profile (UU[2] = c/c ). Ze nach

Uert der logischen Uariabeln B ( ='TRUE' bzu = 'FALSE') werden in

die Gleichungen die Uerte der Uariabeln eingesetzt, die notuendig

sind um die Integration vom inneren bzu äusseren Zylinder her

durchzuführen. Das Konzentrations-Profil uird nur berechnet, falls

das Geschuindigkeitsprofil bereits die erforderliche Genauigkeit

erreicht hat (P = 'TRUE') und wenn l\l = 2 ist, d.h. falls die

Randbedingungen bekannt sind.

(START)

Uebernahme der Uerte y und u(y) die uon der

Procedure RKSSTP geliefert uerden

[Deklaration der lokalen Uariabeln |

Einsetzen der Uerte in die Gleichungen, die im

Bereich 0<y.^ y gültig sind'l l

rn3 3

Einsetzen der Uerte in die Gleichungen, dieim Bereich 0 < y <y gültig sind

7a ^ m

J

_

Berechnung des Uertes A/p. an der Stelle y

Berechnung des Gradienten des Geschuindig-keitsprofils an der Stelle y

< P AN jy*-Berechnung des Gradienten des normierten

Konzentrationsprofils an der Stelle y

(STOP)

73

5.3« Vollständiges Simulations-Programm

ALGOL-60 (2.0» ld/09/72 Vt

00** 'JEGIN'

•INTEGER* l,N,K,r,H,;i,i3,ZW,KI,Ni;•INTEGF-.R' ' ARRAY1TCXC Li'JO 1 i

•KEAL"Oir,RE,lJ",J,PROK,PP.I,PCC,C;<K,ETAK,f A,RI,

U4,IIU:,RO,i!R,YRS, YP.I,YRV,U3Ill,L'TA2, Yt>,USR,A, AI,

USAO.I'll , YI,.JRI,YA,U>.A,LUS,ETARS,EH,FA,T,LE,ErAl,

YY,Y'Hrl,US,LTA'j,GA,iUl)M, JZE.K JZE, A2, 0ZO'.,unP.,U,

aNue, iuev.scdk.ili.ih.dzfri ,ozl7a,i:iii,inta,:um;

•ARRAY' 0 Y II, OC II, )U'l,0:Pl., 5ETE .OKTS ,01M , UAT Jil, OUF.U 1 16 0 1 ,

UU[lI2],UY(OIl,llU,r2H,U3I,OU[lllO);10" • BOULEAU" P,B;

"pr.OCEJURE'RKSSTPU, B,C,0,C,F,X,Y,Z);

•value'a,3,c,u,e,x'

real'e,x; 'intcgcr'a.b.c.oj'arpay'y.z;•procetjrc'f;

•CODE'00031J

•PP.OCEJURE'FKKY.UU.ZZ) ;

•VALUE'Y;"P.EAL'Y;'AR-.AY,UU,ZZ;20«"" 'BEGIN'

•REAL'RR,NEG,Z,:P3,FE,GE,PEX,PE;•IF' 3' THEM " 'ICGI'l'tTtl = RI ; YY 1 = Y ! N'EGl =1. 0 ;U I =0 . 0 i 'ENÛ'

rLSC"3EGiti'p.Ri =;m;yy i = -y;éiegi =-i.o;ui=ua; 'CMO" i

USI=LUS/(P.'1.fYY) SU 'Rl -UU[ 11/CRRM O ',

aZCl=UÜR*(2.3'IIEG»UlF-U3R) i ET AS : =US» Y/NUEJ

epsi=i.o-y/y.;s;lps! = ep3»eps;z:=prok*(u*neg*uuci))*y/-iue;FEI=Z" (l.O-EXF(-Z) l/ETARÎ/Aa;

GEi=i.otEF3» (r-"ntr-cc»EP3i ;fexi=-£xk» (ETAs-etak) ;

P£ 1=1.0/ ( l.OtEXPCEX) ) JGAt-FEMl.Ü-Pt! tGE*PEJ

30»* A10'1:-A2»ETA->S*GA/(1. QtKOZE'DZE) ;

ZZ( II l=DIFl=N£G» (dS»US/(1.0 + ATllM)/MUEfUOr.) i

•IF,PA||=2'THEN'ZZ[2]l=I'lT/(RRtYY)/( 1. 0*SC» ATOI1) 5

•ENO'FKT;

•Fr.OCEOURE'TABiBEGIII'

OYN(R) l=YY/DRiOUIKRII=UUCl!/UAiOETE[F;)l=lJ3*YY/MUE;

OET3[R)1= OJE JOGA [Rl I =GA i ÛAT 0'"f R JI =i,T0M ; OUPRCR 1 I=UY[1,H+1JJoctitKi i = jucii];ocpfcr] i='jy(i,2'm] ;ri = rh;

<t0** 'END'TABi

INPUT (60,' C<.3(H) ,/')', (TEXtPl,P.I = ll<.3>> !

INPUT (60,• (") '

,L,T, EE, PROM ET AK, NI) ; EXKI =12 . 0/ET AKi

TEXUi|]l=T£X[37];TEX[<i51l=TEXC38l;•FOR'KIsl'STEP'l'UUTIL'L "OO"

•BEGI '•

IMPUT(60, '(•')• ,RA,RI,UÄ,NtJE,.l'JE\/,RO,Al,USI0,ETA2,0ZER,NI>

in°UflbO, '(") 'iDKjCJN.ILI.ILAI ;i)IFI = ( 1.037'-SI /X/CUNi

IMTll=DIF*PI*ILl;l-|TAI=Uir»'3A,»ILA ; SC : = "IUE V/OK ; U \UI =UA J

50*» atiuE:=NUt;'.'/NUE;u3i j:=usii)»onu;;uAi-jA,'aiiuE;Dir i =i>ije;

BZ£RI=UZE".*aNUE*LI IUE î NUE I =NUEVi HUE VI=OIF; P.EI =UA* l'A /NUE i

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LU3l = U3I')»r.I;U£".I=L'J3/(RH-YRS) JhT ARS I =YR3*USR/NUE !

pi=#false";qi=zui=io;n'=i ;•FUF.'Htsl'STEP^l'JNTIL'lO 'OO*

•3EGIN'

Y3l=0.25*NUE/USr:;3IFI=U3IO*USIO/HUE'P.I=li

74

ALGOL-60 (2.0) XXALGOL 13/03/72 l'l

60*« PCCI=(0.19-ETA2)/0.153S;O93l=-1.0-PCCJ

A:=UUtl) I=UU(21 : = J.o; il = '1RUC ;int i=imti;

'FOP.'YI 1=A,YB'STEP' 0.r)»YI'U"ll U • YRS , YRS' 00'

•BEGIN '

P.KS3TP(rl,10,2«M,lD,(YI-A)/10.0,FKT,A,UU,Uy)!•IF'P"TnrN'TA3;A:=Yl;

*E'40*Yi;

DIFI=-US»UG/HUE-UA/RA;IMT t =ITJT A J UZEill l=DZEi9I = 'FALSf ! US I =L US/RA Î

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FINIS

75

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77

5.4 Die Resultate der Simulation

Bei der Simulation der Geschuindigkeits- und Konzentrations-

Profile uurden folgende Uerte für die allgemeingültigen Konstan¬

ten ueruendet:

kl 0.0308 = 2.(0.124)'

(kl ist hier also doppelt so gross uie die uon Deissler

(12) ueruendete Konstante n .)

k5 12.0

k7 = 5.0 (k6 = k7/(dZE/dr)r=r )a

Die uichtigste Konstante bei der Berechnung der Konzentrations¬

profile ist der Exponent m = 4 uon t] in Gleichung 5.7. Dieser

Uert uurde aus der Steigung der Kurue in Figur 4.10, auf dem

Umueg über die Gleichungen 4.9, 2.24 und 2.23 erhalten. Der

Uert des Exponenten m ist in Gleichung 5.7 jedoch nur implizit

enthalten. Durch Einsetzen uon Gleichung 2.18 in 5.7 und Um¬

schreiben der Exponentialfunktion in die Form eines Polynoms

kann diese Feststellung geprüft uerden. Die Uerte u* uurden

aus den gemessenen Geschuindigkeitsprofilen ermittelt. Beuor

diese jedoch ueruendet uerden konnten, mussten sie auf die

Versuchsbedingungen umgerechnet uerden, die während den Messun¬

gen des Stofftransportes herrschten. Bei der Auswertung der

Versuche uon H e i t z (17) konnten die Uerte uon u* nur mit10

Hilfe uon Figur 4.7 geschätzt uerden.

5.4.1. Die Geschuindigkeitsprofile

Die Simulation dieser Profile ergaben für die Iterationspara¬

meter folgende Uerte:

(17)

zt

ie

H(43)

td

ne

ULiteratur

5.9

5.8

5.7

5.6

5.5

5.4

5.3

5.2

Fig.

siehe

.114

.121

.143

.321

.150

.240

.240

.242

.215

.227

.147

[-]n2

8.58

4.29

1.72

3.89

4.29

3.46

2.72

1.90

1.49

Re.lu~5[-]

.0625

.320

.150

.0646

.104

X[-]

-1

6,4

14.7

10.55

][cm

rg

Versuchsbedingungen

dazugehörigen

die

und

ti„

Iterationsparameter

Die

:5.2

Tabelle

79

u/u. u/u.

Fig. 5.4 Fig. 5.6

-{>y/Ar -i>y/Ar

u/u.

Fig. 5.2

->y/Ar

Figuren 5.2 bis 5.6 :

Vergleich der gemessenen

und der berechneten Ge-

schuindigkeits-Profile(Die Versuchsbedingungensind in der Tabelle 5.2

enthalten)

80

Figuren 5.7 bis 5.9 :

Vergleich der von Uendt

(43) gemessenen Geschuin-

digkeits-Profile mit den

hier berechneten

(Die Versuchsbedingungensind in der Tabelle 5.2

enthalten)

81

5.4.2. Die Konzentrationsprofile

Für die Simulation dieser Profile uurden die Parameter aus der

Berechnung der Geschuindigkeitsprofile übernommen. Ein Ver¬

gleich der Resultate der simulierten mit den gemessenen Profilen

kann nur auf rudimentäre Art erfolgen. Uon jedem gemessenen

Konzentrations-Profil uaren nur 4 Grössen bekannt, nämlich die

Uerte und die Gradienten des Profils an der Uand und in der

Mitte der Strömung. Aus den Stofftransport-Messungen konnten

lediglich die Konzentrationsgradienten an der Uand bestimmt

werden, unter der Bedingung, dass die Konzentration dort gerade

gleich Null uar (siehe Abschnitt 4.3). Der Konzentrationsgra¬

dient in der Mitte der Strömung ist erfahrungsgemäss praktisch

Null, während die Konzentration hier durch die Herstellung der

Lösung festgelegt wurde. Die experimentell bestimmten Gradien¬

ten und Uerte der Konzentrationsprofile an der Uand uurden bei

der Simulation als Anfangswerte verwendet. Die einzige Grösse,

die zur Kontrolle in Frage kam, war deshalb der durch die Inte¬

gration erhaltene Endwert c . bzw c der Konzentration in der=mi ma

Mitte der Strömung. Um diese Kontrolle zu Vereinfachen, uurden

die berechneten Konzentrationen mit der, durch die Herstellung

der Lösung festgelegten, Konzentrationen c normiert. Der nor¬

mierte Enduert c ./c bzw c /c sollte demnach den Uert 1.0mi m ma m

erreichen. Diese, durch die Simulation erzeugten Uerte, wurden

in der Tabelle 5.3 mit den zugehörigen Versuchsbedingungen

zusammengestellt.

82

Tabelle 5.3 : Resultate der Simulation der Konzentrationsprofile

\ r [cm ]\ a

10.55 6.40

Sc=N Re 10"5[-] 1.49 1.90 2.72 3.46 4.29 1.72 4.29 8.58

1548

c ./c

mi' m

c /cma' m

1.07

1.27

1.02

1.22

1.10

1.32

1.09

1.31

1.13

1.35

1.15 1.24 1.38

3046 cmi/cm°ma/cm

1.05

1.23

1.01

1.18

1.08

1.27

1.08

1.28

1.10

1.31 ^^^4963

c ./c

mi' m

c /cma' m

1.04

1.17

0.99

1.13

1.07

1.21

1.06

1.21

1.09

1.25 ^^^7415

c .

/cmi' m

c /cma' m

1.03

1.17

0.99

1.12

1.06

1.21

1.06

1.21

1.09

1.24

5.4.3. Diskussion der Resultate der Simulation der Geschwin-

digkeits- und Konzentrations-Profile

Die Uebereinstimmung der gemessenen und berechneten Geschwin-

digkeitsprofile in den Figuren 5.2 bis 5.7 ist recht gut. In

den Figuren 5.7 bis 5.9 nimmt die Abweichung jedoch in dieser

Reihenfolge zu. Dies hätte durch Anpassen der Konstanten k7

vermieden werden können (siehe Kapitel 5.4). Eine Erhöhung des

Wertes dieser Konstanten bewirkt nämlich in der Nähe des äusse¬

ren Zylinders eine Zunahme der Dicke der laminaren Grenzschicht.

Dadurch verschiebt sich das Geschuindigkeitsprofil in der tur¬

bulenten Kernströmung parallel zu kleineren Uerten der Geschwin¬

digkeit. Um nicht eine zusätzliche Variable einzuführen, wurde

von dieser Möglichkeit kein Gebrauch gemacht. Eine Erklärung

der zunehmenden Abweichung zwischen Rechnung und Experiment in

den Figuren 5.7 bis 5.9 könnte darin gefunden werden, dass das

Verhältnis der Höhe H zur Spaltbreite r - r. (siehe Fig.4.1)a i

v s /

83

in den Versuchen von U e n d t (43) von53 in Figur 5.7 auf 23

in Figur 5.6 und auf 11 in Figur 5.9 abnimmt, uogegen es in den

Figuren 5.2 bis 5.6 dem Uert 25 entspricht. 3e kleiner dieses

Verhältnis ausfällt, desto stärker wirken sich die Randeffekte

der Strömung aus. Dass diese Randeffekte den Charakter der tur¬

bulenten Strömungen beeinflussen, ist nach Schlichting

(4G) und L a u f e r (18) gesichert. Die Beziehung zuischen

dem Verhältnis H/(r - r.) und der Konstanten k7 ist nicht be¬

kannt, es ist nicht einmal klar ob eine solche besteht.

Das die Simulation der Konzentrationsprofile anbelangt, muss

festgestellt uerden, dass die Verhältnisse der Uerte c ./c in= ' mi ma

Tabelle 5.3, unabhängig von der Re- bzu Sc-Zahl, c ./c„

=

> = ^ mi ma

0.84 - 0.01 betragen, uas einer signifikanten Abweichung vom

theoretischen Uert 1.0 entspricht. Auch hier ist wieder zu er¬

wähnen, dass das Resultat der Simulation, d.h. das Verhältnis

c ./c .stark vom Uert der Konstanten k7 abhängt. Eine Vergrösse-

mi ma'

rung dieser Konstanten bewirkt, wie schon erwähnt, eine Verstär¬

kung der laminaren Vorgänge an der Uand des äusseren Zylinders,

während das Konzentrationsprofil am inneren Zylinder praktisch

gleich bleibt. Ein grösserer Uert von k7 ergibt bei der Berech¬

nung also eine Erhöhung der Konzentration c,uodurch das Ver-

3 ama'

hältnis c„./c_ noch schlechter ausfällt. Bei der Uahl des Uer-mi ma

tes von k7 muss also ein Kompromiss zwischen einer minimalen Ab¬

weichung der Geschwindigkeits- und Konzentrations-Profile gesucht

werden. Diese Unstimmigkeit deutet darauf hin, dass das zur Si¬

mulation verwendete Clodell noch verbessert uerden könnte, indem

vorallem der Einfluss des Gradienten der Zentrifugalkraft genauer

untersucht würde.

84

6. ZUSAMMENFASSUNG

In dieser Arbeit wurde der elektrochemische Stofftransport an

die Uand des inneren und äusseren Zylinders einer gekrümmten,turbulenten Couette-Strömung gemessen. Die Messresultate konn¬

ten mit folgenden Gleichungen beschrieben uerden:

und

Sh = 0.001 .Re0,88. Sc0,25 (innerer Zylinder)

Sh = 0.0007.Re0,88. Sc0,25 (äusserer Zylinder)

Die Resultate der Versuche von H e i t z (17) erfüllen die

obere Gleichung ebenfalls.

Im Weiteren wurden auch noch die Geschuindigkeitsprofile, mit

Hilfe einer optischen Methode, ausgemessen. Aus diesen Profilen

konnten die Schubspannungs-Geschwindigkeiten bestimmt uerden.

Diese stimmten recht gut mit den von U e n d t (43) gemesse¬

nen überein, falls man bedenkt, dass der Einfluss der Randeffek¬

te nicht bekannt ist und in dieser Hinsicht also noch eine Kor¬

rektur möglich wäre.

Zum Schluss wurden die gemessenen Geschwindigkeits- und Konzen¬

trations-Profile mit einem mathematischen Modell, dem ein Aus¬

druck zur Beschreibung der turbulenten Austauschgrösse zugrunde

gelegt war, simuliert. Zwischen den gemessenen und berechneten

Profilen traten signifikannte Unterschiede auf. Das mathema¬

tische Modell hat jedoch die Eigenschaft, dass es die Bedingungen

der Reynolds-Analogie erfüllt. Zudem sind die Abweichungen der

berechneten von den wahren Konzentrationsprofilen, unabhängig

von den Versuchsbedingungen konstant.

85

Verzeichnis der Symbole

A turbulente Austauschgrösse [g/cm.s]

AI Konstante [-]

a Konstante [-]

a' Konstante [l/s]

B Konstante [-]

b Konstante [-]

b'2

Konstante [cm /s]

C Integrationskonstante [cm/s]

c

•7

Konzentration [mol/cm ]

D Diffusionskoeffizient [cm /s]

d Konstante [-]

E elektrisches Potential [u]

F Faraday-Konstante [A.s/mol] = 96 5DD

f eine noch nicht festgelegte Funktion oder Frequenz [l/s]

H uirksame Höhe der Strömung im Ringspalt [cm]

h halbe charakteristische Länge einer Strömung [cm]

I elektrischer Strom [A ]

i elektrische Stromdichte [A/cm ]

k(l-7) Konstanten [-]

m Konstante [-]

N Zufallszahl [-]

n Konstante [-]

P Druck [Dyn/cm ]

q2

Molstromdichte [mol/cm s]= i,/n.F

Re Re-Zahl [ -] = u .r /v

86

r

Ar

S

s, s'

s"

Se

SH(N)

Sh

St

u

u*

X

ZE

Radius axialsymmetrischer Apparaturen [ cm]

lichte Ueite des Ringspaltes [cm] = r - r.

2freie Oberfläche einer Elektrode [cm ]

Längen der Striche [ cm ]

Breite eines Intervalls der Strichlängen [ cm ]

Sc-Zahl [-] = v/D

Summenhäufigkeit der Zufallszahlen 0 bis N [ -]

Sheruood-Zahl [-] = ß.2h/D =q.2h/c .D

Stanton-Zahl [-] = Sh/Re.Sc

Strömungsgeschwindigkeit (Komponente parallel

zur Uand) [cm/s ]

Schubspannungsgeschuindigkeit [cm/s] = t/t/p

Ortskoordinate in Strömungsrichtung (parallel

zur Uand) [ cm ]

Ortskoordinate senkredht von der Uand [ cm ]

Abstand senkrecht zur Uand, von der Symmetrieachse

gemessen [ cm]2

Zentrifugalbeschleunigung [cm/s ]

a Konstante [ cm" ]

P StoffÜbergangskoeffizient [cn/s]

Y normierte Austauschgrösse [-]

ô Dicke der Grenzschicht [cm]

£ normierte Koordinate von Z [-]

t) normierter Uandabstand [-] = y.u*/v (bzu y.u*/v)

tj~ Iterationsparameter [- ]

87

K Konstante [-] = 0.4

X Geometrie-Parameter der gekrümmten Couette-

Strömung [ -] = r./r

H dynamische Viskosität [g/cm.s]

v kinematische Viskosität [cm /s] = \i/p•7

p Dichte [g/cm ]

X Summe der verwendeten Zufallszahlen oder

ausgezählten Striche [-]

t Schubspannung [ Dyn/cm ]

<|> normierte Strömungsgeschwindigkeit

[-] = u/u* (bzu u/u*)

(o Drehzahl [ l/s ]

..." Symbol das im Simulationsprogramm verwendet wurde

8B

Indices:

a An bzu von der Uand des äusseren Zylinders her gemess

c auf die Konzentration bezogen

i an bzu von der Uand des inneren Zylinders her gemesse

L Grenz- ....

m in der Mitte der Strömung gemessen

o an der Oberfläche der Uand gemessen

r .... der Reaktionszone

tr Uebergangs- ....

u auf die Geschwindigkeit bezogen

Mathenatusche Abkürzungen:

exp( - x) = e"x = 1 - x + x2/2!

In Logarithmus mit Basis

log Logarithmus mit Basis

tanh(x) = (ex - e~x)/(ex + e

A "und"-Verknüpfung von

-n Negation einer logisc

- x3/3! + x4/4! -

0

) = x - x3/3 + 2x5/l5 - 17x7/315 + ...

ogischen l/ariabeln

n l/ariabeln

e

1

-x

1

he

ITERATURl/ERZEICHNIS

A. Arvla, 3. Bazan, 3. Carrozza, Electrochim. Acta 13_, 90 (1968)G. Astarita. Ind. Eng. Chem., 5_£, 18 (1966)

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(Elsevier 1967)

3. Bazan. A. Arvia, Electrochim. Acta 3J3, 1025 (1965)

R. Bird, U. Steuard, E. Liqhtfoot, Transport Phenomena, 29

(Uiley 1960)Siehe 5. S. 71

" "S. 95" "S. 164" "S. 268

Deissler, Naca-Rep. 1210,

1210.

1210.

1210.

(1955)

0.

M.

H. Reichardt. riitt.

Dossenbach. Diss. ETH Zürich (1973)

Eisenberq, C. Tobias, C. Uilke, 3. Electrochem. Soc. 103,413 (1956)

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E. Heitz, A. Hauptmann. Uerkstoffe u. Korrosion JJ5, 63 (1964)3. Laufer.Naca-Rep. 1053, 1 (1952)" " " " 1053, 3

Max.-Plank-Inst. Gottingen .22, 8 (1959)22, 11

J22, 17

.22, 18

22, 20

.22, 36

H. Reichardt. Zamm. 31, 208 (1951)31, 211

m „ „

3ij 212" " " 31, 214

3. Rotta. Turbulente Strömungen 171 (Teubner Stuttgart 1972)ii u u u 173

H. Schlichtino. Grenzschicht-Theorie (Braun-Karlsruhe 19655. Aufl.)Siehe 32. S. 73

Siehe 32. S. 481

Siehe 32. S. 491

Siehe 32. S. 547

SiBhe 32. S. 552-564

Siehe 32. S. 557 (Bild 20.4)

39. SiBhe 32. S. 564 (Bild 20.B)40. Siehe 32. S. 569, 570 u. 597

41. F.Schul2-Grunou, Phys. of Fluids .10, S117-S119 (1963)

42. H.Thomann. 3. Fluid. Mech. J33, 289 (1968)

43. F.Uendt, Ing. Arch. ±, 577 (1933)44. " " " " 4., 584

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46. E.Uicke. Chem. Eng. Sei. 8., 61 (1958)

47. U.Vieth. J.Porter. T.Sheruood. Ind. Eng. Chem. Fund. 2,1(1963)

LEBENSLAUF

Am 27. Februar.1941 uurde ich in Bern geboren. Die Primarschule

besuchte ich von 1948 bis 1954 in Zürich. Uahrend den folgenden

drei Jahren absolvierte ich das kantonale Realgymnasium und von

1957 bis 1961 bereitete ich die Maturität des Typus C an der

kantonalen Oberrealschule in Zürich vor. Nach bestandener Prü¬

fung studierte ich an der ETH-Z Chemie und schloss dieses Stu¬

dium als Dipl. Ing. Chem. im Jahre 1967 ab. Darauf führte ich

die vorliegende Arbeit unter der Leitung von Prof. Dr. U. Richarz

aus, die im Januar 1973 beendet uar. Uahrend dieser Zeit uar ich

als Assistent in Unterricht und Praktikum tätig.

ISBN 3 260 03757 8

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Untersuchung Impulsaustausches - ETH Z · 2020-03-26 · R o t t a (30) besprochen, flit diesem Verfahren können die Geschuindigkeitsprofile mit guter Näherung ohne den Umueg über